TATB 造型粉顆粒單軸壓縮力學(xué)性能

馬寅翔，劉 晨，王 慧，張才鑫，陳 華，張偉斌

（中國工程物理研究院化工材料研究所，四川 綿陽 621999）

1 引言

高聚物粘結(jié)炸藥（polymer bonded explosive，PBX）依據(jù)成型工藝可分為壓裝型、澆注型、熱固型等，其中壓裝型PBX 以其優(yōu)異的性能被廣泛應(yīng)用。TATB造型粉顆粒一般由水懸浮法制備，結(jié)構(gòu)具有多樣性且差異明顯［1-3］，是壓裝型PBX 的顆粒單元，不同的顆粒結(jié)構(gòu)將影響其成型PBX 的應(yīng)力、變形與穩(wěn)定性，因此有必要深入研究TATB 造型粉單顆粒的壓縮力學(xué)性能，掌握壓縮作用下顆粒尺度的結(jié)構(gòu)演變，為揭示TATB 基PBX 細(xì)觀結(jié)構(gòu)成因及對宏觀力學(xué)性能影響提供研究基礎(chǔ)。

國內(nèi)外主要通過單軸壓縮加載的方式研究單顆粒的力學(xué)性能，使用Hertz 法向接觸模型擬合實(shí)驗(yàn)獲取的力-位移曲線，分析顆粒變形及顆粒強(qiáng)度等性能，如Russell 等［4］從能量角度考慮沸石顆粒準(zhǔn)靜態(tài)壓縮變形和斷裂的發(fā)生，Portnikov 等［5］通過單軸壓縮力-位移曲線確定不同工業(yè)顆粒的屈服點(diǎn)、彈性接觸剛度和有效彈性模量，Huang 等［6］利用統(tǒng)計方法解釋玻璃球準(zhǔn)靜態(tài)壓縮強(qiáng)度特征。上述研究雖獲得顆粒的力學(xué)性能，但尚不能解釋不同顆粒具有不同力學(xué)性能的原因，且研究集中在巖土與粉末技術(shù)領(lǐng)域的天然或工業(yè)制造的顆粒［7-11］。關(guān)于炸藥造型粉顆粒尤其是TATB 造型粉顆粒力學(xué)性能的研究鮮有報道。

X 射線微層析成像（Micro-Computed Tomography，μCT）技術(shù)能以微米級別無損觀測實(shí)驗(yàn)樣品的細(xì)觀特征，對于研究顆粒內(nèi)部結(jié)構(gòu)優(yōu)勢明顯，已有大量工作使用μCT 技術(shù)對顆粒物質(zhì)開展研究，如顆粒形態(tài)測量［12］、顆粒細(xì)觀結(jié)構(gòu)演化［13］、顆粒變形機(jī)理研究［14］等，但僅實(shí)現(xiàn)了對顆粒外形與內(nèi)部結(jié)構(gòu)的描述，尚未對加載過程中的顆粒力學(xué)性能進(jìn)行深入研究。

本研究利用μCT 技術(shù)，設(shè)計適用于單個TATB 造型粉顆粒的壓縮加載裝置，原位、無損觀測單個TATB造型粉顆粒單軸壓縮行為，掌握其應(yīng)力-位移響應(yīng)與細(xì)觀結(jié)構(gòu)演變，獲得其壓縮力學(xué)性能。

2 試驗(yàn)與方法

2.1 試驗(yàn)樣品

TATB 造型粉顆粒，呈黃色近球形顆粒，由中國工程物理研究院化工材料研究所制備，組成成分有TATB 粉末晶體（直徑小于30 μm）、少量黏結(jié)劑與添加劑。隨機(jī)選取6 顆表面基本光滑、球形度接近、粒徑大小約1000～1200 μm 的造型粉顆粒，樣品編號記為G1、G2、G3、G4、G5、G6。

