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    三種糖品中植物甾醇的測(cè)定

    2020-12-01 11:35:06陳其釗林燕純劉志鵬陳嘉敏李長(zhǎng)成王桂華李家威余構(gòu)彬
    食品與發(fā)酵工業(yè) 2020年22期
    關(guān)鍵詞:黑糖菜油谷甾醇

    陳其釗,林燕純,劉志鵬*,陳嘉敏,李長(zhǎng)成,王桂華,李家威,余構(gòu)彬

    1(廣東省生物工程研究所(廣州甘蔗糖業(yè)研究所)國(guó)家糖業(yè)質(zhì)量監(jiān)督檢驗(yàn)中心,廣東 廣州,510316) 2(汕頭普羅凱融生物醫(yī)藥科技有限公司,廣東 汕頭,515000)

    紅糖產(chǎn)品(紅糖,黑糖,赤砂糖)因其保留了甘蔗原有的風(fēng)味和營(yíng)養(yǎng)物質(zhì)(蛋白質(zhì),礦物質(zhì),維生素,酚類物質(zhì),有機(jī)酸,植物甾醇等非糖成分),符合天然健康的飲食觀念[1-2],享有健脾養(yǎng)胃、溫中補(bǔ)氣、緩解精通的溫補(bǔ)美譽(yù),深受消費(fèi)者喜愛。國(guó)內(nèi)外學(xué)者研究發(fā)現(xiàn),其保健功能物質(zhì)基礎(chǔ)可能與紅糖產(chǎn)品中的非糖成分有密切關(guān)系[3-9]。甘蔗甾醇含量高,抗炎、降血脂、緩解非酒精性脂肪肝化能力強(qiáng)[10-13],紅糖作為甘蔗全汁濃縮物,甘蔗甾醇在傳統(tǒng)提取濃縮工藝中自然進(jìn)入紅糖產(chǎn)品,但目前對(duì)傳統(tǒng)工藝紅糖產(chǎn)品的甾醇類成分研究報(bào)道較少。為探討傳統(tǒng)紅糖的保健功能及機(jī)制,了解紅糖產(chǎn)品中甾醇的含量及其在加工過程中的變化,本文建立了一種高效液相色譜法(high performance liquid chromatography,HPLC)測(cè)定紅糖產(chǎn)品中5種植物甾醇含量的方法,并對(duì)紅糖產(chǎn)品中3種常見的甾醇含量進(jìn)行了分析測(cè)定,以期為紅糖產(chǎn)品的深入開發(fā)提供理論依據(jù)。

    1 材料與方法

    1.1 材料與儀器

    高效液相色譜儀(Agilent 1290),安捷倫科技(中國(guó))有限公司;旋轉(zhuǎn)蒸發(fā)儀(IKA RV8)、旋渦混合器(VORTEX 3),艾卡(廣州)儀器設(shè)備有限公司;恒溫水浴鍋(DKZ-2B),上海一恒科技有限公司;醫(yī)用離心機(jī)(CL5R),湖南湘儀實(shí)驗(yàn)室儀器開發(fā)有限公司;Milli-Q超純水系統(tǒng),默克密理博公司。

    甲醇、乙腈(色譜純),西格瑪奧德里奇(上海)貿(mào)易有限公司;石油醚、二氯甲烷、乙醚、乙酸乙酯、KOH,無水乙醇(分析純),廣州化學(xué)試劑有限公司。

    色譜柱 Waters ACQUITY UPLC BEH C18(2.1 mm×100 mm,1.7 μm);Waters ACQUITY UPLC BEH C8(2.1 mm×100 mm,1.7 μm);ZORBAX SB C8RRHD(2.1 mm×50 mm,1.8 μm)

    標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì):麥角甾醇、膽甾醇、豆甾醇、β谷甾醇和菜油甾醇(純度≥95%),上海安譜實(shí)驗(yàn)科技股份有限公司。

    96批次食糖樣品均來自2017~2019年廣東、廣西、云南3個(gè)不同產(chǎn)地,其中41個(gè)紅糖樣品,11個(gè)黑糖樣品,44個(gè)赤砂糖樣品。在分析之前,所有食糖樣品都儲(chǔ)存在塑料罐中,陰涼避光保存。

    1.2 實(shí)驗(yàn)方法

    1.2.1 色譜條件:

