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    包裝、儲藏條件對羌活飲片質(zhì)量的影響

    2020-05-12 13:37:28何微微茹雷石妙麗燕銀芳晉
    中成藥 2020年2期
    關(guān)鍵詞:佛手柑紫花羌活

    何微微茹 雷石妙麗燕銀芳晉 玲

    [1.甘肅中醫(yī)藥大學(xué),甘肅 蘭州 730000;2.甘肅中醫(yī)藥大學(xué)中(藏) 藥資源研究所,甘肅蘭州 730000]

    羌活始載于《神農(nóng)本草經(jīng)》,是中醫(yī)臨床常用解表、祛風(fēng)濕藥。羌活的主要成分是揮發(fā)油、香豆素、有機(jī)酸和糖類[1-3],其中羌活醇和異歐前胡素是其主要活性物質(zhì)[1-4],其含有量和總量可作為羌活藥材的質(zhì)量評價(jià)指標(biāo)[5]。由于羌活中揮發(fā)油含有量較高,其在儲藏過程中極易走油、蟲蛀,切制為飲片后變質(zhì)問題更甚,倉儲損失嚴(yán)重[6-8]。但目前為止,除陸善旦等[9]簡單考察了傳統(tǒng)包材對羌活藥材外觀和含水量的影響外,尚未見有關(guān)羌活包裝、儲存的研究。因此,有必要對羌活及其飲片的適宜包裝、儲藏條件進(jìn)行探索。目前,當(dāng)歸[10-11]、大黃[12-13]、黨參[14-15]等易變質(zhì)藥材的包裝倉儲研究基本都以外觀性狀、水分、浸出物、含有量等指標(biāo)作為儲藏效果的判斷依據(jù),未能深入探明包裝、儲藏條件對藥材內(nèi)在質(zhì)量的具體影響。因此,本課題組對不同包裝、儲存條件下的羌活飲片主要活性成分(羌活醇、異歐前胡素)和4 種內(nèi)在指標(biāo)成分(綠原酸、阿魏酸、紫花前胡苷、佛手柑內(nèi)酯)的含有量進(jìn)行考察,以期探明包裝、儲藏條件對其內(nèi)在質(zhì)量的影響,確定最佳包裝材料和適宜貯藏條件。

    1 材料與處理

    1.1 材料

    1.1.1 實(shí)驗(yàn)材料 羌活藥材飲片,甘肅隴脈藥材有限公司提供,批號170701。3 種包裝材料分別為牛皮紙凝膜紙袋、聚乙烯塑料袋、聚乙烯鋁箔復(fù)合袋。

    1.1.2 試劑與藥物 屈臣氏飲用水(廣州屈臣氏食品飲料有限公司,20170905-20180705);乙腈、甲醇(色譜純,賽默飛世爾科技中國有限公司);磷酸、無水乙醇(分析純,天津大茂化學(xué)試劑廠)。對照品異歐前胡素(180620)、羌活醇(180326)、綠原酸(180310)、佛手柑內(nèi)酯(180320)、紫花前胡苷(180308)均購于北京北納創(chuàng)聯(lián)生物技術(shù)研究院,質(zhì)量分?jǐn)?shù)≥98%;阿魏酸(上海源葉生物科技有限公司,H25M6L1,質(zhì)量分?jǐn)?shù)≥98%)。

    1.1.3 儀器 U-3000 RSLC 快速液相色譜儀(賽默飛世爾科技中國有限公司);LSC-735 藥品冷藏(陰涼)陳列柜(江蘇美百加電氣科技有限公司);RRHP-200 萬能高速粉碎機(jī)(上海菲力博實(shí)業(yè)公司);DHG-9123A 電熱恒溫鼓風(fēng)干燥箱(上海齊欣科學(xué)儀器有限公司);AL104 分析天平(瑞士梅特勒-托利多儀器有限公司);KH5200B 超聲波清洗器(昆山禾創(chuàng)超聲儀器有限公司);F1-ClipTip 移液槍(美國Thermo Fisher 公司)。

    1.2 處理 羌活飲片模擬市售包裝,每袋0.1 kg,以高溫封口機(jī)封口,包裝和儲藏處理見表1,儲存期為1 年(2017.09.20 至2018.09.20)。本實(shí)驗(yàn)中,常溫條件即在室溫環(huán)境中存放,陰涼、冷藏條件是將藥材放入可調(diào)溫藥品柜中,陰涼柜溫度設(shè)置為16.8 ℃,冷藏柜溫度設(shè)置為8.2 ℃。儲藏期間每2 個月對不同包裝、儲藏處理的羌活飲片進(jìn)行含水量和含有量測定。

