核廢物桶放射性檢測(cè)的螺旋γ掃描技術(shù)

唐新海 顧衛(wèi)國(guó) 楊 檜 王德忠

（上海交通大學(xué)機(jī)械與動(dòng)力工程學(xué)院 上海200240）

在核設(shè)施的運(yùn)行過程中，會(huì)產(chǎn)生低中水平放射性廢物，經(jīng)過壓縮減容后處理成固體桶裝廢物。針對(duì)這些低中水平放射性廢物桶而言，最終處置前必須對(duì)其進(jìn)行檢測(cè)，明確桶內(nèi)所含放射性核素的種類和活度［1］。γ 射線掃描（Gamma-ray Scanning）技術(shù)作為重要的無損分析（Non-destructive Assay，NDA）技術(shù)之一，已經(jīng)廣泛應(yīng)用于核動(dòng)力廠桶裝廢物的檢測(cè)［2］。γ 射線掃描技術(shù)主要可以分為分段γ 掃描（Segmented Gamma Scanning，SGS）技術(shù)和層析γ掃描（Tomographic Gamma Scanning，TGS）技術(shù)。

SGS 將廢物桶沿軸向平均分為數(shù)段，一定程度上解決了放射性核素在桶內(nèi)軸向的不均勻分布問題，但是SGS 假設(shè)每一段層內(nèi)的介質(zhì)和放射性核素均勻分布，且存在層間串?dāng)_、端部效應(yīng)和探測(cè)死角等問題，在測(cè)量介質(zhì)和放射性核素不均勻分布的廢物桶時(shí)誤差較大［3-4］。TGS在SGS的基礎(chǔ)上，將每一段層進(jìn)一步劃分為多個(gè)體素，重建出每一個(gè)體素內(nèi)的介質(zhì)密度和放射性活度，提高了測(cè)量精度，但是由于TGS的測(cè)量過程復(fù)雜，導(dǎo)致測(cè)量時(shí)間較長(zhǎng)［5］。

因此，提高測(cè)量精度和減少測(cè)量時(shí)間一直是γ射線掃描技術(shù)研究的目標(biāo)。Anh等［6］在SGS分層的基礎(chǔ)上，再將每層分成若干環(huán)，通過探測(cè)器在距離段層中心的若干個(gè)不同位置的計(jì)數(shù)率差異，重建出每一個(gè)環(huán)源的活度，該方法一定程度上解決了放射性核素徑向不均勻分布的問題，但是測(cè)量時(shí)間是SGS的數(shù)倍；Liu 等［7］在Anh 的基礎(chǔ)上，提出了雙探測(cè)器SGS 技術(shù)，利用兩個(gè)探測(cè)器測(cè)得廢物桶兩個(gè)不同偏心位置的計(jì)數(shù)率，進(jìn)而確定放射性源的等效半徑并進(jìn)行活度重建，由于需要采用迭代的方法分別求解各段層內(nèi)等效環(huán)源半徑，環(huán)源的串層影響和迭代誤差將降低測(cè)量精度。Gu 等［8］在SGS 和TGS 的基礎(chǔ)上，提出了半層析γ掃描技術(shù)，進(jìn)一步提高了對(duì)不均勻?qū)ο蟮臏y(cè)量精度，但是測(cè)量時(shí)間是SGS的2～8倍。Mason 等［9］為了減少SGS 的測(cè)量時(shí)間，在探測(cè)器勻速上升的過程中進(jìn)行連續(xù)計(jì)數(shù)，該方法采用了螺旋γ掃描（Helical Gamma Scanning，HGS）的掃描方式，但是活度重建時(shí)仍然采用了SGS 的效率刻度，所以不能克服SGS 測(cè)量過程中存在的層間串?dāng)_、端部效應(yīng)和測(cè)量死角等問題。HGS采用廢物桶勻速旋轉(zhuǎn)，探測(cè)器在勻速上升的過程中連續(xù)計(jì)數(shù)的掃描方式，其在廢物桶上的掃描徑跡為圓柱螺旋線，所以稱為螺旋γ掃描。HGS的效率刻度方法是根據(jù)其真實(shí)的探測(cè)路徑進(jìn)行刻度的，所以能夠有效解決SGS 技術(shù)中存在的層間串?dāng)_、端部效應(yīng)和測(cè)量死角等問題。相比于SGS，HGS的測(cè)量時(shí)間至少節(jié)約一半。

