陳平
【摘要】對于核污染現(xiàn)場及附近區(qū)域,如何能快速對指定的食品進行檢測,以保障居民正常生活之用,已經(jīng)成為核技術應用領域當前急待解決的關鍵技術問題之一。開展食品中放射性核素快速檢測系統(tǒng)研究,滿足國家相關部門對核應急處理的快速響應需求是十分有意義的。本文針對國家標準規(guī)定的限值對蔬菜中的放射性核素137Cs、131I快速進行測量,采用不需要化學分離的γ能譜分析方法,定性識別和定量測定樣品中的放射性核素。
【關鍵詞】能譜分析 ?蒙特卡羅 ?快速檢測 ?曲線擬合 ?校正系數(shù) ?特征峰 ?核輻射探測
一、研究內(nèi)容
通過對快速檢測系統(tǒng)的整體結構設計、放射性能譜分析方法等研究,為研制出蔬菜中的137Cs、131I放射性核素快速檢測系統(tǒng)的實驗樣機提供技術支持。本項快速檢測系統(tǒng)實驗樣機性能指標接近或優(yōu)于國外同類產(chǎn)品,能在我國的國家標準規(guī)定限定值下對蔬菜中放射性核素濃度進行檢測。預計完成蔬菜中放射性核素快速檢測系統(tǒng)樣機技術指標為:檢測時間:≤20min;探測下限:150 Bq/kg(蔬菜131I)、200 Bq/kg(蔬菜137Cs)。
二、MC模擬及系統(tǒng)設計
采用蒙特卡羅方法模擬(mcnp軟件)快速檢測系統(tǒng)結構。綜合考慮檢測系統(tǒng)的重量、體積、輕便性、便攜性等因素,在保證探測靈敏度符合課題要求的條件下,初步設其結構,主要由盛放樣品的容器、探測器(NaI晶體+低噪聲光電倍增管)、屏蔽系統(tǒng)、固定支架、信號采集傳輸系統(tǒng)和計算機處理顯示系統(tǒng)等部分組成。系統(tǒng)結構設計圖如下:
主要模擬計算不同形狀(圓柱體、馬林杯)相同體積和相同形狀不同體積(3L、2L、1L、0.5L)的樣品箱中探測器全能峰計數(shù)。
模擬實驗數(shù)據(jù)分析及結論:
(1)相同體積下樣品容器為馬林杯時,20min的NaI探測器全能峰計數(shù)是圓柱形容器時全能峰計數(shù)的1.36倍以上 。
(2)樣品容器體積依次增大(0.5→1→2→3)時,20min的探測器全能峰計數(shù)依次增大,但漲幅程度有所減緩。
根據(jù)系統(tǒng)模擬結果、屏蔽室屏蔽效果以及系統(tǒng)可移動、便攜等方面的要求考慮,最終選擇樣品容器形狀為馬林杯,容積為1升。屏蔽室內(nèi)層采用黃銅,外層采用鉛屏蔽,其中鉛的厚度為50mm,黃銅的厚度為5mm。
三、快速檢測系統(tǒng)能譜分析算法
為了確保能夠測量到樣品中低含量的放射性核素,建立雙擬合方法,即從核素庫已知核素的特征峰道址附近開始檢索,第一次曲線擬合得到特征峰的基本信息,然后按照峰位的左右各5倍方差確定峰區(qū)邊界,進行第二次曲線擬合,得到特征峰的凈面積,從而計算出低含量的放射性核素的比活度。
在雙擬合方法中,由于沒有對NaI的能譜數(shù)據(jù)進行光滑處理,無法按照常規(guī)γ能譜分析軟件普遍使用的是一階導數(shù)法等確定峰區(qū)邊界,建立了一種替換方案,即利用第一次函數(shù)擬合分布的置信區(qū)間來確定峰區(qū)邊界。在不同置信區(qū)間下確定的峰區(qū)邊界,進行第二次擬合后的效果如下圖:
用Levenberg-Marquardt迭代算法進行第二次擬合,得到當前修正的峰位,以及表征峰形寬度的標準方差,通過修正峰位與核素庫內(nèi)特征峰位的比較,定性決定在被測樣品中是否存在某在核素。按照峰位的左右各5倍方差確定峰區(qū)邊界,得到特征峰的凈面積,從而計算出低含量的放射性核素的比活度。
四、系統(tǒng)測試
我們分別對基質(zhì)為白菜、芹菜、胡蘿卜三種標準樣品進行測量,在制作標準蔬菜樣品的過程中,我們需要先將樣品切成塊狀使用料理機將其加工成糊狀,同時加入了配比好的瓊脂粉和熱水通過攪拌器將其攪拌均勻,然后放入冰箱中進行快速冷卻,最終被測蔬菜樣品為均勻無沉淀的凝固態(tài),以保持標準樣品放射性的均勻分布。然后對系統(tǒng)進行測試,測量結果如表3所示,測量得到的譜圖如圖3至圖5所示。
通過表3(測量結果)可以得出:標準樣品比活度與檢測系統(tǒng)測量出樣品比活度的相對誤差最大值為13.64%;對于三種不同基質(zhì)比活度為91.6(Bq/kg)的131I源和(91.5Bq/kg)的137Cs源均成功識別;最大測量(識別)時長為353秒;滿足預期技術指標:檢測時間:≤20min;探測下限:150 Bq/kg(蔬菜131I)、200 Bq/kg(蔬菜137Cs)的要求。
五、結論
采用蒙特卡羅運算分析方法模擬計算,對模擬數(shù)據(jù)進行對比分析,使快速檢測系統(tǒng)在保證預期技術指標條件下更加小型化,輕便化。對測量的γ能譜建立特征峰的雙擬合方法,即在預設的能窗內(nèi)通過第一次曲線擬合得到特征峰的基本信息,然后在峰位的5σ區(qū)間內(nèi)確定峰區(qū)邊界,可有效提高統(tǒng)計漲落較大時曲線擬合的效果;通過第二次曲線擬合,提高有效計數(shù)的使用率,自動得到特征峰的凈面積,較好完成快速放射性檢測系統(tǒng)的定量分析。在現(xiàn)場實際測量時,我們需要先將樣品切成塊狀使用料理機將其加工成糊狀,同時加入了配比好的瓊脂粉和熱水,使被測蔬菜樣品體積為1L,通過攪拌器將其攪拌均勻,待其冷卻成為均勻無沉淀的凝固態(tài),這樣以保持蔬菜樣品放射性的均勻分布,提高測量的準確度。通過系統(tǒng)測試數(shù)據(jù)驗證,該快速檢測系統(tǒng)滿足預期技術指標,進一步開展可探測和可鑒別的樣品除蔬菜以外的其他種類食品的研究。
參考文獻:
[1]GB 14882-94《食品中放射性物質(zhì)限制濃度標準》.
[2]GB 14883.1-94《食品中放射性物質(zhì)檢驗總則》.
[3]GB 14883.9-94《食品中放射性物質(zhì)檢驗碘-13的測定》.
[4]GB 14883.10-94《食品中放射性物質(zhì)檢驗銫-13的測定》.
[5]黃云輝,食品中137-Cs、134-Cs和131-I快速檢測方法研究,2010.3.
[6]瞿金輝,水和食品中放射性測量,2013.4.
[7]丁洪林,核輻射探測器,核工業(yè)研究生部,2008.7.
[8]楊振宇,王智,柴長虹,等.放射性檢測儀器原理及應用[J].檢驗檢疫學刊,2010,4.