云南松正交膠合木膠合工藝探索?

張 龍 彭 思 王建和 衛(wèi)佩行 黃素涌

（1.西南林業(yè)大學(xué)材料科學(xué)與工程學(xué)院，昆明 650224；2.寧波中加低碳新技術(shù)研究院有限公司，寧海 315600；3.江蘇農(nóng)林職業(yè)技術(shù)學(xué)院彩葉林木育種與培育國家長期科研基地，句容 212400）

近年來，正交膠合木（Cross-laminated Timber，CLT） 的使用使得中高層木結(jié)構(gòu)建筑成為可能。國外科學(xué)家對CLT的系統(tǒng)化研究起步較早，用于CLT制造的原材料主要為云杉-松木-冷杉（Spruce-Pine-Fir，SPF）、花旗松和落葉松等樹種[1-4]。而國內(nèi)對于CLT的研究無論是材料還是應(yīng)用皆處于起步階段，利用國內(nèi)樹種實(shí)現(xiàn)CLT的國產(chǎn)化，提高國產(chǎn)樹種的附加值具有重要的現(xiàn)實(shí)意義。目前針對CLT材料的研究還僅限于楊木、桉木、杉木和國產(chǎn)日本落葉松等少數(shù)速生人工林樹種[5-10]，尚未見云南松制備CLT的相關(guān)報(bào)道。

云南松（Pinus yunnanensis）是我國西南地區(qū)人工造林優(yōu)選樹種[11-12]，與其相關(guān)的研究主要集中在多樣性、選優(yōu)、育苗、防蟲害、森林資源動態(tài)以及管理等資源保護(hù)方面，對其利用也僅限于膠合板的制造和藥用資源的開發(fā)利用等[12-17]。CLT制備技術(shù)為云南松的增值利用提供了新的可能。

云南松硬度較軟（2.72～3.75 MPa），易于加工，且其差異干縮中等（1.7～2.0），氣干密度中等（581 ～635 kg/m3），彈性模量為10 970～14 730 MPa，抗彎強(qiáng)度為92～128 MPa，為云南省主要的膠合板用材樹種[16-21]。據(jù)相關(guān)報(bào)道，云南松膠合板的膠合強(qiáng)度能達(dá)到1.37～2.72 MPa，符合國家標(biāo)準(zhǔn)GB/T 9846—2015第Ⅱ類膠合板的質(zhì)量要求[16-17]，云南松及其膠合制品性能較好，具有制備CLT的潛力。

木材在膠接時，木材的種類以及表面結(jié)構(gòu)、形態(tài)和化學(xué)成分等對膠合質(zhì)量有影響[22-25]。然而木材的種類、膠黏劑種類和施膠量以及壓力對膠合木的膠合質(zhì)量有很大影響[25-30]。筆者采用不同的膠黏劑、施膠量以及壓力制備云南松CLT，以膠層剪切強(qiáng)度、木破率、剝離率評價云南松CLT膠層剪切性能和膠層耐久性能[31]，研究云南松用于CLT制造的可行性，為后續(xù)中試和批量生產(chǎn)提供基礎(chǔ)技術(shù)數(shù)據(jù)。

1 材料與方法

1.1 材料

云南松CLT所用鋸材購自云南昆明西南木材市場，鋸材等級為目測分等Ic級，尺寸規(guī)格為700 mm× 140 mm×35 mm，平均含水率為10.3%，平均氣干密度為564.7 kg/m3。所用聚氨酯膠黏劑分別為國產(chǎn)EPI、國產(chǎn)PUR和進(jìn)口PUR，三種膠黏劑的使用說明見表1。

