洞庭湖濕地周圍表層土壤重金屬污染及其人體健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)

施宸皓，王云燕，柴立元，劉佳玉

洞庭湖濕地周圍表層土壤重金屬污染及其人體健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)

施宸皓1, 2，王云燕1，柴立元1，劉佳玉3

(1. 中南大學(xué) 冶金與環(huán)境學(xué)院，長(zhǎng)沙 410083；2. 核工業(yè)北京地質(zhì)研究院，北京 100029；3. 徐州市環(huán)境保護(hù)科學(xué)研究所，徐州 221006)

為了查明洞庭湖濕地周圍表層土壤重金屬污染及其對(duì)人體健康的風(fēng)險(xiǎn)，選擇2016~2018年洞庭湖區(qū)域周圍10個(gè)土壤采樣點(diǎn)，共采集了表層土壤(0~30 m)樣品100份，分析了其中的重金屬含量、分布，并采用地累積指數(shù)法(geo)、內(nèi)梅羅指數(shù)法(I)和土壤健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)法等方法進(jìn)行了風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)。結(jié)果表明：土壤樣品中Pb、Cd、Hg、As和Cu 5種重金屬元素的平均濃度分別為53.33、1.62、0.27、26.8和37.72 mg/kg，高于研究區(qū)域土壤環(huán)境背景值。其中Cd、As的平均濃度，西洞庭湖、南洞庭湖和東洞庭湖Cd的濃度和南洞庭湖As的濃度均高于《土壤環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》(GB 15618—2018)中農(nóng)用地土壤污染風(fēng)險(xiǎn)篩選值的標(biāo)準(zhǔn)。Cd、Hg、As和Cu的最大污染值在南洞庭湖，Pb的最大污染值在東洞庭湖。地累積指數(shù)法(geo)研究表明，三年時(shí)間里，Cd處于重度污染水平，Pb、Hg、As處于無污染到中度污染水平。內(nèi)梅羅指數(shù)法(I)研究表明，三年時(shí)間里，西洞庭湖、南洞庭湖和東洞庭湖都處于輕度污染水平。運(yùn)用土壤健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)體系中的無意吸食、皮膚接觸、呼吸接觸3種暴露因素對(duì)人體健康風(fēng)險(xiǎn)的評(píng)估表明：每百萬人口中，平均有13個(gè)成年人和8個(gè)兒童具有癌癥風(fēng)險(xiǎn)。研究結(jié)果為洞庭湖濕地土壤污染的來源和特征提供參考和建議。

洞庭湖；土壤；重金屬；污染；人體健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)

洞庭湖是我國第二大淡水湖，是長(zhǎng)江流域重要的調(diào)蓄性湖泊[1?4]。自2014年國務(wù)院批復(fù)《洞庭湖生態(tài)經(jīng)濟(jì)區(qū)規(guī)劃》以來，湖南、湖北兩省及國務(wù)院有關(guān)部門積極推進(jìn)洞庭湖水環(huán)境治理，取得了一定成效。但受發(fā)展階段和發(fā)展方式制約，以及近年來入湖江河水文節(jié)律的變化，面臨部分地區(qū)供水保障能力不強(qiáng)、水體污染形勢(shì)嚴(yán)峻、生態(tài)系統(tǒng)退化等問題，總體水質(zhì)為Ⅳ類[5?7]。2018年12月6日，國家七部門印發(fā)《洞庭湖水環(huán)境綜合治理規(guī)劃》，是未來一個(gè)時(shí)期指導(dǎo)洞庭湖水環(huán)境綜合治理的基本依據(jù)。

湖南是有色金屬之鄉(xiāng)，洞庭湖水系最大的河流湘江水環(huán)境以重金屬污染為典型特征[8?9]。洞庭湖濕地常年受到來自入湖河流湘江等水體的影響存在嚴(yán)重的重金屬污染[10?12]。近段時(shí)間以來，隨著媒體對(duì)采礦、冶煉、加工等活動(dòng)導(dǎo)致部分重金屬進(jìn)入大氣、水、土壤中引起重金屬污染的事件頻頻曝光后，人們?cè)絹碓疥P(guān)注洞庭湖區(qū)因重金屬污染而帶來的農(nóng)產(chǎn)品質(zhì)量問題[13?15]。被重金屬污染的耕地不僅通過食物鏈對(duì)人體健康造成嚴(yán)重危害，還會(huì)給生態(tài)環(huán)境造成嚴(yán)重破壞[16?17]。土壤是用來分析農(nóng)田重金屬污染大小的重要參照，研究土壤中的重金屬含量分布、生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)和健康風(fēng)險(xiǎn)對(duì)防控耕地等重金屬污染有著極其重要的意義[18?19]。

