機(jī)器學(xué)習(xí)輔助的高通量實(shí)驗(yàn)加速硬質(zhì)高熵合金CoxCryTizMouWv成分設(shè)計(jì)

王 炯，肖 斌，劉 軼,

(1. 上海大學(xué) 材料基因組工程研究院，上海 200444)(2. 上海大學(xué)物理系 量子與分子結(jié)構(gòu)國(guó)際中心，上海 200444)

1 前 言

研發(fā)具有特定目標(biāo)性能的新材料時(shí)，傳統(tǒng)的材料研究通常采用經(jīng)驗(yàn)試錯(cuò)法，通過(guò)少量實(shí)驗(yàn)離散地調(diào)整樣品成分與制備工藝來(lái)探索材料的最佳性能。然而，這種“炒菜式”研發(fā)手段耗時(shí)且成本高昂，同時(shí)由于實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)量較少，對(duì)材料結(jié)構(gòu)-性能關(guān)系考察不夠全面深入。隨著材料基因組工程的興起[1]，利用高通量實(shí)驗(yàn)、計(jì)算模擬和機(jī)器學(xué)習(xí)加速新材料研發(fā)，受到了越來(lái)越多的關(guān)注。早在1970年，Hanak[2]提出了包含高通量材料研發(fā)(high-throughput materials development，HTMD)在內(nèi)的所有環(huán)節(jié)流程，該研究被認(rèn)為是材料領(lǐng)域內(nèi)最早提出高通量概念的工作。1980年，Moulijn等[3]發(fā)表了使用多相催化平行反應(yīng)器的高通量材料制備研究。1997年，Danielson等[4]采用電子束蒸發(fā)法在一個(gè)直徑為7.6 cm的襯底上合成了25 000種不同成分的材料。近年來(lái)，研究者們基于材料組合芯片思想，采用氣相沉積、磁控濺射等工藝制備了每個(gè)成分連續(xù)變化的多組元薄膜樣品或一批成分離散變化的塊體樣品[5-9]。總之，高通量材料制備方法具有多工位、自動(dòng)化、并發(fā)式的特點(diǎn)，可以實(shí)現(xiàn)材料的快速、批量合成，比傳統(tǒng)的單一樣品生產(chǎn)模式在材料制備效率上有大幅度提升。隨著實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)的積累，材料數(shù)據(jù)庫(kù)在新材料研發(fā)設(shè)計(jì)過(guò)程中也起到越來(lái)越重要的作用。Bligaard等[10]利用包含晶格尺寸、體積模量等物理量的有序化金屬玻璃數(shù)據(jù)庫(kù)，篩選出了具有低壓縮性、高穩(wěn)定性和低成本的備選材料。但通常情況下，針對(duì)某一類材料的單一或幾個(gè)性能進(jìn)行設(shè)計(jì)時(shí)，高質(zhì)量、大批量的數(shù)據(jù)還很缺乏，甚至某些全新體系可能不存在已有實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)，此時(shí)高通量實(shí)驗(yàn)成為獲取大量?jī)?yōu)質(zhì)、自洽實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)的有力手段。

雖然高通量實(shí)驗(yàn)?zāi)軌蛴行嵘芯啃?，但面?duì)多元合金巨大的成分參數(shù)空間(數(shù)千至數(shù)萬(wàn)個(gè)成分組合)時(shí)，探索所有潛在合金成分在實(shí)驗(yàn)上是幾乎不可能的，合金成分優(yōu)化設(shè)計(jì)依然是一項(xiàng)艱巨的挑戰(zhàn)。因此，將機(jī)器學(xué)習(xí)法引入到材料成分設(shè)計(jì)領(lǐng)域成為了加速新材料研發(fā)進(jìn)程的重要手段。傳統(tǒng)的機(jī)器學(xué)習(xí)法中，以神經(jīng)元網(wǎng)絡(luò)(ANN)、支持向量機(jī)(SVM)、隨機(jī)森林(RF)、K近鄰(KNN)等方法最具代表性[11-22]。2016年，Raccuglia等[23]利用失敗實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)結(jié)合SVM算法成功建立了無(wú)機(jī)-有機(jī)雜化材料結(jié)晶過(guò)程反應(yīng)模型，并預(yù)測(cè)了新化合物的形成條件，準(zhǔn)確率達(dá)89%。此外，機(jī)器學(xué)習(xí)法也被作為加速研究方法廣泛應(yīng)用于介電特性[24]、無(wú)機(jī)晶體帶隙[25]、熔點(diǎn)[26]、抗壓強(qiáng)度[27]、硬度[28]、相結(jié)構(gòu)[29]等材料性質(zhì)研究。

