不同含液量下顆粒間液橋力及形態(tài)的試驗研究

蒲 誠，劉奉銀，張 昭，程靖軒，趙 偉

（西安理工大學 巖土工程研究所，陜西 西安 710048）

1 研究背景

非飽和土的持水特性是其區(qū)別于其他類型土最主要的性質(zhì)，正確認識非飽和土的持水特性是巖土工程性能評價的基礎和關鍵，也是科學研究的熱點問題。長期以來眾多學者采用基質(zhì)吸力、含水率、飽和度等參數(shù)來表征非飽和土的持水特性，取得了長足的進展。但是隨著認識水平的提升，人們發(fā)現(xiàn)，不同初始條件下土樣的持水特性反映的試驗規(guī)律適用范圍較窄、物理機制不清，加之不能觀測到土樣內(nèi)部的變化情況，想要正確認識和從根本上揭示非飽和土持水特性的內(nèi)在機制是遠遠不夠的。作為一種典型的散體材料，當位于潮濕環(huán)境中時土體會從周圍環(huán)境中吸收水分，在顆粒接觸點處形成液橋，有學者認為非飽和土持水特性的變化過程從本質(zhì)上可以歸結為土顆粒間液橋力的演化，因而，從液橋的角度認識和解釋持水特性日益為土力學界所關注。

對液橋的研究最早可以追溯到1960年代表面科學領域。隨后，為了計算簡單起見，Gillespie等［1］和Clark 等［2］將液橋的外表面假定為圓形；De Bisschop 等［3］、Pietsch［4］分別研究了兩光滑球體以及粗糙球體顆粒間液橋的液橋力。Willett等［5］利用微分天平分別測量了等徑與不等徑人造藍寶石顆粒間毛細力的變化規(guī)律；Damiano等［6］利用小撓度的懸臂裝置，通過測量懸臂的變形來間接計算一對等徑顆粒間液橋力的大??；Diana 等［7］、Wang Ji-Peng 等［8］在兩顆粒拉伸試驗的基礎上進一步測量了三顆粒拉伸時液橋毛細力的變化。劉建林等［9］依據(jù)最小勢能原理推導了軸對稱液橋的形貌和液橋力；王學衛(wèi)等［10］從數(shù)值模擬的角度研究了考慮重力影響下平板間液橋的斷裂距離；莊大偉等［11］、朱朝飛等［12］分別從試驗和理論分析的角度研究了狹長平板間液橋的形態(tài)?；谝簶蚶碚?，巖土工程學界的學者對非飽和土持水特性做出了積極的探索，Likos 等［13］研究了固-液接觸角對非飽和土強度的影響；Yang 等［14］建立了基于固液接觸角預測邊界減濕土-水特征曲線的理論模型；Lu Ning 等［15］試驗測量了兩不等徑顆粒間的液橋力，并從微觀角度解釋土-水特征曲線的變化規(guī)律。賀煒等［16］研究了顆粒間固液接觸角對土-水特征曲線的影響；欒茂田等［17］從粒間液橋角度出發(fā)推導了非飽和土土水特征曲線公式；周鳳璽等［18-19］理論推導了顆粒間毛細作用力并探討其與土體液塑限的內(nèi)在聯(lián)系；張昭等［20-23］從理論角度推導了一對不等徑顆粒間毛細力的計算方法，并將其延伸至黏土顆粒范圍；余連英等［24］用微分天平手動測量了球形顆粒間液橋拉伸過程中液橋力的變化。

然而，國內(nèi)對于液橋的研究主要集中在理論推導和數(shù)值模擬層面，本文利用一種全新的納米拉伸裝置，配合高清度CCD 數(shù)碼相機，從試驗角度測量和揭示三種粒徑、六種含液量下一對等徑球體顆粒間液橋力大小與形態(tài)的變化規(guī)律。