目前，對(duì)洞庭湖重金屬復(fù)合污染方面的研究多集中在沉積物、水質(zhì)、農(nóng)田和植被等方面，如?；勰?等[20]利用區(qū)間排序法對(duì)評(píng)價(jià)得到的風(fēng)險(xiǎn)結(jié)果進(jìn)行比較，建立了基于區(qū)間排序法的湖泊沉積物重金屬生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)分析模型，并與區(qū)間隸屬度方法的評(píng)價(jià)結(jié)果進(jìn)行對(duì)比。秦迪嵐等[21]對(duì)洞庭湖水環(huán)境污染狀況評(píng)價(jià)與時(shí)空變化規(guī)律分析的基礎(chǔ)上，探討了洞庭湖的特征污染物及主要來源。武深樹等[22]采用排泄系數(shù)估算法測(cè)算了洞庭湖區(qū)畜禽糞便產(chǎn)生量，并對(duì)不同農(nóng)地畜禽糞便承載量和畜禽糞便污染風(fēng)險(xiǎn)進(jìn)行了評(píng)估。孫海燕等[23]研究了Hg、Cu、Zn、Pb、Cd和Cr等土壤和植被重金屬含量分布特征，并分析了土壤和植被重金屬含量的關(guān)系?，F(xiàn)階段研究洞庭湖濕地表層污染物重金屬生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)較多，但對(duì)健康風(fēng)險(xiǎn)研究較少。

本文作者以洞庭湖濕地為研究區(qū)域，對(duì)2016~ 2018三年時(shí)間里周圍土壤中的Pb、Cd、Hg、As、Cu重金屬元素，采用地累積指數(shù)法(geo)、內(nèi)梅羅指數(shù)法(I)和土壤健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)法進(jìn)行風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)，旨在查明該濕地周圍土壤中的Pb、Cd、Hg、As和Cu重金屬元素的污染特征，為洞庭湖濕地土壤污染的來源和診斷提供參考和建議。

1 實(shí)驗(yàn)

1.1 研究區(qū)域概況

洞庭湖濕地位于長(zhǎng)江中下游荊江段南側(cè)，湖南省境內(nèi)。緯度介于28°44′~29°38′N之間，經(jīng)度介于111°53′~113°05′E之間，海拔高度25~35m之間。屬于亞熱帶季風(fēng)氣候，春季多雨，秋季多旱，冬季嚴(yán)寒。年平均氣溫為16~20 ℃，平均降水量在1237~1354 mm之間，以沉積物和潮土為主。洞庭湖的農(nóng)業(yè)作物主要以種植水稻為主，同時(shí)兼顧油菜和棉花。其非淹水期在9月至次年4月之間，并在次年的3月至4月間開始農(nóng)業(yè)生產(chǎn)活動(dòng)。本文研究區(qū)域位于西洞庭湖、南洞庭湖、東洞庭湖等3個(gè)濕地區(qū)域周圍的農(nóng)田，具體見圖1。

圖1 洞庭湖濕地周圍土壤研究區(qū)域和采樣點(diǎn)

1.2 樣品采集及分析

2016~2018年的春季枯水期，在洞庭湖區(qū)域周圍選擇了10個(gè)點(diǎn)，共采集了100份表層土壤(0~30 m)，其中每個(gè)采樣點(diǎn)采集了10個(gè)平行樣品。其中，S1、S2、S3點(diǎn)位于西洞庭湖，S4、S5、S6點(diǎn)位于南洞庭湖，S7、S8、S9、S10點(diǎn)位于東洞庭湖。運(yùn)用全球定位系統(tǒng) (GPS) 記錄采樣點(diǎn)的地理位置。所有的土壤樣品均用聚乙烯袋封裝，貼好標(biāo)簽，注明采樣點(diǎn)的編號(hào)、位置、采樣時(shí)間等信息，并送回實(shí)驗(yàn)室冷藏。