    表1 樣品包裝、儲藏方法Tab.1 Packaging and storage methods of samples

    2 方法

    2.1 含水量測定 羌活含水量按2015 年版《中國藥典》 第三部中所載通則0832 中的第四法(甲苯法)進(jìn)行。

    2.2 含有量測定 樣品含有量測定采用液相色譜法,測定成分包括綠原酸、阿魏酸、紫花前胡苷、佛手柑內(nèi)酯、羌活醇、異歐前胡素。計(jì)算以樣品干重(除去水分)時(shí)的含有量為準(zhǔn)。

    2.2.1 色譜條件 采用Waters UPLC BEH C18色譜柱(2.1 mm×50 mm,1.7 μm);流動相0.3%磷酸水(A)-乙腈(B),梯度洗脫(0~4 min,90%A,10%B;4~8 min,90%~47%A,10%~53%B;8~12 min,47%~20% A,53%~80% B;12~16 min,20% A,80% B;16~18 min,20%~90%A,80%~10% B);體積流量0.2 mL/min;柱溫35 ℃;檢測波長246 nm;進(jìn)樣量1.0 μL。樣品及混合對照品色譜圖見圖1。

    圖1 各成分UPLC 色譜圖Fig.1 UPLC chromatograms of various constituents

    2.2.2 對照品溶液制備 精密稱取對照品綠原酸1.91 mg、阿魏酸5.99 mg、紫花前胡苷2.55 mg、佛手柑內(nèi)酯5.30 mg、羌活醇7.57 mg、異歐前胡素4.21 mg,分別置于10 mL 量瓶中,加甲醇至刻度,搖勻,配成6 個對照品貯備液。精密量取綠原酸、阿魏酸、紫花前胡苷、佛手柑內(nèi)酯、羌活醇、異歐前胡素對照品貯備液各1 mL,置于10 mL 量瓶中,加甲醇至刻度,搖勻,配成混合對照品溶液。4 ℃保存,備用。

    2.2.3 供試品溶液制備 取羌活藥材粉末(過60目篩)約0.2 g,精密稱定,置具塞錐形瓶中,加入甲醇25 mL,稱定質(zhì)量,超聲處理(功率250 W,頻率50 kHz)30 min,取出,放至室溫,用甲醇補(bǔ)足減失質(zhì)量,搖勻,濾過,取續(xù)濾液過0.22 μm 微孔濾膜,即得。

    2.2.4 方法學(xué)考察

    2.2.4.1 線性關(guān)系考察 分別將綠原酸、阿魏酸、紫花前胡苷、佛手柑內(nèi)酯、羌活醇、異歐前胡素對照品母液梯度稀釋,各對照品配制5 個質(zhì)量濃度梯度的對照品溶液。分別取6 種對照品的系列質(zhì)量濃度溶液,在“2.2.1”項(xiàng)色譜條件下依次進(jìn)樣。以進(jìn)樣量為橫坐標(biāo)(X)、峰面積為縱坐標(biāo)(Y)進(jìn)行回歸,結(jié)果見表2,表明各成分在各自范圍內(nèi)線性關(guān)系良好。

    表2 各成分線性關(guān)系Tab.2 Linear relationships of various constituents

    2.2.4.2 精密度試驗(yàn) 精密吸取儲藏6 個月的CK樣品供試品溶液1 μL,在“2.2.1”項(xiàng)色譜條件下連續(xù)進(jìn)樣6 次,測得綠原酸、阿魏酸、紫花前胡苷、佛手柑內(nèi)酯、羌活醇、異歐前胡素峰面積RSD 分別為 1.13%、1.14%、1.00%、0.99%、1.01%、1.01%。表明儀器精密度良好。

    2.2.4.3 穩(wěn)定性試驗(yàn) 取儲藏6 個月的CK 樣品供試品溶液,分別于放置0、3、6、12、18、24 h時(shí),在“2.2.1”項(xiàng)色譜條件下進(jìn)樣,測得綠原酸、阿魏酸、紫花前胡苷、佛手柑內(nèi)酯、羌活醇、異歐前胡素峰面積RSD 分別為1.92%、2.01%、1.85%、1.53%、1.09%、1.20%。表明供試品溶液在24 h 內(nèi)穩(wěn)定性良好。