2.2 μCT 系統(tǒng)與力學(xué)加載裝置

用天津三英精密儀器有限公司的nanoVoxel-9010型X-μCT 系統(tǒng)進(jìn)行CT 掃描，μCT 系統(tǒng)如圖1 所示，主要由射線源、精密轉(zhuǎn)臺與帶有放大鏡頭的探測器構(gòu)成，三者的相對位置由絲桿與步進(jìn)電機(jī)控制，以調(diào)整成像放大倍數(shù)。精密轉(zhuǎn)臺可在水平面內(nèi)自由旋轉(zhuǎn)、在豎直方向上升下降，探測器搭配有4，10，20 倍三種鏡頭實(shí)現(xiàn)高分辨率成像。探測器接收到來自射線源穿透樣品的射線，完成一次曝光得到的射線投影圖像稱為數(shù)字射線照相（Digital Radiography，DR）圖像，連續(xù)拍攝樣品臺旋轉(zhuǎn)過程中的多幅DR 圖像并重建被測物三維空間結(jié)構(gòu)稱為計算機(jī)斷層掃描（Computed Tomography）成像。μCT 系統(tǒng)最大管電壓150 kV，最大功率10 W，探測器像素數(shù)為2048×2048。

圖1 μCT 系統(tǒng)與原位力學(xué)加載裝置Fig.1 μCT scanning system and mechanical loading device

適用于μCT 系統(tǒng)的原位微米力學(xué)加載裝置如圖1所示，裝置外形呈高腳杯狀，使用有機(jī)玻璃材料制作。樣品置于上下壓頭間，下壓頭支撐樣品，上壓頭及上部的承載桶自重作為荷載施加于樣品，承載桶內(nèi)根據(jù)實(shí)驗(yàn)需要裝入不同質(zhì)量的ZrO2細(xì)沙以實(shí)現(xiàn)對荷載的精確控制。裝置側(cè)面有壓頭鎖定機(jī)構(gòu)，可在加載過程中隨時鎖定壓頭，限制壓頭位移。

TATB 造型粉顆粒受力示意如圖1a 所示，顆粒受到的法向荷載F，N，表示為：

式中，m為上壓頭及承載桶內(nèi)ZrO2細(xì)沙質(zhì)量，g；g為重力加速度，9.8 mN·g-1。

2.3 CT 原位力學(xué)加載與掃描測量方法

在室溫下，將單個TATB 造型粉顆粒裝入加載裝置，未施加荷載時上壓頭自重作用于造型粉顆粒，在該狀態(tài)下采集顆粒的CT 圖像，作為顆粒初始形態(tài)基準(zhǔn)。隨后分次將10 g ZrO2細(xì)砂倒入承載桶，并逐次拍攝DR 圖像，通過對DR 圖像的分析測量，獲取每次加載壓頭壓縮量/顆粒位移量。最后在顆粒發(fā)生顯著變形甚至開裂崩塌的臨界狀態(tài)時鎖死上壓頭并采集CT 圖像。其中，DR 圖片的單個像素的尺寸為1.494 μm；CT掃描像素合并數(shù)為2，CT圖像的體素邊長為2.988 μm。

圖2 為利用DR 圖像使用半峰高法的顆粒高度測量方法示意。圖2a～圖2d 為顆粒加載過程的DR 示例圖像。在圖2a 中的DR 圖像最中部豎直方向取一測量線分析該線上圖像灰度值變化如圖2e，根據(jù)半峰高法確定不同荷載下的壓頭與顆粒接觸邊界，進(jìn)而得到顆粒高度，對每次加載得到的DR 圖像進(jìn)行顆粒高度測量，獲得加載過程的位移信息。位移測量最大誤差為1 個像素即1.494 μm，實(shí)際測量中定位半峰高位置所在的像素可根據(jù)灰度值-坐標(biāo)曲線精確到亞像素級別。

圖3 為將TATB 造型粉顆粒等效為橢球體的方法，計算方法如式（2）所示。該方法以顆粒高度與橫截面參數(shù)，將造型粉顆粒外形等效為一個具有兩根等長長軸與一根短軸的橢球體。

