Ga液滴沉積量對(duì)GaAs/GaAs(001)同心量子雙環(huán)形貌的影響

李志宏，湯佳偉，郭 祥，王 一，羅子江，馬明明，黃延彬，張振東，丁 召,4

(1.貴州大學(xué) 大數(shù)據(jù)與信息工程學(xué)院,貴陽(yáng) 550025;2.貴州財(cái)經(jīng)大學(xué)信息學(xué)院,貴陽(yáng) 550025;3.半導(dǎo)體功率器件可靠性教育部工程研究中心,貴陽(yáng) 550025;4.貴州省微納電子與軟件技術(shù)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,貴陽(yáng) 550025)

1 引 言

半導(dǎo)體納米結(jié)構(gòu)，如量子點(diǎn)(Quantum Dots，QDs)、量子環(huán)(Quantum Rings,QRs)等，因其獨(dú)特的光電性質(zhì)，特別是量子環(huán)的量子相干性影響Aharonov-Bohm 和Aharonov- Casher 效應(yīng)備受科研人員的青睞[1-7].光學(xué)Aharonov-Bohm 效應(yīng)已經(jīng)被預(yù)測(cè)并發(fā)現(xiàn)，有很大的潛力應(yīng)用于量子信息的處理[8,9].制備這些納米結(jié)構(gòu)的方法也不斷革新.在很長(zhǎng)一段時(shí)間里，基于晶格失配的應(yīng)變方法是制備低維半導(dǎo)體結(jié)構(gòu)的唯一途徑[10].Chikyow 和Koguchi 建立液滴外延(Droplet Epitaxy,DE)以后[11]，液滴外延方法逐漸發(fā)展成為制備半導(dǎo)體納米結(jié)構(gòu)的主要方法.研究者們使用該方法制備了各種各樣的半導(dǎo)體納米結(jié)構(gòu)，例如，耦合量子點(diǎn)[12](coupled QDs)、單量子環(huán)[13](single QRs)、同心量子雙環(huán)[14](CQDRs)等.

理論研究表明[15]，影響CQDRs的形貌主要有兩個(gè)因素：溫度和As束流，然而關(guān)于Ga液滴的沉積量對(duì)CQDRs的影響鮮有報(bào)道.本文使用液滴外延法在GaAs(001)襯底上生長(zhǎng)GaAs同心量子雙環(huán)，研究Ga液滴沉積量對(duì)CQDRs密度、內(nèi)外環(huán)高度、內(nèi)外環(huán)半徑，以及中心孔洞的影響，進(jìn)而深入理解CQDRs的形成過(guò)程.

2 實(shí) 驗(yàn)

在本實(shí)驗(yàn)中，所有樣品制備均在Omicron公司制造的超高真空分子束外延(Molecular Beam Epitaxy,MBE)系統(tǒng)中完成.襯底采用可直接外延的n+ GaAs(001)單晶片，摻硫(S)雜質(zhì)濃度為1.0×1017～3.0×1018cm-3.在實(shí)驗(yàn)之前，用束流檢測(cè)器(Beam Flux Monitor，BFM)對(duì)不同溫度下各Ga，As源的等效束流壓強(qiáng)進(jìn)行校準(zhǔn).襯底在540 ℃完成脫氧后將襯底溫度降至到525 ℃，以0.25 ML/s(Monolayer/second，ML/s)的生長(zhǎng)速率同質(zhì)外延126 nm的GaAs緩沖層.接下來(lái)，在該緩沖層上進(jìn)行同心量子雙環(huán)的生長(zhǎng).同心量子雙環(huán)生長(zhǎng)的第一步，襯底溫度降至420 ℃，在零As壓下分別沉積10 ML、20 ML、30 ML的Ga液滴；第二步，襯底溫度由420 ℃降至340 ℃，在A(yíng)s等效束流壓強(qiáng)為8.8×10-4Pa的條件下晶化20 s；第三步，襯底溫度由340 ℃升至400 ℃，在同樣的As等效束流壓強(qiáng)下晶化10分鐘.最后，完成以上生長(zhǎng)后的樣品在零As壓下淬火至室溫后取出，送往原子力顯微鏡(Atomic Force Microscope，AFM)觀(guān)察其表面形貌.