自Senkov等[30, 31]制備了具有優(yōu)異高溫性能的W-Nb-Mo-Ta-V系列bcc相難熔高熵合金后，關(guān)于難熔高熵合金的研究受到了極大關(guān)注。研究者們廣泛研究了含W，Mo，Ti，Nb，Ta，Zr的高熵合金體系[32-37]。除純相高熵合金外，還廣泛研究了高熵合金中第二相對(duì)合金性能的影響[38-40]。本工作將高通量實(shí)驗(yàn)與機(jī)器學(xué)習(xí)法相結(jié)合，應(yīng)用于開發(fā)新型非等摩爾比的硬質(zhì)高熵合金。在元素組成上，考慮到高熔點(diǎn)的W和Mo以及Co，Cr，Ti等在高溫結(jié)構(gòu)材料中廣泛應(yīng)用的金屬元素，以CoCrTiMoW體系為基礎(chǔ)設(shè)計(jì)了新型非等摩爾比的硬質(zhì)高熵合金。

2 實(shí) 驗(yàn)

2.1 高通量實(shí)驗(yàn)

本工作首次提出了以制備離散成分塊體合金為特色的全流程高通量材料制備概念，涵蓋合金樣品配料、混合、壓塊、電弧熔煉、鑲嵌、切割、磨拋的合金熔煉和金相樣品制備環(huán)節(jié)?；诖怂枷?，上海大學(xué)材料基因組工程研究院與合肥/沈陽(yáng)科晶材料技術(shù)有限公司聯(lián)合設(shè)計(jì)研發(fā)了全流程高通量合金制備系統(tǒng)，具體包括36工位粉料分配器、16工位球磨混料機(jī)、16工位壓力機(jī)、32工位自動(dòng)電弧熔煉爐、16工位冷鑲嵌機(jī)、8工位線切割機(jī)以及16工位自動(dòng)磨拋機(jī)(圖1)。本實(shí)驗(yàn)的合金熔煉和樣品制備均由高通量合金制備系統(tǒng)完成，對(duì)材料制備流程各環(huán)節(jié)實(shí)現(xiàn)了多工位、自動(dòng)化加速，縮減了單個(gè)樣品的平均實(shí)驗(yàn)準(zhǔn)備和運(yùn)行時(shí)間，例如省略了傳統(tǒng)電弧熔煉的多次抽真空過(guò)程，克服了材料制備過(guò)程中耗時(shí)的瓶頸。該高通量合金制備系統(tǒng)的整體效率比傳統(tǒng)單一或少樣品制備方法提升了至少10倍。

本工作以粒徑均約為50 μm的Co，Cr，Ti，Mo，W純金屬粉為原材料，其純度均大于99.5%(質(zhì)量分?jǐn)?shù))，共制備了138個(gè)合金樣品，其成分分布在CoxCryTizMouWv空間內(nèi)。初始的合金成分設(shè)計(jì)采用以下兩種策略：① CoCrTiMouWv，重點(diǎn)調(diào)整難熔金屬W和Mo的含量；② CoxCryTizMouWv，首先將成分映射到與合金相穩(wěn)定性有關(guān)的描述因子價(jià)電子濃度-原子半徑差(VEC-δ)空間[41]，然后選取VEG-δ空間內(nèi)均勻分布的點(diǎn)轉(zhuǎn)換回成分。

