局部幾何構(gòu)型對(duì)聚焦流微通道內(nèi)液滴生成特性的影響

宋祺，楊智，陳穎，羅向龍，陳健勇，梁穎宗

（廣東工業(yè)大學(xué)材料與能源學(xué)院，廣東廣州510006）

引 言

液滴微流控技術(shù)是在微流控芯片基礎(chǔ)上發(fā)展起來的一種全新操縱微小液體體積的技術(shù)，該技術(shù)主要利用流動(dòng)剪切力與表面張力之間的相互作用將連續(xù)流體分割分離成離散的納升級(jí)及以下體積的液滴[1]。與連續(xù)流技術(shù)相比，該技術(shù)具有諸多優(yōu)點(diǎn)，如液滴體積小、試劑消耗減少、液滴樣品間無擴(kuò)散、反應(yīng)環(huán)境穩(wěn)定、可避免樣品間的交叉污染等。因此，其在化學(xué)[2-7]、藥學(xué)[8-13]和生命科學(xué)[14-15]等諸多領(lǐng)域得到了廣泛應(yīng)用。液滴微流控技術(shù)的核心是對(duì)微液滴的精確操控，而微液滴的生成是精確操控微液滴的前提。常見的生成微液滴的方式主要包括T型[16-18]、Y 型[19-22]、十字聚焦型[23-26]及同軸流[27-28]等微通道結(jié)構(gòu)。與其他結(jié)構(gòu)相比，十字聚焦型微通道內(nèi)的液滴生成更易控制，液滴生成相對(duì)穩(wěn)定、高效、均一度好，且液滴尺寸可調(diào)范圍更大，因此受到廣泛關(guān)注。

近些年來，針對(duì)十字聚焦微流控通道，不同學(xué)者基于實(shí)驗(yàn)和數(shù)值模擬方法，分別研究了兩相流體物性（如表面張力、黏性系數(shù)）、流量比和通道幾何結(jié)構(gòu)等參數(shù)對(duì)液滴生成的影響，并建立了一系列用于預(yù)測(cè)液滴生成尺寸的關(guān)聯(lián)式。Peng等[29]基于實(shí)驗(yàn)和模擬方法的研究發(fā)現(xiàn)：隨表面張力的增大，液滴尺寸不斷增大，生成頻率不斷降低。Wu 等[30]利用VOF 方法模擬研究了流動(dòng)聚焦微通道下游局部孔口結(jié)構(gòu)對(duì)液滴尺寸、單分散性和液滴生成頻率的影響，發(fā)現(xiàn)液滴生成受孔口半徑的影響較大，而對(duì)孔口長(zhǎng)度不敏感。此外，液滴生成頻率并不簡(jiǎn)單地隨孔口半徑呈單調(diào)性變化，而是當(dāng)孔口無量綱半徑*= 0.625 時(shí)達(dá)到最大值。Liu 等[31]利用格子Boltzmann 模擬方法研究了流量比、毛細(xì)管數(shù)和通道幾何形狀（寬度和深度）對(duì)液滴生成的影響，發(fā)現(xiàn)柱塞狀液滴長(zhǎng)度與流量比呈線性關(guān)系，與毛細(xì)管數(shù)呈冪律函數(shù)關(guān)系，并提出了一種基于流體流量和通道幾何參數(shù)來關(guān)聯(lián)液滴長(zhǎng)度的數(shù)學(xué)模型。Tan 等[32]采用實(shí)驗(yàn)和數(shù)值模擬的方法，研究了下游主通道幾何形狀對(duì)液滴生成的影響，發(fā)現(xiàn)錐形擴(kuò)張的幾何形狀有助于形成速度梯度，進(jìn)而可實(shí)現(xiàn)液滴破裂位置的精確控制。Lashkaripour 等[33]針對(duì)具有下游擴(kuò)張孔口的十字聚焦微通道，采用有限元模擬方法研究了液滴半徑隨流量比和毛細(xì)數(shù)的變化，發(fā)現(xiàn)毛細(xì)數(shù)和流量是影響液滴生成半徑的主要因素。Gupta 等[34]針對(duì)聚焦流通道，采用格子Boltzmann 方法模擬研究了低毛細(xì)數(shù)下孔口寬度、孔口長(zhǎng)度和孔口入口距離對(duì)液滴形成機(jī)制和液滴生成大小的影響，發(fā)現(xiàn)聚焦型通道內(nèi)液滴的擠壓階段比T 型通道更早開始，液滴尺寸隨孔口寬度和入口距離的增加而增加，而隨著孔口長(zhǎng)度的增加，呈先減小后增大的變化趨勢(shì)。

