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    赤泥陶粒功能材料制備及其吸附溶液中Cd2+的試驗(yàn)研究

    2021-01-05 03:53:28崔節(jié)虎朱杰陳進(jìn)進(jìn)魏春雷王澤華李春光
    工業(yè)用水與廢水 2020年6期
    關(guān)鍵詞:赤泥陶粒位點(diǎn)

    崔節(jié)虎, 朱杰, 陳進(jìn)進(jìn),3, 魏春雷, 王澤華, 李春光

    (1.鄭州航空工業(yè)管理學(xué)院, 鄭州 450000; 2.鄭州市環(huán)境功能材料重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室, 鄭州 450000;3.中國海洋大學(xué), 山東 青島 266100)

    金屬鎘(Cd)主要來源于冶煉、 電鍍、 蓄電池、油漆和塑料等工業(yè)生產(chǎn)中產(chǎn)生的廢水, 該廢水中含有大量Cd2+, 如不加處理直接排入河道會(huì)造成Cd污染, 并通過生物鏈最終影響到人體健康, 成為重要的污染物, 因此在水環(huán)境污染治理研究中, Cd2+污染是最受關(guān)注的研究對(duì)象之一[1-2]。 在眾多處理技術(shù)如化學(xué)沉淀、 離子交換、 膜分離和吸附技術(shù)中, 吸附技術(shù)由于操作簡單和吸附材料來源多而備受青睞[3-4]。

    陶粒是一類強(qiáng)度性能優(yōu)異的多功能新型吸附材料, 其表面規(guī)則或不規(guī)則, 質(zhì)地堅(jiān)硬且內(nèi)部多孔,比表面積大, 具有良好的物理和化學(xué)性能, 并以其結(jié)構(gòu)穩(wěn)定、 經(jīng)濟(jì)低廉、 吸附能力強(qiáng)等特點(diǎn), 近年來在水污染治理方面顯出諸多優(yōu)勢而備受關(guān)注[5-7]。以排放廢棄污染物為原料制備的陶??煞譃楹拥赖啄嗵樟!?城市生物污泥陶粒、 煤矸石和煤灰粉陶粒等[8-10]。 赤泥是制鋁工業(yè)中排出的副產(chǎn)物, 量大難處理, 若不能充分有效利用, 不僅占用大量土地,而且對(duì)環(huán)境也造成嚴(yán)重的污染[11-14]。

    基于以廢治廢理念, 本研究選擇赤泥為原料制備陶粒, 以Cd2+溶液為模擬廢水, 研究赤泥陶粒對(duì)廢水中Cd2+的吸附性能和陶粒再生效果。 分別考察Cd2+濃度、 赤泥陶粒質(zhì)量、 溶液pH 值、 時(shí)間與溫度對(duì)陶粒吸附性能的影響。 利用正交試驗(yàn)確定赤泥陶粒對(duì)Cd2+的吸附最優(yōu)條件, 從而確定赤泥陶粒的吸附性能, 為含Cd2+廢水的處理提供新型功能吸附材料。

    1 材料與方法

    1.1 儀器與材料

    熱場發(fā)射掃描電子顯微鏡, 原子吸收分光光度計(jì)、 圓盤陶粒機(jī)、 水霧噴壺、 粉碎機(jī)、 標(biāo)準(zhǔn)分樣篩(篩孔尺寸為0.180 mm, 目數(shù)為80 目)、 馬弗爐、 恒溫振蕩器、 pH 計(jì)、 電子天平等。

    赤泥、 Cd(NO3)2·4H2O、 定性濾紙、 去離子水等。

    1.2 陶粒制備

    赤泥包含制備陶粒必需的2 種化學(xué)成分: SiO2和Al2O3, 且有少量的Fe、 Ti 和Na 等元素。 原料中含有大量的塊渣, 使用前需在粉碎機(jī)破碎后用標(biāo)準(zhǔn)分樣篩進(jìn)行篩選得到精細(xì)赤泥, 經(jīng)圓盤陶粒機(jī)制備顆粒。