2 試驗步驟

2.1 試驗儀器采用美國Keysight公司研發(fā)的UTM T150納米多功能試驗機進行試驗，在試驗機的前側(cè)以及左側(cè)分別放置高精度顯微照相機，確保上下顆粒處于同一軸線上并實時記錄液橋形狀的變化。試驗機由剛性外殼、減振臺、測量裝置、數(shù)據(jù)采集系統(tǒng)四部分組成，剛性外殼可以最大程度減小液橋斷裂時由于應力突然釋放導致的波動；減振臺可以消除周圍操作人員的聲音和腳步振動對試驗結果產(chǎn)生的影響；測量裝置主要由下端的機械驅(qū)動轉(zhuǎn)換器以及上端可移動的剛性機械臂組成；數(shù)據(jù)采集系統(tǒng)分別連接在電腦和儀器的中央控制器上，用以操作儀器并實現(xiàn)數(shù)據(jù)的實時采集和分析處理，儀器構造示意圖如圖1所示，主要力學參數(shù)如表1所示。

圖1 試驗儀器示意圖

表1 試驗機的主要參數(shù)

2.2 試驗材料選取3 組直徑分別為2.5、4 和5 mm 的等徑玻璃球；采用有機溶劑丙三醇模擬顆粒間的液橋，20 ℃時，丙三醇的性質(zhì)如表2 所示。采用無水乙醇和去離子水作為清洗劑清洗玻璃珠表面［25］，以清除顆粒表面灰塵和消除顆粒表面靜電力的影響。

表2 丙三醇與水的物理力學參數(shù)（20℃）

表3 液橋形態(tài)分類

2.3 液橋體積的確定選定0.05、0.1、0.2、0.5、1.0、1.5 μL六種液橋體積。Fournier等［26］、Rosset?ti等［27］根據(jù)飽和度的大小及液橋與顆粒間的聯(lián)系方式，將液橋的形態(tài)分為如表3中所示的四類。

將顆粒間距D=0時顆粒間的孔隙視為孔隙體積VV，如圖2中淺灰色所示；將液橋體積等同于孔隙中水的體積VW，如圖2中深灰色所示；則有：

式中：V為液橋體積，μL；R為顆粒半徑，mm。

當液橋為索帶狀、毛細管狀以及泥漿狀時，由于含液量較大飽和度較高，重力對液橋力及形態(tài)的影響一般不可忽略。而對于鐘擺狀液橋而言，Adams 等人通過研究重力與顆粒間液橋體積的映射關系，采用無量綱的液橋體積V*與BO數(shù)的乘積來定性反映重力對鐘擺狀液橋力及形態(tài)的影響，認為：當V*·BO＜0.01時，重力的影響可以忽略；當V*·BO＞0.015時，重力的影響不可忽略；當0.01＜V*·BO＜0.015時，處于過渡階段［25］。

式中：d為特征長度，m，是液橋體積的函數(shù)；g為重力加速度，m/s2；Δρ為液體和外部氣體的密度差值，kg/m3；σ為液體的表面張力，N/m。

BO數(shù)的概念最早用以表征重力對自由液體下落時液滴形狀的影響，表示為BO=ΔρgD2σ，其中D為液滴的直徑；隨后，BO數(shù)被引入到液橋領域用來表征重力對球-板間液橋力與形態(tài)的影響，表示為BO=ΔρgR2σ，其中R為球的半徑；而對于球-球間鐘擺狀液橋，Adams將其定義為式（2）的形式，其中d為特征長度，是一個無任何物理含義的值，Adams將其近似表示為其中V為液橋體積，D為液橋的直徑。本文通過CCD 數(shù)碼相機自帶的圖像處理軟件ImageView 對不同條件下鐘擺狀液橋的直徑進行量測，計算發(fā)現(xiàn)對于本試驗而言特征長度值在0.3 mm 至1.5 mm 之間變動，為了計算方便統(tǒng)一取d=0.001 m。

