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    熔融鉛錫合金與冷卻劑相互作用熱細?;芯?/h1>
    2020-03-25 10:21:50佟立麗
    核技術(shù) 2020年3期
    關(guān)鍵詞:物質(zhì)量冷卻劑細粒

    李 閣 佟立麗

    (上海交通大學機械與動力工程學院 上海 200240)

    在反應(yīng)堆嚴重事故中,熔融物與冷卻劑相互作用可以分為4個階段[1]:初混合、觸發(fā)、增殖傳播和膨脹。其中,增殖膨脹過程中的細粒化過程是決定傳熱效率、影響蒸汽爆炸強度及最終的熱能-機械能轉(zhuǎn)換比的重要因素,對反應(yīng)堆安全尤為重要。

    國際上為研究冷卻劑相互作用(Fuel CoolantⅠnteraction,F(xiàn)CⅠ)細?;^程進行了大量實驗,包括大規(guī)模原型實驗和小規(guī)模機理性實驗。歐盟委員會聯(lián)合研究中心、韓國原子能源研究院、法國原子能委員會進行的原型實驗[2-4]發(fā)現(xiàn)熔融物與FCⅠ過程受熔融物質(zhì)量、溫度等影響。Peng等[5]建立了中等規(guī)模 FCⅠ實驗裝置(Ⅰntermediate-scaled Fuel CoolantⅠnteraction Facility,ⅠSFCⅠ),定性分析了熔融物質(zhì)量、性質(zhì)和過熱度對熱相互作用的影響;Ciccarelli等[6]借助脈沖X射線和高速攝像等技術(shù),對熔融金屬液滴在水中發(fā)生蒸汽爆炸時的細?;^程進行了研究,探究冷卻劑流速、熔融物溫度對細?;瘷C理的影響;Li等[7]建立了低溫熔融物與水反應(yīng)的可視化實驗裝置,對蒸汽爆炸的機理進行了研究,實驗結(jié)果發(fā)現(xiàn):熔融物溫度對蒸汽爆炸有重要影響,冷卻劑溫度的升高會降低蒸汽爆炸的壓力;英國原子能管理局的Dullforce等[8]進行了300多個小規(guī)模的錫-水單液滴實驗以研究熱的液態(tài)金屬和水相互作用,提出了溫度相互作用區(qū)(Temperature Ⅰnteraction Zone,TⅠZ)的概念,該相互作用區(qū)域邊界取決于熔融物材料、熔融物質(zhì)量及蒸汽膜坍陷時間,在此區(qū)域之外,沒有外部觸發(fā)就不會發(fā)生相互作用。上述國內(nèi)外相關(guān)實驗證實,可以采用鉛錫合金作為熔融物材料進行FCⅠ研究,且熔融物溫度、熔融物質(zhì)量、冷卻劑溫度等對FCⅠ過程和機理有較大影響。

    近年來,經(jīng)濟合作與發(fā)展組織(Organization for Economic Cooperation and Development,OECD)/核能署(The Nuclear Energy Agency,NEA)組織開展的SERENA(Steam Explosion Resolution for Nuclear Applications)計劃[9]提供了FARO、KROTO和TROⅠ的部分實驗用于FCⅠ預(yù)混階段和爆炸階段的程序驗證。結(jié)果發(fā)現(xiàn):計算得到的壓力容器內(nèi)蒸汽爆炸壓力載荷遠小于壓力容器承受能力,而壓力容器外蒸汽爆炸壓力載荷超過了典型反應(yīng)堆堆腔承載能力,且不同程序之間的計算結(jié)果相差很大。計算結(jié)果的不確定性一方面由于預(yù)混合過程中流體行為的不確定性,另一方面由于對細粒化認識的不足。由于FCⅠ過程中熱細?;^程作用時間很短,且有復(fù)雜的傳熱傳質(zhì)耦合,目前為止其作用機理仍未解明,對反應(yīng)堆造成的安全問題也未得到解決,需要進行進一步的研究。

    本文對熔融鉛錫合金和FCⅠ實驗裝置進行了介紹,根據(jù)影響熱細?;^程的關(guān)鍵因素擬定了實驗工況,實驗選取鉛錫合金作為熔融物材料,通過可視化手段觀察實驗進程。在此基礎(chǔ)上,從實驗產(chǎn)物形貌、相互作用過程狀態(tài)及熔融金屬周圍氣體分布三個方面分別就熔融物溫度、質(zhì)量以及冷卻劑溫度對熱相互作用的影響進行分析,其結(jié)果可為相關(guān)程序及模型開發(fā)提供實驗數(shù)據(jù),為進一步研究熱細粒化機理奠定基礎(chǔ)。