顆粒與壓頭的接觸半徑RC可表示為橢球體在頂點(diǎn)處的曲率半徑，μm，即

式中，HH為顆粒的半高度，μm，定義為顆粒未加載初始狀態(tài)高度的一半。Req為橫截面等效半徑，μm，定義為與顆粒半高度位置橫截面面積相同的正圓的半徑。顆粒放置在壓頭位置的縱橫比AR為

圖2 造型粉顆粒加載過程DR 圖像序列與壓頭距離測量方法示例Fig.2 Sequence of DR images of granule under different loading and approach of indenter distance measurement

圖3 造型粉顆粒等效為橢球體方法Fig.3 The method of equivalent transformation of granule to ellipsoid

3 結(jié)果與討論

3.1 顆粒特征CT 掃描結(jié)果

圖4 為未加載狀態(tài)TATB 造型粉顆粒CT 掃描結(jié)果，第一列為顆粒三維重建圖，后三列為顆粒中間位置xy、xz與yz截面切片。從圖4 可以看出：顆粒近似球形，表面存在凹坑凸起等特征，G1 與壓頭的接觸面有小的凸起，G6 與壓頭的接觸面有較為明顯的大凸起，且G1～G6 均有高密度致密表層；G5 尺寸相對最小，G6 球形度最差；G1 內(nèi)部孔隙少，呈小片狀，G2 內(nèi)部孔隙少且分散，G3 中心連通的孔隙較大，G4 孔隙相對密集，G5 有“C 字形”片狀孔隙，G6 有平行于加載方向的片狀連通孔隙。顆粒內(nèi)部結(jié)構(gòu)有明顯差異。

表1 為結(jié)合DR 圖像與CT 切片圖像得到TATB 造型粉顆粒的橫截面等效半徑、顆粒半高度、接觸面半徑、縱橫比、接觸面形貌、顆粒內(nèi)部缺陷形貌等特征。結(jié)果顯示：G1～G5 顆?？v橫比小于1，呈扁球狀，G6顆?？v橫比大于1，形狀較為不規(guī)則。

3.2 顆粒壓縮力學(xué)性能分析

3.2.1 顆粒受力-位移曲線

圖5 為TATB 造型粉顆粒準(zhǔn)靜態(tài)單軸壓縮實(shí)驗(yàn)的受力-位移曲線?？梢钥闯?，最后一次加載產(chǎn)生的位移明顯大于之前數(shù)次加載的位移。結(jié)合DR 實(shí)驗(yàn)觀察，最后加載點(diǎn)造型粉顆粒失去承載能力，發(fā)生破壞崩塌，因此本研究認(rèn)為每條曲線的最后2 個數(shù)據(jù)點(diǎn)分別為破壞點(diǎn)和崩塌點(diǎn)。此外，顆粒力-位移曲線表現(xiàn)出明顯的階段特征，與壓頭接觸的初始階段，曲線斜率（代表剛度）較大，中間段斜率下降，最后階段顆粒破壞，曲線斜率接近0。

3.2.2 顆粒壓縮變形過程

3.2.2.1 彈性變形階段

Hertz 法向接觸模型［15］確定了顆粒受法向力準(zhǔn)靜態(tài)壓縮變形時的荷載、位移、楊氏模量和泊松比等的關(guān)系，模型適用于各向同性彈性固體球間非粘正壓小變形彈性接觸的情況，在某些微凸顆粒、內(nèi)部非完全均勻的顆粒也被證明有良好的適用性［16-19］，有效性得到廣泛認(rèn)可［20］。Hertz 法向接觸模型給出了準(zhǔn)靜態(tài)壓縮彈性球體的力-位移關(guān)系：

圖4 TATB 造型粉顆粒未加載狀態(tài)CT 掃描結(jié)果Fig.4 CT scan results of TATB granules before loading

