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    活性焦對汞的脫除性能研究

    2020-11-17 08:57:46安東海王魯元程星星董勇
    綜合智慧能源 2020年10期
    關(guān)鍵詞:黑山原煤微孔

    安東海,王魯元,程星星,董勇

    (1.昌吉學(xué)院,新疆昌吉831100;2.山東大學(xué)燃煤污染物減排國家工程實(shí)驗(yàn)室院,濟(jì)南250061;3.齊魯工業(yè)大學(xué)(山東省科學(xué)院)能源研究所,濟(jì)南250061)

    0 引言

    汞是繼氮氧化物、二氧化硫及粉塵之后的第4種污染物,具有高毒性、高揮發(fā)性、在生物體內(nèi)富集等特點(diǎn),會對人體造成極大的危害,因此已引起國內(nèi)外學(xué)者的廣泛關(guān)注[1?3],燃煤電廠被認(rèn)為是最大的人為汞排放源[4]。為了保護(hù)人類健康和環(huán)境安全,美國環(huán)境保護(hù)署(EPA)于2011 年12 月頒布了減少燃煤電廠汞及有害氣體排放標(biāo)準(zhǔn),以限制發(fā)電廠的汞排放[5?7]。中國能源結(jié)構(gòu)主要以煤炭為主,并且未來幾十年仍將保持以煤炭為主要能源結(jié)構(gòu)的模式,因此,燃煤電廠的汞排放控制問題亟須解決。隨著人們對環(huán)保意識的增強(qiáng)和汞排放標(biāo)準(zhǔn)的日益嚴(yán)峻,我國對汞污染問題越來越重視,2012 年發(fā)布的GB 13223—2011《火電廠大氣污染物排放標(biāo)準(zhǔn)》首次限制了燃煤電廠汞及其化合物的排放質(zhì)量濃度不得高于30 μg/m3[8?10],中國在減少汞排放方面面臨巨大挑戰(zhàn)。

    煤炭燃燒過程中汞的形態(tài)一般分為3 種:易溶于水的Hg2+,可以通過濕法脫硫(WFGD)系統(tǒng)脫除;與飛灰結(jié)合形成的HgP,可以被電除塵器或布袋除塵脫除[11?14];Hg0由于極易揮發(fā)、化學(xué)性質(zhì)穩(wěn)定且水溶性差,很難被現(xiàn)有環(huán)保設(shè)備捕獲而排入大氣[15?18],此外,Hg0在雨水中被緩慢地氧化和溶解,并被輸送到土壤、河流和湖泊中,最終會轉(zhuǎn)化為毒性更強(qiáng)的有機(jī)物種。因此,如何經(jīng)濟(jì)高效地捕捉Hg0成為汞污染控制的研究方向。

    目前,脫汞技術(shù)主要有吸附劑吸附、催化氧化、等離子+光催化等多種控制方法,最常見且應(yīng)用最廣泛的是活性炭噴射技術(shù),主要是因?yàn)榛钚蕴烤哂休^高的比表面積和發(fā)達(dá)的孔隙結(jié)構(gòu),對多種污染物都有較好的吸附性,但是活性炭運(yùn)行成本高、吸附劑損耗大的特點(diǎn)限制了其廣泛應(yīng)用[19]。因此,開發(fā)廉價(jià)高效的吸附劑來代替活性炭是可行的途徑?;钚越故呛置簾峤夂筮M(jìn)一步活化得到的產(chǎn)物,具有機(jī)械強(qiáng)度高、價(jià)格低廉及容易獲取等優(yōu)點(diǎn),被認(rèn)為是具有發(fā)展前景的可替代活性炭的吸附劑;同時(shí),活性焦具有負(fù)載性和氧化性,是一種理想的煙氣凈化劑,并且價(jià)格相對便宜,對Hg0有較好的吸附性[20?21]。因此,活性焦在汞控制領(lǐng)域具有很好的應(yīng)用前景和經(jīng)濟(jì)效益。但是,吸附后的活性焦填埋和堆積不僅會產(chǎn)生二次污染而且浪費(fèi)活性炭資源;同時(shí),作為金屬元素的Hg0在化工、電子等領(lǐng)域都有著重要作用,燃煤煙氣中Hg0的排放亦會產(chǎn)生資源浪費(fèi)。

