基于去極化電流的變壓器復合絕緣材料表面空間電荷入陷、脫陷行為研究

（延安職業(yè)技術學院，陜西延安 716000）

聚乙烯材料因優(yōu)良的絕緣和介電性能而廣泛應用于高壓交流輸電系統(tǒng)[1]，但在高壓直流應用中聚乙烯材料存在空間電荷積聚現(xiàn)象，從而導致高壓區(qū)域電壓極性逆轉(zhuǎn)，應用在變壓器絕緣材料中電應力過大的部位就會導致局部放電和絕緣失效現(xiàn)象[2-3]。

去極化電流可用于分析帶電介質(zhì)樣品的入陷行為。以往研究表明利用去極化電流測量可反映聚合物絕緣體的老化狀態(tài)，該方法已成功用于電力變壓器含水率評估中[4-6]。由于復合材料性質(zhì)復雜以及空間電荷測量本身的困難性較大，使得分析材料中電荷入陷和脫陷較為困難。目前文獻中均以間接方法研究材料中空間電荷的入陷和脫陷[7]，實際測量則缺乏電荷脫陷行為的正確評估，特別是缺乏溫度對材料表明空間電荷入陷、脫陷行為影響的研究。

本文建立了數(shù)學模型以確定陷阱分布以及材料的去極化電流。根據(jù)電極中鏡像電荷密度的變化，得到了基于陷阱能級的陷阱分布。為研究溫度對入陷的影響，在去極化電流測量中設置的溫度范圍為20℃～ 80℃。結(jié)果表明，溫度對電荷入陷和脫陷的形成有顯著影響。

1 電荷的入陷和脫陷模型

在強電場的作用下，由于絕緣聚合物無定形區(qū)域(即“陷阱”)的阻礙作用，電荷的流動性非常低，甚至被困在無定形區(qū)域中[8-9]。無定形區(qū)域或“陷位點”位置處電子表現(xiàn)出親和力高于材料的整體特性[10]，隨后電子在該位點入陷。陷位點(EAtrap)與材料(EAref)電子親合能量之差表示為陷阱能：

一旦電荷載體入陷，它將一直停留在入陷點直到獲得所需的脫陷能量從而脫出[11-13]。一旦獲得足夠的能量，電荷載體就會離開陷阱，并促進電荷傳導。這個過程叫做“脫陷”。

被入陷的載體的熱脫陷時間t由式(2)決定：

式(2)中，kth為熱脫陷速率常數(shù):

式(3)中:Nc是傳導帶的有效態(tài)密度，vth是載體的熱速度，σc是入陷截面，k是玻爾茲曼常數(shù)，T是溫度。從式(2)和(3)可以看出脫陷時間t與入陷阱截面(σc)和陷阱能量Et等密切相關。本文根據(jù)去極化電流計算出入陷參數(shù)，即陷阱分布和陷阱深度，所用的方法是基于式(3)提出了一個入陷和脫陷簡化模型。

圖1（a）是一個典型的材料空間電荷分布示意圖，這種空間電荷分布使材料電介質(zhì)形成內(nèi)部電場。圖1（b）顯示了短路條件下的材料內(nèi)部電場和兩條零電場線(AF1和CF2)。

圖1 (a)由空間電荷引起的典型空間電荷分布和介電場內(nèi)部電場(b)短路條件下的內(nèi)部場分布Fig.1 (a)Typical space charge distribution and internal electric field inside the dielectric field due to space charges only,(b)Internal field distribution under short circuit conditions

從圖1 可以看出，在短路條件下，介質(zhì)樣品內(nèi)部的空間電荷由于分布位置的不同導致電場極性和大小不同，同時電荷也會發(fā)生熱脫陷，并順著電場力的方向移動。首先考慮正電荷的情況。ρ(z)是電荷密度，其分布從z=0 軸到z=d軸。其中z是沿對應方向的材料厚度；電荷分布的質(zhì)心與正極的距離為r。總電荷分布可以用位置在z=r處表面電荷密度σ等價表示，其值可由式(4)表示：

電荷σ將產(chǎn)生一個鏡像電荷，其與電極極性相反σi，其值可以由式(5)確定：

式(5)也可以寫成：

c 為電荷質(zhì)心：

現(xiàn)在，如果移除電壓并短路樣本，此時不會有更多電荷注入，脫陷電荷將在電場的作用下朝著正極移動，如圖1(b)所示，假設從電荷入陷到脫陷這個狀態(tài)的時間間隔為Δt；并將該脫陷電荷記為qd。

該電荷在電場作用下快速向正電極移動，最終被吸收，相當于鏡像電荷密度將從變?yōu)?，同樣等式中的電荷也變?yōu)?

