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    HPLC法測(cè)定乳制品中富馬酸二甲酯的方法學(xué)研究

    2020-03-27 12:18:02李順紅黃鳳玲賀曉光
    現(xiàn)代食品·上 2020年1期
    關(guān)鍵詞:高效液相色譜法乳制品

    李順紅 黃鳳玲 賀曉光

    摘 要:本實(shí)驗(yàn)建立了高效液相色譜法測(cè)定乳制品中富馬酸二甲酯。檢測(cè)波長為280 nm, WondaSil C18色譜柱(4.6 mm×250 mm,5 μm),流動(dòng)相為甲醇-緩沖溶液(55∶45),柱溫40 ℃。氨水甲醇溶液作為提取劑、超聲15 min、轉(zhuǎn)速5 000 r·min-1、pH值6.0條件下測(cè)得富馬酸二甲酯回收率最高,檢出限為0.60 μg·mL-1,定量限為1.82 μg·mL-1,平均回收率102.05%,精密度RSD為0.053%,該方法簡單、快速、準(zhǔn)確,適用于乳制品中富馬酸二甲酯檢測(cè)。

    關(guān)鍵詞:乳制品;富馬酸二甲酯;提取條件;高效液相色譜法

    Abstract:A high performance liquid chromatography (HPLC) was established for the determination of dimethyl fumarate in dairy products. The detection wavelength was 280 nm, WondaSil C18 Chromatographic column (4.6 mm×250 mm,

    5 μm). The mobile phase was methanol-Buffer solution (55∶45), and the column temperature was 40 ℃. The recovery of dimethyl fumarate was the highest under the condition of ammonia water methanol solution as extractant, ultrasound for

    15 min, rotating speed of 5 000 r·min-1 and pH value of 6.0.The detection limit was 0.60 μ g·mL-1, the quantitative limit was 1.82 μg·mL-1, the average recovery was 102.05%, and the precision RSD was 0.053%.The method is simple, rapid and accurate, and is suitable for the detection of dimethyl fumarate in dairy products.

    Key words:Dairy products; Dimethyl fumarate; Extraction conditions; HPLC.

    中圖分類號(hào):TS252.7

    富馬酸二甲酯(DMF)是一種新型抗菌劑和防霉劑,又稱霉敵。由于富馬酸二甲酯對(duì)抑制霉菌、酵母菌和細(xì)菌的生長有顯著效果[1],抗菌活性幾乎不受pH影響,對(duì)乳制品的防霉效果優(yōu)于丙酸鹽、山梨酸及雙乙酸鈉等酸性防腐劑,因而被廣泛應(yīng)用于乳制品、蔬菜、面粉、熟食、飼料及化妝品中用于防霉[2]。在常溫下,富馬酸二甲酯易升華,對(duì)人的眼睛、呼吸系統(tǒng)和黏膜有刺激作用,它可在體內(nèi)轉(zhuǎn)化成甲醇,對(duì)腸道、內(nèi)臟等器官有毒副作用,尤其對(duì)兒童的成長發(fā)育危害極大[3]。

    我國衛(wèi)生部禁止在食品中添加富馬酸二甲酯[4]。一些不法食品生產(chǎn)者為降低成本、延長產(chǎn)品保質(zhì)期,仍然在乳制品中違法使用富馬酸二甲酯,嚴(yán)重威脅消費(fèi)者的身體健康。高效液相色譜法因具有測(cè)定成本低、操作簡單、快速、準(zhǔn)確等優(yōu)點(diǎn)被廣泛應(yīng)用于食品檢測(cè)中。本文對(duì)樣品前處理進(jìn)行單因素優(yōu)化,并建立高效液相色譜法測(cè)定乳制品中富馬酸二甲酯,為相關(guān)部門對(duì)乳制品的質(zhì)量監(jiān)控提供參考,也為人們能喝上優(yōu)質(zhì)的乳制品提供保障。