本工作使用自動(dòng)粉料分配器根據(jù)給定合金成分進(jìn)行配粉。將配置好的合金粉末經(jīng)過(guò)自動(dòng)球磨機(jī)充分混合均勻后，利用自動(dòng)壓力機(jī)壓制成圓柱狀塊體(直徑約為2.05 cm，高度約為1.50 cm)。然后在Ar氣氛保護(hù)下的手套箱內(nèi)利用自動(dòng)電弧熔煉爐中的水冷銅模具自動(dòng)連續(xù)熔煉制備鑄態(tài)金屬錠。每個(gè)工作流程最多可熔煉32個(gè)金屬錠，單個(gè)金屬錠的重量約為10 g，需反復(fù)熔煉5次以上以保證其組織均勻性。然后，經(jīng)冷鑲嵌和磨拋后(依次用顆粒粒度為70，37，15，12，7和5 μm的砂紙打磨、拋光)制成金相樣品。最后，采用HBRV(D)-187.5A1型手動(dòng)布洛維三用硬度計(jì)測(cè)試合金的宏觀維氏硬度(HV)，測(cè)試條件為：壓力為30 kg，預(yù)加載時(shí)間為3 s，加載時(shí)間為10 s。對(duì)每個(gè)樣品進(jìn)行多次宏觀硬度測(cè)量，至少獲得五次以上有效值并取其平均值。138個(gè)不同成分的合金的HV測(cè)量結(jié)果如圖2所示，其中36個(gè)合金的HV低于600 MPa，70個(gè)合金的HV在600～800 MPa之間，32個(gè)合金的HV高于800 MPa。

圖1 全流程高通量合金制備系統(tǒng)Fig.1 All-process high-throughput synthesis system of alloy

圖2 138個(gè)高熵合金CoxCryTizMouWv樣品的硬度實(shí)驗(yàn)測(cè)量值Fig.2 Experimental HV values of 138 high-entropy alloy CoxCryTizMouWvsamples

2.2 機(jī)器學(xué)習(xí)

機(jī)器學(xué)習(xí)數(shù)據(jù)集為通過(guò)高通量實(shí)驗(yàn)獲得的138個(gè)合金的硬度數(shù)據(jù)。由于全流程高通量合金制備系統(tǒng)盡可能提供了相同的實(shí)驗(yàn)環(huán)境和過(guò)程，減少了因工藝參數(shù)不同造成的數(shù)據(jù)不確定性。對(duì)于不同的機(jī)器學(xué)習(xí)預(yù)測(cè)模型，本工作采用決定系數(shù)R2、平均絕對(duì)誤差MAE與均方根誤差RMSE來(lái)綜合評(píng)判模型優(yōu)劣。考慮到小數(shù)據(jù)樣本和數(shù)據(jù)本身的誤差，在最終模型選用上，采用評(píng)判擬合效果的相關(guān)系數(shù)R2作為第一判據(jù)，并結(jié)合考慮MAE和RMSE。R2，MAE和RMSE由式(1)～式(3)計(jì)算得到：

2.2.1 機(jī)器學(xué)習(xí)算法與特征

本工作測(cè)試了RF[42]和SVM[43]機(jī)器學(xué)習(xí)算法，其中SVM法選擇了高斯徑向基核函數(shù)(rbf)與線性核函數(shù)(linear)，將上述算法分別記為RF、SVM_rbf和SVM_linear。所有機(jī)器學(xué)習(xí)算法由Python語(yǔ)言實(shí)現(xiàn)，主要使用Scikit-learn算法包[44]以及Pandas和Numpy計(jì)算擴(kuò)展庫(kù)實(shí)現(xiàn)數(shù)據(jù)的讀入與處理。

本工作的機(jī)器學(xué)習(xí)共使用了29個(gè)基礎(chǔ)特征描述因子(表1)[45-48]和1個(gè)目標(biāo)變量——HV。機(jī)器學(xué)習(xí)模型的輸入特征是基于合金體系中不同元素的基本屬性，以各組元成分的摩爾比為權(quán)重的算術(shù)平均值構(gòu)建生成。因此，將29個(gè)基礎(chǔ)元素或單質(zhì)體相材料的描述因子分為4組：

