長(zhǎng)壽命小型自然循環(huán)鉛基快堆燃料選型

劉紫靜，趙鵬程，任廣益，柯國(guó)土，于 濤，謝金森，陳珍平，何麗華，謝 芹，曾 浩

(1.南華大學(xué) 核科學(xué)技術(shù)學(xué)院，湖南 衡陽(yáng) 421001；2.中國(guó)原子能科學(xué)研究院，北京 102413；3.南華大學(xué) 核燃料循環(huán)技術(shù)與裝備湖南省協(xié)同創(chuàng)新中心，湖南 衡陽(yáng) 421001；4.生態(tài)環(huán)境部 核與輻射安全中心，北京 100082)

長(zhǎng)壽命小型自然循環(huán)鉛基快堆在海洋核動(dòng)力、可移動(dòng)電源、邊遠(yuǎn)區(qū)域熱電聯(lián)供、海水淡化等領(lǐng)域具備廣闊的發(fā)展前景，是鉛基快堆重要發(fā)展方向之一。目前，國(guó)際上提出了多種長(zhǎng)壽命小型自然循環(huán)鉛基快堆設(shè)計(jì)方案，如歐盟的ELECTRA[1]，美國(guó)的ENHS[2]、SSTAR[3]，韓國(guó)的PASCAR[4]、URANUS[5]；國(guó)內(nèi)清華大學(xué)[6]、西安交通大學(xué)[7]、中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)[8]、合肥物質(zhì)研究院[9]也開(kāi)展了相關(guān)概念設(shè)計(jì)。其中采用的燃料有UO2、MOX、(PuZr)N、U-TRU-Zr、PuN-UN、PuO2-ThO2等多種類型，目前尚未針對(duì)長(zhǎng)壽命小型自然循環(huán)鉛基快堆的燃料選型給出定論。

在長(zhǎng)壽命小型自然循環(huán)鉛基快堆堆芯設(shè)計(jì)中，長(zhǎng)壽命、小型化、自然循環(huán)是3個(gè)關(guān)鍵設(shè)計(jì)指標(biāo)。目前實(shí)現(xiàn)堆芯的長(zhǎng)壽命目標(biāo)主要有3種方法：1) 提高堆芯燃料裝載量；2) 提高堆芯易裂變核素富集度；3)提高堆芯的燃料增殖性能。其中，提高堆芯燃料裝載量會(huì)加大堆芯尺寸，降低卸料燃耗。增加易裂變核素富集度可大幅提高堆芯初始keff，延長(zhǎng)堆芯壽期，但需采用更多控制棒或添加可燃毒物調(diào)節(jié)反應(yīng)性，會(huì)極大增加反應(yīng)性控制難度并影響功率分布均勻程度。高的燃料增殖性能往往需要堆芯稠密柵格布置以硬化中子能譜，而這又會(huì)加大冷卻劑流動(dòng)阻力，降低自然循環(huán)能力。由此可見(jiàn)，長(zhǎng)壽命、小型化、自然循環(huán)均為相互矛盾的反應(yīng)堆技術(shù)特征，需要合理平衡堆芯物理性能和自然循環(huán)性能。因此，在較軟能譜條件下實(shí)現(xiàn)堆芯較好增殖特性是兼顧堆芯長(zhǎng)壽命、小型化、自然循環(huán)能力的關(guān)鍵方法之一。

核燃料的設(shè)計(jì)選擇直接影響鉛基快堆性能，本文開(kāi)展不同能譜條件下的小型鉛基快堆燃料選型研究，比較分析U-Pu、Th-U循環(huán)燃料及氧化物、氮化物、碳化物、金屬燃料的燃耗、增殖特性、反應(yīng)性系數(shù)、物性參數(shù)等，篩選出滿足長(zhǎng)壽命、小型化、自然循環(huán)要求的燃料類型，以為長(zhǎng)壽命小型自然循環(huán)鉛基快堆的設(shè)計(jì)提供參考。

