江蘇省城區(qū)VOCs污染特征及其關(guān)鍵活性物種識別

秦艷紅 秦瑋 蔣自強 劉笑媛 杜嵩山 袁琦

摘要

利用2019年8月13日—9月30日江蘇省13個設(shè)區(qū)市離線監(jiān)測的VOCs數(shù)據(jù)，對江蘇省城區(qū)VOCs污染特征及其關(guān)鍵活性組分進(jìn)行分析研究.結(jié)果表明，江蘇省逐日VOCs的體積分?jǐn)?shù)范圍為8.83×10-9～45.11×10-9，表現(xiàn)為烷烴>芳香烴>烯烴>炔烴.江蘇省13個設(shè)區(qū)市VOCs的體積分?jǐn)?shù)為7.85×10-9～30.52×10-9，徐州市VOCs最高，這與徐州市監(jiān)測點位置分布及其工業(yè)結(jié)構(gòu)相關(guān).全省13個設(shè)區(qū)市臭氧濃度處于優(yōu)、良、輕度污染和中度污染時，VOCs總體積分?jǐn)?shù)分別為14.96×10-9、17.96×10-9、25.85×10-9和25.11×10-9，臭氧濃度處于污染狀態(tài)時的VOCs高于優(yōu)、良狀態(tài)，且炔烴占比隨著臭氧污染程度的加重呈升高趨勢，表明現(xiàn)階段臭氧生成與人類活動關(guān)系密切.通過加權(quán)的方式篩選出間/對二甲苯、乙烯、甲苯、丙烯、異戊二烯、鄰二甲苯等物種，它們是目前對江蘇省城區(qū)影響程度較大且影響范圍較廣的關(guān)鍵活性物種.關(guān)鍵詞

揮發(fā)性有機物（VOCs）;污染特征;活性物種;臭氧

中圖分類號 X51

文獻(xiàn)標(biāo)志碼 A

0 引言

當(dāng)前，我國大部分地區(qū)臭氧濃度呈逐年升高趨勢[1-2]，已成為影響全國空氣質(zhì)量達(dá)標(biāo)率的重要污染物.揮發(fā)性有機物（Volatile Organic Compounds，VOCs）是參與臭氧生成的關(guān)鍵前體物，其化學(xué)組成復(fù)雜且不同組分的來源和化學(xué)活性存在顯著差異[3]，目前VOCs已成為大氣化學(xué)研究的熱點和難點之一.近年來，很多學(xué)者針對京津冀[4-6]、長三角[7-14]、珠三角[15-16]等經(jīng)濟(jì)發(fā)達(dá)區(qū)域的VOCs污染特征、來源、臭氧敏感性分析、關(guān)鍵管控物種識別及典型污染源VOCs排放特征等開展了大量研究.Cai等[12]對上海中心城區(qū)2007—2010年VOCs的污染特征做了調(diào)查，結(jié)果顯示上海中心城區(qū)VOCs的主要成分依次為烷烴（43%）、芳香烴（30%）、鹵代烴（14%）和烯烴（6%），與陳長虹等[8]、崔虎雄等[13]在上海所測得結(jié)果一致，即烷烴>芳香烴>烯烴.從對臭氧貢獻(xiàn)突出的關(guān)鍵物種來看，王倩[14]研究發(fā)現(xiàn)間/對二甲苯、乙烯、甲苯、丙烯和鄰二甲苯等物種是對上海市臭氧生成存在重要貢獻(xiàn)的關(guān)鍵活性物種.姚青等[6]發(fā)現(xiàn)天津郊區(qū)VOCs中生成臭氧的關(guān)鍵物種主要是乙烯、異戊二烯、甲苯、丙烯和間/對二甲苯等，烯烴貢獻(xiàn)較芳香烴突出，與監(jiān)測站點周邊分布有多家石油化工企業(yè)和工業(yè)園有關(guān).虞小芳等[16]在廣州地區(qū)研究發(fā)現(xiàn)，當(dāng)?shù)丶妆健⒎?2-戊烯、間/對二甲苯、1，3-丁二烯、異戊二烯等對臭氧貢獻(xiàn)突出.不同地區(qū)關(guān)鍵活性物種的研究結(jié)果存在一定的差異，受當(dāng)?shù)刂攸c污染源種類、工業(yè)結(jié)構(gòu)等影響顯著.