樣品在干燥的環(huán)境里風(fēng)化30 d后，剔除土壤中的雜質(zhì)，送入烘箱進(jìn)行烘干至質(zhì)量恒定，研磨處理后過74 μm的篩子。準(zhǔn)確稱取0.1 g預(yù)處理的樣品置入聚四氟乙烯容器中，分別加入3 mL的HNO3、1 mL的HCl和1 mL的HF，然后使用美國CEM公司生產(chǎn)的密閉微波化學(xué)反應(yīng)系統(tǒng)，即MARS5型微波消煮儀，進(jìn)行消化溶解。微波消解參數(shù)為功率1600 W，120 ℃，保持2 min；150 ℃，保持10 min；180 ℃，保持20 min。消解完畢后，用150 ℃驅(qū)趕殘酸至剩余少許，轉(zhuǎn)移至10 mL量瓶中，用1%(體積分?jǐn)?shù))硝酸溶液洗滌消解罐，合并至量瓶中，并稀釋至刻度，混勻備用。檢測(cè)方法參照《電感耦合等離子體質(zhì)譜分析方法通則》(DZ/T 0223—2001)和《土壤中總汞、總砷、總鉛的測(cè)定》(GB/T 22105—2008)的標(biāo)準(zhǔn)，Pb、Cd和Cu等3個(gè)重金屬元素使用電感耦合等離子體質(zhì)譜法(ICP-MAS)進(jìn)行分析，使用的是NEXION 350X型電感耦合等離子體質(zhì)譜儀。Hg和As等兩個(gè)重金屬元素采用原子熒光光譜法 (AFS) 進(jìn)行分析，使用的是AFS-9700全自動(dòng)注射泵原子熒光光度計(jì)。Pb、Cd和Cu的測(cè)定下限濃度分別是0.36、0.2和0.32 μg/L，Hg和As的測(cè)定下限濃度分別是0.16和1.2 μg/L。

土壤成分分析的質(zhì)量控制采用了中國地質(zhì)調(diào)查局青島海洋地質(zhì)研究所(GBW07345)的標(biāo)準(zhǔn)，每次測(cè)定都選用了實(shí)驗(yàn)組和空白對(duì)照組。其中實(shí)驗(yàn)組用10%的重復(fù)率進(jìn)行了所有樣品的精度分析，重復(fù)樣品的分析誤差小于5%。分析的結(jié)果滿足《土壤環(huán)境監(jiān)測(cè)技術(shù)規(guī)范》(HJ/T 166—2004)的質(zhì)量控制要求。

1.3 地累積指數(shù)(Igeo)

地累積指數(shù)法(geo)是德國科學(xué)家穆勒于1969年提出的[24?26]，用于評(píng)價(jià)土壤重金屬污染的地理化學(xué)指標(biāo)。其不僅要考慮到自然過程中成巖作用的影響，也要考慮到人為活動(dòng)的影響。計(jì)算公式如下：

式中：C是測(cè)定的第種元素的濃度，mg/kg；B是第種元素的地理化學(xué)背景值，mg/kg。對(duì)不同元素的地球化學(xué)背景值使用了1.5的倍數(shù)。根據(jù)1988年湖南省土壤環(huán)境背景值，洞庭湖濕地土壤中的重金屬濃度的背景值被用作計(jì)算B(表5)。geo等級(jí)劃分見表1。

表1 土壤中重金屬Igeo的等級(jí)劃分

1.4 內(nèi)梅羅指數(shù)法(NI)

由于單因子評(píng)價(jià)難以表達(dá)污染物的整體水平，因此常采用綜合評(píng)價(jià)多種污染因子的指數(shù)法評(píng)價(jià)。內(nèi)梅羅指數(shù)法(I)是當(dāng)前國內(nèi)外進(jìn)行綜合污染指數(shù)評(píng)價(jià)最常用的方法之一[27?28]，評(píng)價(jià)公式為