    1 材料與方法

    1.1 材料與儀器

    材料。牛奶樣品1號(hào)、5號(hào)、7號(hào)、8號(hào)、9號(hào)購自寧夏夏進(jìn)科技股份有限公司,牛奶樣品2號(hào)購自寧夏春天然乳品股份有限公司,牛奶樣品3號(hào)、4號(hào)購自寧夏塞上乳業(yè)股份有限公司,牛奶樣品6號(hào)購自寧夏銀川平吉堡乳業(yè)廠;甲醇、乙酸為色譜純,購自賽默飛試劑有限公司;鹽酸、乙酸鈉、溴化四丁基銨、氨水均為分析純,購自國藥集團(tuán)化學(xué)試劑有限公司;富馬酸二甲酯標(biāo)準(zhǔn)品[(DAKKS(德國進(jìn)口)],純度99.9%。

    儀器。高效液相色譜儀(型號(hào):LC-20AT/SPD-M20A,二極管陣列檢測(cè)器,日本島津公司);紫外/可見分光光度計(jì)(型號(hào):TU-1810,普析通用儀器有限責(zé)任公司);電子天平[型號(hào):MS-105,梅特勒-托利多儀器(上海)有限公司];離心機(jī)(型號(hào):TGL-16G,上海安亭科學(xué)儀器廠);超聲波清洗器(型號(hào):AS3120,天津奧特恩斯儀器有限公司);過濾真空泵(型號(hào):AP-9925-3,天津奧特恩斯儀器有限公司)。

    1.2 色譜條件

    WondaSil C18(4.6 mm×250 mm,5 μ m)色譜柱;甲醇∶緩沖溶液(55∶45)為流動(dòng)相;流速1.0 mL·min-1;檢測(cè)波長280 nm;柱溫40 ℃;進(jìn)樣量20 L。

    1.3 試驗(yàn)方法

    1.3.1 標(biāo)準(zhǔn)曲線的繪制

    準(zhǔn)確移收富馬酸二甲酯儲(chǔ)備液(1.0 mg·mL-1)0.1、0.2、0.5、1.0 mL和2.0 mL于10 mL容量瓶中,制備標(biāo)準(zhǔn)系列10、20、50、100 μ g·mL-1和200 μ g·mL-1標(biāo)準(zhǔn)工作液。以標(biāo)準(zhǔn)系列溶液濃度為橫坐標(biāo),以峰面積為縱坐標(biāo),繪制標(biāo)準(zhǔn)曲線。

    1.3.2 樣品的前處理方法建立

    準(zhǔn)確稱取乳制品3 g于50 mL比色管中,加入10 mL氨水甲醇溶液(1∶20),振蕩搖勻,超聲15 min,待冷卻到室溫后,加入鹽酸,調(diào)節(jié)pH至6.0,用水定容至25 mL。靜置,取部分上清液于離心管中,加入沉淀劑(乙酸鋅和亞鐵氰化鉀各3~5滴),5 000 r·min-1離心5 min。取上清液經(jīng)0.45 μm濾膜過濾,備用。

    2 結(jié)果與分析

    2.1 檢測(cè)波長的確定

    由圖1知,富馬酸二甲酯在280 nm處具有最大吸收峰,因此,選擇280 nm作為檢測(cè)波長。

    2.2 色譜條件的選擇

    2.2.1 色譜柱的選擇

    由圖2知,WondaSil C18(4.6 mm×250 mm,5 μm)色譜柱分離度比WondaSil C18 (4.6 mm×150 mm,5 μm)更高。乳制品中含有較多雜質(zhì)和大量蛋白質(zhì),所以本次選用WondaSil C18(4.6 mm×250 mm,5 μm)作為本次試驗(yàn)的色譜柱。