綜上所述，目前有關(guān)十字聚焦微通道內(nèi)液滴生成的研究主要聚焦于流量比、毛細(xì)管數(shù)、表面張力等流體的流動(dòng)和物性參數(shù)，以及通道幾何結(jié)構(gòu)參數(shù)，主要包含通道深度、下游孔口半徑、形狀和長(zhǎng)度等對(duì)液滴生成特性的影響。此外，許多研究者在實(shí)驗(yàn)中通常經(jīng)驗(yàn)上將分散相入口通過拉絲處理形塑成錐形結(jié)構(gòu)[35-38]，以更好地實(shí)現(xiàn)液滴的可控制備?？梢?，目前文獻(xiàn)中仍少有分散相入口通道結(jié)構(gòu)及其與下游孔口協(xié)同對(duì)液滴生成特性的影響的相關(guān)報(bào)道。在模擬方面，目前針對(duì)多相自由表面流的模擬主要有拉格朗日式的界面追蹤法（interface tracking）和歐拉式的界面捕捉法（interface capturing）。界面追蹤法直接通過標(biāo)記點(diǎn)跟蹤界面的運(yùn)動(dòng)，如邊界積分法（BIM）[39-40]、有限元法（FEM）[41]和浸沒邊界法（IBM）[42]等；界面捕捉法則根據(jù)描述界面物理量的演化來間接模擬界面的運(yùn)動(dòng)，如緊致插值曲線法（CIP）[43]、水 平 集 方 法（level set）[44]，流 體 體 積 法（VOF）[45]等。盡管界面跟蹤法可實(shí)現(xiàn)對(duì)短暫的液滴破裂或融合過程的精確模擬，但對(duì)液滴破裂或融合之前或之后的動(dòng)力學(xué)過程模擬比較困難[46]。相比于界面跟蹤法，界面捕捉法則無須頻繁對(duì)網(wǎng)格進(jìn)行切割聯(lián)通操作。微通道內(nèi)的液滴生成過程不僅包含界面的變形和破裂，還包含界面的流動(dòng)，這使得界面捕捉法成為實(shí)現(xiàn)該模擬的最好方法之一。在界面捕捉法中，流體體積法（VOF）和水平集方法（level set method）具有廣泛應(yīng)用，且在處理界面拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)的變化方面優(yōu)勢(shì)顯著[45-47]。其中VOF 方法具有良好的質(zhì)量守恒性和簡(jiǎn)單的界面拓?fù)涮幚?，但由于該方法的體積分?jǐn)?shù)是一個(gè)階躍函數(shù)，故很難獲得精確的曲率和光滑的界面物理性質(zhì)[48-49]。而level set方法不需要重構(gòu)界面，可以隱式地捕捉界面且函數(shù)始終是光滑的，易于處理復(fù)雜界面變形或拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)改變；但該方法的對(duì)流方程不是基于保守形式，故存在質(zhì)量損失的缺點(diǎn)[50-51]。為了克服它們各自的缺點(diǎn)，Sussman 等[52]提出了一種新的VOF 與level set 耦合方法。目前該方法已成功地應(yīng)用于微通道中兩相流的模擬，并取得了較好的數(shù)值計(jì)算結(jié)果[53-55]。因此，本文將主要采用VOF/CSF 耦合level set 的數(shù)值模擬方法，深入研究分散相入口、下游通道孔口以及二者協(xié)同變化對(duì)液滴生成特性的影響，進(jìn)而為十字聚焦通道內(nèi)微液滴的生成特性提供更多的規(guī)律性認(rèn)識(shí)，從而為后續(xù)實(shí)現(xiàn)液滴的精確調(diào)控提供重要指導(dǎo)。

1 幾何建模

圖1 為十字聚焦微通道的二維幾何結(jié)構(gòu)，其中兩相入口夾角θ=90°，連續(xù)相和分散相入口段通道寬度為wc=wd=100 μm，兩相交匯處下游的孔口寬度和長(zhǎng)度為wori= Lori= 50 μm。為保證兩相流動(dòng)在下游微通道內(nèi)充分發(fā)展，本文將出口段主通道寬度設(shè)為wo=100 μm，長(zhǎng)度設(shè)為L(zhǎng)o=1250 μm。此外，本文選取硅油為連續(xù)相（其密度和黏性系數(shù)為ρc=965 kg/m3，μc=50 mPa·s），水為分散相（其密度和黏性系數(shù)為ρd= 998.2 kg/m3，μd= 1.005 mPa·s），兩相間表面張力系數(shù)為σ=30 mN/m。為確保不同結(jié)構(gòu)通道內(nèi)均有液滴生成，經(jīng)過多次實(shí)驗(yàn)，將連續(xù)相和分散相入口流速分別設(shè)定為vc= 0.03 m/s，vd= 0.05 m/s。

2 數(shù)學(xué)模型和可行性驗(yàn)證

2.1 數(shù)學(xué)模型

假定兩相流體的密度和黏度為常數(shù)，因此可視為不可壓縮的各向同性牛頓流體，故描述其動(dòng)量守恒的Navier-Stokes方程控制方程如下所示

圖1 十字聚焦微通道二維幾何結(jié)構(gòu)（下角標(biāo)c和d分別表示連續(xù)相和分散相）Fig.1 Schematic diagram of 2D geometric structure of crossfocusing microchannel（subscripts c and d represent continuous and dispersed phase,respectively）