    Waters ACQUITY UPLC BEH C8(1.7 μm,2.1 mm×100 mm)液相色譜柱;檢測(cè)波長(zhǎng)205 nm(β-谷甾醇,菜油甾醇,膽甾醇和豆甾醇最大吸收波長(zhǎng)),282 nm(麥角甾醇最大吸收波長(zhǎng));流速0.4 mL/min;柱溫35 ℃;進(jìn)樣量5 μL。流動(dòng)相:A相為水,B相為乙腈;采用梯度洗脫,0~9.5 min 80%~90% B相。

    1.2.2 供試品溶液的制備

    取約3.0 g樣品置于錐形瓶中,加入無水乙醇溶液旋渦提取30 min,以體積比1∶1加入50%(質(zhì)量分?jǐn)?shù))NaOH溶液,搖勻,在80 ℃水浴中皂化60 min,冷卻后加入水10 mL,并移入分液漏斗中,用15 mL二氯甲烷分3次萃取,合并萃取液,旋干,用甲醇2 mL復(fù)溶,用0.22 μm微孔濾膜過濾,用于HPLC進(jìn)樣。

    1.2.3 標(biāo)準(zhǔn)溶液的配制

    分別稱取適量麥角甾醇、膽甾醇、豆甾醇、β谷甾醇和菜油甾醇,置于10 mL容量瓶中,用甲醇溶解并定容至刻度,分別制成約1.0 mg/mL的儲(chǔ)備液,于4 ℃下避光儲(chǔ)存?zhèn)溆谩H∵m量部分上述標(biāo)準(zhǔn)儲(chǔ)備液用甲醇配制成質(zhì)量濃度為0.1~100 ng/mL系列標(biāo)準(zhǔn)工作液。

    2 結(jié)果與分析

    2.1 色譜條件優(yōu)化

    2.1.1 檢測(cè)波長(zhǎng)選擇

    在190~400 nm下分別對(duì)5種甾醇標(biāo)準(zhǔn)溶液進(jìn)行紫外掃描,發(fā)現(xiàn)麥角甾醇的最大吸收波長(zhǎng)為282 nm,膽甾醇,豆甾醇,菜油甾醇和β-谷甾醇在205 nm處有最強(qiáng)吸收(見圖1),因此麥角甾醇的檢測(cè)波長(zhǎng)選擇282 nm,膽甾醇,豆甾醇,菜油甾醇和β-谷甾醇的檢測(cè)波長(zhǎng)選擇205 nm。

    A-麥角甾醇;B-膽甾醇;C-菜油甾醇; D-豆甾醇;E-β-谷甾醇圖1 5種植物甾醇的吸收光譜圖(掃描波長(zhǎng)190~640 nm)Fig.1 Adsorption chromatography of 5 phytosterols

    2.1.2 色譜柱選擇

    嘗試了安捷倫ZORBAX SB C8RRHD(2.1 mm×50 mm,1.8 μm),Waters ACQUITY UPLC BEH C8(2.1 mm×100 mm,1.7 μm),Waters ACQUITY UPLC BEH C18(2.1 mm×100 mm,1.7 μm)三款色譜柱。發(fā)現(xiàn)C18對(duì)4種成分的分離效果好,但是運(yùn)行比較長(zhǎng),在超高效色譜系統(tǒng)需要28 min才能完全出峰。不同牌子的C8色譜柱對(duì)于分離情況也有區(qū)別,相同流動(dòng)相,相同梯度下ZORBAX SB C8RRHD柱不能分離菜油甾醇和豆甾醇,Waters ACQUITY UPLC BEH C8則能實(shí)現(xiàn)8 min內(nèi)5種成分完全分離。

    2.1.3 流動(dòng)相選擇

    流動(dòng)相:甲醇截止波長(zhǎng)為205 nm;乙腈截止波長(zhǎng)為190 nm,而膽甾醇,豆甾醇,菜油甾醇和β-谷甾醇的最大吸收波長(zhǎng)為205 nm,在甲醇水系統(tǒng)下,基線漂移嚴(yán)重。故選擇乙腈水作為流動(dòng)相。嘗試了乙腈-水100∶0、98∶2、95∶5、90∶10、80∶20(體積比)等多種等度洗脫,均無法實(shí)現(xiàn)菜油甾醇和豆甾醇的分離。梯度洗脫:0~9.5 min乙腈80%~90%,則能5種成分完全基線分離;流速,柱溫對(duì)峰位和組分分離影響不大。在此條件下菜籽甾醇、豆甾醇、菜油甾醇、β-谷甾醇分離情況良好,滿足定量分析要求,見圖2、圖3。