式中：P是重金屬的污染指數(shù)；C為的實(shí)測(cè)質(zhì)量分?jǐn)?shù)，mg/kg；0為的質(zhì)量分?jǐn)?shù)標(biāo)準(zhǔn)值，mg/kg，即《土壤環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》(GB 15618—2018)的農(nóng)用地土壤風(fēng)險(xiǎn)篩選值；a為土壤樣品中各個(gè)重金屬的環(huán)境污染指數(shù)平均值；I為土壤綜合污染指數(shù)；max,n為土壤樣品中單項(xiàng)重金屬的最大環(huán)境污染指數(shù)。I等級(jí)劃分見表2。

表2 土壤中的重金屬NI的等級(jí)劃分

1.5 土壤健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)法

美國土壤健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)體系是用于評(píng)估土壤重金屬對(duì)人體健康的風(fēng)險(xiǎn)[29?31]。其中，無意吸食暴露、皮膚接觸暴露和呼吸吸入暴露等是土壤重金屬元素進(jìn)入人體的重要途徑。本文采用3種暴露途徑對(duì)洞庭湖濕地及周圍表層土壤的日平均暴露量進(jìn)行計(jì)算，評(píng)價(jià)模型包括非致癌風(fēng)險(xiǎn)模型和致癌風(fēng)險(xiǎn)模型。計(jì)算公式如下：

式中：為土壤重金屬暴露含量，mg/kg；為日平均暴露量，mg/kg。1~14等其他參數(shù)根據(jù)USEPA統(tǒng)計(jì)資料中的暴露模型適合的評(píng)價(jià)參數(shù)(見表3)。為單個(gè)污染物非致癌指數(shù)，為總非致癌危害指數(shù)，為暴露途徑的非致癌參考劑量。若＜1時(shí)，風(fēng)險(xiǎn)較小或可以忽略?！?時(shí)，存在非致癌風(fēng)險(xiǎn)。R為單個(gè)污染物的致癌指數(shù)，T為總致癌風(fēng)險(xiǎn)。S為單個(gè)致癌物質(zhì)的風(fēng)險(xiǎn)系數(shù)。USEPA在國家風(fēng)險(xiǎn)計(jì)劃中規(guī)定1×10?6為最大可接受致癌風(fēng)險(xiǎn)。3種暴露模型參數(shù)見表3，各重金屬健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)風(fēng)險(xiǎn)斜率系數(shù)和參考劑量見 表4。

2 結(jié)果與討論

2.1 研究區(qū)域土壤重金屬元素污染現(xiàn)狀

表5和6所列分別為三年間研究區(qū)域表層土壤中Pb、Cd、Hg、As和Cu等重金屬元素的平均含量，西洞庭湖、南洞庭湖、東洞庭湖等三年間3個(gè)區(qū)域重金屬元素的平均含量和研究區(qū)域土壤環(huán)境背景值。結(jié)果表明，三年間研究區(qū)域中Pb、Cd、Hg、As和Cu等重金屬元素的平均濃度分別為53.33、1.62、0.27、26.8和37.72 mg/kg。其中，Cd、As的濃度高于研究區(qū)域土壤環(huán)境背景值和《土壤環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》(GB 15618—2018)的農(nóng)用地土壤風(fēng)險(xiǎn)篩選值，Pb、Hg、Cu的濃度高于研究區(qū)域土壤環(huán)境背景值。Cd、Hg等濃度由大到小依次為2018、2017、2016；Pb濃度由大到小依次為2016、2017、2018。As和Cu濃度由大到小分別為2018、2016、2017和2017、2018、2016，表明Cd、Hg和As在2018年處于污染的最高值，2016年P(guān)b處于污染的最高值，2017年Cu處于污染的最高值，而Cd、Hg的污染一直處于持續(xù)增長(zhǎng)的趨勢(shì)。此外，西洞庭湖和東洞庭湖的Cd，南洞庭湖的Cd和As都高于研究區(qū)域土壤環(huán)境背景值和《土壤環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》(GB 15618—2018)的農(nóng)用地土壤風(fēng)險(xiǎn)篩選值。三年中西洞庭湖的Cd呈現(xiàn)持續(xù)增長(zhǎng)的趨勢(shì)，Pb、As呈現(xiàn)持續(xù)下降的趨勢(shì)，Hg、Cu在2017年最高。南洞庭湖的Pb、Cd、Hg、As和Cu皆出現(xiàn)持續(xù)增長(zhǎng)的趨勢(shì)。東洞庭湖除Pb呈現(xiàn)持續(xù)下降的趨勢(shì)外，其他元素雖在2017年有所回落，但在2018年再次出現(xiàn)增大的勢(shì)頭。同時(shí)，三年間整個(gè)洞庭湖(包括西洞庭湖、南洞庭湖、東洞庭湖)的5種重金屬元素的總平均濃度分別為52.72、1.68、0.28、27.15、37.8 mg/kg。其中Cd、As和Cu等濃度在3個(gè)區(qū)域內(nèi)由大到小依次為南洞庭湖、東洞庭湖、西洞庭湖，Pb濃度由大到小依次為東洞庭湖、南洞庭湖、西洞庭湖，Hg濃度由大到小依次為南洞庭湖、西洞庭湖、東洞庭湖。表明南洞庭湖Cd、Hg、As和Cu的污染最大，東洞庭湖的Pb的污染最大，南洞庭湖和東洞庭湖是重金屬污染的重點(diǎn)區(qū)域。