江蘇省位于我國人口密集、經(jīng)濟(jì)發(fā)達(dá)的長三角北部，是我國重要的工業(yè)、交通、經(jīng)濟(jì)和文化中心之一，其支柱產(chǎn)業(yè)如電子、電氣機械及器材制造、化工、汽車、紡織、專用設(shè)備制造等VOCs排放問題突出.然而現(xiàn)有針對江蘇省VOCs污染特征的研究相對較少，主要基于南京[9-10]、連云港[11]等單個城市研究為主.本文利用2019年8月13日—9月30日江蘇省13個設(shè)區(qū)市離線監(jiān)測的VOCs數(shù)據(jù)，對江蘇省13設(shè)區(qū)市城區(qū)VOCs污染特征及其關(guān)鍵活性物種進(jìn)行分析研究，相關(guān)研究結(jié)果有利于科學(xué)認(rèn)知江蘇省區(qū)域大氣VOCs污染特征，可為江蘇省VOCs減排及臭氧污染管控措施的制定提供技術(shù)支撐.

1 實驗部分

1.1 樣品采集與分析

2019年8月13日—9月30日，江蘇省13個設(shè)區(qū)市統(tǒng)一使用3.2L或6 L蘇瑪罐開展VOCs采樣工作，每個城市選擇一個國家環(huán)境空氣質(zhì)量自動監(jiān)測站（以下簡稱“國控站”）布設(shè)VOCs采樣點位，具體監(jiān)測點位如表1所示.各設(shè)區(qū)市每天采集一個瞬時樣品，采樣時間為早上7時，因為7時大氣光化學(xué)反應(yīng)弱，可反映江蘇省各設(shè)區(qū)市環(huán)境空氣VOCs的本底濃度.監(jiān)測物種為美國EPA的PAMS清單，包括29種烷烴、10種烯烴、1種炔烴（乙炔）、17種芳香烴，分析原理主要參照《環(huán)境空氣 揮發(fā)性有機物的測定罐采樣/氣相色譜-質(zhì)譜法》（HJ 759—2015）和Technical Assistance Document for Sampling and Analysis of Ozone Precursors（EPA/600-R-98/161），整個采樣期間共計獲得629組有效數(shù)據(jù).

1.2 臭氧生成潛勢計算方法

大氣中VOCs物種的化學(xué)結(jié)構(gòu)存在較大區(qū)別，使得不同物種參與大氣化學(xué)反應(yīng)的能力最高可以相差3個數(shù)量級[3].為綜合衡量各VOCs物種的反應(yīng)活性對臭氧生成潛勢的影響，Carter[17]提出增量反應(yīng)活性（Incremental Reactivity，IR）的定義，即在給定氣團(tuán)VOCs的混合物中，加入或者去除單位特定的VOCs所產(chǎn)生的臭氧質(zhì)量濃度的變化.通常VOCs物種反應(yīng)越快，IR越大，當(dāng)改變VOCs與NOx的質(zhì)量濃度比值，使IR最大稱為最大增量反應(yīng)活性（Max Incremental Reactivity，MIR）.本研究引用Carter[17]研究得到的MIR修正值來計算臭氧生成潛勢（Ozone Formation Potentials，OFPs），具體計算公式為

OFPi=MIRi×[VOCs]i，（1）

式（1）中，[VOCs]i表示觀測期間環(huán)境空氣VOCs質(zhì)量濃度，單位為μg/m3;MIRi為Cater研究所得的MIR系數(shù)[17].

2 江蘇省VOCs時空分布特征

觀測期間，江蘇省逐日VOCs的體積分?jǐn)?shù)（圖1）為8.83×10-9～45.11×10-9，9月8日和9月25日VOCs體積分?jǐn)?shù)出現(xiàn)超過30×10-9以上高值.VOCs平均體積分?jǐn)?shù)為（19.18±7.50）×10-9，與上海[7]、貴陽[18]等市VOCs的體積分?jǐn)?shù)水平基本一致.烷烴、烯烴、炔烴、芳香烴的平均體積分?jǐn)?shù)為（12.28±4.77）×10-9、（2.71±1.10）×10-9、（1.33±0.57）×10-9、（3.00±1.47）×10-9，表現(xiàn)為烷烴>芳香烴>烯烴>炔烴，烷烴是江蘇省VOCs中最主要的物種，占比超過一半，與上海[7-8，12-13]等研究結(jié)果一致.