表1 膠黏劑特性Tab.1 Adhesives properties

1.2 試驗(yàn)設(shè)備

試驗(yàn)采用的主要設(shè)備如表2 所示。

表2 試驗(yàn)設(shè)備Tab.2 Experimental facilities

1.3 試樣制備

首先，通過兩層正交結(jié)構(gòu)的云南松膠合木試驗(yàn)，初步探索膠黏劑對云南松膠合木膠合性能的影響以及云南松用于膠合木制造的可行性。根據(jù)CLT生產(chǎn)要求和膠黏劑使用說明，云南松膠合木試樣制備工藝參數(shù)為：采用國產(chǎn)EPI、國產(chǎn)PUR和進(jìn)口PUR膠黏劑，對應(yīng)每種膠黏劑，施膠量和壓力分別為180 g/m2和1.2 MPa。然后，根據(jù)云南松膠合木試驗(yàn)結(jié)果，進(jìn)一步探索何種膠黏劑適用于三層結(jié)構(gòu)云南松CLT的制造。最后，采用不同壓力和施膠量制造三層結(jié)構(gòu)云南松CLT，探索用于云南松CLT制造的較優(yōu)工藝參數(shù)。三層結(jié)構(gòu)云南松CLT的制造工藝參數(shù)見3。

表3 云南松CLT試驗(yàn)工藝參數(shù)Tab.3 Pressing parameters of Pinus yunnanensis CLT

試樣制備時，采用手工涂膠、正交組坯方式，組坯時間為10 min，壓制時間為90 min。兩層云南松膠合木制備1 塊試樣，三層云南松CLT制備2 塊試樣。依據(jù)北美ANSI/APA PRG 320-2019 標(biāo)準(zhǔn)[31]，制備的膠合木試樣幅面尺寸為700 mm×700 mm，每塊試樣取3 個浸漬試件和3 個剪切試件。浸漬試件尺寸為80 mm×80 mm× 100 mm；在浸漬試件基礎(chǔ)上，剪切試件加工成樓梯狀，樓梯進(jìn)深為6 mm。

1.4 測試方法

1.4.1 鋸材物理力學(xué)性能測試

依據(jù)GB/T 28993—2012《結(jié)構(gòu)用鋸材力學(xué)性能測試方法》，對56 個759 mm(長)×90 mm(寬)×33 mm(厚)的云南松試件進(jìn)行含水率、密度、抗彎彈性模量以及抗彎強(qiáng)度的測試，以確定云南松是否達(dá)到CLT原材料的要求。

1.4.2 膠合性能測試

依據(jù)北美ANSI/APA PRG 320-2019 標(biāo)準(zhǔn)對試件膠層進(jìn)行剪切性能和耐久性能測試。耐久性能測試采用真空-加壓-高溫試驗(yàn)法。每個工藝條件和測試條件下，測試值取平均值。

2 結(jié)果與討論

2.1 鋸材物理力學(xué)性能

經(jīng)測試，云南松鋸材含水率為10.9%～13.8%，密度為453.8～743.0 kg/m3，彈性模量為8 596～21 944 MPa，抗彎強(qiáng)度為42.2～118.7 MPa。根據(jù)北美ANSI/APA PRG 320-2019標(biāo)準(zhǔn)要求，云南松鋸材的含水率和密度達(dá)到CLT膠合的條件。云南松的抗彎彈性模量和抗彎強(qiáng)度等級達(dá)到ANSI/APA PRG 320-2019標(biāo)準(zhǔn)E3等級以上，可用于制作強(qiáng)度等級較高的CLT。

2.2 膠黏劑對云南松膠合木的影響

2.2.1 兩層云南松膠合木

三種膠黏劑制造的云南松膠合木膠層剪切性能如圖1 所示，由進(jìn)口PUR制造的云南松膠合木膠層剪切性能較差，這是因?yàn)檫M(jìn)口PUR固化速度較慢，膠黏劑滲入到木材表層較多，因此膠層剪切強(qiáng)度較差。而由國產(chǎn)EPI制造的云南松膠合木膠層剪切性能較好，這是因?yàn)閲a(chǎn)EPI是水性異氰酸酯膠黏劑，分子量較低，易于浸潤木材，與木材表面形成了良好的膠接。