式中，v 是流體的速度矢量；t 是時(shí)間；p 為壓力；ρ 和μ 分別是流體的密度和動(dòng)力學(xué)黏度；(v·?)v 為單位體積流體的慣性力；?p 是單位體積流體所受的壓強(qiáng)梯度；μ?(?v + ?vT)表示單位體積流體受的黏性力；F 為與表面張力相關(guān)的動(dòng)量源項(xiàng)。

由于微通道內(nèi)液滴的形成涉及復(fù)雜的界面演變過程，如生長(zhǎng)、擠壓、破裂等過程，因此本文采用流體體積耦合水平集(VOF/CSF+level set)的界面顯示算法對(duì)兩相非混合界面進(jìn)行捕捉。VOF 方法是通過計(jì)算每一個(gè)控制體積內(nèi)連續(xù)相和分散相的體積分?jǐn)?shù)來表征界面，如式（3）所示，其中κ 是界面曲率。假設(shè)計(jì)算的每個(gè)控制體積中分散相的體積分?jǐn)?shù)為α，α = 1，表示該控制體內(nèi)只含有分散相；α =0，則表示該控制體內(nèi)不含分散相；0 ＜α ＜1，表示該控制體內(nèi)有兩相交界面。在混合控制體積內(nèi)，式（1）和式（2）中的兩相混合密度和黏度的計(jì)算可由式（4）和式（5）計(jì)算得到

此外，每個(gè)控制體積內(nèi)的體積分?jǐn)?shù)α 可以通過求解一個(gè)（或多個(gè)）相的體積分?jǐn)?shù)的連續(xù)性方程得到，如式（6）所示

level set 方法是把隨時(shí)間運(yùn)動(dòng)的物質(zhì)界面看作某個(gè)函數(shù)φ(x,t)的零等值面，即在每個(gè)時(shí)刻t，只要求出函數(shù)的值就可知道其零等值面位置，也即運(yùn)動(dòng)界面位置。構(gòu)造函數(shù)φ(x,t)，使得在任意時(shí)刻，運(yùn)動(dòng)界面Γ(t) 恰好是φ(x,t) 的零等值面，即Γ(t) ={x ∈Ω:φ(x,t)= 0}，這里要求φ(x,t)的初值滿足在Γ(t)附近為法向單調(diào)，在Γ(t)上為0, φ(x,0)取為x點(diǎn)到界面的符號(hào)距離函數(shù)，函數(shù)如式（7）所示

其中，d(x,Γ(0)) 表示x 到Γ(0)的距離函數(shù)；Ω1和Ω2分別表示第一種介質(zhì)和第二種介質(zhì)所在區(qū)域。由于在任意時(shí)刻t，φ(x,t)的零等值面就是活動(dòng)界面，即Γ(t) = φ(x,t) = 0，所以函數(shù)φ(x,t) 應(yīng)滿足式（8）

在十字聚焦微通道內(nèi)流體Reynolds 數(shù)較小，因此采用層流模型。連續(xù)相和分散相的入口由體積分?jǐn)?shù)定義，兩相入口速度均由常規(guī)速度定義，出口設(shè)定為具有101.325 kPa 的開口邊界條件。通道壁面設(shè)定為無滑移邊界條件。為了符合實(shí)驗(yàn)中芯片材料PDMS 通道壁面的疏水特性，防止分散相浸潤(rùn)通道壁面并保證液滴順利生成，本文將接觸角設(shè)定為135°。在Navier-Stokes 方程的數(shù)值求解中，采用SIMPLE 算法建立壓力速度耦合，選用PRESTO！算法為壓力插值方案。梯度計(jì)算采用least square cell based 方法，動(dòng)量方程的空間離散化采用second order upwind，時(shí)間離散方式采用first order implicit。對(duì)于兩相界面附近的控制體積，選用geo-reconstruct用于界面插值。

2.2 網(wǎng)格無關(guān)性和可行性驗(yàn)證

基于有限體積法（FVM）的數(shù)值模擬是基于網(wǎng)格進(jìn)行迭代計(jì)算。通常在一定范圍內(nèi)，網(wǎng)格越小，計(jì)算結(jié)果越精確；但網(wǎng)格越小，所消耗計(jì)算資源越大。為尋求最具經(jīng)濟(jì)性的網(wǎng)格尺寸，本文采用四邊形結(jié)構(gòu)化網(wǎng)格對(duì)十字聚焦通道的二維幾何模型進(jìn)行網(wǎng)格劃分（圖2），分別選取了6 種尺寸(3 μm × 3 μm、2.5 μm× 3 μm、2 μm× 3 μm、2 μm× 2.5 μm、2 μm× 2 μm、2μm × 1.5 μm) 的網(wǎng)格單元來進(jìn)行網(wǎng)格無關(guān)性驗(yàn)證，結(jié)果如圖3 所示。當(dāng)網(wǎng)格單元尺寸分別為2μm × 2 μm 和2 μm× 1.5 μm 時(shí)，液滴生成周期無明顯差異，可視為網(wǎng)格大小對(duì)模擬結(jié)果的影響近似收斂。因此，為兼顧計(jì)算結(jié)果的準(zhǔn)確性和計(jì)算成本，后續(xù)模擬中的幾何通道均選用2 μm× 2 μm網(wǎng)格單元進(jìn)行網(wǎng)格劃分。

