最大似然法在層析γ掃描裝置發(fā)射測量數(shù)據(jù)分析中的應用

周志波，劉永德，劉立坤，李多宏，譚西早，楊麗芳，武朝輝

（國家核安保技術中心，北京 102401）

隨著我國核工業(yè)的發(fā)展，核設施在生產(chǎn)過程中積存了大量可回收的核廢料以及核廢物。在這些可回收的核廢料和核廢物中，不僅包含有未知量的235U、239Pu和其他特種核材料，而且其物理、化學形態(tài)復雜，介質和要回收的鈾、钚分布極不均勻，人們很難從中取得具有代表性的樣品來進行化學破壞法分析。較為理想的分析技術是采用非破壞性分析（Non-Destructive Assay，NDA）方法對樣品進行整體測量。測量時，該方法可以使樣品的物理、化學形態(tài)不發(fā)生任何變化的情況下，準確分析出樣品中所含的放射性核素及其含量，克服了化學破壞分析法取樣難的問題。另外，采用NDA方法，分析的費用低，分析測量的周期短。因此，對不均勻分布的這類可回收的核廢料和待處置的核廢物樣品，NDA方法是目前最經(jīng)濟、最有效的分析手段。

層析γ掃描（Tomographic Gamma Scanner，TGS）技術是當前核材料非破壞性分析 （Non-Destructive Assay，NDA）技術中重要的分析技術之一。它是專用于準確定量測量中、低密度非均勻分布介質中的放射性核素及其含量，是核設施中可回收物料及核廢物測量分析的主要方法之一。其借用了當今先進的CT（Computed Tomography）成像測量技術， 解決了γ射線能譜測量中由于樣品介質不均勻分布而引起的射線衰減校正不準確的問題，從而提高了非均勻樣品中放射性含量分析的準確度［1-4］。

1 基本原理

TGS在硬件結構、測量原理和圖像重建等方面都與CT相類似。TGS裝置主要由透射源組合件、HPGe探測器系統(tǒng)、樣品定位掃描系統(tǒng)、多道分析與數(shù)據(jù)獲取系統(tǒng)、測量控制系統(tǒng)和計算機系統(tǒng)組成。圖1是一個典型的TGS裝置［5］。

圖1TGS裝置Fig.1 Tomographic Gamma Scanner

由圖1可見，透射源組合件由γ射線源和前準直器組成，用以產(chǎn)生透射掃描的射線束。HPGe探測器系統(tǒng)由HPGe探測器和后準直器組成。HPGe探測器系統(tǒng)記錄進入HPGe探頭內的γ射線，并將其γ電離輻射轉化為電信號，經(jīng)核電子學的前置放大器和主放大器放大，由后面的數(shù)據(jù)采集系統(tǒng)獲取數(shù)據(jù)。樣品定位掃描系統(tǒng)，是使TGS裝置實現(xiàn)三維高精度掃描運動。運動方式為平移、旋轉和升降。多道分析和數(shù)據(jù)獲取系統(tǒng)是記錄探測器所測γ射線能譜，供圖像重建用。測量控制系統(tǒng)是為TGS測量提供全自動化控制功能，實現(xiàn)對描述過程中機械運動的精確控制、系統(tǒng)的邏輯控制、時序控制、掃描工作流程的順序控制和系統(tǒng)各部分協(xié)調，并擔負系統(tǒng)的安全連鎖控制。計算機系統(tǒng)是實現(xiàn)TGS裝置上述功能的基礎，在計算機系統(tǒng)中安裝有系統(tǒng)控制、測量、數(shù)據(jù)分析和圖像處理等軟件，它負責對整個系統(tǒng)進行控制、數(shù)據(jù)采集和數(shù)據(jù)分析，并將數(shù)據(jù)分析的結果以圖像（包括介質密度分布圖像和樣品活度分布圖像）的形式展現(xiàn)出來。

1.1 TGS透射測量

透射掃描得到的是物體內部衰減系數(shù)分布情況，采用CT原理，在物品外外加一個透射源，通過物體在透射源與探測器間運動測量，計算出衰減系數(shù)分布圖。透射方程可表示為：