近年來，核動(dòng)力廠為了減容，逐步采用400 L廢物桶代替200 L廢物桶進(jìn)行低中水平放射性廢物的裝容，由于在400 L廢物桶中射線更難穿出，測(cè)量誤差更大，導(dǎo)致傳統(tǒng)SGS的重建結(jié)果誤差大［8］。因此，開展HGS技術(shù)在400 L廢物桶上的探索性研究。

1 基本原理

1.1 透射測(cè)量

假設(shè)廢物桶內(nèi)的介質(zhì)均勻分布，透射測(cè)量過程中，如圖1 所示，廢物桶以ω（rad·s-1）的角速度勻速旋轉(zhuǎn)，探測(cè)器和透射源同步從初始位置Start 1 以v（m?s-1）的速度勻速運(yùn)動(dòng)至終止位置End 1，實(shí)現(xiàn)了連續(xù)測(cè)量。根據(jù)比爾定律，透射測(cè)量的公式為：

圖1 透射測(cè)量示意圖Fig.1 Schematic of transmission measurement

1.2 標(biāo)準(zhǔn)探測(cè)效率刻度

在發(fā)射測(cè)量前，必須對(duì)所測(cè)量的對(duì)象進(jìn)行數(shù)學(xué)建模，并對(duì)其進(jìn)行標(biāo)準(zhǔn)探測(cè)效率刻度。如圖2所示，標(biāo)準(zhǔn)探測(cè)效率刻度的對(duì)象是核素和介質(zhì)均勻分布的體源，廢物桶以ω（rad·s-1）的角速度勻速旋轉(zhuǎn)，探測(cè)器從初始位置Start 2以v（m?s-1）的速度勻速運(yùn)動(dòng)至終止位置End 2，在廢物桶表面留下的掃描徑跡為一段連續(xù)的圓柱螺旋線，如圖3 所示。在探測(cè)器勻速上升的過程中，任意位置i 都對(duì)應(yīng)一個(gè)探測(cè)效率Ei，標(biāo)準(zhǔn)探測(cè)效率刻度的公式為：

式中：Ecal為刻度探測(cè)效率；H 為探測(cè)器從初始位置勻速運(yùn)動(dòng)至終止位置所經(jīng)歷的高度；Ei為探測(cè)器移動(dòng)過程中位置i 對(duì)應(yīng)的探測(cè)效率；Δh 為放射性核素與探測(cè)器的相對(duì)高度。

圖2 標(biāo)準(zhǔn)探測(cè)效率刻度示意圖Fig.2 Schematic of standard detection efficiency calibration

采用無源效率刻度方法進(jìn)行標(biāo)準(zhǔn)探測(cè)效率刻度，建立不同密度下不同核素的探測(cè)效率數(shù)據(jù)庫，繪制出刻度探測(cè)效率曲面，通過透射測(cè)量確定介質(zhì)密度ρ，通過發(fā)射測(cè)量確定放射性核素特征γ射線的能量e，通過多項(xiàng)式插值的方法快速獲得刻度探測(cè)效率Ecal。

圖3 螺旋γ掃描徑跡圖Fig.3 Track of helical gamma scanning

1.3 發(fā)射測(cè)量

在發(fā)射測(cè)量過程中，廢物桶和探測(cè)器的運(yùn)動(dòng)過程和標(biāo)準(zhǔn)探測(cè)效率刻度的過程一樣，以廢物桶的角速度勻速旋轉(zhuǎn)，探測(cè)器從初始位置Start 2 以v（m?s-1）的速度勻速運(yùn)動(dòng)至終止位置End 2，獲得廢物桶內(nèi)第n 種核素發(fā)射的能量為e 的射線計(jì)數(shù)率，發(fā)射重建的公式為：

1.4 端部效應(yīng)的解決

當(dāng)放射性核素不均勻分布且集中分布在廢物桶頂部或底部時(shí)，如圖4所示，采用SGS方法對(duì)廢物桶內(nèi)放射性核素進(jìn)行活度重建時(shí)，重建結(jié)果會(huì)嚴(yán)重偏小，這就是“端部效應(yīng)”，會(huì)造成測(cè)量結(jié)果偏小。在HGS的標(biāo)準(zhǔn)探測(cè)效率刻度和發(fā)射測(cè)量過程中，如圖5所示，將探測(cè)器的初始位置和終止位置延伸ΔL/2，保證位于廢物桶頂部或底部的放射性核素能夠在準(zhǔn)直器視野范圍內(nèi)遍歷一個(gè)完整的周期。ΔL 的確定方法：對(duì)廢物桶中心位置的點(diǎn)源進(jìn)行探測(cè)效率刻度，繪制出探測(cè)效率隨探測(cè)器高度變化的曲線圖，最后確定ΔL的長(zhǎng)度，如圖6所示。