課題組前期相關(guān)研究[39?42]采用地累積指數(shù)(geo)和潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)()評(píng)價(jià)湘江表層土壤中重金屬污染狀況和潛在的生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)，結(jié)果表明土壤樣品中重金屬的平均濃度由大到小依次為Zn、Pb、Cu、As、Cd。geo和揭示了Cd、Pb、Zn和Cu等是造成了嚴(yán)重污染的重要元素，對(duì)湘江造成了極高的潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)。運(yùn)用Pearson相關(guān)系數(shù)分析(PCC)、主成分分析(PCA)和層次聚類分析(HCA)表明，Cd、Pb、Zn和Cu可能來源于采礦和冶煉工業(yè)。

表3 暴露評(píng)價(jià)模型參數(shù)[32?34]

1) Carcinogenic effect; 2)Non-carcinogenic effect

表4 各重金屬健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)風(fēng)險(xiǎn)斜率系數(shù)和參考劑量[35?37]

表5 三年間研究區(qū)域重金屬元素的濃度統(tǒng)計(jì)值

表6 三年間3個(gè)區(qū)域重金屬元素的濃度統(tǒng)計(jì)值

2.2 研究區(qū)域土壤重金屬生態(tài)污染風(fēng)險(xiǎn)

5種重金屬元素Pb、Cd、Hg、As和Cu的評(píng)價(jià)結(jié)果見圖2和3。地累積指數(shù)geo的計(jì)算結(jié)果表明，各元素污染水平由高至低分別是Cd、Hg、Pb、As和Cu。其中，2016年的Cd處于中度污染到重度污染水平，2017年和2018年的Cd處于重度污染水平。三年中Cd處于重度污染水平，Pb、Hg、As處于無污染到中度污染水平，其中Hg在2018年處于中度污染水平。Cu在三年里沒有重金屬污染的風(fēng)險(xiǎn)。地累積指數(shù)法geo同時(shí)顯示三年的Cd、Hg等重金屬的污染風(fēng)險(xiǎn)由大到小依次為2018年、2017年、2016年，As的污染風(fēng)險(xiǎn)由大到小依次為2017年、2016年、2018年，Pb的重金屬風(fēng)險(xiǎn)由大到小依次為2016年、2017年、2018年。表明2018年Cd、Hg等重金屬風(fēng)險(xiǎn)為三年持續(xù)上升狀態(tài)。As等重金屬風(fēng)險(xiǎn)較2015年有一定程度的增加。Pb的重金屬風(fēng)險(xiǎn)為三年持續(xù)下降狀態(tài)，但仍然沒有達(dá)到無污染的水平。