(1)AD：編號(hào)1～29的所有描述因子。

(2)EMF：只包含編號(hào)1～5表示元素摩爾比的描述因子。

(3)VDSHOT：VEC，△Hmix，△Smix，Tm，Ω，δ與高熵合金相結(jié)構(gòu)關(guān)聯(lián)的特征[41, 49-52]。

(4)SD：選擇特征集合，由經(jīng)RF算法評(píng)估后排名前9位的描述因子組成(δ，DC，NC，RC，△Smix，EI，W，EN，Cr)。

表1 機(jī)器學(xué)習(xí)模型的描述因子[45-48]

2.2.2 機(jī)器學(xué)習(xí)策略

將3種機(jī)器學(xué)習(xí)算法與4種描述因子集合進(jìn)行組合，構(gòu)建了12個(gè)機(jī)器學(xué)習(xí)方法，如表2所示。使用五折交叉驗(yàn)證法分別對(duì)12個(gè)機(jī)器學(xué)習(xí)方法的超參數(shù)進(jìn)行優(yōu)化，即80%的數(shù)據(jù)用于建模，20%的數(shù)據(jù)用于評(píng)估算法的精度。對(duì)12個(gè)機(jī)器學(xué)習(xí)方法分別進(jìn)行10次隨機(jī)數(shù)據(jù)集劃分(8∶2)建模，共獲得120個(gè)機(jī)器學(xué)習(xí)模型，記為ML(120)。

表2 由3種機(jī)器學(xué)習(xí)算法與4種描述因子集合組合而成的12個(gè)機(jī)器學(xué)習(xí)方法

2.2.3 模型選擇

圖3為按照描述因子集合劃分的120個(gè)機(jī)器學(xué)習(xí)模型評(píng)估結(jié)果。RF、SVM_rbf和SVM_linear 3種機(jī)器學(xué)習(xí)算法使用4種描述因子集合構(gòu)建的模型的預(yù)測(cè)能力定性基本相似，其中以AD構(gòu)建的模型的預(yù)測(cè)結(jié)果定量最優(yōu)，后續(xù)針對(duì)該系列模型的預(yù)測(cè)結(jié)果進(jìn)一步討論。不同機(jī)器學(xué)習(xí)算法的預(yù)測(cè)精度排序?yàn)镽F>SVM_rbf>SVM_linear。雖然RF算法的模型預(yù)測(cè)能力最好，但SVM算法在隨數(shù)據(jù)集劃分變化時(shí)的波動(dòng)性顯著小于RF算法，這說(shuō)明SVM算法相較于RF算法對(duì)小樣本數(shù)據(jù)集合具有更強(qiáng)的魯棒性?？紤]到機(jī)器學(xué)習(xí)建模過(guò)程中小樣本數(shù)據(jù)集劃分對(duì)模型的影響，在最終模型的選擇上除了以R2作為判據(jù),也結(jié)合較低的MAE和RMSE進(jìn)行綜合評(píng)判，因此挑選出的最佳模型為RF/AD_4。此外，還從魯棒性強(qiáng)的SVM_rbf算法生成的模型中依據(jù)R2選出一個(gè)最優(yōu)模型SVM_rbf/AD-5，進(jìn)而比較這兩種模型在合金硬度預(yù)測(cè)趨勢(shì)上的異同。

預(yù)測(cè)精度最好的RF/AD_4和SVM_rbf/AD-5模型的評(píng)估結(jié)果如表3所示，138個(gè)合金樣品硬度的實(shí)驗(yàn)測(cè)量值(H138e)和機(jī)器學(xué)習(xí)模型預(yù)測(cè)值(H138m)如圖4所示。兩個(gè)模型的預(yù)測(cè)結(jié)果在趨勢(shì)上表現(xiàn)出一致性，但RF/AD_4模型在數(shù)據(jù)相關(guān)性和預(yù)測(cè)誤差方面明顯要優(yōu)于SVM_rdf/AD-5模型。RF/AD_4模型在低(HV<600 MPa)、中(600800 MPa)硬度區(qū)間的相對(duì)誤差分別為6.70%，3.30%和2.87%，而實(shí)驗(yàn)測(cè)量值的相對(duì)誤差在對(duì)應(yīng)區(qū)域分別為1.87%，1.88%和1.69%。在中、高硬度區(qū)，RF/AD_4模型的硬度預(yù)測(cè)值和實(shí)驗(yàn)測(cè)量值比較接近，但其在低硬度區(qū)域的預(yù)測(cè)準(zhǔn)確性相對(duì)較低。這可能是因?yàn)榈陀捕葏^(qū)域的數(shù)據(jù)量較少，且該區(qū)域?qū)?yīng)的合金成分多以單組元為主，可能導(dǎo)致合金結(jié)構(gòu)向以該單組元為基體的單相固溶體轉(zhuǎn)變，從而使該合金在某一成分臨界值處出現(xiàn)性能突變。因此，為了進(jìn)一步提高機(jī)器學(xué)習(xí)的精度，需要增加誤差較大部分的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)。另外，機(jī)器學(xué)習(xí)模型的預(yù)測(cè)值和實(shí)驗(yàn)平均值間的差距，與實(shí)驗(yàn)多點(diǎn)測(cè)量值同其平均值的差距非常接近，表明模型具有預(yù)測(cè)其他未測(cè)量合金硬度的能力，而且還可以系統(tǒng)了解CoxCryTizMouWv合金體系中成分對(duì)其硬度的影響規(guī)律。