    2.2.4.4 重復(fù)性試驗(yàn) 取儲藏6 個月的CK 樣品粉末6 份,每份0.2 g,按“2.2.3”項(xiàng)下方法制備供試品溶液,在“2.2.1”項(xiàng)色譜條件下進(jìn)樣,測得綠原酸、阿魏酸、紫花前胡苷、佛手柑內(nèi)酯、羌活醇、異歐前胡素峰面積RSD 分別為1.60%、1.64%、1.90%、1.80%、1.73%、1.64%。表 明該方法重復(fù)性性良好。

    2.2.4.5 加樣回收率試驗(yàn) 精密稱取已知含有量的CK 樣品(儲藏12 月)5 份,每份0.2 g,分別精密加入一定量的綠原酸、阿魏酸、紫花前胡苷、佛手柑內(nèi)酯、羌活醇、異歐前胡素對照品溶液,按“2.2.3”項(xiàng)下方法制備供試品溶液,在“2.2.1”項(xiàng)色譜條件下進(jìn)樣測定,記錄峰面積,并計(jì)算加樣回收率,結(jié)果見表3。

    表3 各成分加樣回收率試驗(yàn)結(jié)果(n=5)Tab.3 Results of recovery tests for various constituents(n=5)

    3 結(jié)果與分析

    3.1 含水量測定 各樣品在12 個月儲藏期間的含水量情況見表4。

    表4 儲存期間各樣品含水量(%)Tab.4 Moisture content of various samples during storage(%)

    3.2 含有量測定

    3.2.1 初始樣品含有量 對未做包裝儲藏處理的初始羌活飲片樣品(儲藏0 個月)5 種指標(biāo)成分含有量進(jìn)行測定,結(jié)果見表5。

    表5 初始樣品各指標(biāo)成分含有量Tab.5 Contents of index components in initial samples

    3.2.2 綠原酸含有量 測定得各樣品中綠原酸含有量見圖2??芍? 年儲藏期間,不同包裝、儲藏條件下的羌活飲片,其綠原酸含有量及含有量變化各不相同。樣品CK 的綠原酸含有量基本隨儲存時(shí)間的增加而持續(xù)降低,樣品C 的含有量變化趨勢與之相似,其他處理樣品的綠原酸含有量則呈現(xiàn)出不同程度地高低波動;紙袋包裝的樣品A、B、C 的含有量整體略高,尤其樣品A,其含有量波動小,月間含有量高,儲藏到第10 個月和12 個月時(shí),含有量顯著高于其他處理的樣品。塑料袋包裝樣品D、E、F、G 的含有量總體較小,其中,樣品G 的含有量波動最大,且儲藏到第2、6、8 個月時(shí),其含有量顯著低于其他處理的樣品;不同光照處理的樣品D、F,D 在1 年內(nèi)的月間含有量基本都顯著高于F(除第2 個月外)。

    圖2 綠原酸含有量Fig.2 Content of chlorogenic acid

    3.2.3 阿魏酸含有量 測定得各樣品中阿魏酸含有量見圖3。可知,儲存1 年間,除樣品C、G 外,其他樣品的阿魏酸含有量基本都呈現(xiàn)為上升趨勢。其中,樣品E、F 的阿魏酸含有量隨儲存時(shí)間的增加而持續(xù)升高,而且在儲藏期內(nèi),樣品E 的阿魏酸含有量一直顯著高于其他處理的樣品;此外,相較于常溫、陰涼儲藏的樣品,同材料包裝后低溫儲存的樣品(C、G、M)其阿魏酸含有量整體偏低,且儲存期間含有量波動較大;對于不同光照處理的樣品D、F,二者儲存期間的含有量差異不大,但樣品D 的含有量波動較大,而樣品F 的含有量則穩(wěn)定升高。

    圖3 阿魏酸含有量Fig.3 Content of ferulic acid

    3.2.4 紫花前胡苷含有量 測定得各樣品中紫花前胡苷含有量見圖4。可知,儲存期間,羌活中紫花前胡苷的含有量變化無具體規(guī)律,但不同包裝、儲存條件下的樣品其紫花前胡苷的含有量表現(xiàn)為不同程度地上下波動。其中,樣品D 的紫花前胡苷含有量在1 年間波動最小,相較于同處理、避光儲存的樣品F,其儲存2、4、8、10、12 個月時(shí)的含有量均顯著高于樣品F;塑料袋包裝的樣品D、E、F、G,其含有量整體較其他材料包裝的樣品高;鋁塑復(fù)合袋包裝的樣品K、L、M,其含有量波動整體較其他材料包裝的樣品大,其中樣品L 的紫花前胡苷的含有量波動最大,在1.031%~0.295%之間。