其中鏡像電荷密度的該變量公式為：

此時脫陷電荷可以表示為：

式（10）中A為樣品的表面面積。由于鏡像電荷密度改變了Δσi，脫陷的電荷量為qd，在Δt的時間間隔內(nèi)將會產(chǎn)生從正極流向負極的電流，該電流稱之為去極化電流，其數(shù)值可以根據(jù)式(11)來確定：

根據(jù)提取出的特定數(shù)量的電荷，就可以計算出相應的陷阱深度[14-16]。單位時間間隔Δt內(nèi)脫陷的電荷陷阱深度可以根據(jù)式(12)獲得：

其中Nc、νth為常數(shù)，Nc可用式(13)計算：

其中，em電子的質(zhì)量，vth是載體的熱運動速度:

式(14)中，k是玻爾茲曼常數(shù)，t是溫度。

2 實驗平臺的建立

實驗裝置由高壓直流電源、靜電計(Keithley 6517A)和含金屬鋁電極的LDPE 樣品組成。靜電計Keithley 6517A 測量精度高達1fA。實驗裝置示意圖如圖2 所示。首先用高壓直流電源(Vdc)給介質(zhì)樣品充電，然后通過靜電計(A)測量樣品短路電流，并用環(huán)境室熱管控制溫度，其可控溫度的范圍-40℃～198℃。

圖2 退極化電流測量的基本實驗裝置Fig.2 Basic experimental arrangement for depolarization (Idepol)current measurement

實驗方法如下：為了測量LDPE 樣品的去極化電流，分別將其放置在20℃、40℃、60℃和80℃環(huán)境下1h 以達到熱平衡狀態(tài)。試驗所用樣品來自杭州辰陽浸塑有限公司提供的LDPE 材料，其樣品厚度為200μm，直徑為50 毫米。在進行去極化電流測量之前，將樣品放在25kV/mm 的電場中靜置2min。每次實驗中去極化電流數(shù)據(jù)連續(xù)記錄1600s，忽略電流的起始瞬態(tài)部分。通過1 節(jié)中給出的入陷和脫陷模型來分析得到的數(shù)據(jù)。本方法所能測量的陷阱深度取決于測量時間(在本例中為1600s)。為了獲得更多的入陷電荷，測量時間需要增加。

計算陷阱深度則利用1 中描述的方法，根據(jù)極化電流的時間相關值，計算出相應的陷阱深度；根據(jù)退極化電流的時間相關性性質(zhì)，得到了脫陷電荷的相對分布。LDPE 樣品受壓時間都非常短，通常為2min，這樣做是為了確保注入的電荷靠近電極。升溫較高時也可以延長充電周期，探究充電周期的影響，將樣品放置在場強為25kV/mm、溫度為80℃的環(huán)境中1h，從而方便之后極化電流的測量。

3 實驗結(jié)果與分析

3.1 入陷電荷和陷深測定

圖3 所示是四種不同溫度下測量得到的樣品去極化電流。從圖3 可以看出，隨著溫度的升高，去極化電流急劇增加，這與溫度升高時電荷注入量增大有關，同時不同溫度下電流增加的趨勢相似，即電流增加速度都較為緩慢。

圖3 不同溫度測量的去極化電流Fig.3 Depolarization current measured at different temperatures

出現(xiàn)上述趨勢是因為：隨著溫度的升高，聚合物材料會膨脹，其會導致聚合物鏈之間的相對距離和分鏈間距增加，在晶體結(jié)構(gòu)中產(chǎn)生更多的非晶區(qū)域，最終形成了新的陷阱，增加陷阱密度。由于上述兩個因素的存在，使更多電荷涌入并形成新的陷阱。其中，入陷電荷量隨著溫度的增加而增加，其中一部分電荷脫陷后在測量時被電極吸收，如1 節(jié)所述，所獲得的去極化電流與脫陷電荷成正比。

為了簡化電荷入陷和脫陷過程，本文所構(gòu)建模型設定以下前提條件：

(1)注入的電荷仍然非常接近電極。為了滿足該條件，所有的樣本均被施加了較短時間的電壓(2min)。

(2)陷阱在樣品間的分布不均勻。

(3)對于特定的陷阱深度，整個樣品的陷阱密度是相同的。

(4)在去極化(短路)過程中，脫陷電荷不會再進入其他陷阱。脫陷電荷到達電極所花費的時間與在陷阱中停留的時間相比可以忽略。

(5)忽略電子-空穴復合作用。

圖4 所示是四種不同溫度下的相對陷阱電荷分布。分析圖4 結(jié)果可發(fā)現(xiàn)：在較高溫度下，去極化電流相比較低溫度條件下降的更快，這意味著隨著溫度的升高，脫陷的速率會增加。不難發(fā)現(xiàn)不同溫度下的陷阱深度分布在一定程度上可以認為是相互獨立的，即不同溫度下的陷阱深度分布與脫陷電荷量曲線不會有交點。這也驗證模型簡化后的精度仍然是符合理論的，同時驗證了實驗的正確性。