式中：Ci—有樣品存在時探測器在第i個掃描測量位置測得透射源的γ光子計數(shù)率；Cmax—透射源的γ射線未被樣品吸收衰減時探測器測得的γ光子計數(shù)率；Tik—M×N維介質線衰減厚度矩陣T的矩陣元。它表示探測器在第i個透射測量位置，被測到的透射源的γ射線經(jīng)過第k個體素的線衰減厚度；μk—第k個體素的線衰減系數(shù)。

將上式進行對數(shù)轉換得：

解此透射測量方程，可解得μk的值［6-7］。

1.2 TGS發(fā)射測量

在發(fā)射測量中，當被測樣品沒有吸收衰減時，樣品中各個體素的發(fā)射測量問題可以用下面的線性方程來描述：

式中：Di—第i個測量位置，測到樣品中所有體素發(fā)射的γ射線的計數(shù)率；Eij—第j個體素放射源對探測器在第i個掃描測量位置的探測效率；Sj—第j個體素放射源的源強。Sj的值通過解方程來求得，整個樣品總的放射性活度由各個體素放射性活度求和得到。

當被測樣品存在吸收衰減時，方程必須進行修正。因為各個體素發(fā)射的γ射線穿過介質要被吸收衰減，測量結果必須對γ射線的吸收衰減損失進行校正。經(jīng)過吸收衰減校正后的發(fā)射γ測量問題可以用下面的線性方程來描述。

式中：Fij—經(jīng)過自吸收衰減校正后的效率矩陣元，稱為衰減校正效率矩陣元；Aij—探測器在第i個掃描測量位置，第j個體素發(fā)射的γ射線被介質吸收衰減的因子；Tijk—探測器在第i個掃描測量位置，測到第j個體素發(fā)射的γ射線在到達探測器之前所經(jīng)過的路徑上被第k個體素吸收衰減的線衰減厚度；μk—第k個體素的線衰減系數(shù)，可通過透射掃描測量來求得［8-10］。

2 最大似然法在發(fā)射測量數(shù)據(jù)分析中的應用

放射性原子核衰變的統(tǒng)計分布可以根據(jù)數(shù)理統(tǒng)計分布的理論來推導。放射性原子核衰變是一個互相獨立彼此無關的過程，即每一個原子核的衰變是完全獨立的，哪一個原子核先衰變，哪一個原子核后衰變也純屬偶然，并無一定的次序，因此放射性原子核的衰變可以看成是一種伯努里試驗問題。設在t＝0時，放射性原子核的總數(shù)是N0，在t時刻內將有一部分核發(fā)生了衰變。已知任何一個核在t時刻內衰變的概率為p＝1-e-λt，不衰變的概率為 q＝1-p＝e-λt， λ 是該放射性原子核的衰變常數(shù)。利用二項式分布可以得到在t時間內有n個核發(fā)生衰變的概率P（n）為：

假如λt塏1，即時間t遠比半衰期小，這時均方根差可簡化為：

N0總是個很大的數(shù)目，而且如果滿足λt垌1，則二項式分布可以簡化為泊松分布，因為在二項式分布中，N0不小于100，而且p不大于0.01的情況下，泊松分布能很好地近似于二項式分布，此時：

在泊松分布中，n取值范圍為所有正整數(shù)，并且在n＝m附近時，P（n）有一極大值。

TGS采用連續(xù)掃描模式測量時，一次數(shù)據(jù)獲取的時間通常會很短，例如對于一個208 L的標準桶，一層的測量時間僅為2 min，在這2 min內要進行150次數(shù)據(jù)獲?。传@取150個γ能譜）。為了使測量的數(shù)據(jù)具有較好的統(tǒng)計性，1）采用探測效率較高的高純鍺探測器，如相對效率為50%～120%的高純鍺探測器；2）在數(shù)據(jù)處理時采用最大似然估計法（注：最大似然估計法是在總體分布類型已知的條件下使用的一種參數(shù)估計方法，指在已知試驗結果的情況下，將導致該結果出現(xiàn)的可能性最大的參數(shù)的取值，作為該參數(shù)的估計值），以提高數(shù)據(jù)分析的可信度。

對于一個普通的γ能譜，為了求得特征峰的計數(shù)率，必須先求出特征峰的凈峰面積，求凈峰面積之前，先在γ能譜上劃分若干感興趣區(qū)，如圖2的紅色區(qū)域所示，這些紅色區(qū)域包含了特征峰的總計數(shù)和本底區(qū)的計數(shù)，將特征峰的總計數(shù)扣除掉峰下區(qū)域的本底計數(shù)，就可以得到特征峰的凈峰面積。