觀測期間，江蘇省13個設(shè)區(qū)市VOCs的體積分?jǐn)?shù)（圖2）為7.85×10-9～30.52×10-9，徐州市VOCs體積分?jǐn)?shù)最高，這可能是由于一方面徐州市監(jiān)測站點位于城市核心區(qū)且靠近居民區(qū)，周邊機動車流量大，生活面源和移動源排放突出，另一方面徐州是江蘇省典型的重工業(yè)城市，電力、電子、設(shè)備制造、金屬冶煉、化工等工業(yè)為其支柱產(chǎn)業(yè)[19]，工業(yè)方面VOCs排放量大.江蘇省13個設(shè)區(qū)市VOCs占比最大的是烷烴，13設(shè)區(qū)市占比范圍在55.1%（宿遷市）～74.5%（鹽城市）之間，其次是烯烴和芳香烴，13設(shè)區(qū)市占比范圍分別是9.0%（南通市）～18.2%（徐州市）和9.8%（泰州市）～22.7%（蘇州市），乙炔占比最低，13設(shè)區(qū)市占比范圍在4.6%（連云港市）～10.2%（泰州市）.

根據(jù)《環(huán)境空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》（GB 3095—2012）統(tǒng)計江蘇省13個設(shè)區(qū)市不同臭氧污染階段VOCs體積分?jǐn)?shù)水平及其化學(xué)組成（圖3）.從結(jié)果來看臭氧處于優(yōu)、良、輕度污染和中度污染時，VOCs總體積分?jǐn)?shù)分別為14.96×10-9、17.96×10-9、25.85×10-9和25.11×10-9，輕度污染時期VOCs體積分?jǐn)?shù)最高，臭氧處于污染狀態(tài)時期（輕度和中度）的VOCs體積分?jǐn)?shù)高于優(yōu)、良狀態(tài)時，主要是由于當(dāng)前江蘇省各市臭氧生成多屬于VOCs控制區(qū)[9-11]，臭氧的生成對VOCs體積分?jǐn)?shù)較敏感.此外，中度污染時期VOCs的體積分?jǐn)?shù)略低于輕度污染，這可能是由于污染時期氣象條件較為接近（圖4），但中度污染時期環(huán)境空氣平均溫度和日最大溫度高于輕度污染時期，VOCs揮發(fā)速率更高.然而臭氧的累積是VOCs發(fā)生化學(xué)反應(yīng)的結(jié)果，臭氧質(zhì)量濃度受VOCs消耗量的影響更大[20]，當(dāng)環(huán)境溫度升高時，VOCs中部分物種的化學(xué)反應(yīng)速率加快，使得中度污染時期VOCs消耗量略高.

臭氧處于優(yōu)、良、輕度污染和中度污染時，VOCs占比最高的組分都是烷烴，其占比分別為67.4%、63.7%、61.4%和62.4%，其次是烯烴和芳香烴，其中烯烴的占比分別為12.2%、14.7%、14.1%和10.8%，芳香烴的占比分別為14.2%、14.7%、17.3%和19.5%，炔烴的占比最低，分別為6.2%、6.9%、7.2%和7.3%.炔烴只有乙炔一種組分，其在燃燒源中含量豐富[21]且與OH自由基的大氣反應(yīng)活性低[3]，在城市地區(qū)是人類活動的典型標(biāo)志，不同臭氧污染階段，炔烴占比隨著臭氧污染程度的加重呈升高趨勢，表明現(xiàn)階段臭氧生成與人類活動關(guān)系密切.

