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    厭氧氨氧化技術現(xiàn)狀、研究進展及主要影響因素

    2020-03-26 09:34:40王沙沙譚宇杰甄廣印陸雪琴
    環(huán)境衛(wèi)生工程 2020年1期
    關鍵詞:厭氧氨亞硝酸鹽氨氮

    王沙沙,潘 陽,譚宇杰,甄廣印,2,陸雪琴,3

    (1. 華東師范大學 生態(tài)與環(huán)境科學學院,上海市城市化生態(tài)過程與生態(tài)恢復重點實驗室,上海200241;2.上海污染控制與生態(tài)安全研究院,上海 200092;3.崇明生態(tài)研究院,上海 200062)

    1 引言

    作為典型的廢水之一,高氨氮廢水具有低碳氮比和較差可生化性的特征,傳統(tǒng)的處理方法除氮效率低、效果較差。厭氧氨氧化(Anammox) 技術,不僅可以節(jié)約碳源、減少供氧量和二次污染,而且脫氮效率高,能有效降低污水脫氮處理過程中的運行成本,給高氨氮廢水中氨氮的去除提供了一種新的思路,從而得到了更多的關注。但是,Anammox 技術也面臨著一些困境和挑戰(zhàn),如厭氧氨氧化菌培養(yǎng)緩慢、啟動時間長、細胞產(chǎn)率低、對外界環(huán)境敏感性高等,阻礙了其大規(guī)模的推廣應用[1]。隨著Anammox 技術的研究發(fā)展,有必要對其技術現(xiàn)狀、研究進展及其主要影響因素等進行詳細總結和全面分析,為Anammox 技術應用和未來發(fā)展提供理論和技術參考。因此,本研究對Anammox 的原理、技術現(xiàn)狀進行闡述,并討論了Anammox 技術的主要影響因素。

    2 原理

    Anammox 是指在厭氧條件下,以亞硝酸鹽作為電子受體,氨作為電子供體,同時生成氮氣的生物反應,它是目前最為經(jīng)濟高效的脫氮技術[1],與傳統(tǒng)的脫氮工藝,即硝化/反硝化相比,該技術具有非常突出的優(yōu)勢,不同脫氮方式的對比見表1。

    表1 不同脫氮方式的對比

    圖2 Anammox 技術發(fā)展史

    Anammox 原理示意見圖1,由圖1 可知,硝化是指在有氧的條件下,氨氮經(jīng)亞硝酸細菌(AOB) 和硝酸細菌(NOB) 的作用轉化為硝酸的過程,反硝化作用是指在缺氧條件下,反硝化菌將硝酸鹽及亞硝酸鹽還原為氮氣的過程,其化學方程式如下所示:

    而Anammox 是厭氧氨氧化菌(AnAOB) 直接利用亞硝氮和氨氮發(fā)生反應轉化為氮氣,亞硝酸鹽與氨分別位于細胞膜的細胞質與厭氧氨氧化體兩側。當細胞質一側的亞硝酸鹽被還原成羥胺時,能夠跨膜的聯(lián)氨水解酶將其轉運到厭氧氨氧化體一側,然后羥胺在聯(lián)氨水解酶催化作用下與氨縮合形成聯(lián)氨,從而被厭氧氨氧化體一側的聯(lián)氨還原酶還原為氮氣[5]。

    該技術可以節(jié)省62.5%的供氧量和100%的外加碳源,在該過程中不需要額外投加酸堿中和劑,N2O 和NO 等溫室氣體的排放量有所減少,污泥產(chǎn)生量也減少了90%[3],因此,Anammox 技術不僅可以減少二次污染,而且脫氮效果較好,很大程度上減少了污水脫氮處理過程中的運行成本。

    圖1 Anammox 原理示意

    3 技術現(xiàn)狀

    Anammox 技術發(fā)展歷史見圖2。

    1995 年,荷蘭Delft 大學的研究人員在一個生物脫氮流化床反應器中發(fā)現(xiàn)了Anammox 現(xiàn)象[6]。這個發(fā)現(xiàn)給眾多致力于污水脫氮處理的科研人員帶來了新的研究思路,自此之后,相關科研人員開始積極探索與開發(fā)應用新型的生物脫氮技術,從而早日研發(fā)出可以方便快速、經(jīng)濟高效去除污水中的氨氮的新技術。在Anammox 反應過程中,發(fā)揮主要作用的就是厭氧氨氧化菌,厭氧氨氧化菌種是該生物反應器的核心,該菌廣泛存在于環(huán)境中,如海洋、湖泊和河底土壤生態(tài)系統(tǒng)等[7],但是其在自然環(huán)境中存在的數(shù)量較少。若想要讓接種污泥表現(xiàn)出明顯的Anammox 功能,就需對其進行一定時間的馴化和精心培養(yǎng),只有當厭氧氨氧化菌種富集達到一定的數(shù)量時,才會表現(xiàn)出較明顯的Anammox 功能,Anammox 是一個比較緩慢的過程。