    2.2.2 流動(dòng)相的確定

    由圖3知,當(dāng)流動(dòng)相為甲醇∶水(55∶45)和乙腈∶水(60∶40)時(shí),未檢測(cè)出富馬酸二甲酯,乙腈∶磷酸(10∶90)的富馬酸二甲酯峰與溶劑峰相比較,富馬酸二甲酯的峰太小不易分辨,而流動(dòng)相甲醇∶緩沖溶液(55∶45)的目標(biāo)峰與溶劑中干擾峰完全分離,色譜峰突出。選擇甲醇∶緩沖溶液(55∶45)為本次實(shí)驗(yàn)流動(dòng)相。

    2.2.3 柱溫的確定

    在280 nm波長、WondaSil C18色譜柱(4.6 mm×250 mm,5 μm)、甲醇∶緩沖溶液(55∶45)流動(dòng)相及柱溫40 ℃條件下,標(biāo)樣和樣品均具有較好的分離度,故確定本次試驗(yàn)的柱溫為40 ℃(見圖4)。

    2.3 定性實(shí)驗(yàn)

    在280 nm波長、WondaSil C18色譜柱(4.6 mm×250 mm,5 μm)及甲醇∶緩沖溶液(55∶45)流動(dòng)相、40 ℃柱溫條件下,做定性實(shí)驗(yàn)。如圖5所示,樣品富馬酸二甲酯的保留時(shí)間與標(biāo)準(zhǔn)品保留時(shí)間一致,且分離度符合要求。

    2.4 標(biāo)準(zhǔn)曲線的繪制

    由圖6標(biāo)準(zhǔn)曲線圖可知,回歸方程為A=271 924X-80 426.4,R2=0.999 9。富馬酸二甲酯濃度在10~200 μg·mL-1范圍內(nèi)與其響應(yīng)值呈良好的線性關(guān)系。

    2.5 樣品的前處理單因素優(yōu)化試驗(yàn)

    分別以提取溶液、超聲時(shí)間、離心轉(zhuǎn)速、pH值等對(duì)乳制品中富馬酸二甲酯回收率產(chǎn)生影響的幾個(gè)因素作單因素試驗(yàn),以各因素值為橫坐標(biāo),回收率為縱坐標(biāo),繪制散點(diǎn)趨勢(shì)圖,考察各因素的變化與富馬酸二甲酯加標(biāo)回收率的關(guān)系

    2.5.1 提取溶液的確定

    選取不同提取溶液,氨水∶甲醇(1∶20)、甲醇、乙腈、氨水進(jìn)行試驗(yàn)。按照1.3.2處理,研究提取溶液對(duì)富馬酸二甲酯回收率的影響。如圖7所示,當(dāng)提取溶液為氨水甲醇(1∶20)時(shí),測(cè)出的富馬酸二甲酯的回收率最大,甲醇和乙腈溶液測(cè)得的回收率相對(duì)較少,氨水溶液沒有測(cè)得回收率。所以試驗(yàn)最終選擇提取溶液為氨水∶甲醇(1∶20)。

    2.5.2 超聲時(shí)間的確定

    選取超聲時(shí)間5、15、25、35、45 min和60 min為試驗(yàn)對(duì)象,按照1.3.2處理,研究不同超聲時(shí)間對(duì)富馬酸二甲酯回收率的影響。如圖8所示,試驗(yàn)結(jié)果顯示超聲5~15 min,隨超聲時(shí)間的增加富馬酸二甲酯的回收率上升,15~35 min回收率較為平穩(wěn)。35~60 min開始下降。選取15 min為本次試驗(yàn)的超聲時(shí)間。

    2.5.3 離心機(jī)轉(zhuǎn)速的確定

    選取1 000、3 000、5 000、7 000、9 000 r·min-1和10 000 r·min-1離心轉(zhuǎn)速進(jìn)行試驗(yàn),按照1.3.2處理,研究不同轉(zhuǎn)速對(duì)富馬酸二甲酯回收率的影響。由圖9試驗(yàn)結(jié)果顯示,1 000~5 000 r·min-1回收率逐步增大,5 000~9 000 r·min-1回收率逐步降低,9 000~10 000 r·min-1回收率又逐步升高。5 000 r·min-1回收率最大。選擇5 000 r·min-1作為本次實(shí)驗(yàn)的離心機(jī)轉(zhuǎn)速。