盡管芳香烴不是濃度最高的VOCs組分，但是其部分物種能夠指示一定的污染來源，不同排放源中，苯、甲苯、乙苯三者的體積分?jǐn)?shù)比（φ（B）∶φ（T）∶φ（E））存在差異，通過歸納環(huán)境樣品中φ（B）∶φ（T）∶φ（E）的值可以判斷苯系物的可能來源.本研究統(tǒng)計了江蘇省13個設(shè)區(qū)市φ（B）∶φ（T）∶φ（E）的比值，并利用張洲[22]獲得的不同污染源譜得到的φ（B）∶φ（T）∶φ（E）三角形源識別區(qū)進(jìn)行對比分析（圖5）.從結(jié)果來看，觀測期間江蘇省13個設(shè)區(qū)市采集VOCs樣品的φ（B）∶φ（T）∶φ（E）比值多數(shù)落在機動車排放源區(qū)域內(nèi)（黃色線框圈出區(qū)域），特點是甲苯占比相對較大，其次是苯，表明機動車尾氣排放源（包括汽油車尾氣、柴油車尾氣、汽油揮發(fā)等）對我省環(huán)境空氣VOCs的影響作用顯著;部分φ（B）∶φ（T）∶φ（E）比值散落在機動車排放源與工業(yè)過程和溶劑使用源（黃色線框與藍(lán)色線框交叉部分）以及機動車排放源與生物質(zhì)/生物質(zhì)燃料/煤燃燒源（黃色線框與綠色線框交叉部分）交叉區(qū)域，整體來看，與貴陽[18]和長沙[23]等城市的研究結(jié)果一致.此外，蘇州市φ（B）∶φ（T）∶φ（E）比值落在工業(yè)過程和溶劑使用源中的數(shù)量較多，這與蘇州市經(jīng)濟(jì)總量為江蘇省第一、規(guī)模以上工業(yè)企業(yè)數(shù)量江蘇省最多[24]有關(guān).

3 關(guān)鍵活性物種識別

圖6列舉了觀測期間對VOCs和OFPs貢獻(xiàn)最高的前十物種.從VOCs體積分?jǐn)?shù)看，排名前十的是丙烷、乙烷、乙烯、正丁烷、乙炔、甲苯、異丁烷、異戊烷、間/對二甲苯和苯，主要以烷烴為主，其物種數(shù)量占到一半.從OFPs值來看，排名前十的物種是間/對二甲苯、乙烯、甲苯、丙烯、異戊二烯、鄰二甲苯、正丁烯、反-2-丁烯、1，2，4-三甲苯、1，3-二乙基苯，主要以芳香烴和烯烴物質(zhì)為主，這主要是由于烯烴和芳香烴物質(zhì)均含有不飽和的碳?xì)浠衔?，大氣反?yīng)活性較強，以乙烯、間/對二甲苯和丙烷的最大增量反應(yīng)活性為例[17]，乙烯和間/對二甲苯分別是丙烷的18.37和15.92倍.

為更好地反映影響程度大且影響范圍廣的關(guān)鍵活性物種，本研究將13個設(shè)區(qū)市前十物種進(jìn)行權(quán)重賦值，其中貢獻(xiàn)最高的物種即排名第一的賦值為10，排名第二的賦值為9，其余依次遞減，然后進(jìn)行加權(quán)求和并統(tǒng)計物種出現(xiàn)次數(shù)（表2），加權(quán)總和越大對

全省臭氧影響程度越突出，出現(xiàn)次數(shù)越高則影響范圍越廣.從表2的結(jié)果來看，間/對二甲苯、乙烯、甲苯、丙烯、異戊二烯、鄰二甲苯等物種的加權(quán)總和居前六位，且13設(shè)區(qū)市中共有11個城市出現(xiàn)上述物種，是目前對江蘇省影響程度較大且范圍較廣的關(guān)鍵物種.其中除異戊二烯外，其余物種主要來源于溶劑涂料使用、石油化工及機動車尾氣等人類生產(chǎn)活動，是現(xiàn)階段江蘇省環(huán)境空氣VOCs中優(yōu)先控制的典型物種.此外，異戊二烯臭氧生成潛勢在全省前十物種中排名第五，其主要來源于植物生命活動排放[25]，因而植物源是現(xiàn)階段不可避免但又無法忽視的重要VOCs來源.

4 結(jié)束語

通過對江蘇省城區(qū)VOCs污染特征及其關(guān)鍵活性物種進(jìn)行分析發(fā)現(xiàn)，江蘇省城區(qū)VOCs具有以下特征：

1）觀測期間，江蘇省逐日VOCs的體積分?jǐn)?shù)范圍為8.83×10-9～45.11×10-9，VOCs平均體積分?jǐn)?shù)為（19.18±7.50）×10-9，表現(xiàn)為烷烴>芳香烴>烯烴>炔烴.江蘇省13個設(shè)區(qū)市VOCs的體積分?jǐn)?shù)范圍為7.85×10-9～30.52×10-9，徐州市VOCs體積分?jǐn)?shù)最高，這與徐州市監(jiān)測點位位置分布及其工業(yè)結(jié)構(gòu)相關(guān).