    2002 年,在荷蘭鹿特丹污水廠建成并運行世界上第1 座生產(chǎn)性的Anammox 反應器[8]。隨后,越來越多的科研人員開始進行Anammox 的相關研究,實驗室規(guī)模以及工業(yè)化的Anammox 反應器也逐漸發(fā)展起來,在世界范圍內(nèi)Anammox 工程性裝置的數(shù)量也呈現(xiàn)逐年上升的趨勢。有一項調(diào)查指出,全世界已經(jīng)有了110 多個全規(guī)模的Anammox裝置[9],見圖3。目前,該工藝在處理污泥消化液的領域已經(jīng)逐漸成熟[10],其在發(fā)酵工業(yè)廢水、垃圾滲濾液、養(yǎng)殖廢水等高氨氮廢水處理領域的推廣也在逐漸開展。但受科研水平以及自然條件等因素的限制,該技術在我國起步較晚。由于我國大部分地區(qū)的氣溫并不適合Anammox,使得Anammox 反應器的工業(yè)化應用在我國的開展比較困難。

    圖3 全規(guī)模厭氧氨氧化廠的地理分布

    4 影響因素

    目前已經(jīng)發(fā)現(xiàn)的厭氧氨氧化菌有6 個屬,包括Candidatus“Brocadia”、Candidatus“Anammoxoglobus”、Candidatus“Jettenia”、Candidatus“Kuenenia”、Candidatus“Anammoximicrobium”和Candidatus“Scalindua”。其中,前5 個屬是淡水厭氧氨氧化菌,最后1 個屬是海水厭氧氨氧化菌[11]。由于菌體內(nèi)含有大量的血紅素[12],成熟的Anammox 污泥呈現(xiàn)出深紅色的顆粒狀。想要利用Anammox 高效地處理廢水,就需要保證Anammox反應能夠高效穩(wěn)定地運行,同時要保證足夠的厭氧氨氧化菌的數(shù)量,防止其流失,這也是將其投入工程化應用的主要目標。但由于厭氧氨氧化菌生長非常緩慢、倍增時間較長、對環(huán)境要求高,使得該反應在啟動和穩(wěn)定運行方面面臨著諸多困難。Anammox 工藝處理污水過程中存在著廢水中NH4+/NO2-失衡、厭氧氨氧化菌對生活污水等復雜水質的適應能力差、反應器啟動時間長和對環(huán)境變化敏感等問題[13],所以不僅要求反應器要能夠富集微生物、保證微生物盡量不流失,而且要嚴格控制環(huán)境條件,縮短Anammox 的啟動時間,維持短程硝化的長期穩(wěn)定。目前,Anammox 技術的工業(yè)化應用急需解決的問題主要有2 個方面:①縮短Anammox 的啟動時間;②保證Anammox 反應的長期穩(wěn)定[14]。影響Anammox 反應的因素主要有如下4 個方面:

    4.2 反應器啟動慢

    由于厭氧氨氧化菌生長緩慢、世代時間長,其最大比增長率為0.002 7 h-1[15],細胞產(chǎn)率僅為0.11 g/g,其倍增時間長達10~15 d[17],這也導致Anammox 工藝啟動時間較長,世界上的第1 個Anammox 生產(chǎn)性裝置的啟動時間長達3.5 a[18]。丁爽等[19]在研究生產(chǎn)性短程硝化-Anammox 裝置處理制藥廢水的啟動性能時,盡管在Anammox 過程中接種污泥含有部分Anammox 污泥,該工程從啟動到正常運行也將近1.5 a。由此可見,如果將Anammox 投入生產(chǎn)性裝置,必然需要很長的啟動時間才能夠達到理想的脫氮效果,部分Anammox反應器運行情況見表2。

    表2 部分Anammox 反應器的運行情況

    Anammox 反應啟動時間的長短視接種污泥種類[13]、反應器類型、實驗操作方式、實驗條件等因素而定,長則3~4 a,短則1~2 a。但Anammox的高效穩(wěn)定運行又必須有足夠的厭氧氨氧化菌來保證,才能顯現(xiàn)出Anammox 活性。如果不能實現(xiàn)厭氧氨氧化菌的富集培養(yǎng),就無法真正發(fā)揮其脫氮的作用,而富集厭氧氨氧化菌需要足夠的時間,這也是Anammox 反應器啟動時間比較長的原因。當然,這也是Anammox 的工程化應用所面臨的主要問題。倘若能早日解決Anammox 反應器啟動時間長的問題,必將更有利于Anammox 工程化應用的進一步推廣。