    利用排放廢棄污染物為原料制備陶粒的方法多種多樣, 為了對(duì)陶粒的制備工藝條件進(jìn)行優(yōu)化, 基于陶粒研究現(xiàn)狀進(jìn)行綜合考慮后[10-14], 以赤泥燒制陶粒時(shí), 馬弗爐的溫度采用如下設(shè)置: 105 ℃干燥30 min, 升溫到400 ℃預(yù)熱30 min, 再升溫到1 100℃焙燒15 min, 降至室溫取出, 用水去除表面附著物, 晾干待用。 吸附后的陶粒干燥后, 放置馬弗爐中在500 ℃下熱處理30 min, 繼續(xù)用于Cd2+的吸附, 考察其再生性能。

    1.3 試驗(yàn)用水

    準(zhǔn)確稱量0.274 4 g Cd(NO3)2·4H2O, 用去離子水溶解, 稀釋定容在1 L 容量瓶中, 得到100.00 mg/L 的Cd2+溶 液。 稀 釋 制 備1.00、 2.00、 3.00、4.00、 5.00、 10.00、 15.00、 20.00、 25.00 mg/L 等一系列不同質(zhì)量濃度的Cd2+溶液。

    1.4 試驗(yàn)方法

    將制作好的赤泥陶粒加入50 mL Cd2+溶液中,然后把溶液放置恒溫振蕩器中設(shè)置一定溫度及時(shí)間進(jìn)行振蕩吸附, 分別控制Cd2+濃度、 赤泥陶粒質(zhì)量、 溶液pH 值、 時(shí)間與溫度等單因素條件, 待吸附平衡后采用原子吸收分光光度計(jì)對(duì)溶液進(jìn)行定量分析, 計(jì)算出陶粒在此條件下對(duì)該Cd2+溶液的吸附率, 最后應(yīng)用正交試驗(yàn)確定陶粒吸附水中Cd2+的最優(yōu)條件, 從而確定陶粒的吸附性能。 赤泥陶粒吸附率公式如下:

    式中: R 為吸附率, %; C0為Cd2+初始質(zhì)量濃度, mg/L; Ce為吸附平衡時(shí)Cd2+質(zhì)量濃度, mg/L。

    1.5 繪制標(biāo)準(zhǔn)曲線

    采用火焰型原子吸收光譜儀測出Cd2+的質(zhì)量濃度為1.00、 2.00、 3.00、 4.00、 5.00 mg/L 的吸光度,以228.9 nm 作為檢測波長。

    以Cd2+的質(zhì)量濃度(C)為橫坐標(biāo), 吸光度(Abs)為縱坐標(biāo), 繪制Cd2+溶液標(biāo)準(zhǔn)曲線: Abs =0.12 C +0.25, R2=0.998 58。

    2 結(jié)果與討論

    2.1 赤泥和赤泥陶粒表面結(jié)構(gòu)分析

    圖1 為經(jīng)過煅燒后的赤泥陶粒, 其表面粗糙呈凹凸?fàn)钋叶嗫祝?為后續(xù)吸附截留重金屬提供反應(yīng)空間。 圖2 為赤泥和赤泥陶粒SEM 圖片。

    圖2(a)顯示, 赤泥表面為松散的片狀聚集體,易團(tuán)聚; 由圖2(b)可知, 經(jīng)高溫煅燒制備成的赤泥陶粒內(nèi)部具有多孔結(jié)構(gòu), 表面整齊、 質(zhì)地緊密、抗壓性好, 其多孔結(jié)構(gòu)為吸附重金屬提供了更優(yōu)的比表面積和活性位點(diǎn)。

