ADS熔鹽散裂靶中子學(xué)性能研究

楊 璞，林作康，萬唯實(shí)，嚴(yán) 睿，余笑寒，鄒 楊

(1.中國(guó)科學(xué)院 上海應(yīng)用物理研究所，上海 201800；2.中國(guó)科學(xué)院大學(xué)，北京 100049；3.上海科技大學(xué)，上海 201210)

加速器驅(qū)動(dòng)次臨界系統(tǒng)(ADS)[1]的基本原理是通過加速器產(chǎn)生的高能質(zhì)子轟擊堆內(nèi)的散裂中子靶來產(chǎn)生外源中子，從而驅(qū)動(dòng)整個(gè)系統(tǒng)在次臨界條件下維持鏈?zhǔn)搅炎兎磻?yīng)，持續(xù)不斷地產(chǎn)生能量。ADS具有固有安全性好、中子富裕度高等優(yōu)點(diǎn)。目前，已廣泛應(yīng)用于核廢物的嬗變和核燃料增殖研究[2-3]。ADS一般由加速器、散裂中子靶和次臨界堆芯組成。其中散裂中子靶是ADS能否穩(wěn)定運(yùn)行的關(guān)鍵，其中子學(xué)性能不但決定ADS的能量放大系數(shù)、核廢物的嬗變和核燃料增殖的效率，而且直接影響到加速器、散裂中子靶和次臨界堆芯的耦合設(shè)計(jì)。因此，對(duì)散裂靶的中子學(xué)性能分析計(jì)算是ADS研究中的重要內(nèi)容。

散裂靶的中子學(xué)性能取決于入射質(zhì)子的能量、散裂靶材料及結(jié)構(gòu)。目前國(guó)際上研究的散裂靶從形態(tài)上主要分為固態(tài)靶和液態(tài)靶。固態(tài)靶選用的材料主要包括鎢、鉛、貧鈾等，液態(tài)靶則主要是液態(tài)Pb、鉛鉍共熔體(LBE)和汞等。但在高能量、高流強(qiáng)的質(zhì)子束流轟擊下，固態(tài)靶存在輻照損傷嚴(yán)重與熱負(fù)荷過高的問題，因此國(guó)際上大部分的ADS設(shè)計(jì)采用液態(tài)靶作為散裂中子靶。液態(tài)Pb和LBE具有散裂中子產(chǎn)額較大、蒸汽壓低、沸點(diǎn)高、中子俘獲截面小等優(yōu)點(diǎn)，是目前ADS設(shè)計(jì)中使用最多的液態(tài)散裂靶材料，并在中子學(xué)性能方面有大量的研究基礎(chǔ)[4-6]。

除傳統(tǒng)的液態(tài)金屬靶外，在加速器驅(qū)動(dòng)次臨界熔鹽堆(AD-MSRs)中，還出現(xiàn)了直接使用熔融的燃料鹽作為散裂靶的設(shè)計(jì)。20世紀(jì)80年代，日本學(xué)者[7]提出了靶堆一體的基于氟化物熔鹽的單流型加速器驅(qū)動(dòng)熔鹽增殖堆(AMSB)概念設(shè)計(jì)。此外，與氟化物熔鹽相比，氯化物熔鹽中錒系核素有更高的溶解度，可裝載更多的超鈾核素，之后又有學(xué)者[8-9]提出了基于氯鹽的靶堆一體的加速器驅(qū)動(dòng)熔鹽堆設(shè)計(jì)。

與傳統(tǒng)ADS相比，AD-MSRs的主要優(yōu)點(diǎn)是無需特殊的結(jié)構(gòu)材料將靶與次臨界堆芯分開，從而不需要專門的靶制造工藝，使得整個(gè)系統(tǒng)結(jié)構(gòu)簡(jiǎn)單，更容易實(shí)現(xiàn)多束流入射打靶的設(shè)計(jì)。此外，熔鹽的化學(xué)性質(zhì)穩(wěn)定，化學(xué)處理流程簡(jiǎn)單，其熱容大、黏滯度低，使得靶區(qū)的熱量更容易被帶走。本文在AD-MSRs概念設(shè)計(jì)基礎(chǔ)上詳細(xì)計(jì)算高能質(zhì)子轟擊氟鹽和氯鹽兩種熔鹽靶產(chǎn)生的散裂中子產(chǎn)額、散裂中子能譜、能量沉積分布以及散裂產(chǎn)物等，并與液態(tài)Pb和LBE散裂靶進(jìn)行對(duì)比，對(duì)熔鹽散裂靶的中子學(xué)性能進(jìn)行分析評(píng)估，為AD-MSRs的設(shè)計(jì)研究提供參考。