    A-205 nm;B-282 nm;1-麥角甾醇;2-膽甾醇;3-菜油甾醇;4-豆甾醇;5-β-谷甾醇圖2 標(biāo)準(zhǔn)色譜圖Fig.2 Chromatogram of standard

    A-205 nm;B-282 nm;1-麥角甾醇;2-膽甾醇;3-菜油甾醇;4-豆甾醇;5-β-谷甾醇圖3 樣品色譜圖Fig.3 Chromatogram of sample

    2.1.4 提取方法的優(yōu)化

    文獻(xiàn)報(bào)道的提取方法大多數(shù)使用回流皂化,溶劑萃取再濃縮,耗費(fèi)時(shí)間比較長(zhǎng),操作復(fù)雜[10-13]。也有針對(duì)樣品基質(zhì)比較簡(jiǎn)單的,僅需超聲或渦旋提取,皂化即得[14-20]。因?yàn)樘瞧返幕|(zhì)較簡(jiǎn)單,所以本文也采用直接提取皂化法。前期在文獻(xiàn)總結(jié)的基礎(chǔ)上運(yùn)用響應(yīng)面法對(duì)超聲提取時(shí)間、料液比、皂化時(shí)間和萃取次數(shù)進(jìn)行實(shí)驗(yàn)探究和優(yōu)化,得到5種甾醇的提取工藝條件為:料液比為1∶10,提取時(shí)間為19.58 min,皂化時(shí)間1 h,萃取次數(shù)3次,提取總量預(yù)測(cè)為20.012 μg。對(duì)預(yù)測(cè)的最佳工藝條件進(jìn)行了驗(yàn)證并結(jié)合實(shí)際操作,將驗(yàn)證條件修正為料液比為1∶10,提取時(shí)間為20 min,皂化時(shí)間1 h,萃取次數(shù)3次。

    2.2 方法學(xué)考察

    2.2.1 線性范圍

    精密吸取混合對(duì)照品儲(chǔ)備液一定體積,按倍數(shù)關(guān)系稀釋成不同質(zhì)量濃度的標(biāo)準(zhǔn)溶液進(jìn)行測(cè)定,采用優(yōu)化后的前處理方法以及色譜條件,以5種甾醇色譜峰的峰面積平均值(Y)為縱坐標(biāo),對(duì)應(yīng)的標(biāo)準(zhǔn)溶液濃度(X)為橫坐標(biāo),繪制標(biāo)準(zhǔn)曲線;以信噪比S/N=3確定儀器檢出限。結(jié)果如表1所示,5種植物甾醇在各自濃度范圍內(nèi)線性關(guān)系良好,相關(guān)系數(shù)均不小于0.999 7;麥角甾醇檢出限均為0.023 mg/kg,膽甾醇為0.14 mg/kg,菜油甾醇為0.18 mg/kg,豆甾醇為0.11 mg/kg,β-谷甾醇為0.17 mg/kg,方法靈敏度較高,可滿足糖品中甾醇檢測(cè)需要。

    表1 方法的線性范圍、回歸方程及檢出限Table 1 Linear range,linear equations and limits of detection of the method

    2.2.2 精密度試驗(yàn)

    取供試品溶液按照1.2.1項(xiàng)下色譜條件連續(xù)進(jìn)樣6次,結(jié)果顯示,麥角甾醇、膽甾醇、菜油甾醇、豆甾醇、β-谷甾醇峰面積的精密度(相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差)分別為1.6%、3.9%、1.3%、0.20%、0.29%表明儀器的精密度良好。

    2.2.3 加標(biāo)回收率

    精確稱取紅糖樣品3.0 g,按重復(fù)性結(jié)果計(jì)算得到5個(gè)甾醇成分的含量,分別加入3個(gè)水平的對(duì)照品,在最佳提取條件及色譜條件下,每一濃度平行3次測(cè)定紅糖中植物甾醇的回收率,結(jié)果見表2。由表2可知,紅糖中麥角甾醇的平均回收率為74.4%~95.8%,膽甾醇的平均回收率為82.3%~91.4%,菜油甾醇的平均回收率為84.6%~102.5%,豆甾醇的回收率為88.0%~92.1%,β-谷甾醇的回收率為75.4%~92.6%。

    表2 方法的回收率(n=6)Table 2 Recovery of the method(n=6)

