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    絲瓜絡(luò)改性方法及其對水中痕量多環(huán)芳烴的吸附特征

    2020-06-15 05:27:38王天杰蘇丹李雪普聿王鑫
    應(yīng)用化工 2020年5期
    關(guān)鍵詞:絲瓜絡(luò)痕量表面積

    王天杰,蘇丹,李雪,普聿,王鑫

    (1.遼寧大學 環(huán)境學院,遼寧 沈陽 110036;2.沈陽大學 區(qū)域污染環(huán)境生態(tài)修復(fù)教育部重點實驗室,遼寧 沈陽 110044)

    多環(huán)芳烴(PAHs)由于致癌、致畸、致突變的作用,被列入對生態(tài)系統(tǒng)和人類健康危害最大的化合物列表[1],美國環(huán)??偩?EPA)等也把PAHs列為優(yōu)先監(jiān)測污染物中的一類[2]。PAHs主要通過廢水排放、廢物瀝濾、意外排放、大氣沉降和擴散源等進入水體,因疏水性、低溶解性、難降解性及長距離遷移性,在自然水體中以痕量濃度廣泛分布[3]。我國大部分地表水已經(jīng)被PAHs污染[4-6],增加了PAHs通過水介質(zhì)進入人體的可能性。

    去除水環(huán)境痕量PAHs的方法主要包括生物降解法、植物修復(fù)法、紫外線光解法、吸附法、高級氧化法和化學去除法等[7]。由于PAHs的低溶解性,一些傳統(tǒng)方法如光催化[8]、超聲催化[9]、臭氧氧化[10]等對痕量PAHs的去除效果并不理想,而吸附法尤其是生物質(zhì)吸附是一種有效方法,具有成本低、去除效率高、易于操作、易于回收等優(yōu)點,成為處理環(huán)境中痕量PAHs的主要方法[11-13]。而絲瓜絡(luò)是一種天然、低成本、無毒、可生物降解的材料,在地球上有著驚人的儲存量,近年來成為國內(nèi)外學者的研究重點和熱點之一[14-18]。

    本實驗選擇研究了改性絲瓜絡(luò)對水中痕量PAHs菲(Phe)和芘(Pyr)的吸附特征,對水中痕量PAHs的去除提供理論依據(jù)。

    1 實驗部分

    1.1 試劑與儀器

    絲瓜絡(luò),購自中國科學院沈陽生態(tài)站;菲(Phe)、芘(Pyr)、丙酮、生物抑制劑(氯化鈣、疊氮化鈉)均為分析純;乙腈,色譜純。

    MLS-3780高壓蒸汽滅菌器;KQ5200DE超聲清洗機;TDL-5-A離心機;TQZ-312臺式全溫振蕩器;Agilent1100高效液相色譜儀,色譜柱為C-18柱。

    1.2 絲瓜絡(luò)改性

    條狀絲瓜絡(luò)用蒸餾水沖洗除去灰塵,于65 ℃烘干。粉粹過篩(40目),得到絲瓜絡(luò)粉末,記為UM。

    1.2.1 堿化 于30%的NaOH溶液回流堿化 24 h。過濾,蒸餾水沖洗至中性,65 ℃烘干,記為AL。

    1.2.2 酸解 用6 mol/L鹽酸溶液回流24 h,過濾,蒸餾水沖洗至中性,65 ℃烘干,記為AH。

    1.2.3 高壓高溫改性 130 ℃、0.125 MPa下改性5 h。蒸餾水沖洗,120 ℃下烘干,記為HC。

    采用掃描電子顯微鏡(SEM)觀察表面特征,傅里葉紅外光譜儀進行紅外表征。

    1.3 絲瓜絡(luò)對水中痕量PAHs的吸附

    精確稱取1 mg固體Phe、Pyr,放入兩個燒杯中,加入丙酮,直至Phe、Pyr完全溶解。將溶液轉(zhuǎn)置于1 000 mL容量瓶中,定容,配制初始濃度為1 mg/L Phe、Pyr兩種水-丙酮溶液。

    實驗每個溶液設(shè)置4組,每組3個重復(fù)。將以上兩種溶液分別加入250 mL錐形瓶中,每組各100 mL,加入生物抑制劑,調(diào)節(jié)pH=7,并分別加入吸附劑絲瓜絡(luò)UM、AL、AH、HC(固液比為1∶2 mg/g)。在室溫、避光條件下,以100 r/min振蕩,每隔1 h取樣。

    1.4 PAHs測試

    將樣品離心10 min(3 000 r/min),取500 μL上清液與500 μL乙腈混合,使用高效液相色譜儀測定溶液中PAHs的濃度。測定條件:進樣量為10 μL,流動相為乙腈和水,其體積比為85∶15,流速0.5 mL/min,柱溫為35 ℃,兩種PAHs均在其各自的檢測波長下測定。