表1 TATB 造型粉顆粒結(jié)構(gòu)特征Table 1 Characteristics of TATB granules

圖5 TATB 造型粉顆粒加載力-位移曲線Fig.5 Force-displacement curve of TATB granules

式中，F(xiàn)為彈性變形階段的壓縮荷載，mN；s為壓頭位移，μm；E1，E2分別為TATB 造型粉顆粒與壓頭的楊氏模量，GPa；ν1，ν2分別為TATB 造型粉顆粒與壓頭的泊松比；RC為TATB 造型粉顆粒與壓頭接觸位置的接觸半徑。本實(shí)驗(yàn)中，上壓頭預(yù)先加載穩(wěn)固顆粒，再開始加載記錄數(shù)據(jù)，因此初始位移為0，荷載為上壓頭自重，故對Hertz 法向接觸模型公式（4）作如下修正：

其中，a為常數(shù)，物理意義為預(yù)加載的上壓頭重量作用在顆粒上使顆粒產(chǎn)生變形的位移大小，由對力-位移曲線的Hertz 法向接觸模型擬合結(jié)果確定。所用TATB材料泊松比約為0.3［21］，經(jīng)測定，所用壓頭材料泊松比ν1約為0.35，壓頭楊氏模量E2為3.73 GPa。

使用Hertz 法向接觸模型對G2～G6 顆粒力-位移曲線擬合如圖6。

圖6 TATB 造型粉顆粒加載力-位移曲線的彈性階段Hertz 擬合Fig.6 Elastic Hertz fitted of force-displacement curve for TATB granules

在Y點(diǎn)之后擬合的Hertz 法向接觸模型曲線與實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)發(fā)生偏離，偏離的位置Y點(diǎn)為屈服點(diǎn)，即OY 段對應(yīng)彈性變形階段，Y點(diǎn)之后顆粒開始發(fā)生塑性變形剛度變低。屈服點(diǎn)Y處Hertz 擬合曲線的斜率即屈服點(diǎn)處的接觸剛度kY，mN·μm-1：

式中，SY為屈服點(diǎn)處顆粒變形量。屈服點(diǎn)處的變形率ψY表示為壓頭位移與造型粉顆粒豎直高度的比值：

圖6 可 以 看 出，G2～G6 顆 粒 擬 合 系 數(shù)r2大 于0.9791，彈性變形變形率約為5.7‰。

彈性變形階段變形主要由壓頭與顆粒接觸的顆粒最頂端凸起位置承擔(dān)，隨著荷載的增大，顆粒與壓頭接觸面積逐漸增大，剛度也逐漸增大。顆粒與壓頭接觸的表面形貌在一定程度上影響彈性變形階段的力-位移關(guān)系。圖7 展示了G1 顆粒與壓頭接觸的上下表面CT 三維重建圖，發(fā)現(xiàn)接觸面較不平整，尤其是與上壓頭接觸的上頂面存在凹坑與凸起，光滑度與圓度差，當(dāng)荷載逐漸增大時，接觸面上的凸起部分先后發(fā)生彈性變形至塑性屈服，凸起位置局部符合Hertz 法向接觸模型，但多個凸起變形過程疊加后，力-位移關(guān)系曲線整體表現(xiàn)無規(guī)律，因此G1 顆粒的力位移關(guān)系不符合Hertz 法向接觸模型，該顆?！皬椥浴倍谓Y(jié)束（即彈-塑性階段開始）的位置的變形率達(dá)到13‰，遠(yuǎn)高于G2～G6顆粒的3.6‰～7.1‰，說明該顆粒在初始變形階段由于接觸位置的凸起部分先后的局部彈性或塑性變形產(chǎn)生的位移發(fā)生累積。