圖2 數(shù)值模擬過程中網(wǎng)格無關(guān)性驗(yàn)證Fig.2 Grid independence validation

圖3 不同網(wǎng)格所對(duì)應(yīng)的液滴生成周期Fig.3 Droplet generation cycles for different grids

圖4 實(shí)驗(yàn)通道結(jié)構(gòu)Fig.4 Schematic diagram of experimental channel structure

此外，為驗(yàn)證模擬方法的可行性，模擬條件的設(shè)置與實(shí)驗(yàn)相同，即兩相入口寬度均為wc= wd=100 μm，出口段主通道寬度為wo= 130 μm，如圖4所示，連續(xù)相和分散性流量分別為Qc= 120 μl/h，Qd=60 μl/h，實(shí)驗(yàn)中十字聚焦通道內(nèi)生成的液滴采用高速攝像儀進(jìn)行拍攝，進(jìn)而將模擬與實(shí)驗(yàn)結(jié)果在相同尺度下進(jìn)行對(duì)比，如圖5(a)、(b)所示?？梢姡瑢?shí)驗(yàn)獲取的分散相液滴曲率和模擬獲得的曲率極為相近。為了進(jìn)一步驗(yàn)證模擬方法的可行性，本文固定分散相流量Qd=50 μl/h，將連續(xù)相流量從20 μl/h逐漸增大到70 μl/h，并將模擬和實(shí)驗(yàn)所獲得的液滴直徑進(jìn)行對(duì)比，如圖5(c)所示。考慮到實(shí)驗(yàn)通道壁面親疏水特性不均一及兩相在聚焦前存在的動(dòng)量損耗等原因，模擬與實(shí)驗(yàn)結(jié)果總體上具有較好的一致性。

圖5 液滴生成的模擬與實(shí)驗(yàn)結(jié)果對(duì)比Fig.5 Comparison of droplet morphology between simulation and experiment

3 結(jié)果與討論

3.1 孔口寬度對(duì)液滴生成的影響

圖6 不同孔口寬度下液滴斷裂時(shí)刻的兩相云圖Fig.6 Two-phase cloud diagrams at droplet break-up under different orifice widths

分散相和連續(xù)相入口通道夾角θ=90°，孔口長(zhǎng)度Lori= 50 μm，其他參數(shù)與圖1 設(shè)置相同。為研究孔口寬度對(duì)液滴生成的影響，本文將孔口寬度wori分別設(shè)置為50、65、75、85、100 μm，不同孔口寬度通道內(nèi)液滴破裂時(shí)刻的兩相云圖及液滴生成周期tcycle和直徑Ddroplet分別如圖6 和圖7 所示。由圖6 可知，隨孔口寬度的收縮，液滴生成直徑和周期逐漸減小，圖7顯示液滴生成直徑和周期與孔口寬度呈近線性正相關(guān)。

圖7 液滴生成周期tcycle和直徑Ddroplet隨孔口寬度的變化Fig.7 Variation of droplet formation cycle and diameter with orifice widths

圖8 各監(jiān)測(cè)點(diǎn)速度隨孔口寬度的變化Fig.8 Velocity component of each monitoring point varies with orifice widths

為揭示其內(nèi)在的動(dòng)力學(xué)成因，本文選取了位于兩相流交匯區(qū)內(nèi)的a、b 兩點(diǎn)[如圖8（a）所示，a 點(diǎn)坐標(biāo)(150 μm，0 μm)，b點(diǎn)坐標(biāo)(150μm，40 μm)]，并進(jìn)行監(jiān)視。隨孔口寬度的逐漸減小，圖9(a)中b點(diǎn)的Y方向速率|vb,y| 在整個(gè)周期內(nèi)的平均值逐漸增大，圖9(b)中a 點(diǎn)X 方向速率|va,x|在t3～t4時(shí)間段內(nèi)以更大的加速度加速至最大值。可見，孔口的收縮阻礙了連續(xù)相下游方向的移動(dòng)，也因此強(qiáng)化了連續(xù)相Y 方向的速度動(dòng)量，即強(qiáng)化了對(duì)液滴豎直方向的擠壓作用。