    針對以上問題,通過選擇合適的煤種制備吸汞特征活性焦具有一定的應(yīng)用價(jià)值,并對該活性焦對汞的吸附?解吸?回收性能進(jìn)行系統(tǒng)研究,達(dá)到“變廢為寶”的目的。

    準(zhǔn)東煤田是我國發(fā)現(xiàn)的最大整裝煤田之一,儲存量巨大,準(zhǔn)東黑山煤中堿金屬和水分含量較高,是制備炭基材料較理想的原料。以新疆黑山褐煤為原料,通過沉降爐制備活性焦,并通過鼓泡床對樣品進(jìn)行脫Hg0性能試驗(yàn)研究,系統(tǒng)研究不同氣流量與吸附性能的對應(yīng)關(guān)系,進(jìn)一步研究Hg0在活性焦表面的吸附機(jī)理。通過熱力學(xué)計(jì)算、解吸動力學(xué)對吸汞后的活性焦進(jìn)行解吸機(jī)理的研究,對解吸后的Hg0進(jìn)行進(jìn)一步的深度固化處理,以獲得具有一定商業(yè)價(jià)值的硫化汞。

    1 試驗(yàn)樣品及裝置

    1.1 樣品制備

    試驗(yàn)采用新疆黑山煤為粉焦制備的原料,原煤和活性焦的工業(yè)分析數(shù)據(jù)見表1。取一定量的煤粉放入干燥箱中,在110 ℃下干燥8 h,進(jìn)而對干燥后的煤粉進(jìn)行破碎、篩分,選取250~160 目(平均粒徑為75 μm)的煤粉顆粒作為粉焦制備的原材料。

    表1 新疆黑山煤與活性焦樣品的工業(yè)分析、元素分析Tab.1 Proximate and ultimate analyses on the Xinjiang Heishan coal and activated coke samples

    制備活性焦條件:N2流量,6.00 L/min;給料量,2.91 g/min;制備溫度,950 ℃;CO2體積分?jǐn)?shù),12%;CO2流量,1.91 L/min;O2體積分?jǐn)?shù),6%;O2流量,0.95 L/min;H2O(g)體積分?jǐn)?shù),10%;H2O(g)流量,1.59 L/min。

    為防止水蒸氣冷凝,管路被伴熱帶包裹,伴熱帶溫度為110 ℃,加熱區(qū)停留6 s,獲得顆粒平均粒徑為85 μm的樣品。

    1.2 鼓泡床試驗(yàn)

    試驗(yàn)通過鼓泡床吸附系統(tǒng)對活性焦吸附Hg0的性能進(jìn)行評價(jià),該系統(tǒng)主要包括程序控溫系統(tǒng)、Hg0發(fā)生系統(tǒng)和檢測系統(tǒng),如圖1所示。

    試驗(yàn)前先進(jìn)行汞質(zhì)量濃度標(biāo)定,使汞的初始質(zhì)量濃度穩(wěn)定在100 μg/m3,反應(yīng)器中樣品投加量為15 g/次,溫度恒定為70 ℃,吸附時(shí)間為3 h,Hg0滲透管放入U(xiǎn) 形玻璃管中并置入水浴鍋中,通過調(diào)節(jié)載Hg0氮?dú)饬魉偌八″仠囟瓤刂艸g0的質(zhì)量濃度,如圖2 所示。用Thermo Fisher 公司生產(chǎn)的CEMS i 連續(xù)監(jiān)測系統(tǒng)檢測煙氣中不同形態(tài)Hg 的質(zhì)量濃度。每次試驗(yàn)中,汞入口Hg0質(zhì)量濃度ρ(Hg0)in由旁路確定,出口質(zhì)量濃度ρ(Hg0)out由Hg0通過反應(yīng)床后確定。Hg0吸附效率Eq計(jì)算公式為

    1.3 分析測試儀器

    孔隙結(jié)構(gòu)參數(shù)由美國康塔公司生產(chǎn)的Autosorb?iQ 全自動比表面和孔徑分布分析儀來測定,通過驟冷固體密度函數(shù)理論(QSDFT)計(jì)算活性焦的孔隙大小、孔容及孔徑分布。用VG Multilab 2000 X?射線光電子譜儀分析樣品X?射線光電子能譜(XPS),試 驗(yàn) 數(shù) 據(jù) 采 用Casa XPS 軟 件 中 的Gaussian?Lorentzian函數(shù)進(jìn)行擬合。