圖1 三種膠黏劑制造的云南松膠合木膠層剪切性能Fig.1 The shear properties of the adhesive layer of Pinus yunnanensis glulam manufactured by three adhesives

圖1 結(jié)果顯示，國產(chǎn)EPI、國產(chǎn)PUR和進(jìn)口PUR三種膠黏劑制造的云南松膠合木膠層剪切強(qiáng)度和木坡率分別為3.78、3.04、2.05 MPa和96.67%、63.33%、15.00%，云南松膠合木膠層剪切強(qiáng)度與南方松CLT的測試結(jié)果（2.86～4.38 MPa）相近[32-33]。僅國產(chǎn)EPI制造的云南松膠合木木破率超過80%，而其余的木破率卻未達(dá)到北美ANSI/APA PRG 320-2019 標(biāo)準(zhǔn)要求。從膠層剪切性能看，宜采用國產(chǎn)EPI制造云南松膠合木。

對三種膠黏劑制造的云南松膠合木膠層剪切強(qiáng)度和木破率結(jié)果進(jìn)行單因素方差分析，結(jié)果如表4 所示，不同膠黏劑對云南松膠合木膠層剪切強(qiáng)度影響顯著（P＜0.05），對木破率影響極其顯著（P＜0.01）。

表4 云南松膠合木剪切強(qiáng)度和木破率單因素方差分析結(jié)果Tab.4 One-way variance analysis results of the shear strength and percentage wood failure of Pinus yunnanensis glulam

如表5 所示，不同膠黏劑制造的云南松膠合木膠層耐久性各異。在三種膠黏劑中，國產(chǎn)EPI和國產(chǎn)PUR表現(xiàn)出良好的膠層耐久性，兩者剝離率均為0%。而進(jìn)口PUR為發(fā)泡型膠黏劑，在固化過程中，會產(chǎn)生大量二氧化碳，形成膠層含有大量氣泡，其膠層易受水侵蝕、溶解，膠層耐久性較差。國產(chǎn)EPI、國產(chǎn)PUR制造的云南松膠合木膠層剝離率均低于10%，達(dá)到北美ANSI/APA PRG 320-2019 標(biāo)準(zhǔn)要求，而進(jìn)口PUR制造的云南松膠合木膠層剝離率為33.42%，未達(dá)到標(biāo)準(zhǔn)要求，膠層耐久性不合格。從膠層耐久性考慮，國產(chǎn)EPI和國產(chǎn)PUR可用于云南松膠合木制造。

表5 云南松膠合木浸漬試驗(yàn)結(jié)果Tab.5 The delamination results of Pinus yunnanensis glulam

對三種不同膠黏劑制造的云南松膠合木膠層剝離率結(jié)果進(jìn)行單因素方差分析，結(jié)果如表6 所示。膠黏劑對云南松膠合木膠層剝離率影響顯著（P＜0.05）。

表6 剝離率單因素方差分析結(jié)果Tab.6 One-way variance analysis results of the rate of delamination

兩層云南松膠合木試驗(yàn)結(jié)果綜合表明：1）云南松膠合木膠層剪切強(qiáng)度為2.05～3.78 MPa，木破率和剝離率能達(dá)到北美ANSI/APA PRG 320-2019 標(biāo)準(zhǔn)要求，云南松可用于膠合木制造。2）不同膠黏劑對云南松膠合木膠合性能影響顯著（P＜0.05）。3）國產(chǎn)膠黏劑制造的云南松膠合木膠合性能優(yōu)于進(jìn)口PUR制造的，宜采用國產(chǎn)膠黏劑制造云南松膠合木。

2.2.2 三層云南松CLT

三層云南松CLT試驗(yàn)結(jié)果如表7 所示，云南CLT與南方松CLT的膠層剪切性能[32-33]相近，甚至某些條件下，云南松CLT顯示出較好的膠層剪切性能。除用國產(chǎn)PUR制造的云南松CLT膠層木破率為58.75%，國產(chǎn)EPI制造的云南松CLT膠層木破率均超過80%，達(dá)到北美ANSI/APA PRG 320-2019 標(biāo)準(zhǔn)要求。云南松CLT膠層剝離率均在10%以下，符合北美ANSI/APA PRG 320-2019 標(biāo)準(zhǔn)要求。Hindman等[33]研究指出，南方松CLT膠層剝離率達(dá)到17.2%，與南方松CLT相比，用國產(chǎn)膠黏劑制造的云南松CLT顯示出較好的膠層耐久性。