圖2 洞庭湖濕地周圍三年的重金屬地累積指數(shù)(Igeo)表示

圖3 三年3個(gè)區(qū)域周圍的重金屬內(nèi)梅羅指數(shù)(NI)表示

內(nèi)梅羅指數(shù)法I的計(jì)算結(jié)果表明，其平均值由大到小依次為東洞庭湖、南洞庭湖、西洞庭湖，2016~2017的由大到小依次為東洞庭湖、南洞庭湖、西洞庭湖，2018年的由大到小依次為西洞庭湖、東洞庭湖、南洞庭湖。三年時(shí)間里東洞庭湖、南洞庭湖和西洞庭湖的總平均值都處于輕度污染水平，其中，西洞庭湖和南洞庭湖的重金屬風(fēng)險(xiǎn)為三年持續(xù)上升狀態(tài)，特別是南洞庭湖從2016年的無污染到輕度污染水平已上升至2018年的輕度污染水平，潛在的風(fēng)險(xiǎn)隱患不容小視。東洞庭湖雖在2017年已降低至接近輕度污染的最低值，但在2018年又繼續(xù)呈現(xiàn)上升趨勢(shì)，沒有達(dá)到無污染的水平。

洞庭湖濕地周圍土壤存在重金屬含量超標(biāo)的情況，與其流域土壤重金屬污染特征相符，即表現(xiàn)為以Cd為主的多種重金屬混合污染。Cd、Pb、As、Hg和Cu的來源可能來自工業(yè)廢水的排放、尾礦的傾倒、燃煤的排放以及金屬加工、電鍍等工業(yè)的運(yùn)行，通過大氣沉降、農(nóng)業(yè)活動(dòng)和河流輸送而流入濕地，最終導(dǎo)致洞庭湖濕地周圍呈現(xiàn)重金屬的復(fù)合污染。這與XU 等[43]對(duì)洞庭湖4條主要支流的表層土壤中金屬Zn、Hg、Cu、As、Cd、Pb的空間分布、來源和潛在的生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)研究結(jié)果一致。

2.3 研究區(qū)域土壤重金屬元素人體健康風(fēng)險(xiǎn)

三年的Pb、Cd、Hg、As和Cu等重金屬元素的人體健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)見表7和表8。3種暴露途徑下對(duì)成人和兒童的非致癌風(fēng)險(xiǎn)由大到小依次分別為Cu、Pb、Hg和Cu、Hg、Pb，對(duì)成人和兒童的致癌風(fēng)險(xiǎn)大小一致，由大到小依次為As、Cd。

研究結(jié)果說明，土壤重金屬對(duì)成人和兒童的非致癌風(fēng)險(xiǎn)系數(shù)大小為breath＞skin＞smoke，對(duì)成人的致癌風(fēng)險(xiǎn)系數(shù)大小為skin＞breath＞smoke，對(duì)兒童的致癌風(fēng)險(xiǎn)系數(shù)大小為smoke＞breath＞skin。3種暴露風(fēng)險(xiǎn)對(duì)成人和兒童的總非致癌風(fēng)險(xiǎn)值分別為5.02×10?2和9.38×10?2，研究區(qū)域非致癌風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)雖低于≥1的標(biāo)準(zhǔn)，但是并非遠(yuǎn)小于1，因此對(duì)其非致癌性仍不可忽略。3種暴露風(fēng)險(xiǎn)對(duì)成人和兒童的總致癌風(fēng)險(xiǎn)值分別為13.03×10?6和8.97×10?6，遠(yuǎn)遠(yuǎn)高于1×10?6的標(biāo)準(zhǔn)，說明每百萬人口中將平均增加13個(gè)成年人癌癥患者和8個(gè)兒童癌癥患者。兒童的非致癌風(fēng)險(xiǎn)是成人的1.87倍，成人的致癌風(fēng)險(xiǎn)是兒童的1.45倍，兩者因土壤攝入而帶來的健康風(fēng)險(xiǎn)不容小視。根據(jù)其他文獻(xiàn)的介紹[44?46]，鄱陽湖流域2012年的非致癌風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)集中在10?11~10?10a?1，即每一億人口中受到健康危害的人數(shù)不到一人，而致癌風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)的最大值為8.07×10?5a?1，即每百萬人口中受到健康危害的人數(shù)超過80人。太湖流域2009年的非致癌風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)最高為17×10?5a?1，非致癌性可忽略不計(jì)。而致癌風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)最高達(dá)到1.7×10?4a?1，意味著每百萬人口中受到健康危害的超過170人。2016年巢湖流域非致癌風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)集中10?10~10?9a?1，但致癌風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)最高達(dá)到3.46×10?5a?1，即每百萬人口中受到健康危害的超過34人。通過對(duì)比可以發(fā)現(xiàn)，雖然洞庭湖流域仍然存在著較高的潛在人體健康風(fēng)險(xiǎn)，但經(jīng)過近年來湖南省對(duì)其流域生態(tài)環(huán)境綜合治理之后效果比較顯著，其健康風(fēng)險(xiǎn)值大小已低于鄱陽湖、太湖和巢湖等國內(nèi)淡水湖泊。