    2.2 初始Cd2+濃度和赤泥陶粒質(zhì)量對(duì)吸附率的影響

    圖1 赤泥陶粒Fig. 1 Red clay ceramsite

    圖2 赤泥和赤泥陶粒SEM 圖片F(xiàn)ig. 2 SEM images of red clay and red clay ceramsite

    實(shí)際廢水中Cd2+濃度與生產(chǎn)工藝有關(guān), 因此研究赤泥陶粒對(duì)不同濃度Cd2+的吸附情況, 以便適應(yīng)不同排放環(huán)境。 在赤泥陶粒質(zhì)量為2.923 2 g, pH 值為7.0, 室溫條件下, 將赤泥陶粒分別加入體積為50 mL Cd2+質(zhì)量濃度為5、 10、 15、 20、 25 和30 mg/L 的溶液中, 振蕩60 min 后測其吸光度, 計(jì)算赤泥陶粒的吸附率, 結(jié)果如圖3 所示。

    由圖3 可以看出, 在設(shè)定的吸附時(shí)間范圍內(nèi),隨著Cd2+濃度不斷增加, 赤泥陶粒對(duì)溶液中Cd2+的吸附率不斷下降; 當(dāng)Cd2+質(zhì)量濃度為5 ~10 mg/L 時(shí), 赤泥陶粒能夠完全吸附溶液中的Cd2+; 隨著Cd2+濃度進(jìn)一步升高, 陶粒對(duì)Cd2+吸附率也隨之降低; 當(dāng)Cd2+初始質(zhì)量濃度為30 mg/L, 陶粒對(duì)Cd2+吸附率僅為84%。 分析其原因可能是: 給定質(zhì)量下的陶粒已經(jīng)達(dá)到吸附飽和, 隨著Cd2+濃度逐漸增大, 吸附率也隨之降低。 因此, 選擇Cd2+初始質(zhì)量濃度為10 mg/L 的溶液作為研究對(duì)象。

    圖3 Cd2+ 濃度對(duì)吸附率的影響Fig. 3 Effect of Cd2+concentration on adsorption rate

    在溶液體積為50 mL, Cd2+質(zhì)量濃度為10 mg/L, pH 值為7.0, 室溫條件下, 赤泥陶粒質(zhì)量分別為0.460 3 g、 0.960 8 g、 1.436 8 g、 1.865 2 g、 2.923 2 g,振蕩60 min 后測溶液吸光度, 考察赤泥陶粒質(zhì)量對(duì)其吸附性能的影響, 結(jié)果如圖4 所示。

    圖4 赤泥陶粒質(zhì)量對(duì)吸附率的影響Fig. 4 Effect of red clay ceramsites quantity on adsorption rate

    由圖4 可知, 隨著陶粒質(zhì)量從0.460 3 g 增加到1.865 2 g, 陶粒對(duì)Cd2+吸附率從44.0% 增加到90.7%, 這是因?yàn)楫?dāng)Cd2+濃度一定時(shí), 隨著陶粒質(zhì)量增加, 可提供吸附反應(yīng)位點(diǎn)越多, 吸附率也就增長越快; 當(dāng)陶粒質(zhì)量為從1.865 2 g 增加到2.923 2 g 時(shí), 陶粒對(duì)溶液中的Cd2+可達(dá)到完全吸附, 吸附率為100%, 但增長幅度沒有前者大, 原因是隨著Cd2+不斷被吸附, 剩余Cd2+濃度不斷降低, 濃度梯度不斷減小, 給予反應(yīng)驅(qū)動(dòng)力也降低, 因此吸附率增長幅度也隨之降低。

    2.3 溶液pH 值和反應(yīng)時(shí)間對(duì)吸附率的影響

    pH 值是影響吸附反應(yīng)的重要因素之一。 在Cd2+質(zhì)量濃度為10 mg/L, 赤泥陶粒質(zhì)量為2.923 2 g, 室溫條件下, 含Cd2+溶液pH 值分別調(diào)節(jié)為3.0、 4.0、 5.0、 6.0、 7.0、 8.0, 加入赤泥陶粒, 振蕩60 min 后測其吸光度, 考察pH 值對(duì)赤泥陶粒吸附性能的影響, 結(jié)果如圖5 所示。