表7 云南松CLT的膠合質(zhì)量Tab.7 The bonding quality of Pinus yunnanensis CLT

表7P1-P2 試驗(yàn)結(jié)果顯示，國產(chǎn)EPI制造的云南松CLT顯示出較好的膠層剪切性能。用國產(chǎn)EPI制造的云南松CLT膠層剪切強(qiáng)度比用國產(chǎn)PUR制造的高出19.14%，木破率高出51.78%。三層云南松CLT與兩層云南松膠合木試驗(yàn)結(jié)果相似，僅國產(chǎn)EPI制造的云南松膠合木木破率達(dá)到北美ANSI/APA PRG 320-2019 標(biāo)準(zhǔn)要求；然而，用國產(chǎn)PUR制造的云南松CLT卻顯示出較好的膠層耐久性?？偟膩砜?，宜采用國產(chǎn)EPI制造云南松CLT。

分析研究三種不同膠黏劑對云南松膠合木的影響，結(jié)果表明：1）采用不同膠黏劑制造的云南松膠合木，膠合質(zhì)量各有差異，且不同膠黏劑對云南松膠合木膠合性能影響顯著（P＜0.05）。2）云南松膠合木的膠合強(qiáng)度與南方松CLT的膠合強(qiáng)度相近，木破率和剝離率均達(dá)到北美標(biāo)準(zhǔn)ANSI/APA PRG 320-2019 要求，云南松可用于CLT的制造。3）采用國產(chǎn)EPI制造的云南松膠合木膠合性能優(yōu)于用國產(chǎn)PUR和進(jìn)口PUR制造的膠合木，因此選用國產(chǎn)EPI制造云南松CLT為宜。

2.3 施膠量對云南松CLT的影響

如圖2 所示，隨著施膠量的增加，云南松CLT膠層剪切強(qiáng)度和木破率也在增加，施膠量從180 g/m2增至200、220 g/m2，剪切強(qiáng)度和木破率分別提高了9.73%、34.65%和1.91%、13.81%，這是因?yàn)殡S著施膠量的增加，膠接表面膠黏劑涂布更加均勻、充分。

圖2 不同施膠量對云南松CLT膠層剪切性能的影響Fig.2 Effect of different adhesive spread rate on the shear properties of the bonding layer of Pinus yunnanensis CLT

如圖3 所示，隨著施膠量的增加，云南松CLT膠層剝離率也隨之增加，當(dāng)施膠量從180 g/m2增至200 、220 g/m2時，剝離率分別提高了23.36%、13.69%，這是由于隨著施膠量的增加，膠層增厚，在浸漬試驗(yàn)過程中，膠黏劑易溶于水。

圖3 不同施膠量對云南松CLT膠層耐久性的影響Fig.3 Effect of different adhesive spread rate on the durability of the bonding layer of Pinus yunnanensis CLT

對不同施膠量制造的云南松CLT膠層剪切強(qiáng)度、木破率和剝離率試驗(yàn)結(jié)果進(jìn)行單因素方差分析。如表8 所示，不同施膠量對云南松CLT膠層剪切強(qiáng)度影響極其顯著（P＜0.01），對云南松CLT膠層木破率影響顯著（P＞ 0.05），而對云南松CLT剝離率影響不顯著（P＞ 0.05）。

表8 不同施膠量制造的云南松CLT膠合性能單因素方差分析結(jié)果Tab.8 One-way variance analysis results of the bonding properties of Pinus yunnanensis CLT manufactured by different adhesive spread rate