    1 實驗裝置

    熔融物與FCⅠ熱細?;芯康膶嶒炑b置如圖1所示。其中,高溫爐能夠?qū)饘龠M行加熱熔化并對溫度進行精確控制。不銹鋼坩堝和調(diào)節(jié)桿主要對參與相互作用的熔融金屬量進行控制,熔融物與冷卻劑相互作用區(qū)域位于釋放裝置下方的可視化反應(yīng)箱內(nèi),內(nèi)箱尺寸為500 mm×400 mm×700 mm(長、寬、高),通過高速攝像系統(tǒng)能夠?qū)Ψ磻?yīng)過程進行圖像采集,反應(yīng)箱底部設(shè)有電加熱器,用于控制冷卻劑溫度,相關(guān)溫度、壓力等參數(shù)通過數(shù)據(jù)采集系統(tǒng)集成匯總。

    通過該套實驗裝置,可實現(xiàn)不同質(zhì)量、不同初始溫度的熔融物與不同溫度的冷卻劑在可視化反應(yīng)箱中進行相互作用的研究。實驗系統(tǒng)可以有效調(diào)節(jié)相關(guān)參數(shù),以研究不同實驗工況下的熱相互作用,實現(xiàn)作用過程的實時觀察、測量、記錄,對探究熱細?;l(fā)生過程、涉及到的復(fù)雜傳熱傳質(zhì)現(xiàn)象、熱細粒化發(fā)生機理及影響因素等問題具有重要幫助。

    圖1 熔融物與冷卻劑相互作用裝置示意圖Fig.1 Schematic diagram of fuel coolant interaction test facility

    2 實驗工況

    熔融物材料物性、初始溫度及冷卻劑溫度均為影響熔融物熱細?;闹匾蛩?。對于幾十克量級的熔融物與冷卻劑的相互作用實驗,除需考慮上述影響因素外,還應(yīng)考慮參與反應(yīng)的熔融物質(zhì)量對反應(yīng)過程的影響。通過改變單一變量的方式,對影響熱細?;挠绊懸蛩剡M行分析,擬定實驗工況,如表1所示。

    表1 熔融鉛錫合金與冷卻劑相互作用實驗工況Table 1 Test condition of interaction of melton Pb-Sn alloy and coolant experiment

    3 結(jié)果分析

    當熔融物與冷卻劑接觸時,巨大的溫差將引起冷卻劑劇烈汽化,在一定條件下熔融物團塊將細?;煞勰铑w粒,使接觸傳熱面積驟然增大,該過程在系統(tǒng)中迅速傳播,引起蒸汽爆炸[10]。因此,相互作用強度可以用碎片尺寸分布、相互作用區(qū)域面積、蒸汽爆炸強度來度量。本文中,粉末狀產(chǎn)物占比越大,相互作用區(qū)域橫截面積越大,相互作用強度越大。

    對實驗產(chǎn)物進行歸類分析,將實驗產(chǎn)物分為片狀、毛刺狀、多孔海綿狀、粉末狀等。認為實驗產(chǎn)物由滴狀到粉末狀的過程中,表面積逐步增加,細?;潭纫搽S之增加。其中,片狀產(chǎn)物為未發(fā)生細?;漠a(chǎn)物,毛刺狀產(chǎn)物為發(fā)生了部分細?;漠a(chǎn)物,多孔海綿狀和粉末狀產(chǎn)物則為劇烈細?;漠a(chǎn)物。

    由于熱相互作用過程迅速,首先需將實驗記錄視頻進行分幀處理,形成一系列圖片。然后將彩色圖片進行去色處理,在經(jīng)過去除背景的處理后,可以得到一個接近于二進制圖像的灰度圖,將它的灰度整體以相同倍數(shù)變深,顯示出色差,再使用MATLAB中的im2bw函數(shù)將其轉(zhuǎn)化為二進制圖像,得到落入水中的液態(tài)熔融物形狀。在得到二進制圖像后,同時在處理成黑白的熱相互作用瞬態(tài)過程的原圖上描出它的輪廓來觀察氣液界面及氣泡數(shù)量。通過計算熔融物所占像素點的面積來計算得出熔融物的截面積,并針對不同影響因素下的熔融物落入水中起的截面積隨時間變化圖像輔助分析各影響因素的作用規(guī)律。