1 計(jì)算方法與工具

高能質(zhì)子轟擊靶材時(shí)發(fā)生的散裂反應(yīng)分為2個(gè)階段：第1階段(～10-22s)為核內(nèi)級(jí)聯(lián)(INC)過程，第2階段(～10-16s)為退激過程[10]。這兩個(gè)過程的原理有很大不同。INC可采用經(jīng)典或半經(jīng)典物理學(xué)方法描述，入射質(zhì)子和靶核核子進(jìn)行準(zhǔn)自由碰撞，質(zhì)子在碰撞過程中損失能量，并碰撞出質(zhì)子、中子、α、π、γ等次級(jí)粒子，這些次級(jí)粒子再和核內(nèi)核子進(jìn)行碰撞，放出另外的次級(jí)粒子，直到入射質(zhì)子或次級(jí)粒子能量接近核內(nèi)結(jié)合能或逃逸出核外為止。隨后，核內(nèi)核子達(dá)到平衡態(tài)，入射質(zhì)子的剩余能量將均勻分布于原子核的核子內(nèi)，原子核處于高激發(fā)態(tài)。退激過程中處于高激發(fā)態(tài)的原子核通過蒸發(fā)或裂變損失能量，蒸發(fā)過程中會(huì)各向同性地放出中子或輕核(如氘、氚、α等)。裂變過程與蒸發(fā)過程是競(jìng)爭(zhēng)關(guān)系，靶核裂變成兩個(gè)質(zhì)子數(shù)差不多的裂變產(chǎn)物原子核，隨后，裂變產(chǎn)物可能繼續(xù)通過蒸發(fā)損失能量。

雖然，上述反應(yīng)過程較為復(fù)雜，但目前已有多個(gè)機(jī)構(gòu)開發(fā)了用于計(jì)算高能粒子打靶問題的程序，其中較為著名的有MCNPX[11]、FLUKA[12]、SHIELD[13]及GEANT4[14]等，本文選擇MCNPX(版本2.5)程序作為計(jì)算分析工具。MCNPX是由美國(guó)洛斯阿拉莫斯國(guó)家實(shí)驗(yàn)室開發(fā)的蒙特卡羅程序，能在很寬的能量范圍內(nèi)模擬34種不同類型粒子(核子和離子)和2 000種以上重離子的粒子相互作用。MCNPX可選用Bertini[15]、Isabel[16]、CEM(cascade-exciton model)[17]和INCL4[18]4種模型來模擬INC過程。但對(duì)于能量為100～150 MeV的核子，INC模型的適用性缺乏證明，因此，MCNPX使用預(yù)平衡模型來模擬此能量范圍的粒子相互作用過程。此外，MCNPX中還可設(shè)置蒸發(fā)和高能裂變模型來描述退激過程。其中，蒸發(fā)模型包括Dresner[19]和ABLA(abrasion-ablation)[20]；高能裂變模型包括ORNL(Oak Ridge National Laboratory)[21]和RAL(Rutherford Appleton Laboratory)[22]。ORNL模型只考慮Z≥91的錒系核素的裂變，而RAL模型則考慮了Z≥71核素的裂變。對(duì)于低能(E≤20 MeV)中子輸運(yùn)，MCNPX則通過調(diào)用評(píng)價(jià)核數(shù)據(jù)庫(kù)進(jìn)行模擬。

本文中，散裂產(chǎn)物的計(jì)算采用INCL4/ABLA模型，其他計(jì)算則采用Bertini/Dresner模型。對(duì)于能量高于20 MeV但低于150 MeV的中子輸運(yùn)，使用LA150N數(shù)據(jù)庫(kù)[23]；對(duì)于能量在