圖3 按照描述因子集合劃分的120個(gè)機(jī)器學(xué)習(xí)模型的評(píng)估結(jié)果：(a)AD，(b)EMF，(c)SD，(d)VDSHOTFig.3 The evaluation results of 120 machine learning models divided by different descriptor sets: (a) AD, (b) EMF, (c) SD， (d) VDSHOT

表3 RF/AD_4與SVM_rbf/AD-5模型的評(píng)估結(jié)果

圖4 138個(gè)合金樣品硬度的實(shí)驗(yàn)測(cè)量值、模型預(yù)測(cè)值以及預(yù)測(cè)值的相對(duì)誤差Fig.4 Experimental values，predictive values and relative errors of predictive values to the hardness of 138 alloy samples

3 結(jié)果分析

3.1 描述因子的選擇

使用RF算法對(duì)29個(gè)描述因子的重要性進(jìn)行排序(圖5)，其中RF算法的回歸樹采用最小均方差原則計(jì)算、評(píng)估描述因子的重要性，其重要性由高到低排名前9的分別為：δ，DC，NC，RC，△Smix，EI，W，EN和Cr。根據(jù)重要性排序，其中最重要的描述因子為δ，表明δ在29個(gè)描述因子中對(duì)合金硬度的影響最大，相關(guān)文獻(xiàn)也證明了δ對(duì)合金硬度有顯著影響[53, 54]。從合金組元角度分析，各元素按其對(duì)合金硬度影響的大小排序?yàn)椋篧>Cr>Mo>Ti>Co。因此，將排名前9的描述因子作為SD用于機(jī)器學(xué)習(xí)建模，由其構(gòu)建的模型預(yù)測(cè)結(jié)果如圖3c所示。

圖5 機(jī)器學(xué)習(xí)中29個(gè)描述因子的重要性排序Fig.5 Importance order of 29 descriptors in machine learning

3.2 “成分-硬度”圖譜

圖6分別為根據(jù)RF/AD_4與SVM_rbf/AD-5模型預(yù)測(cè)結(jié)果繪制的合金全成分空間的“成分-硬度”圖譜(composition-hardnessmap, CH map)。兩個(gè)模型在對(duì)CoxCryTizMouWv合金體系全成分空間的硬度預(yù)測(cè)結(jié)果上顯示出相似的趨勢(shì)。對(duì)于五組元成分體系，有4個(gè)獨(dú)立成分變量。兩個(gè)模型在CH圖譜上都具有4條與成分變量相對(duì)應(yīng)的硬度包絡(luò)曲線，且各硬度峰值對(duì)應(yīng)出現(xiàn)在相同的成分區(qū)間內(nèi)。以合金元素的摩爾比作為變量，硬度隨成分改變呈現(xiàn)有規(guī)律的變化趨勢(shì)。

圖6 根據(jù)兩種機(jī)器學(xué)習(xí)模型預(yù)測(cè)結(jié)果繪制的高熵合金“成分-硬度”圖譜：(a)RF/AD_4，(b)SVM_rbf/AD-5Fig.6 “Composition-hardness” maps of high-entropy alloy constructed by the two kinds of machine learning models: (a) RF/AD_4, (b) SVM_rbf/AD-5