表7 2016年~2018年土壤重金屬對(duì)成人和兒童的非致癌風(fēng)險(xiǎn)系數(shù)

表8 2016年~2018年土壤重金屬對(duì)成人和兒童的致癌風(fēng)險(xiǎn)系數(shù)

本文采用呼吸、皮膚、吸食暴露3種健康評(píng)價(jià)方法進(jìn)行了對(duì)比，分析表明致癌元素As、Cd的吸食暴露和皮膚暴露分別是兒童和成人面臨健康風(fēng)險(xiǎn)的重要渠道，非致癌元素Pb、Hg、Cu的呼吸暴露是成人和兒童面臨健康風(fēng)險(xiǎn)的重要來源，而Cu的存在非致癌風(fēng)險(xiǎn)比Pb還要大，As和Cu分別是致癌風(fēng)險(xiǎn)和非致癌風(fēng)險(xiǎn)的最大貢獻(xiàn)者。與ZENG等[47]通過健康風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)的計(jì)算所得砷(As)是慢性風(fēng)險(xiǎn)的主要貢獻(xiàn)者，是導(dǎo)致致癌性的最重要污染物一致。兒童的口腔攝入是砷污染主要暴露途徑。依靠湘江地表水飲用和生活的個(gè)人，可能因接觸混合微量元素而面臨綜合健康風(fēng)險(xiǎn)。

制定污染控制和管理戰(zhàn)略，必須綜合考慮整個(gè)洞庭湖流域，優(yōu)化相應(yīng)城市的產(chǎn)業(yè)結(jié)構(gòu)，以滿足洞庭湖濕地系統(tǒng)，人類健康保護(hù)和未來環(huán)境修復(fù)的需要。研究區(qū)域應(yīng)加大對(duì)工業(yè)廢水、燃煤排放的控制力度，減少河流的污染，合理發(fā)展采礦工業(yè)和冶金工業(yè)，在污染的區(qū)域可采取生物、吸附或化學(xué)的方法穩(wěn)定Cd、Hg、Pb、As和Cu等重金屬元素，以降低金屬生物利用度。

3 結(jié)論

1) 土壤中Pb、Cd、Hg、As和Cu的濃度均高于研究區(qū)域土壤環(huán)境背景值，其中Cd、As的濃度還高于《土壤環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》(GB 15618—2018)中農(nóng)用地土壤污染風(fēng)險(xiǎn)篩選值。三年中，Cd、Hg的污染處于持續(xù)增長(zhǎng)的趨勢(shì)。Pb的污染處于持續(xù)下降的趨勢(shì)，但仍然沒有達(dá)到標(biāo)準(zhǔn)。西洞庭湖、東洞庭湖和南洞庭湖的Cd和南洞庭湖的As均高于研究區(qū)域土壤環(huán)境背景值和《土壤環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》(GB 15618—2018)的農(nóng)用地土壤風(fēng)險(xiǎn)篩選值，Cd、Hg、As和Cu的最大污染值在南洞庭湖，Pb的最大污染值在東洞庭湖，表明南洞庭湖和東洞庭湖是重金屬污染的重點(diǎn)區(qū)域。

2) 地累積指數(shù)geo的分析表明各元素污染水平由大到小依次為Cd、Hg、Pb、As、Cu。除Cu以外，三年中Pb、Cd、Hg、As均處于無污染到中度污染水平以上，Cd處于重度污染風(fēng)險(xiǎn)水平。內(nèi)梅羅指數(shù)法(I)的分析表明三年3個(gè)區(qū)域的風(fēng)險(xiǎn)由大到小依次為東洞庭湖、南洞庭湖、西洞庭湖，三年中東洞庭湖、南洞庭湖和西洞庭湖都處于輕度污染水平。