2）全省13個設(shè)區(qū)市臭氧濃度處于優(yōu)、良、輕度污染和中度污染時，VOCs總體積分?jǐn)?shù)分別為14.96×10-9、17.96×10-9、25.85×10-9和25.11×10-9，輕度污染時期VOCs體積分?jǐn)?shù)最高，臭氧處于污染狀態(tài)時期（輕度和中度）的VOCs體積分?jǐn)?shù)高于優(yōu)、良狀態(tài)時，主要是由于當(dāng)前江蘇省各設(shè)區(qū)市臭氧生成多屬于VOCs控制，臭氧的生成對VOCs體積分?jǐn)?shù)較敏感.不同臭氧污染階段，炔烴占比隨著臭氧污染程度的加重呈升高趨勢，表明現(xiàn)階段臭氧生成與人類活動關(guān)系密切.

3）通過加權(quán)的方式篩選出對江蘇省臭氧生成貢獻(xiàn)突出的關(guān)鍵活性物種，間/對二甲苯、乙烯、甲苯、丙烯、異戊二烯、鄰二甲苯等物種的加權(quán)總和居前六位，且13個設(shè)區(qū)市中共有11個城市出現(xiàn)上述物種，是目前對江蘇省影響程度較大且影響范圍較廣的關(guān)鍵物種.此外，異戊二烯臭氧生成潛勢在全省前十物種中排名第五，植物源是現(xiàn)階段不可避免但又無法忽視的重要VOCs來源.

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Characteristics and reactive species of

volatile organic compounds in Jiangsu province

QIN Yanhong1 QIN Wei1 JIANG Ziqiang1 LIU Xiaoyuan2 DU Songshan1 YUAN Qi2

1 Jiangsu Provincial Environmental Monitoring Center，Nanjing 210019

2 Jiangsu Suli Environmental Science and Technology Company Limited，Nanjing 210036

Abstract We analyzed the characteristics of volatile organic compounds （VOCs） and their key active components in Jiangsu province using the VOCs data monitored in urban areas of Jiangsus 13 cities from August 13th to September 30th，2019.The results showed that the daily concentration of VOCs in Jiangsu ranged from 8.83×10-9 to 45.11×10-9，with alkanes being dominant and followed by aromatics，alkenes，and alkynes.The concentration of VOCs in 13 cities ranged from 7.85×10-9 to 30.52×10-9，which was highest in Xuzhou due to the location of its monitoring station as well as its industrial structure.When the ambient ozone concentration was excellent，good，light pollution，and moderate pollution，the total VOCs were 14.96×10-9，17.96×10-9，25.85×10-9，and 25.11×10-9，respectively.On the whole，the VOCs concentration was higher when the ozone was in pollution level，and the proportion of alkyne in VOCs increased with the aggravation of ozone pollution，indicating the close relation between ozone generation and human activities.Species including m/p-xylene，ethylene，toluene，propylene，isoprene and o-xylene，were screened out by weighting，which were the key species that had large and extensive impact on ambient VOCs of Jiangsu province.

Key words volatile organic compounds（VOCs）;pollution characteristics;active species;ozone

收稿日期 2020-09-10

資助項目 江蘇省PM2.5和臭氧污染協(xié)同控制重大專項（2019023）;國家自然科學(xué)基金（41601193）;江蘇省自然科學(xué)基金（BK20160622）;國家重點研發(fā)計劃（2016YFC0200506）;江蘇省環(huán)境監(jiān)測科研基金（1918）

作者簡介

秦艷紅，女，碩士，研究方向為環(huán)境空氣質(zhì)量監(jiān)測及顆粒物來源解析.17625926948@163.com

蔣自強（通信作者），男，博士，研究方向為環(huán)境空氣質(zhì)量監(jiān)測預(yù)報、數(shù)據(jù)同化和參數(shù)反演.zqjiang86@163.com