圖4 端部效應(yīng)示意圖Fig.4 Schematic of end effect

圖5 HGS掃描示意圖Fig.5 Schematic of helical gamma scanning

2 蒙特卡羅方法

采用蒙特卡羅方法，模擬驗(yàn)證HGS技術(shù)在低中密度400 L廢物桶中的應(yīng)用。不同能量的射線在不同介質(zhì)中的衰減程度是不同的，所以分別模擬了133Ba（0.365 MeV）、137Cs（0.662 MeV）、60Co（1.173 MeV）三種不同能量的核素，在介質(zhì)為空氣（ρ=0 g?cm-3）、軟木（ρ=0.25 g?cm-3）、水（ρ=1 g?cm-3）中的測(cè)量過程。

圖6 廢物桶中心位置的點(diǎn)源探測(cè)效率刻度曲線Fig.6 Calibration curve of point source detection efficiency in the center of waste drum

在探測(cè)仿真的過程中，采用的是美國(guó)Canberra公司的探測(cè)效率為40%的HPGe 探測(cè)器，具體尺寸參考文獻(xiàn)［10］。

探測(cè)器從初始位置（H=0 cm）勻速上升至終止位置（H=155 cm）的過程中，其探測(cè)效率的分布如圖7 所示。在探測(cè)器勻速上升的過程中，當(dāng)運(yùn)動(dòng)至H=40 cm附近時(shí)，整個(gè)準(zhǔn)直器視野被廢物桶所覆蓋，探測(cè)效率達(dá)到最大值，直至運(yùn)動(dòng)至H=115 cm 附近時(shí)，探測(cè)效率開始減小。

圖7 標(biāo)準(zhǔn)探測(cè)效率刻度曲線 (a)密度為0 g?cm-3，(b)密度為0.25 g?cm-3，(c)密度為1 g?cm-3Fig.7 Calibration curve of standard detection efficiency (a)Density of 0 g?cm-3,(b)Density of 0.25 g?cm-3,(c)Density of 1 g?cm-3

得到標(biāo)準(zhǔn)探測(cè)效率刻度曲線后，可以用式（2）求解不同密度下不同核素的刻度探測(cè)效率Ecal，如表1所示。

通過上述方法，對(duì)密度范圍為0～1 g?cm-3的介質(zhì)、能量范圍為0～1.173 MeV的射線在400 L廢物桶中的HGS標(biāo)準(zhǔn)探測(cè)效率進(jìn)行了刻度，建立了該模型下的HGS標(biāo)準(zhǔn)探測(cè)效率數(shù)據(jù)庫，其刻度探測(cè)效率曲面如圖8所示。

為了有效分析HGS的探測(cè)精度，將HGS的重建結(jié)果與SGS 的重建結(jié)果進(jìn)行比較。廢物桶在SGS的模擬測(cè)量中被分為7 層，每層高15 cm。400 L 廢物桶內(nèi)介質(zhì)均勻分布，放射性核素以單點(diǎn)源形式不均勻分布。

表1 刻度探測(cè)效率Table 1 Calibration detection effieciency

圖8 刻度探測(cè)效率曲面Fig.8 Calibration detection efficiency curved surface

3 結(jié)果與討論

重建誤差W的公式為：

式中：W 為重建誤差；Arec為重建活度；Areal為真實(shí)活度。

針對(duì)某一種能量的γ射線，由式（3）推導(dǎo)得：

式中：Ereal為模擬測(cè)量對(duì)象的真實(shí)探測(cè)效率。

由式（4）和式（5）推導(dǎo)得：

采用蒙特卡羅方法分別對(duì)處于廢物桶中軸線8個(gè)不同高度的點(diǎn)源進(jìn)行模擬，重建結(jié)果如圖9所示，z=0表示放射源位于廢物桶中心位置，z=52.4表示放射源位于廢物桶的端部（頂部或底部）。假設(shè)廢物桶內(nèi)填充介質(zhì)均勻分布。