圖7 G1 顆粒CT 三維重建圖Fig.7 Three-dimensional CT reconstruction of G1 granule

3.2.2.2 彈-塑性變形階段

顆粒所受荷載大于屈服點(diǎn)Y 的屈服荷載之后，顆粒內(nèi)部應(yīng)力超過其彈性極限，發(fā)生塑性變形。這一階段顆粒內(nèi)部同時發(fā)生各占一定比例的彈性與塑性變形，稱這一階段為TATB 顆粒的彈-塑性變形階段。該段力-位移曲線較前段斜率明顯下降。

經(jīng)實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)，雖然造型粉顆粒內(nèi)部結(jié)構(gòu)各不相同，但在彈-塑性段力-位移曲線總體表現(xiàn)線性。對G1～G4 顆粒彈-塑性變形階段YB 曲線的線性擬合（擬合系數(shù)r2＞0.8747）如圖8 所示。雖然造型粉顆粒內(nèi)部結(jié)構(gòu)各不相同，但從圖8 線性擬合結(jié)果及文獻(xiàn)［5，7-9，11］等中可發(fā)現(xiàn)彈-塑性段力-位移曲線總體表現(xiàn)線性。擬合的直線斜率代表彈-塑性階段有效接觸剛度kel-pl，mN·μm-1。G5 顆粒彈塑性段僅有兩個數(shù)據(jù)點(diǎn)，未做擬合，G6 顆粒力-位移曲線沒有表現(xiàn)出明顯的彈-塑性段特征。

圖8 TATB 造型粉顆粒加載力-位移曲線彈-塑性階段線性擬合Fig.8 Elastic-plastic stage linear fitted of force-displacement curve for TATB granules

當(dāng)顆粒變形達(dá)到一定程度時（B點(diǎn)），顆粒發(fā)生開裂，失去承載能力。特征破壞強(qiáng)度σB可從破壞荷載與垂直于加載方向最大橫截面面積的比值確定：

式中，sB為破壞點(diǎn)處顆粒變形量，μm。

G4～G6 顆粒破壞過程發(fā)生迅速，未采集到破壞時CT 圖像，G1 顆粒在初始彈性階段力位移曲線不符合典型的Hertz 模型規(guī)律，這里以G2、G3 顆粒為例，分析TATB 造型粉顆粒變形破壞內(nèi)部結(jié)構(gòu)變化。圖9 為G2、G3 兩顆造型粉顆粒在圖8 破壞點(diǎn)B點(diǎn)的CT 重建圖及三正交截面CT 切片圖，相比圖4 中未加載狀態(tài)，發(fā)現(xiàn)G2、G3 顆粒內(nèi)部缺陷尺寸小且空間分散或遠(yuǎn)離顆粒表面，在顆粒受載經(jīng)歷彈性階段變形、彈-塑性階段變形直至開裂過程中，內(nèi)部小缺陷結(jié)構(gòu)對造型粉顆粒整體強(qiáng)度影響不大，內(nèi)部缺陷僅發(fā)生很少擴(kuò)展，具體體現(xiàn)為垂直于加載方向的橫截面xy的拉張變形誘發(fā)原有缺陷擴(kuò)展或是連通；平行于加載方向的橫截面yz與xz切片反映出內(nèi)部初始缺陷直到破壞時都僅發(fā)生極小擴(kuò)展。壓頭運(yùn)動產(chǎn)生的顆粒發(fā)生明顯變形位置主要在顆粒與壓頭接觸的弧面，即顆粒被粘結(jié)劑包覆的高密度致密表層。

圖8 可以看出，G4～G6 顆粒破壞過程發(fā)生迅速，彈塑性段幾乎不可見。而且圖4 的G4、G5 與G6 顆粒未加載初始狀態(tài)的CT 切片圖像觀察到，G4～G6 顆粒內(nèi)部缺陷偏大、較多且有長條形平行于加載方向的連通孔隙，推測這些平行于加載方向的大孔隙缺陷在顆粒壓縮時膨脹，進(jìn)而導(dǎo)致顆粒開裂、失去承載能力、破壞并崩塌。由于內(nèi)部較大缺陷的存在，G4 與G5 顆粒的屈服荷載與特征破壞強(qiáng)度明顯低于其他顆粒，尤其在顆粒變形進(jìn)入彈-塑性階段時，顆粒承載能力顯著下降。G6 顆粒彈-塑性段幾乎不可見，沒有明顯的屈服點(diǎn)，其內(nèi)部平行于加載方向的片狀孔很快擴(kuò)展，并導(dǎo)致了G6 顆粒在被測樣品中具有最小的楊氏模量、剛度、特征破壞強(qiáng)度等性能。