1 鉛基快堆堆芯模型

參考?xì)W盟小型鉛基示范快堆ALFRED設(shè)計(jì)方案[10-11]，給出100 MWt鉛冷快堆堆芯的主要設(shè)計(jì)參數(shù)(表1)。堆芯由102個(gè)燃料組件、7個(gè)控制棒組件、90個(gè)反射層組件、98個(gè)屏蔽層組件組成，每個(gè)組件內(nèi)包含61根燃料棒，堆芯活性區(qū)高度為170 cm，等效直徑為168 cm，堆芯x-y截面如圖1所示。棒束型燃料組件采用三角形柵格結(jié)構(gòu)及較大柵徑比(P/D)設(shè)計(jì)，P/D為1.5，如圖2所示。燃料棒由燃料芯塊、氣隙、包殼、彈簧、氣腔、上下絕熱層、上下端塞組成。在燃料棒下方留有足夠空間的氣腔以容納裂變氣體，燃料棒具體設(shè)計(jì)參數(shù)示于圖3。裸堆堆芯內(nèi)的控制棒組件通道內(nèi)填充Pb。反射層組件等效為不插燃料棒的燃料組件。屏蔽層組件是1根單獨(dú)六角形B4C棒。

表1 100 MWt鉛基快堆堆芯設(shè)計(jì)參數(shù)Table 1 Design parameter of 100 MWt lead-based fast reactor

圖1 100 MWt鉛基快堆堆芯x-y面示意圖Fig.1 x-y section schematic of 100 MWt lead-based fast reactor

圖2 100 MWt鉛基快堆燃料組件Fig.2 100 MWt lead-based fast reactor fuel assembly

圖3 100 MWt鉛基快堆燃料棒x-z截面Fig.3 x-z section of fuel pin of 100 MWt lead-based fast reactor

2 U-Pu、Th-U循環(huán)燃料選型

反應(yīng)堆中燃料循環(huán)增殖策略主要有兩種：U-Pu循環(huán)、Th-U循環(huán)，分別采用238U和232Th轉(zhuǎn)換成239Pu和233U實(shí)現(xiàn)燃料增殖。本文選取UO2、MOX、PuO2-ThO2、UO2-ThO2燃料，采用清華大學(xué)反應(yīng)堆工程計(jì)算分析實(shí)驗(yàn)室自主研發(fā)的反應(yīng)堆三維輸運(yùn)蒙特卡羅程序RMC[12]及IAEA發(fā)布的高溫核數(shù)據(jù)庫(kù)ADS-2.0開(kāi)展計(jì)算分析。華北電力大學(xué)曾以鉛基快堆基準(zhǔn)題RBEC-M驗(yàn)證了RMC具備高計(jì)算精度[13]。分析比較4種燃料在不同能譜條件下的燃耗、增殖性能及固有安全性。計(jì)算時(shí)投入10 000個(gè)中子，迭代計(jì)算300次，忽略前50次結(jié)果，運(yùn)行1 a設(shè)置為1個(gè)燃耗步長(zhǎng)。計(jì)算采用的高溫連續(xù)點(diǎn)截面庫(kù)分別為：燃料1 200 K、冷卻劑600 K、包殼900 K。UO2、MOX、PuO2-ThO2、UO2-ThO2燃料密度分別為10.96、11.09、10.28、10.28 g/cm3，4種燃料的核素質(zhì)量分?jǐn)?shù)列于表2。

表2 4種燃料的核素質(zhì)量分?jǐn)?shù)Table 2 Nuclide mass fraction of 4 kinds of fuels

2.1 燃耗性能比較

在初始剩余反應(yīng)性基本相同、比功率一致條件下，圖4示出4種燃料堆芯運(yùn)行30 EFPY(有效滿功率年)的keff隨燃耗的變化，堆芯卸料燃耗由大到小的順序?yàn)椋篜uO2-ThO2>UO2-ThO2>MOX >UO2，其卸料燃耗分別為132.48、92.16、63.36、40.32 MW·d/kg(HM)。保持燃料棒直徑不變，調(diào)整P/D并計(jì)算堆芯keff隨時(shí)間的變化，分析不同能譜條件下4種燃料的燃耗性能。為定量分析堆芯的燃耗特性和增殖性能，給出燃耗反應(yīng)性損失和燃耗反應(yīng)性波動(dòng)定義：