    2.3 樣品含量測(cè)定與聚類分析

    2.3.1 樣品含量測(cè)定

    取96批不同產(chǎn)地和級(jí)別的紅糖,黑糖和赤砂糖樣品按優(yōu)化后的最佳提取條件和最優(yōu)色譜條件進(jìn)行含量測(cè)定,按2.4.1中的線性方程計(jì)算麥角甾醇、膽甾醇、菜油甾醇、豆甾醇、β-谷甾醇的含量,結(jié)果見表3。由表3可知,所測(cè)96個(gè)樣品中大部分含有5種植物甾醇。5種植物甾醇以豆甾醇和β-谷甾醇含量較高,可達(dá)244.41 mg/kg、67.38 mg/kg,麥角甾醇含量最低。

    3種糖品中平均總甾醇含量差異明顯,分布為紅糖>黑糖>赤砂糖。GB/T 35886—2018[21]食糖分類中提到,紅糖是糖汁清凈處理后直接煉煮不經(jīng)分蜜制成。而赤砂糖則是經(jīng)過了分蜜制成,是工業(yè)化生產(chǎn)白砂糖的副產(chǎn)品。目前還沒有黑糖的國(guó)家標(biāo)準(zhǔn),據(jù)DB 4413/T 10—2019[22]和QB/T 4567—2013[23]描述其生產(chǎn)工藝與紅糖相似,只是煉煮的顏色差異。因此總甾醇含量差異可能與3種糖品的生產(chǎn)工藝或產(chǎn)地有關(guān),但還需進(jìn)一步分析研究。

    從糖品的等級(jí)上看,無論紅糖的優(yōu)級(jí)、一級(jí)和二級(jí)還是赤砂糖的一、二級(jí),在總甾醇含量上并沒有多大區(qū)分。

    表3 實(shí)際樣品的測(cè)定結(jié)果 單位:mg/kg

    2.3.2 聚類分析

    綜合不同產(chǎn)地和級(jí)別的糖品中麥角甾醇、膽甾醇、菜油甾醇、豆甾醇、β-谷甾醇的含量和甾醇總含量這6個(gè)指標(biāo),借助SPSS軟件并采用系統(tǒng)聚類法中的Ward 聯(lián)結(jié)和平方Euclidean距離系數(shù)對(duì)紅糖,黑糖,赤砂糖樣品進(jìn)行聚類分析,結(jié)果如圖4~圖6所示。

    圖4 紅糖聚類分析樹狀圖Fig.4 Brown sugar cluster analysis dendrogram

    圖5 黑糖聚類分析樹狀圖Fig.5 Dark brown sugarcluster analysis dendrogram

    圖6 赤砂糖聚類分析樹狀圖Fig.6 Brown granulated suga rcluster analysis dendrogram

    由圖4可知,41個(gè)紅糖樣品可分為四大類。第一類為2、18~25、27、31、33、35~37號(hào)樣品,第二類為1、4、6、7、14、16、26、28、29、30、32、34號(hào)樣品,第三類為3、5、8、9、11~13、15、17、38~41號(hào)樣品;10號(hào)樣品與其他樣品間距較大,分一類。

    由圖5可知,11個(gè)黑糖樣品可分為三大類。第一類為44~47、50~52號(hào)樣品,第二類為42、49號(hào)樣品,第三類為43、48號(hào)樣品;

    由圖6可知,44個(gè)赤砂糖樣品可分為五大類。第一類為53~56、59~60、62、64、67、70、72~79、82、84~86、88、91、94、96號(hào)樣品,第二類為71、83、92~93號(hào)樣品,第三類為61、63、65、69、80、81、87、89、90、95號(hào)樣品;第四類為58、66、68號(hào)樣品;57號(hào)樣品與其他樣品間距較大,分為一類。

    3 結(jié)論

    本文通過對(duì)3種糖品的前處理和色譜條件的優(yōu)化,建立了超高效液相色譜法同時(shí)測(cè)定紅糖中麥角甾醇、膽甾醇、菜油甾醇、豆甾醇、β-谷甾醇這5種植物甾醇的方法。對(duì)3種糖品96個(gè)樣本中5種植物甾醇的含量進(jìn)行檢測(cè),結(jié)果發(fā)現(xiàn)其中5種植物甾醇以豆甾醇和β-谷甾醇含量較高,麥角甾醇含量最低,不同糖品中總甾醇成分含量差異較大,分布為紅糖>黑糖>赤砂糖。植物甾醇作為具有一定藥用價(jià)值的成分,研究其在紅糖產(chǎn)品中的含量可為其產(chǎn)品質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)的提高提供參考,為其合理開發(fā)利用奠定基礎(chǔ)。

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