    圖1 Hg0吸附系統(tǒng)Fig.1 Hg0 adsorption system

    圖2 深度固化裝置Fig.2 Depth curing device

    2 試驗(yàn)結(jié)果與討論

    黑山煤中堿金屬的質(zhì)量分?jǐn)?shù)高達(dá)4%,遠(yuǎn)高于平均值(2%),堿金屬化合物對活性焦中微孔結(jié)構(gòu)的形成具有促進(jìn)作用;除此之外,黑山煤含水量普遍高于其他煤種,煤中的水分在制焦過程中對活性焦微孔的形成也有很大影響??傊?,活性焦的物理化學(xué)性質(zhì)和原煤中C,H,O 元素的質(zhì)量分?jǐn)?shù),揮發(fā)分,堿金屬氧化物質(zhì)量分?jǐn)?shù)等都有著一定的關(guān)系。本文對所研究的黑山煤和活性焦進(jìn)行了工業(yè)分析與元素分析,見表1。

    由表1可見:在空氣干燥基條件下,黑山煤具有較高的揮發(fā)分,制焦過程中揮發(fā)分的析出有利于活性焦孔隙結(jié)構(gòu)的形成,同時(shí),氧元素的質(zhì)量分?jǐn)?shù)較高,制焦過程能夠獲得比較豐富的官能團(tuán),因此,以黑山煤為原料能夠獲得物理化學(xué)性質(zhì)更好的活性焦;固定炭含量比較高,說明黑山煤具有較高的熱值;活性焦的工業(yè)分析和元素分析表明,制焦過程中,水分、揮發(fā)分、H 及O 元素的質(zhì)量分?jǐn)?shù)大量減少。根據(jù)不同元素質(zhì)量分?jǐn)?shù)的變化大小可以進(jìn)一步解釋不同工況下獲得的活性焦燒蝕率。

    煤的燒蝕率是煤制焦過程中由于各種原因所損失部分占原料的比重,燒蝕率越高,活性焦收率就越低,因此,研究制備工況條件對煤燒蝕率的影響,也是對黑山煤制備活性焦的影響。

    粉焦制備中煤粉在炭化、活化過程中直接表現(xiàn)為質(zhì)量減輕,定義原煤減輕質(zhì)量與原煤質(zhì)量之比為原煤燒蝕率X。假設(shè)粉焦制備過程中灰量不變,根據(jù)灰平衡原理,原煤燒蝕率計(jì)算式為

    式中:ω(Acoal),ω(Achar)分別為原煤、粉焦的灰分,%。

    根據(jù)式(2)對黑山煤基活性焦進(jìn)行燒蝕率的計(jì)算,計(jì)算結(jié)果為42.18%。研究認(rèn)為,褐煤顆粒在高溫N2氛圍中停留250 ms就基本完成了熱解,故炭化10 s 的過程中,除了水分、揮發(fā)分析出及有機(jī)物分解,同時(shí)還伴有析出、分解產(chǎn)物與固相顆粒的二次反應(yīng),即微弱活化作用。在模擬煙氣中,O2具有助燃性,會使活性焦表面的炭起到燒蝕作用,增加燒蝕率。CO2和水蒸氣在活性焦表面發(fā)生二次反應(yīng),促進(jìn)了炭的消耗,并且能夠促進(jìn)孔隙結(jié)構(gòu)的生成[22]。因此,在快速制備工況下,主要是煤中的揮發(fā)物揮發(fā)出來,形成孔隙結(jié)構(gòu)和官能團(tuán),同時(shí),具有促進(jìn)活化作用的CO2和水蒸氣使孔隙結(jié)構(gòu)和官能團(tuán)進(jìn)一步豐富。

    2.1 活性焦表面形貌分析

    通過掃描電鏡分析原煤和活性焦樣品的表面形貌結(jié)構(gòu),如圖3 所示。由圖3a 所示的原煤形貌可知,原煤表面沒有發(fā)達(dá)的孔隙結(jié)構(gòu),而發(fā)達(dá)的孔隙結(jié)構(gòu)能夠促進(jìn)Hg0的吸附,因此,原煤對單質(zhì)汞的吸附微乎其微。通過一步法獲得的活性焦形成了發(fā)達(dá)的孔隙結(jié)構(gòu)(如圖3b 所示),對Hg0具有較高的吸附性能。