(1)

(2)

式中：keff(BOC)、keff(EOC)分別為壽期初有效增殖因數(shù)、壽期末有效增殖因數(shù)；keff(Max)、keff(Min)分別為壽期內(nèi)最大有效增殖因數(shù)、最小有效增殖因數(shù)。

表3列出不同能譜多種燃料堆芯運(yùn)行30 EFPY的燃耗反應(yīng)性損失。圖5示出不同P/D條件下4種燃料堆芯的燃耗反應(yīng)性損失。可看出，隨著P/D的減小，堆芯能譜變硬，燃料增殖性能提高，燃耗反應(yīng)性損失減小。其中，Th基燃料的燃耗反應(yīng)性損失隨P/D變化幅度明顯小于U基燃料，前者在較軟能譜條件下增殖性能更好。239Pu較235U作驅(qū)動(dòng)燃料的燃耗反應(yīng)性損失更小。當(dāng)P/D在1.3～1.7范圍內(nèi)，PuO2-ThO2堆芯的燃耗反應(yīng)性損失皆最小。

圖4 4種燃料堆芯的keff隨燃耗的變化Fig.4 Core keff of 4 kinds of fuels with burnup

表3 不同能譜多種燃料堆芯運(yùn)行30 EFPY的燃耗反應(yīng)性損失Table 3 Core burnup reactivity losses of multiple fuels in different energy spectra for 30 EFPY

注：括號(hào)內(nèi)為Pu質(zhì)量分?jǐn)?shù)，單位為%

圖5 不同P/D條件下4種燃料堆芯的燃耗反應(yīng)性損失Fig.5 Core burnup reactivity losses of 4 kinds of fuels with different P/D

圖6示出4種燃料的堆芯全范圍中子能譜和高能區(qū)中子能譜，其中PuO2-ThO2燃料堆芯能譜最硬。為進(jìn)一步分析堆內(nèi)易裂變核素變化情況，計(jì)算堆芯的易裂變核素存量比FIR，定義如式(3)所示。圖7示出4種燃料堆芯的FIR隨燃耗的變化，壽期末FIR的大小順序?yàn)椋篗OX>PuO2-ThO2>UO2-ThO2>UO2。在反應(yīng)堆運(yùn)行過(guò)程中，MOX燃料較PuO2-ThO2燃料產(chǎn)生了更多的易裂變核素。

(3)

238U和232Th的中子俘獲產(chǎn)物不同，其不同核特性導(dǎo)致堆芯的物理特性和增殖性能存在差異。表4列出Th、U和Pu核素的微觀截面及

圖6 堆芯全范圍中子能譜(a)和高能區(qū)中子能譜(b)Fig.6 Core neutron energy spectrum (a) and fast neutron energy spectrum (b)

有效裂變中子數(shù)。圖8示出232Th和238U的俘獲截面和裂變截面。圖9示出233U、235U和239Pu的裂變截面。從表4可看出，在快譜區(qū)的233U、239Pu、235U的有效裂變中子數(shù)分別為2.5、2.9、2.3，233U的有效裂變中子數(shù)略小于239Pu的，但其在中高能區(qū)的裂變截面較239Pu大得多，233U在較軟能譜的鉛基快堆中具備非常好的核特性，這恰是PuO2-ThO2燃料的FIR雖低于MOX燃料的，但其燃耗反應(yīng)性損失更小的原因。但在快譜區(qū)，232Th相比238U微觀俘獲截面略大，微觀裂變截面略小，前者更易俘獲快中子而不是發(fā)生裂變反應(yīng)，因此，采用Th基燃料需提高易裂變核素的質(zhì)量分?jǐn)?shù)以獲得足夠大的初始keff。