    2 結(jié)果與討論

    2.1 絲瓜絡(luò)表征

    2.1.1 SEM 4種絲瓜絡(luò)的SEM表征見圖1。

    圖1 4種絲瓜絡(luò)的SEM照片F(xiàn)ig.1 SEM photograph of four loofahsUM.未改性絲瓜絡(luò);AL.堿化絲瓜絡(luò);AH.酸解絲瓜絡(luò);HC.高溫高壓處理絲瓜絡(luò)(×500倍)

    由圖1可知,未改性的絲瓜絡(luò)UM,表層的木質(zhì)素較厚,且粗糙,具有較大的比表面積;堿處理的絲瓜絡(luò)AL,木質(zhì)素被去除,表面光滑,且表面褶皺多于UM[15];酸處理的絲瓜絡(luò)AH,表面褶皺明顯減少,吸附面積減小,可能是由于酸破壞了絲瓜絡(luò)的組織結(jié)構(gòu),使其比表面積減??;經(jīng)高溫高壓改性后的絲瓜絡(luò)HC,表面褶皺明顯多于其他三個,表面積顯著增大,吸附能力增強,可能是由于高溫高壓使絲瓜絡(luò)中木質(zhì)素受熱降解,從而失去強度。

    2.1.2 FTIR 4種絲瓜絡(luò)在4 000~400 cm-1處的紅外光譜圖見圖2。

    圖2 4種絲瓜絡(luò)的紅外圖譜Fig.2 Infrared spectrum four of loofahsUM.未改性絲瓜絡(luò);AL.堿化絲瓜絡(luò);AH.酸解絲瓜絡(luò);HC.高溫高壓處理絲瓜絡(luò)

    2.2 絲瓜絡(luò)對Phe與Pyr的吸附量

    由圖3A可知,4種絲瓜絡(luò)對Phe的吸附曲線走勢大體一致。在第1 h內(nèi),4種絲瓜絡(luò)吸附速率均最快,其中HC吸附速率最高,達0.911 3 μg/(mg·h);隨后吸附速率均逐漸降低,10 h后,吸附均達到了飽和,UM、AL、AH、HC飽和吸附量分別為1.325,1.351,1.253,1.626 μg/mg,其中HC對Phe的飽和吸附量最大。

    由圖3B可知,對比Phe,4種絲瓜絡(luò)對Pyr的吸附曲線走勢更加相似。在第1 h內(nèi),4種絲瓜絡(luò)吸附速率均最快,其中HC吸附速率最高,達1.145 μg/(mg·h);在2~3 h內(nèi),HC平均吸附速率0.187 4 μg/(mg·h)高于其他三種(UM為0.176 9 μg/(mg·h),AL為0.176 3 μg/(mg·h),AH為0.184 8 μg/(mg·h));5 h后吸附速率趨于平穩(wěn),12 h后吸附達到飽和,UM、AL、AH、HC飽和吸附量分別為1.777,1.799,1.689,1.886 μg/mg,其中HC對Pyr的飽和吸附量最大。

    圖3 不同處理的絲瓜絡(luò)對Phe和Pyr的吸附量隨時間變化的關(guān)系Fig.3 Relationship between the adsorption amount offour loofahs on phenanthrene and pyrene with time

    由上可知,AH處理的絲瓜絡(luò)對Phe、Pyr的飽和吸附量最小,可能由于稀鹽酸對絲瓜絡(luò)表面官能團及纖維素的腐蝕,導(dǎo)致褶皺減少,空隙堵塞,使得比表面積減小,導(dǎo)致絲瓜絡(luò)對Phe、Pyr的吸附量減少,表明不能利用酸處理的方式對絲瓜絡(luò)改性[22]。AL處理的絲瓜絡(luò),對Phe、Pyr的飽和吸附量高于UM處理,可能由于堿去除絲瓜絡(luò)纖維表面的蠟質(zhì)等憎水組分,同時脫除半纖維素及木質(zhì)素,增大表面粗糙程度[23-24],比表面積增大,從而使得堿化絲瓜絡(luò)吸附能力大于未改性絲瓜絡(luò)的吸附能力[25]。HC處理的絲瓜絡(luò)對Phe、Pyr的飽和吸附量最大,可能由于升高溫度提高了生物炭的孔隙度[26],增加了其比表面積,同時,表面生成了大量的官能團,從而使其吸附能力增強[27-28]。

    2.3 絲瓜絡(luò)對Phe與Pyr的吸附動力學

    采用準一級動力學方程和準二級動力學方程對絲瓜絡(luò)的吸附過程進行擬合,結(jié)果見圖4、圖5和表1、表2。

    準一級動力學方程:

    (1)

    ln(Qe-Qt)=lnQe-k1t

    準二級動力學方程:

    (2)

    式中Qt——t時間吸附量,μg/mg;

    Qe——平衡吸附量,μg/mg;

    k1——準一級吸附速率常數(shù),h-1;

    k2——準二級吸附速率常數(shù),μg/(mg·h)。

    圖4 4種絲瓜絡(luò)對Phe吸附動力學曲線Fig.4 Adsorption kinetics curves of four loofahs on Phe

    圖5 4種絲瓜絡(luò)對Pyr吸附動力學曲線Fig.5 Adsorption kinetics curves of four loofahs on Pyr

    表1 動力學模型擬合參數(shù)(Phe)Table 1 Kinetic model fitting parameters

    表2 動力學模型擬合參數(shù)(Pyr)Table 2 Kinetic model fitting parameters

    由圖4及表1可知,4種不同處理的絲瓜絡(luò)對Phe吸附的準二級動力學擬合的預(yù)測平衡吸附量(Qe)接近實際實驗值,且準一級動力學擬合的預(yù)測平衡吸附量(Qe)也比較接近實際實驗值;而準二級動力學擬合的結(jié)果R2>0.99,擬合效果較好,并且略微高于準一級動力學擬合結(jié)果R2,這表明該吸附過程較好地服從于準二級動力學模型。

    由圖5及表2可知,由于UM和AH對Pyr的準一級動力學擬合結(jié)果相近,兩條線接近重合,且UM和AL對Pyr的準二級動力學擬合結(jié)果相近,兩條線接近重合。4種不同處理的絲瓜絡(luò)對Pyr吸附的準一級動力學與準二級動力學擬合的預(yù)測平衡吸附量(Qe)均接近實際實驗值,準一級動力學和準二級動力學方程擬合的結(jié)果R2均達到0.99以上,而準二級動力學方程擬合的R2略大于準一級動力學方程,這表明該吸附過程較好地服從于準二級動力學模型。

    4種絲瓜絡(luò)對Phe、Pyr的吸附均服從于準二級動力學模型,屬于化學吸附[29]。

    2.4 絲瓜絡(luò)對Phe與Pyr的等溫吸附

    分別配制0.2,0.4,0.8,1.0,1.2 mg/L的Phe、Pyr水-丙酮溶液。精確量取100 mL于250 mL錐形瓶中,并分別加入50 mg UM、AL、AH、HC絲瓜絡(luò),在室溫、避光條件下以100 r/min振蕩至吸附平衡,取樣,測定,吸附等溫線見圖6。用Langmuir方程和Freundlich方程對等溫吸附數(shù)據(jù)進行擬合。

    (3)

    (4)

    式中Qm——飽和吸附量,mg/g;

    Ka——Langmuir常數(shù);

    Kf和n——經(jīng)驗常數(shù);

    Ce——平衡濃度,mg/L;

    Qe——平衡吸附量,mg/g。

    圖6 4種絲瓜絡(luò)對Phe和Pyr的吸附等溫線Fig.6 Adsorption isotherms of four loofahs on Phe and Pyr

    由圖6可知,隨著菲與芘初始濃度的增加,4種絲瓜絡(luò)對其吸附量均隨之增加。

    對比圖7、圖8及表3,Langmuir和Freundlich吸附模型均能較好地描述4種絲瓜絡(luò)對Phe和Pyr的吸附過程,且該實驗結(jié)果更加符合Langmuir等溫吸附模型,UM、AL、AH、HC對Phe的飽和吸附量(Qm)分別為2.177,1.967,2.195,2.274 mg/g,對Pyr的飽和吸附量(Qm)分別為2.248,2.162,2.255,6.919 mg/g。由此可以推斷,4種絲瓜絡(luò)對Phe和Pyr的吸附機制主要為表面吸附,且主要為單分子層吸附[30]。

    圖7 4種絲瓜絡(luò)對Phe和Pyr的Langmuir吸附等溫線Fig.7 Langmuir adsorption isotherms offour loofahs on Phe and Pyr

    圖8 4種絲瓜絡(luò)對Phe和Pyr的Freundlich吸附等溫線Fig.8 Freundlich adsorption isotherms offour loofahs on Phe and Pyr

    表3 Langmuir和Freundlich吸附等溫線模型擬合參數(shù)Table 3 Langmuir and Freundlich adsorptionisotherm model fitting parameters

    3 結(jié)論

    (3)4種絲瓜絡(luò)對Phe與Pyr的吸附過程均服從于準二級動力學,屬于化學吸附。

    (4)4種絲瓜絡(luò)對Phe和Pyr的吸附機制主要為表面吸附,且更符合Langmuir吸附模型,主要為單分子層吸附。

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