以Ti作為第一層變化元素，可以看到合金體系的硬度包絡(luò)曲線隨著Ti含量的升高先升高再下降，而且后半段曲線有加速下降的趨勢(shì)。結(jié)合一般二元固溶體合金的經(jīng)驗(yàn)，在一種元素的含量由0增加到1的過(guò)程中，合金一般會(huì)經(jīng)歷“單相-固溶相-金屬間相-固溶相-單相”的轉(zhuǎn)變過(guò)程。在單相區(qū)間內(nèi)，隨著元素含量的變化，晶格畸變也將發(fā)生顯著變化，從而影響位錯(cuò)在晶粒內(nèi)部的運(yùn)動(dòng)，產(chǎn)生位錯(cuò)釘扎等效應(yīng)，對(duì)合金的力學(xué)性能產(chǎn)生影響。當(dāng)合金內(nèi)產(chǎn)生金屬間相，或單相結(jié)構(gòu)產(chǎn)生較大的晶格畸變時(shí)，合金會(huì)表現(xiàn)出較高的硬度；而當(dāng)合金成分接近單一組元(即固溶組元含量少)、晶格畸變較小時(shí)，合金一般表現(xiàn)出較低的硬度。由圖6中的4條硬度包絡(luò)曲線可以看出，在某一元素的含量達(dá)到最高值時(shí)，其對(duì)應(yīng)的合金硬度出現(xiàn)跳變，由于x軸的成分變量按照Ti，Co，Cr，Mo，W的順序進(jìn)行排序組合，因此Ti，Co，Cr對(duì)應(yīng)的3條硬度包絡(luò)曲線變化更為顯著。這兩種模型的預(yù)測(cè)結(jié)果與傳統(tǒng)經(jīng)驗(yàn)有類似的變化規(guī)律，這也證明了模型預(yù)測(cè)結(jié)果的可靠性。

3.3 “描述因子-硬度”圖譜

除了建立CH圖譜，還根據(jù)RF/AD_4模型預(yù)測(cè)結(jié)果，將硬度投影到二維機(jī)器學(xué)習(xí)描述因子平面中構(gòu)建“描述因子-硬度”圖譜(descriptor-hardness map，DH map)，如圖7所示。由于部分描述因子具有特定的物理含義，這種表示材料性質(zhì)的描述因子投影圖有助于理解合金成分之外的描述因子對(duì)合金硬度的影響規(guī)律。這種不含特定合金成分的圖譜可能具有更廣泛的適用性，不僅可應(yīng)用于CoxCryTizMouWv特定合金體系，還可能擴(kuò)展到其他多元合金體系的硬度預(yù)測(cè)。另外，將多組元成分空間投影到二維描述因子空間內(nèi),還將有效降低合金初始成分選擇的維度，實(shí)現(xiàn)快速簡(jiǎn)便的合金成分反向設(shè)計(jì)。

圖7 138個(gè)合金硬度的實(shí)驗(yàn)測(cè)量值(H138e)(1)、機(jī)器學(xué)習(xí)模型預(yù)測(cè)(H138m)(2)和全局成分空間內(nèi)3876個(gè)合金硬度的模型預(yù)測(cè)值(H3876m)(3)的“描述因子-硬度”圖譜(圖中的彩色標(biāo)尺代表硬度，從藍(lán)到紅表示硬度增加)：(a)VEG-δ，(b)δ-DC和(c)δ-NCFig.7 “Descriptor-Hardness” maps of H138e (1), H138m (2) and H3876m (3) (The color scales represent the hardness value increased from blue to red): (a) VEG-δ, (b) δ-DC and (c) δ-NC