    2.5.4 pH值的確定

    試驗(yàn)選取pH值為3.0、4.0、5.0、6.0、7.0和8.0為試驗(yàn)對(duì)象,按照1.3.2處理,考察不同pH值對(duì)富馬酸二甲酯回收率的影響。如圖10所示,pH值為6.0時(shí)回收率最高,選擇pH值為6.0。

    2.6 穩(wěn)定性試驗(yàn)

    由表1知,12 d內(nèi)的RSD值為1.87%,可以在0~4 ℃避光冷藏保存12 d。

    2.7 精密度試驗(yàn)

    在已確定的色譜條件下,準(zhǔn)確吸取富馬酸二甲酯標(biāo)準(zhǔn)溶液100 μg·mL-1共6份,每份吸取0.5 mL標(biāo)準(zhǔn)溶液,測(cè)定結(jié)果見表2。RSD平均值為0.053%,小于2%,表明精度良好。

    2.8 檢出限及定量限試驗(yàn)

    吸取富馬酸二甲酯標(biāo)準(zhǔn)溶液100(μg·mL-1)測(cè)定,在儀器的響應(yīng)值是儀器噪聲的3倍時(shí),計(jì)算最小檢出限,儀器的響應(yīng)值是儀器噪聲的10倍時(shí),計(jì)算定量限。

    2.9 加標(biāo)回收率試驗(yàn)

    準(zhǔn)確稱取6份6#平吉堡酸牛奶樣品,加入100 μg·mL-1富馬酸二甲酯標(biāo)準(zhǔn)液2.00、2.50、3.00 mL各2份,按照1.3.2方法處理。計(jì)算加標(biāo)回收率。由表4所示,加標(biāo)平均回收率為102.05%,RSD為0.25%。

    2.10 樣品測(cè)定

    對(duì)市場(chǎng)上銷售的乳制品按照所建立方法進(jìn)行測(cè)定,均未檢測(cè)出富馬酸二甲酯,實(shí)驗(yàn)結(jié)果如表5所示。

    1~9號(hào)乳制品中富馬酸二甲酯的添加量符合國家相關(guān)限度標(biāo)準(zhǔn)的規(guī)定,合格率為100%。

    3 結(jié)論

    本文通過單因素試驗(yàn)對(duì)乳制品前處理方法進(jìn)行優(yōu)化,與標(biāo)準(zhǔn)前處理方法相比具有更高的加標(biāo)回收率;采用HPLC法測(cè)定乳制品中富馬酸二甲酯的含量,該方法線性關(guān)系良好,檢出限、定量限低,平均回收率高??捎糜谌橹破分写笈扛获R酸二甲酯的測(cè)定。

    參考文獻(xiàn):

    [1]官詠儀,邱志超,金 夢(mèng),等.高效液相色譜法同時(shí)測(cè)定食品中納他霉素和富馬酸二甲酯的含量[J].食品安全質(zhì)量檢測(cè)學(xué)報(bào),2017,8(6):2246-2250.

    [2]龐艷蘋,趙志磊,吳廣臣,等.高效液相色譜法測(cè)定面制品中富馬酸二甲酯的含量[J].食品工業(yè)科技,2009,30(9):311,352.

    [3]鄒 潔,張 征,顏春榮,等.GPC-GC-MS測(cè)定糕點(diǎn)和麻辣食品中的富馬酸二甲酯[J].食品科學(xué),2011,32(24):267-269.

    [4]全國食品安全整頓辦公室.食品中可能違法添加的非食用物質(zhì)名單(第二批[EB/OL].(2009-02-04)[2019-12-01].http://law.foodmate.net/show-180881.html.

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