在對(duì)點(diǎn)a和b的監(jiān)測(cè)中發(fā)現(xiàn)，各點(diǎn)單個(gè)周期的X或Y方向速度分量在不同通道內(nèi)均呈現(xiàn)出類似的波動(dòng)變化，如圖9(a)、(b)所示。為闡明該波動(dòng)性變化，本文在圖9(a) 中對(duì)wori= 50、100 μm 兩通道內(nèi)的vb,y曲線轉(zhuǎn)折點(diǎn)（ta1～ta5，te1～te5）進(jìn)行了標(biāo)示，顯然vb,y在相鄰兩點(diǎn)的時(shí)間區(qū)間內(nèi)均呈單調(diào)性變化，且各時(shí)刻點(diǎn)所對(duì)應(yīng)的液滴生成輪廓及速度與壓力場(chǎng)如圖9(c)所示。結(jié)合圖9(a)、(c)可知，在t1～t2區(qū)間內(nèi)，界面張力占主導(dǎo)作用下的液滴回彈使得vb,y急劇減??；在隨后的t2～t3區(qū)間內(nèi)，液柱前沿的持續(xù)回彈進(jìn)而減小了連續(xù)相向下游的流動(dòng)阻礙，vb,y也開始逐漸增大。在t3～t4區(qū)間內(nèi)，液滴的回彈及分散相持續(xù)流入的共同作用使得液柱體積逐漸膨脹，且其邊界逐漸向b 點(diǎn)趨近，使得vb,y開始逐漸減??；此間，液柱前沿略微向下游延伸。從t4時(shí)刻開始，b 點(diǎn)正下方的液柱寬度在達(dá)到最大值后開始持續(xù)收縮，這主要由于液柱前沿持續(xù)向下游移動(dòng)，使得連續(xù)相的流動(dòng)空間逐漸被分散相所占據(jù)，也即等效于通道截面的收縮促使了vb,y的持續(xù)增大，其對(duì)液柱Y 方向的擠壓作用（黏性正應(yīng)力）也得以強(qiáng)化，從而促進(jìn)了b 點(diǎn)正下方液柱寬度的持續(xù)收縮直至液滴破裂。總體而言，孔口的收縮減少了連續(xù)相的流通截面面積，連續(xù)相在孔口處的動(dòng)量因此得以強(qiáng)化，這反過來促進(jìn)了其對(duì)液柱在Y 方向的擠壓和X 方向的黏性剪切拖拽作用。

為了更嚴(yán)格地闡明孔口影響液滴生成的作用機(jī)制，本文進(jìn)而基于可比性原則，聚焦于不同通道內(nèi)處于相同頸部寬度(Wneck=20 μm）的分散相液柱[圖9(d)]，并對(duì)此時(shí)通道內(nèi)b 點(diǎn)的Y 方向速度分量大小|vb,y| 進(jìn)行了對(duì)比，如圖8（b）所示。結(jié)果顯示，孔口寬度逐漸增大，|vb,y|逐漸減小，也即連續(xù)相Y 方向?qū)σ旱蔚酿ば哉龖?yīng)力μ ?vy?y 逐漸減小，液滴在形成過程中受連續(xù)相的擠壓作用逐漸減弱，從而導(dǎo)致液滴生長(zhǎng)和擠壓階段所經(jīng)歷的時(shí)間隨著孔口寬度增大而持續(xù)增加[如圖10 所示，圖10（a）中曲線對(duì)應(yīng)于液滴生成的擠壓階段，曲線終點(diǎn)為液滴斷裂時(shí)刻，也即液滴生成周期]。

圖10（a）顯示了不同孔口通道內(nèi)液滴頸部寬度Wneck和位置Xneck隨時(shí)間的變化?？梢姡S時(shí)間的推移，Wneck不斷減小，Xneck呈先減小后增大的變化趨勢(shì)，且在圖10（a）中所示的t2～t3階段發(fā)生轉(zhuǎn)折。圖10（b）中的相圖顯示，液滴頸部寬度均在孔口入口處開始形成，此后頸部不斷被擠壓，頸部下游液柱不斷膨脹，頸部位置逐漸向上游移動(dòng)。當(dāng)頸部位置移動(dòng)至轉(zhuǎn)折點(diǎn)t2處，也即最小X 坐標(biāo)位置，頸部位置在隨后相當(dāng)長(zhǎng)的時(shí)間內(nèi)（t2～t3）保持不變。

圖9 單個(gè)生成周期內(nèi)監(jiān)測(cè)點(diǎn)速度、液柱輪廓、速度場(chǎng)和壓力場(chǎng)隨時(shí)間的變化Fig.9 Monitoring velocity,droplet profile and velocity and pressure field in a single cycle

然而，圖10（a）顯示，孔口寬度越大，液滴頸部可在固定的最小X坐標(biāo)位置處持續(xù)被擠壓的時(shí)間越長(zhǎng)，也即時(shí)間段t2～t3越長(zhǎng)。這主要由于孔口寬度越大，連續(xù)相向下游流通的阻礙越小，其對(duì)分散相的黏性拖曳和擠壓作用相對(duì)較弱，頸部下游液柱在表面張力作用下顯著膨脹，同時(shí)流經(jīng)頸部的分散相流體速度也相對(duì)較小，二者的協(xié)同作用在一定程度上抑制了液滴頸部向下游移動(dòng)的趨勢(shì)。此外，頸部收縮率隨孔口寬度的增大而不斷減小，且在最小X 坐標(biāo)位置區(qū)間內(nèi)（t2～t3），頸部呈近線性收縮。隨著頸部持續(xù)收縮，頸部?jī)?nèi)部分散相流速不斷增大，同時(shí)頸部收縮阻礙了來流分散相的流動(dòng)，導(dǎo)致頸部上游局部壓力增大，當(dāng)壓力增大至某一臨界值時(shí)，頸部位置開始向下游移動(dòng)（t3～t4），也即在整個(gè)液滴擠壓破裂過程中，頸部位置呈階梯型變化。