    3.1 熔融物初始溫度的影響

    從實驗產(chǎn)物方面進行分析,當熔融物初始溫度400℃時(工況1),實驗產(chǎn)物大部分為較大塊毛刺狀碎片,存在少許粉末狀碎片。從碎片樣本形貌來看,產(chǎn)物邊緣呈現(xiàn)多處毛刺狀,表面不完整且不平整,出現(xiàn)很多坑洞顆粒狀產(chǎn)物。該產(chǎn)物外形表明:鉛錫合金在該條件下已經(jīng)開始初混合過程并發(fā)生了較低程度的熱細?;^程。當熔融物初始溫度上升至500℃時(工況2),實驗產(chǎn)物形貌多為毛刺狀,夾雜部分多孔海綿絮狀產(chǎn)物,同時產(chǎn)物相較前面的工況變得更加細碎,已經(jīng)基本不存在整體塊狀的產(chǎn)物,粉末狀碎片占比約為30%。產(chǎn)物形狀不規(guī)則不連貫,內(nèi)部有較大空洞,有多層次細碎顆粒堆疊于邊緣。說明該條件下鉛錫合金細?;潭容^高。當熔融物溫度進一步上升至600℃(工況3)后,實驗產(chǎn)物形貌為毛刺狀,夾雜部分多孔海綿狀產(chǎn)物,然而總產(chǎn)物中再次出現(xiàn)了體積較大的產(chǎn)物,粉末狀碎片占比約為20%。形狀不規(guī)則不連貫,內(nèi)部有空洞,有多層次細碎顆粒堆疊于表面。說明該工況下鉛錫合金細?;潭缺裙r1高,但比工況2要低。圖2中(a)、(b)、(c)為工況1、2、3的實驗產(chǎn)物形貌。

    對熔融物入水后的瞬態(tài)過程變化進行分析,當鉛錫合金初始溫度為400℃時,其相互作用區(qū)域從熔融物入水開始即迅速增加,且保持峰值時間較長。當鉛錫合金初始溫度為500℃時,熔融物自入水后相互作用區(qū)域橫截面積立即迅速增加,比400℃面積更大,且維持較大橫截面積的時間較長,該過程表明:鉛錫合金在該工況下,入水后一直保持較高的傳熱和細?;瘡姸?,反應(yīng)劇烈。當初始溫度提升至600℃時,其相互作用的橫截面積同樣出現(xiàn)了在熔融物入水后即迅速增加的現(xiàn)象,同時出現(xiàn)兩次膨脹的現(xiàn)象。峰值界面較大,但維持峰值面積的周期較短,這反映了鉛錫合金在該工況條件下的熱相互作用過程依然很強烈,但作用區(qū)域的驟縮也反映了該溫度下熱相互作用可能即將達到瓶頸,熱細粒化程度難以進一步增強。圖3中(a)、(b)、(c)為不同熔融物初始溫度下熱相互作用區(qū)域橫截面積隨時間的變化。

    圖2 不同工況實驗產(chǎn)物形貌(a)工況1,(b)工況2,(c)工況3,(d)工況4,(e)工況5,(f)工況6Fig.2 Product morphology of different test conditions(a)Test condition 1,(b)Test condition 2,(c)Test condition 3,(d)Test condition 4,(e)Test condition 5,(f)Test condition 6

    橫截面積明顯下降主要是由熔融物觸底引起,工況1約為0.83 s,工況2約為0.78 s,工況3約為0.70 s,當冷卻劑溫度不變時,熔融物的下落速度隨熔融物初始溫度而增大。根據(jù)Cao等[11]的沉降阻力模型和Li等[12]實驗,當高溫熔融物進入冷卻劑中時,由于熔融物與周圍冷卻劑的溫差較大,導(dǎo)致冷卻劑迅速蒸發(fā),并在熔融物周圍產(chǎn)生大量的蒸汽。隨著水蒸氣在熔融物前部的逐漸積累,蒸汽可能不得不向后逃逸,最后在熔融物后面形成一個氣囊,由于其膨脹勢而產(chǎn)生向下的力,推動液滴向下移動。