3 結(jié)果與討論

圖1所示為三組樣品的2 μm × 2 μm AFM二維形貌圖像(a1-c1)、形貌圖像中虛線(xiàn)框所圈同心量子雙環(huán)的三維形貌(a2-c2)、二維形貌圖中虛線(xiàn)框所選同心量子環(huán)[1-10]和[110]方向的線(xiàn)度分析(a3-c3).從圖1所示的三幅同心量子環(huán)的線(xiàn)度分析(a3、b3、c3)中可以看出：同心量子環(huán)在[1-10]方向呈U型，而[110]方向則為V型，且[1-10]方向高度相對(duì)較高，呈現(xiàn)出各向異性，[110]方向的擴(kuò)散比較明顯.這種各向異性可以歸結(jié)為Ga原子在GaAs(001)表面擴(kuò)散系數(shù)各向異性.統(tǒng)計(jì)圖1中所示的(a1、b1、c1)同心量子雙環(huán)密度發(fā)現(xiàn)，當(dāng)沉積量從10ML增加到30ML時(shí)，同心量子雙環(huán)的密度從Ga沉積量為10ML時(shí)的6×108cm-2略微降低到Ga沉積量為30ML時(shí)的4.5×108cm-2.這一結(jié)果可從Ga液滴的形成過(guò)程得以解釋?zhuān)弘S著沉積量的增加，Ga液滴會(huì)通過(guò)相互匯聚形成較大的Ga液滴以降低其表面能而達(dá)到穩(wěn)定[16]，從而使得同心量子雙環(huán)的密度略微降低.

由于[110]方向的擴(kuò)散比較明顯，為進(jìn)一步研究Ga液滴沉積量對(duì)同心量子雙環(huán)的影響，我們統(tǒng)計(jì)了三組實(shí)驗(yàn)樣品的[110]方向的內(nèi)環(huán)半徑RInner，內(nèi)環(huán)高度HInner，外環(huán)半徑ROuter，外環(huán)高度HOuter,中心孔洞深度dHole，相關(guān)測(cè)量示意圖如圖2所示.在測(cè)量?jī)?nèi)、外環(huán)半徑時(shí)，考慮到測(cè)量結(jié)果的準(zhǔn)確性，直接測(cè)量量為內(nèi)、外環(huán)的直徑DInner和DOuter，RInner=DInner/2，ROuter=DOuter/2.內(nèi)、外環(huán)高度和中心孔深度均為絕對(duì)高度，參考平面選取為CQDRs的平坦面.統(tǒng)計(jì)結(jié)果如表1所示.

從表1可看出，中心孔洞隨著沉積量的增加逐漸變深.這是因?yàn)镚a液滴的初始大小會(huì)隨著沉積量的增加而變大，參與刻蝕襯底過(guò)程的Ga原子數(shù)目增多，因而孔逐漸變深[17].內(nèi)環(huán)的高度隨著沉積量的增加而增高，且增幅在變大，外環(huán)高度的變化趨勢(shì)則與內(nèi)環(huán)相反.這是因?yàn)殡S著沉積量的增加，初始Ga液滴內(nèi)包含的Ga原子數(shù)目會(huì)更多，所形成的初始Ga液滴的高度也會(huì)相對(duì)較高，因而內(nèi)環(huán)高度會(huì)逐漸變高，外環(huán)逐漸變低.內(nèi)環(huán)增幅變大的原因?qū)⒃谔接懥孔与p環(huán)形成過(guò)程時(shí)做進(jìn)一步的解釋.

圖1 不同Ga液滴沉積量的CQDRs形貌圖.(a1):10ML;(b1):20ML;(c1):30ML.(a2-c2)：形貌圖中虛線(xiàn)框所圈放大的CQDRs三維AFM圖像.(a3-c3):同心量子環(huán)[1-10]和[110]方向的高度對(duì)比圖.Fig.1 Morphologies of CQDRs formed at different Ga depositions.10ML (a1),20ML (b1),30ML (c1),respectively.The leftmost panel shows 2 μm× 2 μm AFM images(a1-c1).The next panel shows magnified three-dimensional (3D) AFM images of CQDRs marked by dashed-line squares(a2-c2).Height comparison charts of CQDRs along the [110] and [1-10] directions are shown in the next panels(a3-c3).

圖2 各測(cè)量參量測(cè)量示意圖Fig.2 Schematic diagram of measurement parameters

為更深入研究Ga液滴沉積量對(duì)CQDRs的內(nèi)環(huán)半徑RInner和外環(huán)半徑ROuter的影響，通過(guò)擬合得到了如圖3所示的內(nèi)環(huán)半徑和外環(huán)半徑的擬合曲線(xiàn).內(nèi)環(huán)半徑RInner的擬合曲線(xiàn)表達(dá)式為：

表1 樣品測(cè)量數(shù)據(jù)Table 1 Sample measurement data

(1)

其中Rmax1=132.07，A1=140.42，x表示Ga液滴沉積量，t1=15.即是：

(2)

Rmax1為一常數(shù)，表示在第一次晶化條件下Ga液滴在[110]方向能擴(kuò)散的最大距離，A1是決定于第一次晶化條件的常數(shù)，t1為第一次晶化過(guò)程時(shí)，在Ga原子充足的條件下可晶化形成的Ga-As單層數(shù)目，相當(dāng)于在Ga液滴邊緣形成了15ML(或高度為4.2 nm)的Ga-As阻擋層，正是由于該系數(shù)的存在阻礙或遲滯了Ga原子的擴(kuò)散.令RInner=0可解出x=0.92，表征Ga液滴沉積量為0.92ML時(shí)，不可能形成量子環(huán).這是因?yàn)镚aAs表面為富As表面，沉積的Ga液滴至少會(huì)被消耗1ML后方可形成Ga液滴，進(jìn)而形成第一個(gè)量子環(huán).