20 MeV以下的中子輸運(yùn)，則使用ENDF/B-Ⅶ評(píng)價(jià)核數(shù)據(jù)庫(kù)。此外，在計(jì)算散裂產(chǎn)物時(shí)，需要調(diào)用Histp卡來產(chǎn)生散裂產(chǎn)物計(jì)算結(jié)果的輸出文件，該輸出文件為二進(jìn)制格式，可使用MCNPX軟件包內(nèi)的HTAPE3X程序?qū)ζ渲械臄?shù)據(jù)進(jìn)行處理。

2 計(jì)算模型

本文散裂靶的計(jì)算模型為直徑120 cm、高度120 cm的圓柱體(圖1)。質(zhì)子束流直徑為7 cm，空間分布為拋物線型，沿熔鹽靶中心入射。計(jì)算的散裂靶材料包括液態(tài)Pb、LBE、氟化物熔鹽和氯化物熔鹽，其中氟化物熔鹽的成分配比來自于美國(guó)橡樹嶺國(guó)家實(shí)驗(yàn)室設(shè)計(jì)的熔鹽增殖堆(MSBR)[24]的燃料鹽，氯化物熔鹽成分配比來源于法國(guó)電力集團(tuán)(EDF)設(shè)計(jì)的REBUS-3700[25]。表1列出了幾種材料的具體參數(shù)，包括計(jì)算過程采用的材料溫度和密度等。

圖1 靶與束流計(jì)算模型Fig.1 Calculation model of target and beam

表1 計(jì)算選用靶材的具體參數(shù)Table 1 Specific parameter of target considered in this work

注：1) 指原子序數(shù)Z大于80的核素的原子數(shù)占所有核素總原子數(shù)的比例

3 計(jì)算結(jié)果與分析

3.1 中子產(chǎn)額及中子能譜對(duì)比

為研究質(zhì)子能量對(duì)靶散裂中子產(chǎn)額的影響，計(jì)算了不同質(zhì)子能量入射時(shí)不同靶材的散裂中子產(chǎn)額，結(jié)果示于圖2。從圖2可看到，散裂中子產(chǎn)額隨質(zhì)子能量的增加而增大。不同質(zhì)子能量下，液態(tài)Pb和LBE靶的散裂中子產(chǎn)額區(qū)別很小，而熔鹽靶的散裂中子產(chǎn)額小于液態(tài)Pb和LBE靶。此外，液態(tài)靶和熔鹽靶的散裂中子產(chǎn)額之差隨質(zhì)子能量的增大而變大。對(duì)于兩種熔鹽靶，氯鹽中的重金屬裝量高于氟鹽，因此氯鹽靶的中子產(chǎn)額大于氟鹽靶。

圖2 散裂中子產(chǎn)額隨質(zhì)子能量的變化Fig.2 Spallation neutron production as a function of proton energy

對(duì)于液態(tài)Pb和LBE靶，單位質(zhì)子能量的中子產(chǎn)生率在約1.5 GeV時(shí)達(dá)到飽和，而氟鹽和氯鹽靶單位質(zhì)子能量的中子產(chǎn)生率則在1 GeV時(shí)已達(dá)飽和。這主要是因?yàn)殡S質(zhì)子能量的增加，π介子的產(chǎn)生截面增大，導(dǎo)致有更多的能量用于產(chǎn)生π介子，而非用于產(chǎn)生中子。此外，當(dāng)質(zhì)子能量低于1 GeV時(shí)，4種靶的中子產(chǎn)額都開始急劇下降，因此，將ADS的入射質(zhì)子能量定在1 GeV較為合理。

圖3 散裂中子能譜對(duì)比Fig.3 Comparison of neutron spectra in different spallation targets

圖3為1 GeV能量質(zhì)子轟擊液態(tài)Pb、LBE、氯鹽以及氟鹽靶產(chǎn)生的散裂中子能譜。從圖3可見，4種靶的散裂中子能譜有明顯的區(qū)別。其中，氯鹽靶的散裂中子能譜最硬。表2為液態(tài)Pb、LBE、氯鹽以及氟鹽靶產(chǎn)生的散裂中子能量分布，能量大于0.1 MeV的散裂中子比例分別為72%、79.4%、88.2%和31.6%。另外，氟鹽和氯鹽靶產(chǎn)生的能量在10 MeV以上的高能散裂中子的比例較兩種液態(tài)金屬靶的大。