    圖3 樣品掃描電鏡圖Fig.3 SEM of samples

    2.2 比表面積(BET)測試分析

    活性焦的BET 測試結(jié)果主要有3 個(gè)重要的參數(shù):比表面積、孔容及孔徑,三者都對吸附性能有直接的影響??讖絛主要分為3 類:d>50 nm(大孔)、2 nm<d<50 nm(中孔)、d<2 nm(微孔)。由吸附動力學(xué)可知,微孔對Hg0的吸附具有很大影響,而大孔和中孔為吸附質(zhì)進(jìn)入微孔提供通道。

    圖4a為原煤、活性焦樣品的吸附?脫附等溫線,結(jié)果表明,原煤的吸附量很低。原煤通過沉降爐,在加熱區(qū)域發(fā)生了均相和非均相反應(yīng),高溫下,原煤中的揮發(fā)分會快速釋放出來,有利于孔隙結(jié)構(gòu)的形成。由圖4a 可知,在中壓區(qū)(0.05<p/p0<0.90)(p0為飽和蒸汽壓力),樣品的吸附曲線與脫附曲線最終基本封閉,說明在煙氣氛圍的活化作用下,燒蝕、縮聚等反應(yīng)起到了強(qiáng)化孔結(jié)構(gòu)骨架的效果。

    依據(jù)Brunauer 等[23]對吸附等溫線的分類,活性焦樣品在較低相對壓力區(qū)(10?6<p/p0<0.05)具備Ⅰ型吸附等溫線特征,即吸附速率快、吸附量大,說明該階段以微孔吸附為主。隨著相對壓力的增加,出現(xiàn)吸附遲滯回線,說明樣品也存在部分中孔結(jié)構(gòu)。表2 中的孔隙結(jié)構(gòu)參數(shù)顯示,原煤的比表面積和微孔面積都很小,然而制備的活性焦比表面積為402.1 m2/g,微孔比表面積占總比表面積的77.5%,即樣品是以微孔為主,同時(shí)具有部分中孔的分級孔結(jié)構(gòu)。

    表2 原煤、活性焦樣品微觀結(jié)構(gòu)參數(shù)Tab.2 Microstructure parameters of the raw coal and activated coke samples

    圖4b 為采用QSDFT 方法計(jì)算的樣品孔隙分布圖,從圖中可看出,原煤表面沒有明顯的孔隙分布,制備的活性焦孔隙分布均以微孔為主,且主要集中在0.50~2.00 nm 范圍內(nèi)。由吸附動力學(xué)可知,Hg0的動力學(xué)直徑為0.32 nm。根據(jù)吸附理論,當(dāng)孔徑為Hg0的動力學(xué)直徑的1.7~3.0 倍時(shí),活性焦表面的微孔孔徑分布多集中在1.00 nm 以下時(shí)對Hg0的吸附效果最好。因此,從活性焦孔隙結(jié)構(gòu)看,以黑山煤為原料通過沉降爐制備的活性焦對Hg0具有較好的吸附性能。

    2.3 樣品對Hg0吸附性能

    圖5為活性焦通過鼓泡床對Hg0的吸附效率,結(jié)果表明,活性焦在3 h 內(nèi)的平均吸附效率為85%。說明炭化后再活化產(chǎn)生的孔隙結(jié)構(gòu)和表面官能團(tuán)為Hg0提供了大量的附著點(diǎn),有利于Hg0的吸附,活化氣氛H2O(g),O2以及CO2對制備新疆黑山煤基活性焦都有著重要的促進(jìn)作用。綜上所述,以新疆黑山煤為原料,通過一步法制備活性焦具有較高的吸附效果且制備工藝簡單,為探索Hg0吸附劑提供了簡便可行的方法。

    圖4 原煤、活性焦樣品吸附-脫附等溫線及孔隙分布Fig.4 Absorption-desorption isotherm and pore distribution of the coal and activated coke