圖7 4種燃料堆芯的FIR隨燃耗的變化Fig.7 Core FIR of 4 kinds of fuels with burnup

表4 Th、U和Pu核素的微觀截面及有效裂變中子數(shù)Table 4 Micro cross section and effective fission neutron number of Th, U and Pu nuclides

注：熱中子能區(qū)為0.025 eV；快中子能區(qū)大于100 keV

2.2 反應(yīng)性系數(shù)比較

為評(píng)估4種燃料鉛基快堆堆芯的固有安全性，計(jì)算分析堆芯的反應(yīng)性系數(shù)、有效緩發(fā)中子份額βeff。其中堆芯反應(yīng)性系數(shù)包括冷卻劑溫度系數(shù)、多普勒系數(shù)、空泡系數(shù)、軸向膨脹系數(shù)、徑向膨脹系數(shù)。冷卻劑溫度系數(shù)計(jì)算時(shí)選取300、600、900 K的連續(xù)點(diǎn)截面庫(kù)，多普勒系數(shù)計(jì)算時(shí)選取600、900、1 200、1 800 K的連續(xù)點(diǎn)截面庫(kù)進(jìn)行計(jì)算。冷卻劑Pb的溫度變化所引起的密度變化由經(jīng)驗(yàn)公式(式(4))計(jì)算得到。

ρPb=11 441-1.279 5T

(4)

各項(xiàng)反應(yīng)性系數(shù)列于表5。結(jié)果表明，冷卻劑溫度系數(shù)和空泡系數(shù)由小到大順序?yàn)椋篣O2-ThO2

圖8 232Th和238U的俘獲截面和裂變截面Fig.8 Capture cross sections and fission cross sections of 232Th and 238U

圖9 233U、235U和239Pu的裂變截面Fig.9 Fission cross section of 233U, 235U and 239Pu

多普勒系數(shù)由小到大順序?yàn)椋篗OX

表5 不同燃料堆芯壽期初的反應(yīng)性系數(shù)及緩發(fā)中子份額Table 5 Core reactivity coefficients and delayed neutron fractions of different fuels for BOC

軸向、徑向膨脹系數(shù)由小到大的順序?yàn)椋篜uO2-ThO2

PuO2-ThO2、MOX、UO2-ThO2、UO2堆芯的緩發(fā)中子份額分別為0.300%、0.343%、0.688%、0.674%。Pu同位素的有效中子份額小于235U的，且PuO2-ThO2燃料中Pu的質(zhì)量分?jǐn)?shù)較MOX燃料中的更高，因而其有效中子緩發(fā)份額較小，這是不利于PuO2-ThO2燃料反應(yīng)堆安全運(yùn)行和控制的因素。

2.3 燃料物性參數(shù)比較

表6列出了UO2、PuO2和ThO2的重要物性參數(shù)。由表6可知，ThO2燃料相比其他兩種燃料具備更高的熔點(diǎn)和熱導(dǎo)率，熱工特性更佳；ThO2燃料更小的熱膨脹系數(shù)增強(qiáng)了其裂變產(chǎn)物的容留能力，特別適合作為高燃耗燃料；相比UO2燃料，ThO2燃料在高輻照條件下的化學(xué)性質(zhì)更穩(wěn)定；Th基燃料還能減少超鈾核素生成，降低核廢料處理難度及防止核擴(kuò)散；此外，UO2、PuO2、ThO2燃料有著相似的熱學(xué)性能與機(jī)械性能，3種燃料可很好地相容并形成裂變、增殖材料的混合物[14]。

表6 UO2、PuO2和ThO2燃料的重要物性參數(shù)Table 6 Important physical parameters of UO2, PuO2 and ThO2 fuels