    圖4 紫花前胡苷含有量Fig.4 Content of nodakenin

    3.2.5 佛手柑內(nèi)酯含有量 測定得各樣品中佛手柑內(nèi)酯含有量見圖5??芍?,該批羌活飲片中佛手柑內(nèi)酯含有量較低,最高為0.13%。但1 年儲藏期間,各處理樣品中佛手柑內(nèi)酯的含有量還是表現(xiàn)出了不同程度地升降變化,總體變化趨勢為先升高后降低,且所有樣品的佛手柑內(nèi)酯含有量都在儲藏到6 個月時(shí)達(dá)到最高;同一儲存期下各樣品的佛手柑含有量差異不明顯,尤其儲藏的前6 個月,樣品間差異極??;但低溫儲存的樣品C、G、M 中佛手柑內(nèi)酯的含有量整體稍高于常溫、陰涼條件下儲存的樣品;不同光照條件下儲存的樣品D、F 在1 年間的含有量差異不明顯。

    圖5 佛手柑內(nèi)酯含有量Fig.5 Content of bergapten

    3.2.6 羌活醇含有量 測定得各樣品中羌活醇含有量見圖6。可知,該批羌活中羌活醇的含有量整體較高,儲存期間含有量最高可達(dá)1.041%(C,10 個月),最低0.689%(A,2 個月)。1 年間,不同處理的樣品中羌活醇的含有量表現(xiàn)出不同程度地升降變化,但除樣品B、C 外,其他樣品中羌活醇的含有量基本都表現(xiàn)為先升高后降低,且含有量最高的時(shí)間基本都在儲藏6 個月或8 個月;除樣品B 的含有量在0 至4 個月間有驟升驟降外,其余各樣品的羌活醇含有量波動都較??;同一儲藏時(shí)間下,各樣品間羌活醇含有量差異不太明顯,但樣品CK 和A 的月間含有量基本都顯著低于其他樣品,而鋁塑復(fù)合袋包裝的樣品K、L、M 的月間含有量整體稍高于其他材料包裝的樣品;不同光照處理的樣品D、F,其含有量變化趨勢一致,1 年內(nèi)的月間含有量無太大差異。

    圖6 羌活醇含有量Fig.6 Content of notopterol

    3.2.7 異歐前胡素含有量 測定得各樣品中異歐前胡素含有量見圖7??芍?,1 年儲藏期間,各樣品中異歐前胡素的含有量發(fā)生了不同程度地升降變化,但無明顯變化規(guī)律。其中,樣品G 的含有量變化幅度最小,1 年間僅在0.345%~0.415%間波動,而鋁塑復(fù)合袋包裝的樣品K、L、M 的含有量升降幅度整體較大,其中M 的變化幅度最大,在0.292%~0.491%間變化;同一儲藏期下,各樣品間異歐前胡素的含有量差異不太明顯,但樣品CK和A 的月間含有量都顯著低于其他樣品;不同光照條件下儲存樣品D、F,兩者的月間含有量無太大差異,年間含有量升降趨勢也基本相同。

    圖7 異歐前胡素含有量Fig.7 Content of isoimperatorin

    3.2.8 指標(biāo)成分總含有量 計(jì)算得各樣品中6 種成分的總含有量見圖8。可知,各樣品中6 種成分的總含有量在1 年間都有升降變化,但無明顯規(guī)律;對比同一儲藏時(shí)間下各樣品的總含有量,樣品間的差異不太明顯,但樣品CK、A 的的月間總含有量基本都顯著低于其他樣品,且兩者的總含有量變化趨勢相似;塑料袋包裝的樣品D、E、F、G,其月間總含有量整體略高于其他材料包裝的樣品,且年間含有量升降幅度都較小,尤其樣品G,其含有量僅在1.897%~2.131%間波動;不同光照條件處理的樣品D、F,兩者的年間含有量升降趨勢相似,但樣品D(光照儲存)的總含有量變化幅度比F(避光儲存)小,且月間總含有量也稍高于樣品F。