    圖5 不同pH 值下的吸附率Fig. 5 Adsorption rate in solution with different pH values

    從圖5 可以看出, 當(dāng)pH 值為3.0 ~8.0 時(shí), 隨著pH 值越來越高, 陶粒對(duì)Cd2+吸附效果越來越好。 當(dāng)pH 值為6.0 ~8.0 時(shí), 吸附率保持在97%以上; 當(dāng)pH 值為7.0 時(shí), 陶粒對(duì)Cd2+吸附效果最佳, 達(dá)到99.5%。 分析原因可能是: 當(dāng)pH 值較低時(shí), 陶粒表面反應(yīng)位點(diǎn)被H+覆蓋, 與Cd2+之間存在競爭吸附, 相對(duì)減少了Cd2+與陶粒表面反應(yīng)位點(diǎn), 導(dǎo)致吸附效果較差; 隨著pH 值逐漸升高, H+濃度逐漸降低, 陶粒表面反應(yīng)位點(diǎn)與H+結(jié)合減少,Cd2+與陶粒吸附反應(yīng)位點(diǎn)逐漸增多, 吸附效果達(dá)到最佳。 考慮到Cd2+遇強(qiáng)堿會(huì)生成沉淀, 試驗(yàn)中溶液pH 值最高為8.0。

    將2.923 2 g 赤泥陶粒加入質(zhì)量濃度為10 mg/L、 pH 值為7.0 的Cd2+溶液中, 在室溫條件下將其分別振蕩10、 20、 30、 40、 50、 60 min 后取出,測溶液吸光度, 考察振蕩時(shí)間對(duì)赤泥陶粒吸附性能的影響, 結(jié)果如圖6 所示。

    從圖6 可以看出, 陶粒對(duì)Cd2+可以分為快速吸附和緩慢吸附2 個(gè)部分: 在吸附開始至10 min,吸附率從0 快速增加到80.8%, 屬于快速吸附部分; 10 min 后隨著反應(yīng)時(shí)間的延長, 其吸附效果增加相對(duì)較慢, 反應(yīng)時(shí)間增加到60 min, 吸附率達(dá)到98.6%, 屬于緩慢吸附部分。 當(dāng)反應(yīng)時(shí)間為60 min時(shí), 吸附率達(dá)到100%, 實(shí)現(xiàn)了在該條件下的最佳吸附效果, 這與文獻(xiàn)[15]報(bào)道一致。 因此, 反應(yīng)時(shí)間選擇60 min。

    圖6 不同時(shí)間下的吸附率Fig. 6 Changes of adsorption rate along with time

    2.4 溫度對(duì)吸附率的影響及陶粒再生情況

    將2.923 2 g 赤泥陶粒加入質(zhì)量濃度為10 mg/L、 pH 值為7.0 的Cd2+溶液中, 分別在25、 30、35、 40 ℃下于恒溫振蕩器中振蕩60 min, 考察溫度對(duì)赤泥陶粒吸附性能的影響, 結(jié)果如圖7 所示。

    圖7 不同溫度下的吸附率Fig. 7 Adsorption rate at different temperatures

    由圖7 可知, 在25 ~35 ℃的范圍內(nèi), 隨著溫度的上升, 陶粒對(duì)Cd2+的吸附率逐漸增大; 到35℃時(shí), 陶粒吸附率最大, 高達(dá)100%; 溫度繼續(xù)升高, 吸附率反而減小至91%, 這可能與靜電放熱導(dǎo)致Cd2+脫附, 以及溫度升高導(dǎo)致反應(yīng)位點(diǎn)被破壞有關(guān)[16-17], 試驗(yàn)結(jié)果表明陶粒吸附Cd2+的溫度條件相對(duì)適中。

    制作陶粒的原料赤泥為污染性廢渣, 是赤泥資源化利用的重要途徑之一, 吸附后陶粒如不能繼續(xù)使用, 其應(yīng)用將進(jìn)一步受限。 為了考察其重復(fù)使用性能, 將使用過的陶粒晾干后放入馬弗爐中進(jìn)一步煅燒再生, 取出自然降溫, 清洗后再次使用。赤泥陶粒再生后的吸附率如圖8 所示。