圖7a1～7c1為H138e分別在VEG-δ，δ-DC和δ-NC空間的DH圖譜；圖7a2～7c2為H138m分別在VEG-δ，δ-DC和δ-NC空間的DH圖譜；圖7a3～7c3為全成分空間內(nèi)3876個(gè)合金硬度的模型預(yù)測(cè)值(H3876m)分別在VEG-δ，δ-DC和δ-NC空間的DH圖譜。與H3876m的DH圖譜相比，H138m與H138e的DH圖譜更吻合，這是因?yàn)楹髢烧呤屈c(diǎn)對(duì)點(diǎn)對(duì)應(yīng)，而前者在相同范圍內(nèi)布點(diǎn)更密集，其高硬度與低硬度可能非常接近。盡管預(yù)測(cè)結(jié)果在絕對(duì)數(shù)值上可能存在差異，但在二維描述因子空間下，硬度分布呈現(xiàn)出定性相似模式。在DH圖譜中，VEG-δ映射中的高硬度區(qū)和低硬度區(qū)間的分離距離最大，表明VEG-δ空間在分離和預(yù)測(cè)硬度上具有優(yōu)勢(shì)。實(shí)際硬度預(yù)測(cè)可以由多個(gè)DH映射同時(shí)確定，進(jìn)一步增加預(yù)測(cè)的可靠性。

4 結(jié) 論

本文利用高通量實(shí)驗(yàn)結(jié)合機(jī)器學(xué)習(xí)的方法加速非等摩爾比的硬質(zhì)高熵合金CoxCryTizMouWv的成分優(yōu)化設(shè)計(jì)，使綜合設(shè)計(jì)效率提高了200倍以上。利用本團(tuán)隊(duì)自主研發(fā)的一系列新型全流程高通量合金制備實(shí)驗(yàn)設(shè)備，多工位、大批量、自動(dòng)化制備具有離散成分的塊體合金，較傳統(tǒng)單/少樣品制備過(guò)程至少加速10倍。該套高通量材料制備系統(tǒng)包括合金熔煉和金相樣品制備流程，具體涵蓋配料、混合、壓塊、電弧熔煉、鑲嵌、切割和磨拋。利用高通量實(shí)驗(yàn)合成了138個(gè)不同成分的合金樣品，根據(jù)其硬度數(shù)據(jù)使用3種機(jī)器學(xué)習(xí)算法(隨機(jī)森林和兩種支持向量機(jī)法)和4種描述因子集合構(gòu)建了120個(gè)機(jī)器學(xué)習(xí)模型。研究結(jié)果表明，隨機(jī)森林比支持向量機(jī)精度更高，其預(yù)測(cè)結(jié)果與實(shí)驗(yàn)測(cè)量值接近。通過(guò)機(jī)器學(xué)習(xí)建模設(shè)計(jì)合金成分，與在全成分空間內(nèi)排列組合式的窮盡搜索相比至少加速了20倍。利用機(jī)器學(xué)習(xí)模型構(gòu)建全成分空間內(nèi)的“成分-性質(zhì)”和“描述因子-性質(zhì)”關(guān)系，“從數(shù)據(jù)驅(qū)動(dòng)設(shè)計(jì)再返回到知識(shí)驅(qū)動(dòng)設(shè)計(jì)”，從而實(shí)現(xiàn)認(rèn)知的螺旋式上升。本工作證明了材料基因組計(jì)劃提出的低成本加倍材料研發(fā)速度不僅可能，而且效率會(huì)比最初提議的兩倍更高。機(jī)器學(xué)習(xí)指導(dǎo)下的高通量實(shí)驗(yàn)方法可成為加速多組元材料成分優(yōu)化設(shè)計(jì)的有效通用策略。未來(lái)材料研究需要在“機(jī)器學(xué)習(xí)”的基礎(chǔ)上聚焦“向機(jī)器學(xué)習(xí)”，從而獲得新的專業(yè)領(lǐng)域知識(shí)。

致謝：感謝上海大學(xué)高水平大學(xué)建設(shè)項(xiàng)目對(duì)高通量實(shí)驗(yàn)設(shè)備研制的支持；感謝中鋁材料應(yīng)用研究院、鞍山鋼鐵公司、云南錫業(yè)集團(tuán)、福建南平鋁業(yè)公司和上海紫燕合金公司對(duì)高通量材料研發(fā)的支持；同時(shí)感謝科晶(MTI)集團(tuán)的江曉平博士在共同研發(fā)高通量合金制備系統(tǒng)方面的幫助。