外環(huán)半徑ROuter的擬合曲線(xiàn)表達(dá)式為：

(3)

其中，Rmax2=202.02，A1=140.42,t1=15,A2=87.29,t2=14，x表示Ga液滴沉積量：

(4)

類(lèi)似地，Rmax2為第二次晶化后Ga液滴擴(kuò)散的最大距離，A1和t1已經(jīng)在內(nèi)環(huán)半徑的擬合曲線(xiàn)的參數(shù)解釋中作詳細(xì)解釋.類(lèi)比t1的物理意義，t2為第二次晶化過(guò)程中外環(huán)最多可晶化形成的Ga-As單層數(shù)目，其高度為3.92 nm.

(4)式可變形為：

(5)

圖3 內(nèi)環(huán)半徑RInner(a)、外環(huán)半徑ROuter(b)擬合曲線(xiàn)圖Fig.3 Fitting curves of the radii of inner ring RInner(a) and outer ring ROuter(b)

圖4 (a)Ga液滴沉積量為15ML時(shí)的CQDRs AFM形貌圖像;(b)CQDRs的[110]和[1-10]方向線(xiàn)度分析.Fig.4 (a)AFM image of CQDRs when the Ga droplet deposition amount is 15ML.(b) Height analysis chart along [110] and [1-10] directions of CQDRs.

通過(guò)前述的分析與討論，為直觀(guān)地理解CQDRs形成過(guò)程，本文繪制了如圖5所示的CQDRs形成過(guò)程.圖5(a)為Ga液滴的形成過(guò)程，在該過(guò)程中Ga原子會(huì)通過(guò)擴(kuò)散匯聚成較大的類(lèi)似半橢球體形狀的Ga液滴以減少表面能而達(dá)到穩(wěn)定狀態(tài).圖5(b)為第一次晶化過(guò)程，在濃度梯度和溫度的共同驅(qū)動(dòng)下，Ga原子向外擴(kuò)散，在A(yíng)s氛圍中，As原子會(huì)優(yōu)先在Ga液滴邊緣處和As原子結(jié)合而快速晶化形成一定高度的Ga-As單層.由于形成的Ga-As單層有一定高度，且晶化時(shí)間有限，這會(huì)阻礙部分Ga原子的進(jìn)一步向外擴(kuò)散.同時(shí)，由于Ga液滴和襯底的浸潤(rùn)區(qū)域?yàn)楦籊a區(qū)域，在提供As束流的條件下，在Ga液滴中央會(huì)發(fā)生襯底表面的Ga-As鍵的斷裂，也即是液滴的刻蝕過(guò)程.圖5(c)為第二次晶化過(guò)程，部分Ga原子繼續(xù)擴(kuò)散，在A(yíng)s束流的晶化作用下，形成了外環(huán)，Ga液滴的刻蝕過(guò)程繼續(xù)進(jìn)行.前述有提到過(guò)內(nèi)環(huán)的高度的增幅在增加，這是因?yàn)橐旱慰涛g過(guò)程的斷裂后的Ga、As原子會(huì)向外擴(kuò)散形成Ga-As鍵，使得內(nèi)環(huán)的高度不斷增加，且隨著Ga液滴沉積量的增加，增幅變大.

圖5 CQDRs形成過(guò)程示意圖:(a)Ga液滴形成過(guò)程(b)第一次晶化過(guò)程；(c)第二次晶化過(guò)程.Fig.5 Schematic diagrams of CQDRs formation process.(a) The formation process of Ga droplet.(b) First crystallization process.(c) Second crystallization process.

4 結(jié) 論

本文通過(guò)液滴外延的方法在GaAs(001)襯底上制備CQDRs，并研究Ga液滴沉積量對(duì)CQDRs的影響.研究結(jié)果發(fā)現(xiàn)：隨著沉積量的增加，CQDRs的密度降低，內(nèi)環(huán)高度增高，外環(huán)高度降低，中心孔洞深度增加.CQDRs的內(nèi)環(huán)擬合結(jié)果表明，Ga液滴沉積量少于0.92ML時(shí)無(wú)法成環(huán)；外環(huán)擬合結(jié)果顯示，在本實(shí)驗(yàn)條件下，形成外環(huán)的Ga液滴最小沉積量為3.1ML.內(nèi)、外環(huán)擬合結(jié)果與沉積量為15ML的實(shí)驗(yàn)組一致，相關(guān)研究結(jié)果對(duì)液滴外延法制備GaAs同心量子雙環(huán)具有重要意義.