圖9 G2 與G3 顆粒破壞點(diǎn)B 點(diǎn)的CT 掃描結(jié)果Fig.9 CT scan results of G2 and G3 granules at breakage point B

3.2.2.3 破壞崩塌階段

破壞點(diǎn)B 后的加載導(dǎo)致顆粒發(fā)生崩塌，圖6 曲線中BC 段發(fā)生遠(yuǎn)大于之前變形的位移，崩塌點(diǎn)C 處的變形率記為ψC：

式中，sC為崩塌點(diǎn)顆粒變形量，μm。

圖10 展示了G3 顆粒在崩塌點(diǎn)C 采集的CT 重建圖像與三正交截面的CT 切片圖。顆粒崩塌是內(nèi)部結(jié)構(gòu)的開裂變形，相對崩塌前的狀態(tài)有明顯位移，崩塌過程比破壞過程內(nèi)部變形程度更大，存在許多貫穿顆粒的裂紋。大規(guī)模的破裂增加頂部和底部接觸區(qū)域的接觸面積，減小應(yīng)力集中，同時顆粒受壓沿著豎直方向劈開成多個部分，這幾部分碎塊圍繞中心碎片環(huán)繞分布。

圖10 G3 顆粒崩塌點(diǎn)C 點(diǎn)的CT 掃描結(jié)果Fig.10 CT scan results of G3 granule at collapse point C

3.2.3 顆粒壓縮力學(xué)性能

根據(jù)式（4），（10）計算得出TATB 造型粉顆粒彈性階段的楊氏模量、屈服點(diǎn)剛度、屈服荷載、屈服點(diǎn)變形率、彈-塑性階段的剛度、破壞荷載、破壞強(qiáng)度、破壞點(diǎn)變形率、崩塌階段的崩塌荷載、崩塌點(diǎn)變形率等，壓縮力學(xué)性能如表2 所示，表2 顯示出，G1～G6 顆粒壓縮力學(xué)性能有明顯差異，主要原因可能由G1～G6 內(nèi)部結(jié)構(gòu)的明顯差異所致。

表2 TATB 造型粉顆粒壓縮力學(xué)性能Table 2 Mechanical properties of TATB granules by compression

4 結(jié)論

通過設(shè)計的適用于單個TATB 造型粉顆粒的壓縮加載裝置，利用μCT 技術(shù)原位、無損觀測單個TATB 造型粉顆粒單軸壓縮行為，得出結(jié)論如下：

（1）測得的顆粒楊氏模量約為0.98～8.74 GPa，屈服點(diǎn)接觸剛度約為60～140 mN·μm-1屈服點(diǎn)變形率約為3.6‰～7.1‰，彈-塑性段剛度約為11.7～31.8 mN·μm-1，特征破壞強(qiáng)度約為0.73～1.36 MPa。

（2）與壓頭接觸的顆粒表面情況對彈性變形階段影響最大。對于內(nèi)部缺陷較大較多的顆粒，尤其是平行于加載方向的片狀孔隙，缺陷對彈-塑性變形階段影響較大，縮短了彈-塑性變形階段過程，顯著降低了破壞強(qiáng)度與破壞變形率。對于內(nèi)部缺陷較少且分散的顆粒，從初始狀態(tài)至破壞失效過程中，顆粒內(nèi)部結(jié)構(gòu)及缺陷沒有顯著變化，小缺陷對顆粒力學(xué)性能的影響不明顯。