對于本試驗而言，Δρ=1260 kg/m3，g=9.81 m/s2，σ=0.067 N/m，顆粒半徑R分別為2.5、4和5 mm。將其分別帶入式（1）—（3）計算出不同粒徑、不同液橋體積所對應的Bo 數(shù)、無量綱的液橋體積V*及飽和度Sr如表4 所示。由表4 可知：試驗條件分別對應重力影響可以忽略、重力影響可忽略過渡狀態(tài)以及重力影響不可忽略的情形，液橋形態(tài)分別為鐘擺狀、索帶狀、毛細管狀及泥漿狀。

2.4 試驗步驟將清洗后的玻璃珠用硬基質(zhì)膠固定在測量裝置的剛性機械臂及NMAT 延長頭上，采用微型移液槍在下部顆粒球冠處注入相應體積的液體，控制上部顆粒向下移動，待形成液橋之后反復拉伸多次使其形態(tài)趨于軸對稱。試驗時采用位移控制，確保上下兩個顆粒接觸距離為0，關閉試驗機兩側(cè)及前側(cè)的玻璃門使試驗主體處于封閉狀態(tài)，卸下減振臺上的緊固螺栓，保持下部顆粒穩(wěn)定，使上部顆粒以100 μm/s 的速度向上移動，設置荷載記錄觸發(fā)值為100 nN，同時利用CCD 工業(yè)電子顯微鏡記錄試驗過程中液橋形態(tài)的變化。

表4 不同液橋體積對應的Bo數(shù)及飽和度Sr

3 試驗結果分析

3.1 液橋力-位移曲線分析張昭等［20］將粗粒樣簡化分散為球體顆粒，將水分形態(tài)視為液橋，認為液橋力Fliq是液橋中由基質(zhì)吸力Fψ產(chǎn)生的毛細斥力以及由表面張力Fσ產(chǎn)生的毛細引力共同作用的結果，如式（4）；根據(jù)Y-L方程可將氣液交界面處的基質(zhì)吸力ψ表示為式（5），液橋頸部受力如圖3所示。

圖2 飽和度計算示意圖

圖3 液橋頸部受力示意圖

圖4 液橋幾何參數(shù)示意圖

式中幾何參數(shù)如圖4 所示，其中：r2為液橋頸部半徑、r1為液橋外輪廓半徑、R為顆粒半徑。當Fσ＞Fψ時，液橋力為正，液橋形成；當Fσ＜Fψ時，液橋力為負，液橋斷裂。

圖5 為液橋力-位移曲線圖，由圖5 可知，曲線分為上升段、下降段以及突然跌落段三部分。在曲線的上升段，液橋力隨著液橋拉伸距離的增大不斷地增大，關于這一部分不同的研究者得出了不同的結論，Rossetti等［27］、Bozkurt等［28］認為最大液橋力出現(xiàn)在分離距離較小但不為零處，然而Olivier等［29］認為最大液橋力出現(xiàn)在分離距離為零處，雖然不同研究者對此持有不同的觀點，但并未對此現(xiàn)象進行系統(tǒng)的分析，本文將在第四部分對其產(chǎn)生的原因提出猜想。在曲線的下降段，毛細斥力隨著液橋拉伸距離的增加而增加而毛細引力隨液橋拉伸距離的增加逐漸減小，但液橋內(nèi)部仍以引力為主，當液橋的頸部變?yōu)樽钫瓡r毛細引力減到最小毛細斥力最大進入突然跌落段；當位于跌落段時，液橋不能再承受任何形式的拉伸，液橋突然斷裂顆粒分離。曲線最后的殘余部分為殘留在下球表面液滴的重量。