圖9 單點(diǎn)源仿真重建結(jié)果(a) 133Ba源，密度為0 g?cm-3，(b) 137Cs源，密度為0 g?cm-3，(c) 60Co源，密度為0 g?cm-3，(d) 133Ba源，密度為0.25 g?cm-3，(e) 137Cs源，密度為0.25 g?cm-3，(f) 60Co源，密度為0.25 g?cm-3，(g) 133Ba源，密度為1 g?cm-3，(h) 137Cs源，密度為1 g?cm-3，(i) 60Co源，密度為1 g?cm-3Fig.9 Simulation reconstruction results of single point source(a) 133Ba in the material of 0 g?cm-3,(b) 137Cs in the material of 0 g?cm-3,(c) 60Co in the material of 0 g?cm-3,(d) 133Ba in the material of 0.25 g?cm-3,(e) 137Cs in the material of 0.25 g?cm-3,(f) 60Co in the material of 0.25 g?cm-3,(g) 133Ba in the material of 1 g?cm-3,(h) 137Cs in the material of 1 g?cm-3,(i) 60Co in the material of 1 g?cm-3

當(dāng)點(diǎn)源位于廢物桶中軸線時(shí)，是一種放射性核素分布極端不均勻的情況，比較該工況下的重建誤差，能夠充分說明HGS相比于SGS在測(cè)量精度上的改善效果。從圖9可以看到，在空桶中，當(dāng)點(diǎn)源位于距離端部10 cm處時(shí)，SGS的重建結(jié)果開始偏小，且隨著點(diǎn)源位置越來越靠近端部，SGS 的重建誤差迅速擴(kuò)大，最大誤差接近-33%，SGS 對(duì)三種不同核素在空桶中的重建誤差規(guī)律相似。當(dāng)介質(zhì)為水時(shí)，SGS 的重建誤差均偏小55%以上，當(dāng)點(diǎn)源位置越接近端部，發(fā)射γ 射線特征能量越低的核素重建誤差越大，最大誤差接近-92%，這將導(dǎo)致SGS 的測(cè)量結(jié)果嚴(yán)重低估廢物桶內(nèi)的放射性水平。而HGS 的重建結(jié)果顯示，在空桶中，HGS 的重建誤差曲線較為平坦，平均誤差在8%左右，且最大重建誤差不超過-23%。當(dāng)介質(zhì)為水時(shí)，在距離端部1 cm 處出現(xiàn)一個(gè)等效測(cè)量位置，即采用HGS技術(shù)能夠有效地探測(cè)到廢物桶端部的放射性核素，可以避免SGS 低估桶內(nèi)放射性水平的風(fēng)險(xiǎn)。

實(shí)際情況下，廢物桶中往往在多個(gè)位置存在多個(gè)點(diǎn)源，所以定義均方根誤差，公式為：

式中：N為統(tǒng)計(jì)分析中重建誤差W的總個(gè)數(shù)。

正如表2所示，SGS在所有情況下，均方根誤差都大于HGS；隨著介質(zhì)密度的增大，SGS 和HGS 均方根誤差增大，但是SGS 的增大程度明顯大于HGS，說明了HGS在低中密度廢物桶中的測(cè)量精度優(yōu)于SGS。

表2 均方根誤差分析結(jié)果（%）Table 2 Root mean square error analysis results(%)

4 結(jié)語

螺旋γ 掃描方法在400 L 低中密度廢物桶上的測(cè)量效果得到了驗(yàn)證。針對(duì)不同密度下單點(diǎn)源極端分布的情況進(jìn)行對(duì)比分析可以得到以下結(jié)論：

1）造成HGS 重建誤差的主要因素為放射性核素的種類及分布、廢物桶內(nèi)介質(zhì)密度及分布。當(dāng)測(cè)量對(duì)象為空桶時(shí)，HGS 的均方根誤差為5.3%左右；當(dāng)桶內(nèi)介質(zhì)為水時(shí)，軸向位置的等效測(cè)量位置在距離端部1 cm處，HGS能夠有效探測(cè)到端部的放射性核素。

2）針對(duì)400 L低密度桶，SGS的最大重建誤差達(dá)到-43.4%；針對(duì)400 L 中密度廢物桶，如介質(zhì)為水，SGS 的重建誤差均偏小55%以上，嚴(yán)重低估廢物桶內(nèi)的放射性水平。而HGS 能夠有效地探測(cè)到廢物桶端部的放射性核素，避免了SGS 低估桶內(nèi)放射性水平的風(fēng)險(xiǎn)。

3）HGS 方法實(shí)現(xiàn)了連續(xù)掃描測(cè)量，探測(cè)器在掃描過程中連續(xù)計(jì)數(shù)，相比于SGS 方法，測(cè)量時(shí)間至少節(jié)約一半。

4）HGS 方法在掃描方式和探測(cè)效率刻度方法上做出了改進(jìn)，整體而言，相比于SGS，HGS在400 L低中密度廢物桶的測(cè)量上的表現(xiàn)是更加出色的。