    圖8 再生陶粒吸附率對(duì)比情況Fig. 8 Comparison of adsorption rates of regenerated ceramsites

    由圖8 可以看出, 赤泥陶粒再生的吸附率雖然比一次使用的吸附率低, 但仍然維持在75% ~93%。 特別是當(dāng)振蕩時(shí)間為60 min 時(shí), 再生陶粒的吸附率高達(dá)92.67%, 說明本試驗(yàn)中采取赤泥制備的陶??梢灾貜?fù)使用。

    3 正交試驗(yàn)

    移取50 mL Cd2+濃度, 通過正交試驗(yàn)分析Cd2+濃度(A)、 赤泥陶粒質(zhì)量(B)、 溶液pH 值(C)與溫度(D)4 個(gè)因素對(duì)赤泥陶粒的吸附率的影響, 采用4 因子3 水平的L9(34)正交試驗(yàn), 各因素水平及正交試驗(yàn)結(jié)果見表1 和表2。

    表1 各因素水平分析Tab. 1 Analysis of each factor level

    表2 正交試驗(yàn)結(jié)果Tab. 2 Results of orthogonal test

    由正交試驗(yàn)結(jié)果可知, 各單因素對(duì)試驗(yàn)結(jié)果的影響大小是: Cd2+濃度>溫度>溶液pH 值>赤泥陶粒質(zhì)量。 顯著性檢驗(yàn)結(jié)果顯示陶粒吸附水中Cd2+最佳條件為: Cd2+質(zhì)量濃度為10 mg/L, 赤泥陶粒質(zhì)量為1.436 8 g, 溶液pH 值為7.0, 溫度為40 ℃。 在單因素試驗(yàn)中, 溫度為35 ℃時(shí)的吸附率總體大于40 ℃時(shí)的吸附率, 且顯著性檢驗(yàn)中35 ℃與40 ℃的吸附率相差較小, 考慮到實(shí)際能源消耗, 確定最佳溫度條件為35 ℃。

    因此, 以赤泥為原料制備的陶粒吸附溶液中Cd2+的最佳條件為: Cd2+質(zhì)量濃度為10 mg/L, 赤泥陶粒質(zhì)量為1.436 8 g, 溶液pH 值為7.0, 溫度為35 ℃, 最佳振蕩時(shí)間為60 min, 此時(shí)赤泥陶粒對(duì)溶液中Cd2+的吸附率達(dá)到100%。

    4 結(jié)論

    基于以廢治廢理念, 以廢棄污染物赤泥為原料制作陶粒, 以Cd2+模擬廢水為研究對(duì)象, 分別考察了Cd2+濃度、 赤泥陶粒質(zhì)量、 溶液pH 值、 溫度與反應(yīng)時(shí)間對(duì)赤泥陶粒吸附性能的影響, 以及赤泥陶粒的再生情況, 并利用正交試驗(yàn)確定出赤泥陶粒吸附Cd2+的最優(yōu)條件。

    (1) 馬弗爐焙燒赤泥陶粒的條件為: 105 ℃干燥30 min, 升溫到400 ℃預(yù)熱30 min, 再升溫到1 100 ℃焙燒15 min, 制備得到赤泥陶粒。

    (2) 各單因素對(duì)赤泥陶粒吸附溶液中Cd2+的影響大小是: Cd2+濃度>溫度>溶液pH 值>赤泥陶粒質(zhì)量。 赤泥陶粒吸附Cd2+的最佳條件為: Cd2+質(zhì)量濃度為10 mg/L, 陶粒質(zhì)量為1.436 8 g, 溶液pH 值為7.0, 溫度為35 ℃, 振蕩時(shí)間為60 min,此條件下赤泥陶粒對(duì)Cd2+的吸附率為100%。

    (3) 從赤泥陶粒再生試驗(yàn)中可以看出, 以赤泥為原料制備出來的陶粒可以多次使用, 對(duì)環(huán)境的污染也大大降低。

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