圖5 液橋力-位移關系

定義曲線到達峰值點的位移為峰值位移。含液量對液橋力-曲線的影響主要以飽和度及Bo 數(shù)的形式反映在對上升段峰值位移及下降段曲線形態(tài)的影響上。在曲線的上升段，飽和度對曲線形態(tài)的影響較小，曲線峰值位移隨飽和度的增加不斷增加。在曲線下降段，當飽和度較小且重力影響可以忽略時，曲線下降趨勢為“凹”狀，如2.5 mm 顆粒0.05 μL 含液量以及5 mm 顆粒0.05～1.0 μL 含液量；當飽和度較大且重力影響不可忽略時，曲線下降趨勢多成直線狀或“凸”狀，如2.5 mm 顆粒0.2～1.5 μL 含液量以及4 mm 顆粒1.5 μL 含液量。相對于含液量，無量綱的液橋體積更能反映液橋體積變化對曲線形態(tài)的影響，當液橋體積從0.05 μL增加至1.5 μL的過程中，2.5 mm 顆粒的無量綱液橋體積變化幅度更大，因而液橋力-位移曲線的下降段離散性及差異性也更明顯。

圖6 液橋形態(tài)變化圖

3.2 液橋形態(tài)的變化利用CCD 相機全程錄像，記錄不同粒徑及含液量下液橋形態(tài)的變化過程。由于篇幅的原因，本文僅以2.5 mm 粒徑為對象分析不同含液量下液橋形態(tài)的變化規(guī)律。圖6（a）至圖6（f）分別反映了顆粒粒徑為2.5 mm，液橋體積為0.05 μL、0.1 μL、0.2 μL、0.5 μL、1 μL、1.5 μL 等6種情況下液橋從形成到斷裂的形態(tài)變化。用X 分別代表a 至f，圖6（X-1）表示液橋的初始形態(tài)，圖6（X-6）表示液橋最終斷裂的形態(tài)，圖6（X-2）至圖6（X-5）分別反映了拉伸過程中不同時刻的液橋形態(tài)。

結合圖6及表4可以發(fā)現(xiàn)液橋的形態(tài)是由重力以及飽和度共同影響的結果：當液橋體積為0.05 μL以及0.1μL時處于為鐘擺狀且重力影響可以忽略的情況，液橋的初始形態(tài)符合圓環(huán)假設，在顆粒接觸點處形成如圖6（a-1）、圖6（b-1）所示的凹液橋，在拉伸過程中液橋始終保持鐘擺狀，當液橋最終斷裂時液橋等體積的分布在上下顆粒的球冠處；當液橋體積為0.20 μL以及0.5 μL時分別處于毛細狀液橋重力不可忽略以及索帶狀液橋的情況，液橋初始形態(tài)可近似為圖6（c-1）、圖6（d-1）所示的圓柱狀，隨著拉伸距離的增加液橋由圓柱狀迅速變?yōu)閳D6（c-4）、圖6（d-3）所示的符合圓弧假定的鐘擺狀，隨著拉伸距離的增加重力對液橋形狀的影響越來越明顯當處于臨近斷裂時液橋形狀為圖6（c-5）、圖6（d-5）所示的上部外曲率較小下半部外曲率較大的鐘擺狀，最終斷裂時下球殘留液體的體積稍大于上球殘留液體的體積；當液橋體積為1 μL 以及1.5 μL 時分別處于毛細管狀以及泥漿狀的情況，此時重力的影響非常顯著，液橋初始形態(tài)為外凸形并且發(fā)現(xiàn)了如圖6（e-1）所示的非軸對稱液橋形態(tài)，隨著拉伸試驗的進行液橋首先轉(zhuǎn)化為圓柱狀，后迅速變?yōu)閳D6（e-5）、圖6（f-5）所示的上部外曲率較小下半部外曲率較大的軸對稱鐘擺狀，最終斷裂時下球殘留的液體體積明顯大于上球殘留液體體積。