圖4 不同溫度下的相關入陷電荷分布Fig 4 Relative trapped charge distribution at different temperatures

表1 中的數(shù)據(jù)是基于以下條件計算得到的：假定每次入陷的截面σc恒定，而不同的時間間隔下發(fā)生脫陷的陷阱深度也可以計算出來。這樣，根據(jù)式(11)和式(12)可以得到電荷與陷阱深度的分布。計算時所有Δt取值均為1s，陷截面的面積為10-18m2。從表1 中結(jié)果發(fā)現(xiàn)，不同陷阱深度和不同溫度下，入陷電荷在陷能上的分布是不均勻的，淺陷阱中的電荷比深陷阱更多。

表1 不同溫度下陷阱深度、入陷電荷量以及入陷電荷分布情況Table 1 Trap depth，trapped charge and trapped charge distribution at different temperature

續(xù)表1

由表1 結(jié)果不難發(fā)現(xiàn)，入陷電荷的能量分布和指數(shù)函數(shù)匹配度較高，深陷入陷的電荷則較少。另一方面，隨著溫度的升高，能量分布曲線向右平移，這不僅表明在較高溫度下材料陷阱的能量更高，而且從表1 也可以觀察到，在1s～200s 的時間段內(nèi)脫陷的電荷的比例隨著溫度的升高而增加。20℃時1s～200s 時間間隔內(nèi)電荷脫陷的比例為86.7%，在40℃時該比例增加到92%，在60℃增加到95.5%,在80℃增加到98.2%。在較高的溫度下，所需要克服陷阱勢壘變得非常高(見公式(2)和(3))，因此電荷需要更多時間脫陷。2min 應力和60min 應力的去極化電流的比較結(jié)果如圖5 所示。

圖5 2min 應力和 60min 應力下去極化電流比較Fig.5 Comparison of depolarization current at 2 minute stress and one hour stress

由圖5 可以看出在60min 應力條件下的極化電流比在2min 的應力條件下要小。然而，其去極化電流的下降速度比2min 應力情況下緩慢得多。這種現(xiàn)象可以通過高溫下的電荷動力學來解釋：在80℃條件下受壓1h 后，電荷穿透樣品較深，甚至可能達到相反的電極，因此零場線包圍的電荷變少了。另一發(fā)面，最初去極化電流很小，這種情況下零場線也能穿透的更深，從而使得脫陷電荷覆蓋更長的距離。所有上述因素使得電荷脫陷過程變得非常緩慢。在2min 應力的情況下，電荷仍然非常接近電極，在脫陷后必須覆蓋很小的距離才能到達電極，因此去極化電流迅速下降。

4 結(jié)論

本文提出了一種基于去極化電流直接估計入陷電荷分布情況的方法。從帶電介質(zhì)樣品的去極化電流特性出發(fā)，評估了多因素對入陷的影響，探究了入陷電荷在不同陷阱深度上的相對分布?？紤]到溫度的影響，本文測量極化電流時設置了溫度范圍為20℃到80℃的較寬范圍。通過對所得結(jié)果的分析，得出以下主要結(jié)論:

(1)入陷電荷量隨溫度升高而增加。

(2)不同溫度下，從陷阱深度或陷阱能量來看，所得到的陷電荷分布在性質(zhì)上接近指數(shù)級。能級較高的入陷電荷量要比能級較低的少得多。

(3)較高溫度下，電荷相比較低溫度下的電荷可迅速脫陷。

實際情況中電纜在負載循環(huán)中往往會出現(xiàn)周期性的高溫。在這種情況下，會有大量的電荷注入并被困在材料介質(zhì)中。如果熱應力時間延長，電荷就能獲得足夠的能量來脫陷。否則它將一直留在材料中，引起空間電荷積聚。

本文考慮了正電荷的情況(空穴)。通過在一個電極上施加負壓，使另一個電極保持在地電位，也可以研究負電荷(電子)的入陷行為。本研究中使用的電介質(zhì)材料是非極性材料，因此忽略了偶極子的影響。