除上述優(yōu)點(diǎn)外， 釷基燃料也存在一些缺點(diǎn)：PuO2-ThO2燃料的有效緩發(fā)中子份額較?。?33Pa是釷鈾轉(zhuǎn)換過(guò)程最重要的中間核素，其中子吸收截面很大，且半衰期長(zhǎng)達(dá)27.4 d，在反應(yīng)堆運(yùn)行和停堆過(guò)程中，233Pa和233U的核素量變化會(huì)引堆芯的反應(yīng)性波動(dòng)較大，釷鈾循環(huán)過(guò)程中產(chǎn)生的232U子代中均存在硬γ射線(能量2～2.6 MeV)，Th燃料的后處理必須在屏蔽γ射線的條件下進(jìn)行。上述缺點(diǎn)給反應(yīng)堆的控制和燃料后處理帶來(lái)極大挑戰(zhàn)。

綜上所述，Th基燃料用于長(zhǎng)壽命自然循環(huán)反應(yīng)堆設(shè)計(jì)時(shí)具有諸多優(yōu)勢(shì)，但需減少堆芯中子的泄漏及無(wú)效吸收以提高Th燃料堆芯的初始keff，同時(shí)還需控制233Pa所引起的反應(yīng)性波動(dòng)。因此，選擇PuO2-ThO2作為長(zhǎng)壽命小型自然循環(huán)堆芯的燃料做進(jìn)一步研究。

3 氧化物、氮化物、碳化物、金屬燃料選型

不同類型的燃料物性、化學(xué)性質(zhì)、耐鉛/鉛鉍腐蝕性能各不相同，鉛基快堆裝載不同燃料類型時(shí)，燃料裝載量、反應(yīng)性、燃耗特性差別較大，導(dǎo)致反應(yīng)堆物理和熱工安全性能也存在差異，需進(jìn)行研究分析。目前，國(guó)際上正著力研究的快堆燃料主要有氧化物、碳化物和氮化物的陶瓷燃料和金屬燃料兩大類。選取PuO2-ThO2、PuN-ThN、PuC-ThC、Pu-Th-Zr等4種類型燃料，比較分析物性參數(shù)、燃耗與增殖性能、反應(yīng)性系數(shù)與有效緩發(fā)中子份額，評(píng)估不同類型燃料的性能。

3.1 燃料物性參數(shù)比較

表7列出4種燃料的材料性質(zhì)[15]。氧化物陶瓷燃料是目前應(yīng)用范圍最廣、應(yīng)用技術(shù)最為成熟的燃料，是未來(lái)鉛基快堆首先實(shí)現(xiàn)應(yīng)用的燃料之一。氮化物陶瓷燃料具備最高的熱導(dǎo)率、熔點(diǎn)，中子經(jīng)濟(jì)性好，熱工安全特性、硝酸溶解度佳，是目前認(rèn)為較好的耐事故燃料；缺點(diǎn)是涉及到N純化技術(shù)，缺少制造經(jīng)驗(yàn)，目前尚處于研究階段。碳化物陶瓷燃料優(yōu)點(diǎn)是熱導(dǎo)率高，溫度梯度較氧化物平坦，與鉛/鉛鉍相容性較好；缺點(diǎn)是會(huì)與水發(fā)生化學(xué)反應(yīng)，缺少高燃耗和高溫下的輻照數(shù)據(jù)，不便于后處理。金屬燃料的導(dǎo)熱性能好，抗腐蝕，能承受應(yīng)力，能實(shí)現(xiàn)更硬的中子能譜；缺點(diǎn)是熔點(diǎn)低，輻照穩(wěn)定性較差，含鈾燃料需采用高濃縮鈾，不利于防止核擴(kuò)散。

表7 4種類型燃料材料性質(zhì)Table 7 Properties of 4 kinds of fuel materials

3.2 燃耗與增殖性能比較

表8列出不同燃料類型堆芯的燃耗反應(yīng)性波動(dòng)。圖10示出4種類型燃料堆芯運(yùn)行30 EFPY的燃耗反應(yīng)性損失。燃耗反應(yīng)性損失由小到大的順序排列為：PuN-ThN