圖7 最大液橋力-液橋體積關系

圖8 斷裂距離-液橋體積關系

3.3 最大液橋力及斷裂距離分析將三種粒徑，六種含液量下的最大液橋力和斷裂距離分別繪制在圖7 及圖8 中。由圖7 可以看出，顆粒間的液橋力經(jīng)歷了由快速增長到緩慢增長的變化過程：當液橋體積從0.05 μL增加到0.2 μL的過程中，隨液橋體積增加液橋力增加速率較快，即使很小的液橋體積的改變也會導致液橋力的迅速增加；當液橋體積從0.2 μL 增加到1.5 μL 過程中液橋力隨液體體積增加變化幅度較小?？梢酝普撘簶蛄Φ脑黾颖厝淮嬖谝粋€閾值，即液橋力不會隨著液體含量的增加而無限制的增加下去。相對于液橋體積，粒徑對液橋力的影響更為顯著，最大液橋力與粒徑大小呈正比，含液量相同時粒徑越大最大液橋力越大。

定義液橋突然斷裂時對應的的拉伸距離為斷裂距離。將斷裂距離繪制在圖8 中，由圖可以看出，隨著液橋體積的增加斷裂距離也經(jīng)歷了由快速增長到緩慢增長的過程，且斷裂距離隨液橋體積的變化趨勢與液橋力相同：當液橋體積從0.05 μL 增加到0.2 μL 的過程中，斷裂距離隨液橋體積增加的速率較快；而當液橋體積從0.2 μL 增加到1.5 μL 的過程中，斷裂距離隨液橋體積增加的速率放緩。粒徑對斷裂距離的影響更為顯著，斷裂距離與粒徑大小呈反比，含液量相同時粒徑越大斷裂距離越小。

3.4 相關理論基于圓環(huán)理論，假定拉伸過程中液橋外輪廓半徑以及固液接觸角保持恒定，通過幾何關系迭代并結合Y-L 方程，國內(nèi)研究者［16，19-20］給出了鐘擺狀液橋液橋力的計算公式。Olivier 提出了一種認可度較高且較為簡便的液橋力計算方法，如前文圖5 所示，認為當R＞＞r1＞＞r2且液橋高度＜＜2r1cosθ時，液橋力可以表示為如式（6）所示的毛細力Fcap以及黏滯力Fvis的和：

圖9 最大液橋力-液橋體積計算對比

圖10 斷裂距離-液橋體積計算對比

式中：σ為液體表面張力，N/m；θ為固-液接觸角；η為液體的黏滯系數(shù)，Pa · s；D為分離距離，mm；dD/dt為分離速度。

Lian［31］給出了無量綱的斷裂距離D*ruat與無量綱液橋體積V*及固液接觸角θ之間的關系如下：

式中：D*rupt=Drupt R；θ取弧度值。

由于式（6）的限定條件，本文僅對含液量0.05 μL 不同粒徑顆粒的液橋力-位移曲線進行模擬（如圖9），將無量綱的斷裂距離轉(zhuǎn)化為實際斷裂距離并與本文試驗結果對比繪制在圖10中。

可以看到，式（6）對于最大液橋力的預測較準且無量綱液橋體積越小預測的精度越高，但其無法預測液橋力-位移曲線的上升段以及突然跌落段，對于液橋力-位移曲線的緩慢下降段預測的精度不高，這也是目前所有基于圓環(huán)理論推導得出的液橋力計算公式的普遍困局。式（7）能較好地預測斷裂距離隨含液量增加而增加，隨粒徑增大而減小的趨勢，但不能反映在重力影響較大情況下斷裂距離增加速率隨含液量增加逐漸放緩的趨勢。

4 液橋力-位移曲線上升段機理猜想

對于液橋力-位移曲線的上升段，不同的研究者持有不同的觀點，部分研究者認為最大液橋力出現(xiàn)在分離距離為零的位置，另一部分研究者認為最大液橋力出現(xiàn)在分離距離較小但不為零的位置。本文試圖從試驗方法的角度對曲線上升段產(chǎn)生的原因提出猜想。