    2.4 吸Hg0后活性焦的解吸過程

    研究高溫下吸Hg0活性焦的解吸性能(純N2環(huán)境),結(jié)果如圖6 所示。從圖6 可以看出,隨著溫度的緩慢升高,活性焦表面吸附態(tài)Hg0被釋放出來,隨著溫度的增加,Hg0釋放量增加,可能是活性焦孔隙結(jié)構(gòu)中的Hg0被釋放出來。隨著溫度的進(jìn)一步升高,390 ℃左右出現(xiàn)一個(gè)解吸峰,該解吸峰被認(rèn)為是HgO 的解吸峰,在此溫度,除了HgO 的分解,還伴隨著Hg0的快速解吸,HgO 的形成是由于Hg0與活性焦表面的含氧基團(tuán)發(fā)生化學(xué)吸附。全程通過測汞儀器對解吸出的汞進(jìn)行測量,解吸后反應(yīng)器出口Hg0質(zhì)量濃度接近零,說明活性焦中吸附的汞完全解吸。

    為了進(jìn)一步探究解吸量隨時(shí)間的變化規(guī)律,本研究對試驗(yàn)數(shù)據(jù)進(jìn)行擬合,建立解吸動力學(xué)模型,從而對解吸過程及效果進(jìn)行預(yù)測。目前常用的動力學(xué)模型包括以下幾種。

    (1)準(zhǔn)一級動力學(xué)模型。

    圖5 活性焦對Hg0的吸附效率Fig.5 Hg0 adsorption efficiency of the activated coke

    圖6 吸附后的活性焦高溫下解吸性能曲線Fig.6 Desorption performance curve of the activated cokeafter absorption at high temperatures

    式中:qt為t時(shí)刻的單位解吸量,μg/g;t為解吸時(shí)間,min;qe為平衡時(shí)的單位解吸量,μg/g;k1為準(zhǔn)一級解吸速率常數(shù),g/(μg·min)。

    (2)準(zhǔn)二級動力學(xué)模型。

    式中:k2為準(zhǔn)二級解吸速率常數(shù),g/(μg·min)。

    (3)Bangham動力學(xué)模型。

    式中:k,n為Bangham模型的常數(shù)。

    3種解吸動力學(xué)擬合曲線如圖7所示,擬合結(jié)果見表3。準(zhǔn)一級和準(zhǔn)二級擬合效果較差,說明活性焦解吸過程中內(nèi)部傳質(zhì)阻力較大,受多個(gè)擴(kuò)散步驟控制。Bangham 動力學(xué)模型擬合優(yōu)度R2高于0.99,說明擬合度較高且模擬得到的吸附量數(shù)值與真實(shí)數(shù)據(jù)最為近似,即Bangham 動力學(xué)模型可以很好地描述吸汞活性焦解吸動力學(xué)過程,表明解吸過程受顆粒內(nèi)擴(kuò)散、表面反應(yīng)、氣膜擴(kuò)散等多種解吸機(jī)制協(xié)同作用。這是因?yàn)榛钚越箍紫吨械腍g0及HgO 被解吸出后由顆粒內(nèi)擴(kuò)散到活性焦的表面。

    圖7 高溫解吸下的3種解吸動力學(xué)擬合曲線Fig.7 Three desorption kinetics fitting curves under high temperatures

    表3 解吸動力學(xué)擬合參數(shù)Tab.3 Dynamics fitting parameters of the desorption

    2.5 解吸過程中的熱力學(xué)計(jì)算

    活性焦吸附過程中,活性焦表面的活性氧會與Hg0發(fā)生反應(yīng),因此,在解吸過程中形成的HgO 會發(fā)生分解。熱力學(xué)第二定律揭示了化學(xué)反應(yīng)過程的方向和反應(yīng)程度,通過對系統(tǒng)發(fā)生化學(xué)反應(yīng)的吉布斯自由能進(jìn)行理論計(jì)算,判斷化學(xué)反應(yīng)的可行性和可能生成的產(chǎn)物。根據(jù)吉布斯?蓋姆霍茨(Gibbs?Helmholtz)方程可以計(jì)算吉布斯自由能函數(shù)ΔGθT

    采用Factage7.0 熱力學(xué)計(jì)算軟件中的Reaction模塊計(jì)算反應(yīng)式(7)在30~1 000 ℃范圍內(nèi)的標(biāo)準(zhǔn)摩爾反應(yīng)吉布斯自由能ΔmGT和標(biāo)準(zhǔn)摩爾反應(yīng)焓變ΔmHT。將吉布斯自由能代數(shù)值由正轉(zhuǎn)負(fù)的溫度范圍內(nèi)(310~400 ℃)各反應(yīng)的熱力學(xué)計(jì)算結(jié)果列于表4。