3.2 豎直邊錐形角對(duì)液滴生成的影響

在微流控液滴生成實(shí)驗(yàn)中，盡管很多研究通常從經(jīng)驗(yàn)上將分散相入口經(jīng)過拉絲處理形成錐形結(jié)構(gòu)，但該結(jié)構(gòu)對(duì)液滴生成的影響卻少有研究。因此，這也是本文研究的主要?jiǎng)訖C(jī)。首先，保持錐形入口直徑不變（或三角形豎直邊長(zhǎng)度不變Lver= 30 μm），將三角形斜邊與豎直邊的夾角θ1分別設(shè)置為20°、30°、40°、50°、60°和70°，其通道結(jié)構(gòu)及液滴破裂時(shí)的相圖如圖11 所示。此外，液滴生成周期tcycle和直徑Ddroplet與θ1的對(duì)應(yīng)關(guān)系如圖12所示。

圖10 擠壓階段內(nèi)頸部寬度和位置隨時(shí)間的變化Fig.10 Variations of neck width and position in squeezing stage

當(dāng)孔口寬度為50 μm，豎直錐形角θ1由20°增大至40°時(shí)，液滴生成周期和直徑逐漸減??；而當(dāng)θ1繼續(xù)由40°增大至70°時(shí)，液滴生成周期和直徑呈增大趨勢(shì)。為解釋其內(nèi)在的動(dòng)力學(xué)成因，本文對(duì)位于兩相交匯區(qū)內(nèi)的c 點(diǎn)進(jìn)行監(jiān)視[c 點(diǎn)坐標(biāo)(120 μm，0 μm)，如圖13（a）所示]。當(dāng)液滴斷裂時(shí)，不同通道內(nèi)c 點(diǎn)X 方向速度大小|vc,x|的對(duì)比如圖13（b）所示，錐形入口的局部速度場(chǎng)如圖14所示。結(jié)果顯示，錐形角連接處有回流形成，且當(dāng)θ1由20°增大至40°時(shí)，回流區(qū)域及強(qiáng)度逐漸增大，從而削弱了分散相來流的動(dòng)量，流入交匯區(qū)的分散相液柱也更易受到連續(xù)相的剪切作用，液滴生成周期因此持續(xù)減小。當(dāng)θ1由40°增大至70°時(shí)，錐形角交匯處的回流區(qū)域及強(qiáng)度變化相對(duì)較小，但入口截面面積的減小更為顯著，因此對(duì)分散相具有更強(qiáng)的聚焦作用，也即分散相在兩相交匯處的X 方向速度逐漸增大，液滴生成周期隨之持續(xù)增大。

圖11 不同豎直邊錐形角下液滴斷裂時(shí)刻兩相云圖Fig.11 Two-phase cloud diagrams at droplet break-up under different θ1

圖12 液滴生成周期tcycle和直徑Ddroplet隨豎直邊錐形角的變化Fig.12 Variation of droplet formation period and diameter with θ1

圖13 兩相交匯區(qū)內(nèi)c點(diǎn)vc,x速度隨豎直邊錐形角的變化Fig.13 Variation of vc,x for different θ1

圖14 液滴斷裂時(shí)刻錐形入口的局部速度場(chǎng)分布圖Fig.14 Local velocity field of taper inlet at droplet break-up

盡管液滴的生成周期和直徑隨θ1的增大呈先減小后增大趨勢(shì)，但整體上，改變?chǔ)?對(duì)液滴生成周期（1.526～1.588 ms）和直徑（83.5～84.7 μm）的影響并不大，這主要由于不同的錐形角通道均具有相同的錐形入口寬度。

3.3 水平邊錐形角對(duì)液滴生成的影響

當(dāng)錐形角水平邊長(zhǎng)度恒定Lhor= 50 μm，將水平邊與斜邊的夾角θ2分別設(shè)置為0°、10°、20°、30°和40°時(shí)，不同水平邊錐形角結(jié)構(gòu)下液滴破裂時(shí)的相圖及液滴生成周期tcycle和直徑Ddroplet分別如圖15 和圖16所示。整體上看，盡管θ2的變化會(huì)引起液滴生成周期的波動(dòng)性變化，但對(duì)應(yīng)液滴生成周期和直徑的影響范圍相對(duì)較小，1.562 ms≤tcycle≤1.716 ms，84.2 μm≤Ddroplet≤86.9 μm。然而，圖15 顯示不同錐形角θ2對(duì)應(yīng)了交匯區(qū)內(nèi)液柱輪廓的明顯變化。因此，液滴生成對(duì)錐形角θ2不敏感的原因可能在于：相對(duì)于錐形角θ2，較小的孔口寬度（wori= 50 μm）對(duì)液滴生成特性的影響更為顯著。

圖15 不同水平邊錐形角下液滴斷裂時(shí)刻兩相云圖Fig.15 Two-phase cloud diagrams at droplet break-up under different θ2