以往的研究者大多采用微分天平法以或懸臂梁法測量液橋力。以懸臂梁法為例，試驗時先將左側(cè)球體顆粒固定在小剛度懸臂梁頂端，在右側(cè)顆粒球冠處注入相應體積的液體將其固定在可移動的剛性懸臂端，保持左側(cè)小剛度懸臂梁撓度為零，移動右側(cè)剛性懸臂使顆粒間形成液橋，通過拉伸過程中小剛度懸臂梁撓度的變化計算液橋力。當采用懸臂梁法時，試驗操作人員對初始點的選擇對液橋力-位移曲線有很大的影響：如圖11（a），當采用顆粒緊密接觸臨界位置為試驗起始點時，液橋力-位移曲線則會觀察到上升段；如圖11（b），當采用小剛度梁不產(chǎn)生壓變形的臨界位置為試驗起始點時，則液橋力-位移曲線沒有上升段。隨著試驗技術的不斷改進，高精度的剛性拉伸試驗機開始廣泛運用在液橋拉伸試驗中。如圖11（c），將試驗機的核心部分簡化為一個高靈敏度的彈簧和可移動的剛性懸臂，通過拉伸過程中彈簧的變形值來計算液橋力的變化，為了避免操作失誤引起的剛性懸臂在下降過程中對下部彈簧造成損壞，在試驗機設計時往往會預設部分彈簧伸長量以保護試驗裝置，而試驗者通常采用位移控制上部顆粒向下移動以顆粒緊密接觸臨界位置為試驗起始點，在試驗開始時下部彈簧儲存有一部分壓變形。

綜上所述，當試驗以不發(fā)生壓變形為初始點時，顆粒與液橋處于力平衡狀態(tài)，但此時顆粒間的接觸距離可能并不為零；當以顆粒緊密接觸為初始點時，顆粒間的接觸距離為零但此時液橋中液體對另一顆粒的頂端作用有壓應力，隨著液橋的不斷拉伸，作用在顆粒頂端的壓應力逐漸減小曲線呈現(xiàn)上升狀態(tài)，即兩種液橋力-位移曲線產(chǎn)生差異的根源原因可能在于其試驗初始點的選擇不同。

圖11 不同試驗方法示意圖

5 結論與展望

使用納米多功能試驗機進行等徑球體顆粒間的液橋拉伸試驗，同時借助CCD 相機觀測液橋形態(tài)的變化，從試驗角度揭示了液橋力的變化規(guī)律，將試驗結果與理論結果進行對比并初步探討了液橋力-位移曲線上升段的產(chǎn)生原因，得到以下結論及展望。

液橋力-位移曲線可以分為上升段、平穩(wěn)下降段以及突然跌落段三部分。當飽和度較小時且重力影響可以忽略時曲線下降段為“凹”狀，當飽和度較大且重力影響不可忽略時曲線下降多成直線狀或“凸”狀，且相對于含液量，無量綱的液橋體積的差異更能反映液橋體積變化對曲線形態(tài)的影響。

液橋的初始形態(tài)受飽和度及重力的共同影響。鐘擺狀液橋主要出現(xiàn)在飽和度較低且重力影響可以忽略的情況下；當飽和度增加且重力影響不可忽略時，液橋的初始形態(tài)變?yōu)閳A柱狀及外凸狀，并隨著拉伸試驗的進行轉(zhuǎn)變?yōu)樯喜客馇瘦^小下部外曲率較大的鐘擺狀液橋。

隨著液橋體積的增加，最大毛細力和斷裂距離均經(jīng)歷了從快到慢增加的過程，低含液量下液橋力及斷裂距離對液體體積的變化較為敏感。相對于液橋體積，粒徑對液橋力及斷裂距離的影響更為顯著，最大液橋力與粒徑大小呈正比，含液量相同時，粒徑越大最大液橋力越大；斷裂距離與粒徑大小呈反比，含液量相同時，粒徑越大斷裂距離越小。

不同研究者觀測到的兩種類型液橋力-位移曲線，本文認為可能是由于試驗初始點的不同導致的，關于這一猜想有待后續(xù)研究加以驗證。