    根據(jù)表4 可知:溫度低于370 ℃時(shí),ΔmGT為正值,HgO 不能發(fā)生分解反應(yīng);溫度高于370 ℃時(shí),ΔmGT小于零,HgO 可以發(fā)生分解反應(yīng),因此,解吸過程中解吸溫度滿足HgO的分解溫度。

    表4 不同溫度下反應(yīng)式(7)的熱力學(xué)數(shù)據(jù)Tab.4 Thermodynamic data of equation(7)at different temperatures

    2.6 汞的深度固化

    為了減少解吸帶來的二次污染和資源浪費(fèi),對解吸出的Hg0進(jìn)行回收,合成高附加值的半導(dǎo)體HgS材料,并達(dá)到深度固化的目的(裝置如圖1 所示)。圖8 為不同溫度下HgS 的合成效率,由熱力學(xué)計(jì)算知,S 與Hg0在常溫下就可以發(fā)生反應(yīng),隨著溫度的升高,吉布斯自由能增加,自發(fā)反應(yīng)趨勢增加。30,50,80 ℃下HgS 的平均合成效都能達(dá)到100%。該反應(yīng)為放熱反應(yīng),按照理論可知,反應(yīng)速率會隨著溫度增加而增加,從結(jié)果可以看出,這幾個(gè)溫度下Hg0很容易和S 發(fā)生反應(yīng)。圖9 為吸汞活性焦解吸曲線和進(jìn)入硫裝置后的曲線,由圖9可以看出,高質(zhì)量濃度的解吸氣可以完全被吸附,說明S 作為深度固化介質(zhì)吸附Hg0是可行的。

    圖8 不同溫度下HgS的合成效率Fig.8 Synthesis efficiency of HgS at different temperatures

    圖9 吸汞活性焦解吸曲線Fig.9 Desorption curve of the activated coke

    強(qiáng)化吸附后的活性焦解吸時(shí)會伴隨著SO2和H2O(g)的生成,解吸氣中Hg0進(jìn)一步深度固化時(shí)需要考慮SO2和H2O(g)對其合成效率的影響。從圖10可以看出,通入H2O(g)能夠大幅度降低S 與Hg0的合成,平均合成效率從100%降至62.0%,主要原因可能是H2O(g)吸附在S 表面,覆蓋了反應(yīng)點(diǎn),同時(shí)降低了反應(yīng)物表面溫度,進(jìn)而減少S 與Hg0的反應(yīng)能。在φ(SO2)為0.12%的工況下,也不利于S 與Hg0的合成,合成效率為79.5%,在該環(huán)境下SO2的存在主要是降低了S 與Hg 原子的碰撞幾率,進(jìn)而降低了HgS 合成效率。因此,深度固化Hg0,應(yīng)該先將解吸氣中的H2O(g)冷凝,然后再進(jìn)一步將SO2和Hg0進(jìn)行分離,獲得高質(zhì)量濃度的純凈Hg0,然后再進(jìn)行深度固化。

    圖10 不同氣氛對HgS合成的影響Fig.10 Effects of different atmospheres on HgS synthesis

    3 結(jié)論

    (1)通過沉降爐,以新疆黑山煤為原料,獲得了對Hg0吸附性能較高的活性焦,燒蝕率為42.18%。3 h 內(nèi)平均吸附效率為85%。該方法最大優(yōu)勢在于系統(tǒng)工藝大大簡化,投資、運(yùn)行成本大幅降低。

    (2)制備的黑山煤基活性焦均以微孔結(jié)構(gòu)為主,比表面積為402.1 m2/g,微孔比表面積占總比表面積的77.5%,平均孔徑為2.10 nm,對Hg0具有較好的物理吸附性。

    (3)對解吸出來的Hg0進(jìn)行回收,根據(jù)熱力學(xué)計(jì)算可知,S 與Hg0合成HgS 能自發(fā)進(jìn)行,O2對HgS 的合成沒有明顯的促進(jìn)作用,并且水蒸氣和SO2對HgS的合成具有抑制作用。因此,合成HgS 前需要對解吸氣進(jìn)行凈化處理。

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