表2 1 GeV質(zhì)子轟擊下產(chǎn)生的散裂中子能量分布Table 2 Energy distribution of spallation neutron for 1 GeV protons

3.2 質(zhì)子入射高度選擇

為比較束流入射位置對(duì)散裂中子產(chǎn)額的影響，計(jì)算了質(zhì)子在不同軸向高度入射液態(tài)Pb、LBE、氯鹽以及氟鹽靶時(shí)，4種靶材的散裂中子產(chǎn)額的變化，結(jié)果示于圖4。從圖4可見，當(dāng)質(zhì)子入射位置靠近靶的底面(入射高度H為20 cm)時(shí)，質(zhì)子泄漏出靶體的概率較大，因此，散裂中子的產(chǎn)額很低，且隨著質(zhì)子能量的增加，質(zhì)子泄漏的概率變大，從而導(dǎo)致單位能量的中子產(chǎn)生率很快達(dá)到飽和(約500 MeV)；當(dāng)入射位置遠(yuǎn)離底面(入射高度增加)時(shí)，質(zhì)子泄漏的概率減小，散裂中子產(chǎn)額開始增加，單位質(zhì)子能量的中子產(chǎn)生率也開始增大。

對(duì)于液態(tài)Pb和LBE靶，入射高度大于80 cm后，散裂中子產(chǎn)額達(dá)到最大，基本不再隨入射高度變化。而氟鹽和氯鹽靶的散裂中子產(chǎn)額卻一直在增加。這主要是因?yàn)槿埯}的密度小于液態(tài)Pb和LBE靶，質(zhì)子在熔鹽中的穿行距離更大，需要更高的入射高度(大于120 cm)讓散裂中子產(chǎn)額達(dá)到最大。

3.3 能量沉積計(jì)算

高能質(zhì)子轟擊散裂靶產(chǎn)生的次級(jí)粒子以及相應(yīng)的反沖核都會(huì)在靶內(nèi)產(chǎn)生能量沉積，較高的能量沉積會(huì)導(dǎo)致靶內(nèi)的熱量難以被及時(shí)帶走，從而直接影響散裂靶系統(tǒng)的長(zhǎng)期穩(wěn)定運(yùn)行。圖5為4種靶被不同能量質(zhì)子轟擊后，靶內(nèi)的能量沉積分布。從圖5a可見，大部分能量沉積在半徑0～5 cm范圍內(nèi)，且有較大的梯度，隨著質(zhì)子能量的增加，梯度減小。而從圖5b可看到，當(dāng)質(zhì)子能量較低時(shí)，能量沉積的軸向分布有著明顯的布拉格峰，但隨著質(zhì)子能量的增加，布拉格峰逐漸減弱，且在質(zhì)子能量大于1 GeV后，布拉格峰基本消失。這主要是因?yàn)榈湍苜|(zhì)子到達(dá)入射靶材時(shí)，大部分能量用于靶原子的電離，這時(shí)就會(huì)出現(xiàn)非常強(qiáng)的布拉格峰，但隨著質(zhì)子能量的增加，質(zhì)子的射程變長(zhǎng)，核反應(yīng)開始占主要地位，高能次級(jí)粒子增加，電離能損降低，導(dǎo)致布拉格峰變?nèi)?。相比于液態(tài)Pb和LBE靶，由于熔鹽密度較小，質(zhì)子在其中的射程較長(zhǎng)，所以熔鹽靶內(nèi)能量沉積分布的梯度較小，這樣有利于靶區(qū)的熱量導(dǎo)出，不易形成局部熱點(diǎn)。

圖4 散裂中子產(chǎn)額隨質(zhì)子入射高度的變化Fig.4 Spallation neutron production of different incident heights