    4.3 游離氨(FA) 和游離亞硝酸(FNA) 的抑制作用

    Anammox 的處理對象一般都是含氮量比較高的廢水,而作為給Anammox 提供營養(yǎng)和能源的氨氮和亞硝酸鹽氮,也可能對Anammox 產(chǎn)生抑制作用。有研究表明,在實驗室規(guī)模和工業(yè)化的Anammox 反應器中,低濃度的氨氮和亞硝酸鹽氮可以作為基質,當氨氮和亞硝酸鹽氮的濃度提高到一定程度之后,便會抑制厭氧氨氧化菌的活性,這不僅可以抑制細菌生長,而且會干擾細菌的代謝過程。有研究表明,氨氮和亞硝酸鹽氮對Anammox 的影響主要是由其未離子化狀態(tài)即FA和FNA 引起的[27]。其中,F(xiàn)NA 比FA 對Anammox 的抑制作用更明顯,由于Anammox 反應的實驗操作條件、接種污泥、污泥結構以及污泥中微生物種類不同,F(xiàn)NA 和FA 的抑制濃度也不盡相同。根據(jù)查閱相關文獻,F(xiàn)A 的最低抑制濃度為2 mg/L,而FNA 的抑制濃度為1.5~213.0 μg/L[11]。為了保證反應的穩(wěn)定進行,必須控制反應體系內(nèi)FA 和FNA 的濃度,以避免其對Anammox 反應產(chǎn)生抑制作用,反應體系內(nèi)FA 和FNA 濃度的計算方式如下[11]:

    式中:TAN 為總氨氮,TAN=NH4+-N+NH3-N;TNN 為總亞硝酸鹽氮,TNN=NO2--N+HNO2-N;T為反應溫度,℃。

    4.4 對外界環(huán)境敏感度高

    由于厭氧氨氧化菌特殊的生活習性,其對外界環(huán)境的敏感度比較高,溫度、pH、溶解氧(DO)、有機物、無機鹽等條件的變化都會對Anammox 反應產(chǎn)生影響。

    1) 溫度。溫度是對生物反應影響比較大的一個因素,因為無論是參與反應的微生物還是在生物反應中發(fā)揮作用的相關的酶,都有溫度要求,過高或過低的溫度都會對生物反應產(chǎn)生抑制作用,有些抑制作用甚至是不可恢復的。所以,想要保證Anammox 反應的穩(wěn)定正常運行,就必須將反應體系的溫度控制在其最適溫度范圍之內(nèi)。而且在常溫下,亞硝酸鹽會迅速被氧化為硝酸鹽,而當溫度大于30 ℃時,才會有明顯的亞硝酸鹽積累[16]。有研究表明,Anammox 的最適溫度在30 ℃左右,一般情況下,厭氧氨氧化菌的活性隨著溫度的降低而降低,但是,溫度過高也會對厭氧氨氧化菌產(chǎn)生非常不利的影響[28]。Dosta 等[29]研究表明,當反應溫度超過45 ℃之后就會導致細胞色素的丟失,進而對其產(chǎn)生不可逆的抑制作用。楊慶等[14]在用短程硝化耦合Anammox 工藝處理低C/N 比生活污水的過程中發(fā)現(xiàn),溫度對濾池中Anammox 反應的影響較大,當濾池溫度降低至16 ℃時,厭氧氧化菌雖有活性,但活性比較低,當逐步把溫度升高到25 ℃后,其活性又逐漸恢復。然而,污水的溫度在自然狀態(tài)下難以達到Anammox 的最適溫度,要想達到理想的反應溫度,需對其進行適當加熱。但如果對其進行加熱,就會增加能耗,從而增加水的處理成本。所以,溫度問題也是Anammox 反應所面臨的主要問題之一,如果能夠通過實驗來馴化厭氧氨氧化菌,馴化其在常溫下或者低溫下高效脫氮的能力,那么Anammox 的應用便沒有那么多限制,這也會有助于進一步推廣Anammox 在低溫地區(qū)的應用。

    2) pH。pH 和溫度一樣,也是對生物反應影響比較大的一個因素,在Anammox 反應中,pH對Anammox 產(chǎn)生的影響主要來自于其對基質和微生物的影響。根據(jù)Anammox 反應式可知,H+也是Anammox 反應所需要的底物之一,而pH=-lg[H+],所以反應體系內(nèi)應保證有適量的H+存在。同時,pH 的變化也會對基質的濃度變化產(chǎn)生影響。研究表明,厭氧氨氧化菌的最適pH 范圍是7.5~8.0[30],當pH 不在這個范圍內(nèi)時,就會抑制Anammox 反應。同時,由于pH 與FNA 和FA 的濃度之間的關系[公式(6)、(7)],pH 的降低會增加溶液中FNA和FA 的濃度。Puyol 等[31]研究表明,當pH 低于7.1 時,對該反應產(chǎn)生主要抑制作用的是FNA。而當pH 大于8.0 時,F(xiàn)A 的含量急劇增大,這就容易抑制Anammox 工藝的性能,從而削弱反應體系的脫氮性能。所以,在Anammox 體系中,為了保證Anammox 反應的順利進行,必須要把pH 保持在一定范圍內(nèi)。