分析不同施膠量對云南松CLT的影響，結(jié)果表明：施膠量對云南松CLT膠層剪切性能影響顯著（P＜0.05），對云南松CLT膠層耐久性影響不顯著（P＞0.05）。隨著施膠量的增加，云南松CLT膠層剪切性能提高，膠層耐久性有不同程度的增加。

2.4 壓力對云南松CLT的影響

如圖4 所示，隨著壓力的增加，云南松CLT膠層剪切強(qiáng)度和木破率減少，壓力從0.8 MPa增至1.2、1.6 MPa時，剪切強(qiáng)度和木破率分別降低了5.99%、14.84%和10.45%、14.64%，壓力增加會降低云南松CLT膠層剪切性能。

圖4 不同壓力對云南松CLT膠層剪切性能的影響Fig.4 Effect of different pressure on the shear properties of the bonding layer of Pinus yunnanensis CLT

如圖5 所示，隨著壓力的增加，云南松CLT膠層剝離率呈現(xiàn)先增加后減少的趨勢，壓力從0.8 MPa增至1.2 MPa，剝離率增加了108%，當(dāng)壓力增至1.6 MPa時，剝離率卻降低了87.08%。通常隨著壓力的增加，膠層變薄，膠層的耐久性會提高。而云南松CLT膠層剝離率隨著壓力的增加呈先增加后減少的趨勢，這很大程度上與木材膠接界面性質(zhì)有關(guān)。

圖5 不同壓力對云南松CLT膠層耐久性能的影響Fig.5 Effect of different pressure on the durability of the bonding layer of Pinus yunnanensis CLT

對不同壓力制造的云南松CLT膠層剪切強(qiáng)度、木破率和剝離率試驗(yàn)結(jié)果進(jìn)行單因素方差分析。如表9所示，不同壓力對云南松CLT膠層剪切強(qiáng)度和剝離率影響不顯著（P＞0.05），而對云南松CLT膠層木破率影響顯著（P＜0.05）。

表9 不同壓力制造的云南松CLT膠合性能單因素方差分析結(jié)果Tab.9 One-way variance analysis results of the bonding properties of Pinus yunnanensis CLT manufactured by different pressure

試驗(yàn)結(jié)果表明，壓力對云南松CLT膠層木破率影響顯著（P＜0.05），對云南松CLT膠層耐久性影響不顯著（P＞0.05）。隨著壓力的增加，云南松CLT膠層剪切性能也在降低，膠層耐久性呈先增加后減少的趨勢。

綜合分析不同膠黏劑、施膠量、壓力對云南松CLT膠合性能的影響，得出制造云南松CLT的較優(yōu)工藝參數(shù)為：采用國產(chǎn)EPI膠黏劑，施膠量為220 g/m2，壓力為0.8 MPa。

3 結(jié)論

為探索云南松用于CLT制造的可行性，研究了不同膠黏劑、施膠量以及壓力對云南松CLT膠合性能的影響，得出以下結(jié)論：

1）云南松鋸材物理力學(xué)性能達(dá)到CLT制造要求，且云南松CLT膠層剪切強(qiáng)度達(dá)到2.05～4.43 MPa，膠層木破率和剝離率達(dá)到北美ANSI/APA PRG 320-2019標(biāo)準(zhǔn)要求，云南松可用于CLT的制造。

2）不同膠黏劑對云南松CLT膠合性能影響顯著（P＜0.05）；不同施膠量和壓力對云南松CLT膠層剪切性能影響顯著（P＜0.05），對膠層耐久性能影響不顯著（P＞0.05）。隨著施膠量的增加，云南松CLT的膠層剪切性能提高，隨著壓力的增加，云南松CLT的膠層剪切性能降低。

3）從膠層剪切性能、膠層耐久性能以及生產(chǎn)效率和成本綜合考慮，制造云南松CLT的較優(yōu)工藝參數(shù)為：采用國產(chǎn)EPI膠黏劑，施膠量為220 g/m2，壓力為0.8 MPa。