表8 不同類型燃料堆芯的燃耗反應(yīng)性波動(dòng)Table 8 Core burnup reactivity swing of different fuels

圖10 不同類型燃料堆芯的燃耗反應(yīng)性損失Fig.10 Core burnup reactivity loss of different fuels

圖11示出4種類型燃料堆芯的中子能譜與快中子能譜，在高能區(qū)，金屬燃料Pu-Th-Zr的中子注量率最高，能譜最硬；然后依次是PuC-ThC、PuN-ThN、PuO2-ThO2燃料。圖12示出4種燃料的FIR隨運(yùn)行時(shí)間的變化，F(xiàn)IR降幅由小到大的順序?yàn)椋篜uN-ThN

圖11 4種燃料堆芯的中子能譜(a)和快中子能譜(b)Fig.11 Core neutron energy spectra (a) and fast neutron energy spectra (b) of 4 kinds of fuels

圖12 不同類型燃料的FIR隨時(shí)間的變化Fig.12 Core FIR of different fuels vs. time

3.3 反應(yīng)性系數(shù)比較

表9列出4種燃料的反應(yīng)性系數(shù)，其中PuN-ThN燃料堆芯多普勒系數(shù)、冷卻劑溫度系數(shù)、空泡系數(shù)、軸向與徑向膨脹系數(shù)均為負(fù)值，可確保堆芯的固有安全性。但PuN-ThN燃料堆芯的有效緩發(fā)中子份額僅為0.26%，這是后續(xù)控制棒系統(tǒng)設(shè)計(jì)時(shí)需注意之處。

圖13 12C、14N、16O和92Zr的中子俘獲截面Fig.13 Neutron capture cross sections of 12C, 14N, 16O and 92Zr

表9 不同類型燃料堆芯壽期初的反應(yīng)性系數(shù)Table 9 Core reactivity coefficients of different fuels for BOC

4 結(jié)論

本文針對(duì)鉛基快堆長(zhǎng)壽命、小型化、自然循環(huán)的設(shè)計(jì)目標(biāo)，在利用RMC程序構(gòu)建鉛基快堆堆芯模型的基礎(chǔ)上開(kāi)展了燃料選型研究，選取U-Pu、Th-U循環(huán)燃料及氧化物、氮化物、碳化物、金屬燃料，比較燃料的物性參數(shù)以及在不同能譜條件下堆芯的燃耗性能、增殖性能、反應(yīng)性系數(shù)、有效緩發(fā)中子份額，評(píng)估判斷多種燃料的長(zhǎng)壽命性能、小型化與自然循環(huán)設(shè)計(jì)要求的匹配度，具體得到以下結(jié)論。

1) 在疏松柵格設(shè)計(jì)即偏軟能譜的鉛基快堆中，232Th的增殖性能優(yōu)于238U的，239Pu的中子經(jīng)濟(jì)性優(yōu)于235U的。Th基燃料較U基燃料的冷卻劑溫度系數(shù)和空泡系數(shù)負(fù)值更大，固有安全性更好。前者具備更穩(wěn)定的化學(xué)性質(zhì)、更好的熱工安全特性與裂變產(chǎn)物容留能力。

2) 氮化物燃料的高密度、高熔點(diǎn)與熱導(dǎo)率使其具備良好的中子經(jīng)濟(jì)性與熱工安全特性。選擇PuN-ThN燃料可在較疏松柵格條件下實(shí)現(xiàn)堆芯較好的增殖能力，減少燃料裝載量及堆芯體積，確保固有安全性，兼顧堆芯長(zhǎng)壽命、小型化、自然循環(huán)的設(shè)計(jì)要求，但堆芯的有效緩發(fā)中子份額較小，不利于反應(yīng)性控制。

本文在開(kāi)展研究過(guò)程中采用了清華大學(xué)工程物理系REAL團(tuán)隊(duì)開(kāi)發(fā)的反應(yīng)堆蒙特卡羅程序RMC，在此深表感謝。