圖16 液滴生成周期tcycle和直徑Ddroplet隨水平邊錐形角的變化Fig.16 Droplet formation period and diameter for different θ2

圖17 不同水平邊錐形角和孔口寬度下液滴斷裂時(shí)刻兩相云圖Fig.17 Two-phase cloud diagram at droplet break-up under different θ2 and wori

為進(jìn)一步探究wori和θ2對(duì)液滴生成的協(xié)同影響，本文進(jìn)而模擬并對(duì)比了15 個(gè)不同通道構(gòu)型內(nèi)的液滴生成特性，其中θ2分別設(shè)置為0°、20°和40°，wori分別設(shè)置為50、65、75、85、100 μm，同時(shí)對(duì)位于兩相交匯區(qū)內(nèi)的a點(diǎn)進(jìn)行監(jiān)視。各通道構(gòu)型內(nèi)液滴破裂時(shí)的相圖及液滴生成直徑和周期分別如圖17 和圖18所示。顯然，當(dāng)wori= 50 μm 時(shí)，改變?chǔ)?的角度對(duì)液滴生成的影響相對(duì)不顯著；然而，當(dāng)wori=100 μm時(shí)，θ2的增大使得液滴生成模式由滴流向射流轉(zhuǎn)變；這也表明：液滴的生成明顯受到wori和θ2的共同影響，只是當(dāng)wori較小時(shí)，孔口對(duì)液滴生成的影響更顯著。

圖18 液滴生成周期tcycle隨水平邊錐形角和孔口寬度的變化規(guī)律Fig.18 Variation of droplet formation period under different θ2 and wori

此外，圖18 顯示：當(dāng)wori= 50 μm 時(shí)，θ2= 20° 所對(duì)應(yīng)的液滴生成周期比θ2= 0° 和40°時(shí)相對(duì)較小，也即液滴生成周期與θ2并非呈單調(diào)的函數(shù)變化關(guān)系；而當(dāng)wori=75、85 μm時(shí)，θ2=40°所對(duì)應(yīng)的液滴生成周期最小且與θ2=20°極為相近。為探究其內(nèi)在的動(dòng)力學(xué)成因，本文對(duì)比了不同通道內(nèi)流體流經(jīng)a點(diǎn)的X 方向速度(va,x)隨時(shí)間的變化，如圖19所示，發(fā)現(xiàn)隨著孔口寬度的增大，相同錐形角通道內(nèi)液滴分散相的流速不斷減小。其中，t1～t2為液滴的生長(zhǎng)階段，t2～t3為液滴的擠壓破裂階段。

圖19 單個(gè)生成周期內(nèi)監(jiān)視點(diǎn)a處不同水平邊錐形角下va,x速度隨時(shí)間的變化Fig.19 Change of va,x in a single generation cycle at different θ2

由表1可知：當(dāng)wori=50 μm 時(shí)，不同錐形角θ2對(duì)液滴擠壓階段所消耗時(shí)間的影響相差不大，且在整個(gè)生成周期內(nèi)占比相對(duì)較小，分別為26.757%、26.280%和24.753%，表明在液滴生成過程中，較小的孔口對(duì)分散相產(chǎn)生了較強(qiáng)的聚焦效應(yīng)，因此液滴能在相對(duì)較短的時(shí)間內(nèi)擠壓破裂。此外，wori= 50 μm時(shí)，錐形角θ2的變化對(duì)液滴生成周期影響較為微弱，表明孔口寬度對(duì)液滴形成起主要影響。當(dāng)wori=75 μm 時(shí)，不同錐形角θ2對(duì)液滴擠壓階段所消耗時(shí)間在整個(gè)生成周期內(nèi)占比分別為32.427%、31.679%和16.041%，可見錐形角θ2=0°，20°對(duì)液滴擠壓階段所消耗時(shí)間的影響相差較小，但與wori=50 μm 時(shí)相比，其在整個(gè)液滴生成周期內(nèi)占比增大，表明孔口的聚焦作用相對(duì)減弱；而θ2= 40°時(shí)，液滴擠壓階段所消耗時(shí)間顯著縮短，表明在該通道構(gòu)型情況下，較大的錐形角開始顯著影響液滴的生成特性。當(dāng)wori=100 μm時(shí)，θ2=0°，20°時(shí)，通道內(nèi)液滴呈滴流模式；當(dāng)θ2增大至40°時(shí)，由于錐形角對(duì)分散相產(chǎn)生相對(duì)較強(qiáng)的聚焦作用，使得通道內(nèi)分散相流動(dòng)呈射流模式。在滴流模式下，θ2=0°，20°時(shí)，液滴擠壓破裂階段耗時(shí)占比進(jìn)一步增大，分別為45.148%、47.532%，這表明當(dāng)wori= 100 μm 時(shí)，孔口對(duì)連續(xù)相的聚焦作用進(jìn)一步減弱。由此可見：較小的孔口可對(duì)連續(xù)相產(chǎn)生較強(qiáng)的聚焦作用，從而強(qiáng)化其流動(dòng)剪切作用，此時(shí)錐形角的變化對(duì)液滴生成的影響相對(duì)較弱；當(dāng)孔口寬度較大時(shí)，連續(xù)相的聚焦也持續(xù)減弱，此時(shí)錐形角對(duì)分散相的聚焦作用可顯著影響液滴的生成特性。