凈峰面積的表達式： Net＝m－c （b1＋b2），式中：m—峰所在的感興趣區(qū)的總計數(shù)；c—峰所在的感興趣區(qū)的總道數(shù)與本底所在的感興趣區(qū)的總道數(shù)的比值；b1、b2—左右兩個本底計數(shù)區(qū)的總計數(shù)，在測量時間短、計數(shù)較少的情況下，本底計數(shù)和峰面積計數(shù)也可以認為是服從Poisson分布，分布的概率密度函數(shù)為：

圖2 γ能譜Fig.2 γ spectrum

上式即為用最大似然法解自發(fā)射方程的迭代公式，在計數(shù)統(tǒng)計性不好的情況下，用最大似然估計法求解的自發(fā)射方程依舊可以得到較理想的分析結果。

3 實驗驗證

首先對單層包含6×6個體素的樣品進行了實驗驗證。實驗時采用的透射源為152Eu，活度為5 mCi，為了使發(fā)射測量的數(shù)據(jù)具有較好的統(tǒng)計性，發(fā)射源采用了活度較大、能量較高的137Cs（活度為 1.50×107Bq），137Cs源放置在樣品第4行第4列的體素中，樣品的介質分布如圖3所示。

圖3 樣品介質分布Fig.3 Sample medium distribution

對上述樣品又進行了5次重復實驗，然后利用介質的線衰減系數(shù)對發(fā)射測量的結果進行吸收校正，得到137Cs源活度的重建值如表1所示。

將發(fā)射源改為高濃鈾源 （4個，高濃鈾源為放置在鋁包殼內的U3O8粉末），進行了透射和發(fā)射實驗，樣品介質分布如圖4所示。

由圖4可見，帶黑點的介質塊中間有一個直徑1.8 cm的圓孔，在透射測量時圓孔中放置了含鋁包殼的U3O8粉末。改變介質分布和高濃鈾源的個數(shù)，又進行了4次實驗，得到高濃鈾源活度的重建值如表2所示。

從以上高濃鈾源的活度重建結果可以看出，所有結果均為負偏差，且偏差均在-10%～-20%之間。分析其主要原因是U3O8粉末和鋁包殼均對185.72 keVγ射線有較強吸收，而在透射測量過程中，因鋁包殼和U3O8粉末體積較小，這一吸收效應并未完全體現(xiàn)在體素μ值的重建結果當中，導致最終活度重建結果出現(xiàn)較大的負偏差。

為了證實以上的分析，通過測量得到每個高濃鈾的表面活度為4.13×104Bq，通過透射測量得到帶孔的木材和聚乙烯 （孔徑1.8 mm，用來放置高濃鈾源）對185.72 keVγ射線的線衰減系數(shù)分別為0.043 cm-1和0.097 cm-1，將高濃鈾源活度的標稱值改為其表面活度，對上述5次高濃鈾實驗重新進行活度重建，其結果如表3。

表1 137Cs源活度的重建值Table 1 Reconstruction of137Cs activity

圖4 樣品（高濃鈾）介質分布Fig.4 Medium distribution of sample（high-enriched uranium）

由表3可見，用直接測量得到的帶孔聚乙烯和木材的線衰減系數(shù)進行活度重建時，得到的高濃鈾活度與其表面活度的相對偏差均好于6%，這說明高濃鈾活度重建結果與標稱值相比出現(xiàn)負偏差確實是由于U3O8粉末和鋁包殼對185.72 keV γ射線有較強吸收所致。

表2 高濃鈾源活度的重建值Table 2 Reconstructed values for the activity of highly enriched uranium sources

表3 使用表面活度作為參考值得到高濃鈾源活度的重建值Table 3 The reconstructed value of the activity of the highly enriched uranium source obtained by using the surface activity as a reference value

4 結論

綜合以上實驗結果說明該數(shù)據(jù)分析方法得到的活度是合理的，在中低密度介質的情況下，活度重建值與標稱值之間的相對偏差好于10%。最大似然法的引入，為TGS測量技術進一步縮短測量時間，更好地實用化提供了條件。