3) 采用呼吸、皮膚、吸食暴露三種健康評(píng)價(jià)方法的對(duì)比研究表明，無意吸食、皮膚接觸、呼吸接觸等途徑下對(duì)成人和兒童的致癌風(fēng)險(xiǎn)大小由大到小依次均為As、Cd，Cd、As元素對(duì)成人和兒童的致癌風(fēng)險(xiǎn)系數(shù)均高于最大可接受風(fēng)險(xiǎn)。對(duì)成人和兒童的非致癌風(fēng)險(xiǎn)由大到小依次分別為Cu、Pb、Hg和Cu、Hg、Pb，所有的非致癌元素的健康風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)均小于1。3種土壤健康風(fēng)險(xiǎn)方法研究結(jié)果同時(shí)顯示，每百萬人口中平均有13個(gè)成年人和8個(gè)兒童具有癌癥風(fēng)險(xiǎn)。成人和兒童的致癌風(fēng)險(xiǎn)系數(shù)大小分別為skin＞breath＞smoke，smoke＞breath＞skin。

4) 在洞庭湖濕地周圍土壤重金屬污染防治中，應(yīng)優(yōu)化產(chǎn)業(yè)結(jié)構(gòu)，強(qiáng)化河流排放污染控制力度，從源頭控制Cd、Hg的輸入以減少重金屬積累。建議該濕地周圍農(nóng)業(yè)基地使用深層地下水或引灌清潔地表水，以減少土壤污染對(duì)人群健康的威脅。

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SHI Chen-hao1, 2, WANG Yun-yan1, CHAI Li-yuan1, LIU Jia-yu3

(1. School of Metallurgy and Environment, Central South University, Changsha 410083, China; 2. Beijing Research Institute of Uranium Geology, Beijing 100029, China; 3. Xuzhou Institute of Environmental Protection Science, Xuzhou 221006, China)

In order to find out the pollution of heavy metals in surface soil around Dongting Lake wetland and its risk to human health, 10 soil sampling sites around Dongting Lake area were selected in this study from 2016 to 2018. 100 surface soil samples (0?30 m) were collected. The content and distribution of heavy metals were analyzed, and the methods of geo-accumulation index (geo), nemerow index (I) and soil health risk assessment were used for risk assessment. The results show that the average concentrations of Pb, Cd, Hg, As and Cu in soil samples are 53.33, 1.62, 0.27, 26.8 and 37.72 mg/kg, respectively, which are higher than the background values of soil environment in the study area. Among them, the average concentrations of Cd and As, the concentrations of Cd in West Dongting Lake, South Dongting Lake and East Dongting Lake and the concentrations of As in South Dongting Lake are all higher than the criteria for screening the risk of agricultural land soil pollution in “Soil Environmental Quality Standard” (GB 15618—2018). The maximum pollution values of Cd, Hg, As and Cu are in South Dongting Lake, while the maximum pollution values of Pb are in East Dongting Lake. The study of geo-accumulation index (geo) show that Cd is at the level of serious pollution, and Pb, Hg and As are at the level of non-pollution to moderate pollution in three years. The nemerow index (I) study shows that, in three years, West Dongting Lake, South Dongting Lake and East Dongting Lake are at slight pollution level. The assessment of human health risks using the three exposure factors of unintentional smoking, skin contact and breath contact in the soil health risk assessment system shows that the average of 13 adults and 8 children per million population are at risk of cancer. The results provide reference and suggestions for the sources and characteristics of soil pollution in Dongting Lake wetland.

Dongting Lake; soil; heavy metal; pollution; human health risk assessment

Project(2018YFC1801805) supported by the National Basic Research Development Program of China; Project(2018SK2043)supported by the Key Program of Research and Development of Hunan Province, China

2019-02-22;

2019-11-08

WANG Yun-yan; Tel: +86-731-88830511; E-mail: wyy@csu.edu.cn

1004-0609(2020)-01-0150-12

X820.4

A

10.11817/j.ysxb.1004.0609.2020-36354

國家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃重點(diǎn)專項(xiàng)課題(2018YFC1801805)；湖南省重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃項(xiàng)目(2018SK2043)

2019-02-22；

2019-11-08

王云燕, 教授，博士；電話：0731-88830511；E-mail：wyy@csu.edu.cn

(編輯 李艷紅)