表1 不同通道構(gòu)型下液滴生長(zhǎng)與擠壓破裂階段所經(jīng)歷時(shí)間的對(duì)比Table 1 Comparison of droplet growth and squeez fracture under different channel configurations

4 結(jié) 論

在微流控技術(shù)中，微通道結(jié)構(gòu)的優(yōu)化設(shè)計(jì)是一種被動(dòng)實(shí)現(xiàn)液滴精確調(diào)控的有效方法。本文采用VOF/ CSF 耦合level set 的方法數(shù)值模擬了聚焦流通道局部幾何構(gòu)型，包括分散相入口、通道下游孔口以及二者共存模式下的通道結(jié)構(gòu)變化對(duì)液滴生成特性的影響，具體結(jié)論如下。

(1)在十字聚焦型微通道內(nèi)，下游孔口寬度的收縮，使得連續(xù)相的流通截面面積相應(yīng)減小，連續(xù)相在孔口處的動(dòng)量因此弱化，即削弱了連續(xù)相對(duì)分散相液柱在Y 方向的擠壓和X 方向的黏性剪切拖拽作用，導(dǎo)致液滴生成周期和直徑隨著孔口寬度wori呈近線性變化。此外，頸部寬度的收縮速率隨孔口寬度wori的增大而不斷減小，孔口寬度越大，液滴頸部在頸部位置轉(zhuǎn)折點(diǎn)處的擠壓時(shí)間越長(zhǎng)，且在轉(zhuǎn)折點(diǎn)處的擠壓過程中，頸部寬度呈近線性收縮。

(2) 當(dāng)wori= 50 μm 時(shí)，豎直邊錐形角θ1由20°增大至40°時(shí)，液滴生成周期和直徑逐漸減??；而當(dāng)θ1繼續(xù)由40°增大至70°時(shí)，液滴生成周期和直徑呈增大趨勢(shì)。但整體上，液滴生成周期和直徑對(duì)豎直邊錐形角θ1的變化不敏感，這主要由于不同的錐形角θ1通道均具有相同的錐形入口寬度。因此，在該孔口寬度條件下，改變?chǔ)?難以實(shí)現(xiàn)液滴生成周期和尺寸的有效調(diào)控，但這可為以后通道結(jié)構(gòu)的設(shè)計(jì)提供重要參考。

(3)當(dāng)孔口寬度較?。╳ori=50 μm）時(shí)，液滴生成對(duì)錐形角θ2的變化同樣不敏感，這主要由于孔口較強(qiáng)的聚焦效應(yīng)主要影響液滴生成。而當(dāng)孔口寬度較大（wori=100 μm）時(shí)，改變水平邊錐形角θ2，液滴生成周期和直徑隨θ2的增大而增大，液滴流型可由滴流向射流模式轉(zhuǎn)變，表明水平邊錐形角對(duì)分散相的聚焦作用對(duì)液滴生成開始發(fā)揮主要作用。

(4)微通道內(nèi)液滴的生成受分散相入口錐形角和孔口寬度的協(xié)同影響，且當(dāng)孔口較大時(shí)，入口錐形角可作為對(duì)液滴尺寸進(jìn)行微調(diào)的一種有效手段。此外，當(dāng)其他條件不變，且通道內(nèi)分散相流型為射流時(shí)，縮小通道的孔口寬度即可對(duì)射流模式加以抑制。而當(dāng)通道內(nèi)分散相流型為滴流時(shí)，為獲取更大的液滴尺寸，宜選擇孔口寬度和分散相入口錐形角較大的微通道。

符 號(hào) 說 明

Ddroplet——液滴直徑，μm

Lhor,Lver——分別為錐形角水平邊、豎直邊長(zhǎng)度，μm

Lo——出口段主通道長(zhǎng)度，μm

Lori——孔口長(zhǎng)度，μm

Qc,Qd——分別為連續(xù)相、分散相流量，μl/h

t——時(shí)間，ms

tcycle——液滴生成周期，ms

va,x,vc,x——分別為監(jiān)測(cè)點(diǎn)a、c在X方向速度，m/s

vb,y——監(jiān)測(cè)點(diǎn)b在Y方向速度，m/s

vc,vd——分別為連續(xù)相、分散相速度，m/s

Wneck——頸部寬度，μm

wc,wd——分別為連續(xù)相、分散相入口段通道寬度，μm

wo——出口段主通道寬度，μm

wori——孔口寬度，μm

Xneck——頸部位置，μm

θ——兩相入口夾角，(°)

θ1——三角形斜邊與豎直邊夾角，(°)

θ2——三角形斜邊與水平邊夾角，(°)

μc,μd——分別為連續(xù)相、分散相黏度，mPa·s

ρc,ρd——分別為連續(xù)相、分散相密度，kg/m3

σ——表面張力系數(shù)，mN/m