    4 討論與結(jié)論

    4.1 儲存時(shí)間的影響 1 年儲藏期內(nèi),隨儲存時(shí)間的增加,6 種成分的含有量表現(xiàn)出不同趨勢的升降變化。其中,綠原酸的含有量基本呈持續(xù)降低趨勢;阿魏酸的含有量則隨儲存時(shí)間的延長而緩慢升高;佛手柑內(nèi)酯的含有量先升高后降低;羌活醇的含有量也基本表現(xiàn)為先升高后降低;紫花前胡苷和異歐前胡素的含有量隨儲存時(shí)間變化的規(guī)律不明顯。由此可知,羌活藥材的內(nèi)在質(zhì)量并非簡單地隨著儲存時(shí)間的增加而逐漸損耗變差,其具體的質(zhì)量變化情況是由各內(nèi)在成分的含有量變化規(guī)律綜合調(diào)控的。因此,研究中藥材有效期時(shí),應(yīng)綜合考慮多種內(nèi)在成分隨儲存時(shí)間變化的規(guī)律,從整體上把握藥材質(zhì)量。

    圖8 指標(biāo)成分總含有量Fig.8 Total content of index components

    一般來說,藥材儲藏過程中有效成分會逐漸散失,但有些藥材會在微生物活動影響下發(fā)生“陳化”現(xiàn)象,表現(xiàn)出有效成分含有量隨儲藏時(shí)間延長而升高的變化規(guī)律,如陳皮中的黃酮類成分[16-18]。本研究中,佛手柑內(nèi)酯和羌活醇的含有量在1 年間表現(xiàn)為先升高后降低的變化規(guī)律,可能與“陳氏”現(xiàn)象有關(guān)。儲藏初期(約0~6 個月),羌活藥材中自帶的微生物(包裝前未滅菌)生長代謝旺盛,導(dǎo)致相關(guān)酶活性變化,刺激了佛手柑內(nèi)酯和羌活醇的合成,所以此2 種成分含有量逐漸升高;儲藏后期(約6~12 個月),由于包裝后密閉、干燥的環(huán)境抑制了微生物的活動,佛手柑內(nèi)酯和羌活醇含有量不再增加,反而隨著儲藏時(shí)間的延長而逐漸損耗,所以含有量又逐漸降低。

    4.2 包裝、儲存條件的影響 目前,絕大多數(shù)有關(guān)中藥材適宜儲存條件的研究在考察藥材內(nèi)在質(zhì)量時(shí)以藥典含有量指標(biāo)為依據(jù),蘇娟等[19]以毛蕊花糖苷的含有量為依據(jù)研究了不同包裝熟地黃飲片的穩(wěn)定性;鐘凌云[20]以葛根素含有量為指標(biāo)考察葛根飲片的適宜包裝儲藏方法;王聰穎等[21]對比了蜜炙紫菀小包裝飲片與散裝飲片中紫菀酮的含有量變化。但中藥材性質(zhì)復(fù)雜,成分多樣,各內(nèi)在成分隨儲藏條件變化的規(guī)律并不完全一致。本實(shí)驗(yàn)結(jié)果顯示,包裝材料、儲藏溫度、儲藏光照對6 種成分含有量的影響各不相同。包裝材料主要影響綠原酸、紫花前胡苷、羌活醇、異歐前胡素的含有量;儲藏溫度對阿魏酸和佛手柑內(nèi)酯含有量的影響較大;儲藏光照條件主要影響綠原酸和紫花前胡苷的含有量。所以,篩選藥材的適宜包裝、儲藏條件時(shí),不宜只以《中國藥典》 含有量指標(biāo)為依據(jù),而應(yīng)綜合考慮多個成分隨處理因素變化的規(guī)律。

    4.3 最佳儲存條件 雖然不同的包裝、儲藏條件對羌活中6 種成分的含有量具有不同的影響,但以指標(biāo)成分總量綜合來看,塑料袋包裝、光照條件下儲存更適宜于羌活飲片內(nèi)在質(zhì)量的保存;儲藏溫度對指標(biāo)成分總量的影響不太明顯,但塑料袋包裝的羌活飲片中,低溫儲存的其指標(biāo)成分總量波動最小。所以,可將塑料袋包裝、低溫儲存作為組合條件用于羌活飲片的合理儲存。

    課題組前期研究也顯示,相較于避光儲藏,光照條件下儲藏的羌活其揮發(fā)油損耗更多。光照儲存有利于綠原酸和紫花前胡苷的保存,避光儲存則能減少羌活揮發(fā)油的損失。但選擇適宜儲存條件的目的并不是保證藥材中某些成分的含有量,而是保存藥效。從保存藥效的角度分析,羌活的主要藥效成分是揮發(fā)油和香豆素類[22-23],其總揮發(fā)油具有明顯的抗炎作用和鎮(zhèn)痛作用[24],保證揮發(fā)油含有量更有意義,所以實(shí)際生產(chǎn)中羌活還是應(yīng)該避光儲存。

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