圖5 能量沉積分布Fig.5 Energy deposition distribution

3.4 散裂產(chǎn)物計(jì)算

質(zhì)子轟擊散裂靶產(chǎn)生的散裂產(chǎn)物核素分布是另一考量散裂靶中子學(xué)性能的因素。首先，部分散裂產(chǎn)物核素具有較強(qiáng)的毒性。其次，一些氣體散裂產(chǎn)物會(huì)導(dǎo)致結(jié)構(gòu)材料的腫脹，嚴(yán)重威脅ADS的安全運(yùn)行。圖6為1 GeV質(zhì)子轟擊液態(tài)Pb、LBE、氟鹽和氯鹽靶后得到的散裂產(chǎn)物產(chǎn)生率分布。散裂產(chǎn)物核素可分為3部分：第1部分是質(zhì)量數(shù)A較小的輕核(主要的氣體散裂產(chǎn)物來源)；第2部分是由一系列中等質(zhì)量數(shù)核素構(gòu)成的，這些子體主要是由裂變和蒸發(fā)生成的；第3部分則分布在散裂靶核素的質(zhì)量數(shù)附近，并形成1個(gè)較高的峰。這些核素主要來源于低能次級(jí)粒子與靶核的反應(yīng)。從計(jì)算結(jié)果可看出，兩種熔鹽靶的散裂產(chǎn)物核素分布與兩種液態(tài)金屬靶有明顯的不同。由于熔鹽靶中既含有高質(zhì)量數(shù)的核素(Pu、U、Th)，也含有低質(zhì)量數(shù)的核素(Li、Be、F、Na、Cl)，因此在整個(gè)質(zhì)量數(shù)區(qū)間的兩端出現(xiàn)了2個(gè)較高的峰。另外，熔鹽靶的中等質(zhì)量數(shù)核素(60210)。兩種液態(tài)金屬靶的散裂產(chǎn)物的核素分布較為接近，僅在中等質(zhì)量數(shù)核素(50

圖6 不同靶產(chǎn)生的散裂產(chǎn)物產(chǎn)生率對(duì)比Fig.6 Comparison of spallation product generation rates for different spallation targets

表3列出了4種靶的主要?dú)怏w散裂產(chǎn)物的產(chǎn)量。從表3可看出，氯鹽靶的氣體產(chǎn)物產(chǎn)量最大，其次為氟鹽靶，液態(tài)Pb靶的氣體產(chǎn)物產(chǎn)量最小，其中氯鹽靶的氖氣和氬氣產(chǎn)量遠(yuǎn)大于其他幾種靶，而氟鹽靶的氦氣產(chǎn)量較其他幾種靶大2～4個(gè)量級(jí)。雖然熔鹽靶氣體散裂產(chǎn)物的產(chǎn)量大于一般傳統(tǒng)的液態(tài)金屬靶，但遠(yuǎn)小于堆內(nèi)裂變氣體的產(chǎn)量，且可通過熔鹽堆的專用去除裂變氣體的除氣系統(tǒng)進(jìn)行處理，但對(duì)于液態(tài)金屬靶，可能需要設(shè)置專門的氣體散裂產(chǎn)物去除系統(tǒng)。

4 結(jié)論

本文使用MCNPX程序?qū)Ω吣苜|(zhì)子轟擊液態(tài)Pb、LBE、氯鹽以及氟鹽靶的物理過程進(jìn)行了模擬計(jì)算，對(duì)4種靶材的散裂中子產(chǎn)額、散裂中子能譜、束流入射位置影響、能量沉積分布以及散裂產(chǎn)物進(jìn)行了對(duì)比，得到以下結(jié)論。

1) 熔鹽靶的散裂中子產(chǎn)額較液態(tài)Pb和LBE靶的小，氟鹽靶的中子產(chǎn)額最小。4種靶中氯鹽靶的散裂中子能譜最硬。

2) 增加入射高度可降低質(zhì)子泄漏概率，提高散裂中子產(chǎn)額，當(dāng)入射高度增加到一定值后，散裂中子產(chǎn)額會(huì)達(dá)到最大，相比于液態(tài)Pb和LBE靶，熔鹽靶需要更高的入射高度才能讓散裂中子產(chǎn)額達(dá)到最大。

3) 靶內(nèi)的大部分能量沉積在半徑0～5 cm范圍內(nèi)。當(dāng)質(zhì)子能量較低時(shí)，能量沉積的軸向分布有著明顯的布拉格峰，在質(zhì)子能量大于1 GeV后，布拉格峰基本消失。相比于液態(tài)Pb和LBE靶，熔鹽靶內(nèi)的能量沉積分布的梯度較小。

4) 與液態(tài)Pb和LBE靶相比，熔鹽靶的散裂產(chǎn)物中包含更多的氣體及高質(zhì)量數(shù)α發(fā)射體核素。