    3) DO。由于厭氧氨氧化菌是嚴格厭氧菌,DO 的影響主要來自于對厭氧過程的抑制。較高濃度的氧氣會對Anammox 過程產(chǎn)生抑制作用,氧氣濃度過高時不利于厭氧氨氧化菌的存活和繁殖,甚至會導致厭氧氨氧化菌活性的完全喪失。此外,有足夠氧氣存在時,更有利于硝酸菌的生存,硝酸菌會與厭氧氨氧化菌競爭底物,進一步削弱Anammox 反應。所以必須要嚴格控制體系內(nèi)DO 的濃度。Kimura 等[32]在研究DO 的濃度對Anammox反應影響實驗中發(fā)現(xiàn),當DO 的濃度超過2.5 mg/L時就能夠抑制Anammox 反應,但是,這種抑制作用是可逆的,DO 的濃度下降后,厭氧氨氧化菌又可以恢復其活性。

    4) 有機物。厭氧氨氧化菌是一種化能自養(yǎng)型細菌,CO2是它的唯一碳源[33],無需另外投加有機物。如果反應體系內(nèi)有機物含量過高,則會對其產(chǎn)生不利影響。因為有機物是反硝酸菌等異養(yǎng)菌的碳源,如果反應體系內(nèi)的有機物過多,會增強異氧型細菌與厭氧氨氧化菌的競爭作用,更有利于反硝化等反應的進行,造成反硝化細菌等異養(yǎng)菌的積累。與厭氧氨氧化菌相比,反硝化細菌增長速率高,世代周期短[34],在與厭氧氨氧化菌的競爭中處于優(yōu)勢,使其成為反應體系內(nèi)的優(yōu)勢種,侵占厭氧氨氧化菌的生存空間,進而對Anammox 反應產(chǎn)生抑制作用,削弱體系內(nèi)的Anammox 反應。然而許多高氨氮的廢水中有機物的含量也比較高,如垃圾滲濾液、動物消化液和味精廢水等,倘若用Anammox 來處理此類廢水則不太恰當。假如要用Anammox 反應來處理某類廢水,必須要保證反應體系內(nèi)沒有過多的有機物存在,反應過程中也無需外加碳源。

    5) 無機鹽。一般來說,高鹽度對于Anammox會產(chǎn)生抑制作用,所以Anammox 不適用于處理來自海鮮業(yè)、制藥業(yè)和垃圾填埋場等的高鹽度高氨氮廢水。到目前為止所發(fā)現(xiàn)的6 個屬的厭氧氨氧化菌種,有5 個屬存在于淡水,該類細菌易受到鹽類的抑制,而只有1 個屬能夠存在于海洋,該類細菌能夠適應高鹽度的環(huán)境。但有科研人員發(fā)現(xiàn),在逐漸增加基質鹽度的情況下,可以馴化淡水菌,使其適應高鹽度的生活,而不至于對Anammox 反應產(chǎn)生抑制作用。Nakajima 等[35]已經(jīng)利用柱式反應器連續(xù)培養(yǎng),成功地在高鹽度環(huán)境中富集出厭氧氨氧化菌。但目前還是缺乏該方面的相關研究,如果能夠大量培養(yǎng)此類細菌,Anammox 應用于高鹽度廢水就會早日成為現(xiàn)實。

    5 結束語

    Anammox 技術作為近20 多年來興起的新技術,對于脫氮技術的進程來說,是個新的里程碑。與其他脫氮技術相比,Anammox 因為低能耗、無污染、經(jīng)濟效益好,同時又滿足當代可持續(xù)發(fā)展的要求而具有得天獨厚的優(yōu)勢,但是該技術易受各種因素影響,這也制約了該技術的發(fā)展,限制了其發(fā)揮獨特優(yōu)勢。即便如此,該技術仍具有廣闊的應用前景,值得也需要更多科研人員的關注與探究,假如能夠通過更多探究與實驗,解決一些問題與挑戰(zhàn),便能夠進一步推進該技術的應用,進而減少氮素的排放量,也能夠從很大程度上緩解目前存在的一些河流湖泊富營養(yǎng)化等氮素污染問題。

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