    圖3 熱相互作用區(qū)域橫截面積隨時間的變化(a)工況1,(b)工況2,(c)工況3,(d)工況4,(e)工況5,(f)工況6Fig.3 Ⅴariations of cross-sectional area of interaction zone with time(a)Test condition 1,(b)Test condition 2,(c)Test condition 3,(d)Test condition 4,(e)Test condition 5,(f)Test condition 6

    對熔融金屬周圍氣體分布進行分析,熔融物溫度從400℃升高到500℃的過程中,熔融物顆粒的分布變廣,顆粒尺寸變小,周圍氣體增加;而從500℃升高到600℃的過程中,分布和顆粒相差不明顯,意味著本系統(tǒng)下,熔融物與冷卻劑相互作用后的膨脹擴張達到了最大狀態(tài)。圖4(a)、(b)、(c)為不同熔融物初始溫度下橫截面積最大時的氣體分布圖。

    根據(jù)Kim等[13]模型,當高溫熔融物落入低溫冷卻劑中時,由于巨大溫差導(dǎo)致的傳熱,使熔融物周圍產(chǎn)生一層蒸汽膜,蒸汽膜將熔融物與冷卻劑隔開,而在外部觸發(fā)或內(nèi)部觸發(fā)的條件下蒸汽膜可能變得不穩(wěn)定甚至破裂,使熔融物與冷卻劑直接接觸,產(chǎn)生局部壓力脈沖使熔融物發(fā)生細粒化。本實驗條件下,熔融物溫度為500℃左右時,接近最小膜態(tài)沸騰溫度,蒸汽膜不穩(wěn)定,熔融物與冷卻劑直接接觸,容易發(fā)生細粒化。溫度高于500℃時,處于穩(wěn)定的膜態(tài)沸騰區(qū)域,蒸汽膜較穩(wěn)定,細?;潭容^低。溫度低于500℃時,熔融物溫度接近凝固點,熔融物在與冷卻劑接觸時容易發(fā)生凝固,也不容易發(fā)生細?;?。

    由上述對工況1、2、3的分析,溫度對熱細?;挠绊懞艽?,對于鉛錫合金,其最適宜發(fā)生強烈的熔融物與冷卻劑的相互作用的熔融物初始溫度條件為500℃,熔融物溫度過高或過低都會使熱細?;潭冉档?。

    圖4 橫截面積最大時的氣體分布(a)工況1,(b)工況2,(c)工況3,(d)工況4,(e)工況5,(f)工況6Fig.4 Gas distribution when melt reaches maximum cross-sectional area(a)Test condition 1,(b)Test condition 2,(c)Test condition 3,(d)Test condition 4,(e)Test condition 5,(f)Test condition 6

    3.2 熔融物質(zhì)量的影響

    當熔融物初始質(zhì)量為59.6 g時(工況4),其實驗產(chǎn)物體積較大,呈現(xiàn)毛刺狀和多孔海綿狀,粉末狀碎片占比約為5%。產(chǎn)物表面不完整不連貫,形狀不規(guī)則,表面有顆粒狀產(chǎn)物,但是產(chǎn)物分層不多。當熔融物初始質(zhì)量達到約82.7 g時(工況5),產(chǎn)物體積較大,細碎產(chǎn)物不多,呈現(xiàn)毛刺狀和多孔海綿狀,粉末狀碎片占比約為3%。產(chǎn)物表面不完整不連貫,但是有些局部特征較規(guī)則。隨著熔融物質(zhì)量增加,粉末狀產(chǎn)物占比減少,細粒化程度降低。圖2(d)、(e)分別為熔融物質(zhì)量分別為59.6 g和82.7 g時的實驗產(chǎn)物形貌。

    對熔融物入水后的瞬態(tài)過程變化進行分析,當熔融物質(zhì)量為59.6 g時,在熔融物入水后相互作用區(qū)域橫截面積增加較快,在0.6 s左右開始下降。而當熔融物質(zhì)量進一步增加至82.7 g后,產(chǎn)物截面積隨時間的變化情況與59.6 g的工況較為相似,熔融物自入水后截面積增加較快,略大于工況4,在0.64 s左右開始下降,沉降速度增加是由于產(chǎn)物集中分布、高質(zhì)量熔融物蒸汽膜較厚等因素共同作用,使沉降阻力減小的結(jié)果。對比分析表明,增加熔融物質(zhì)量,相互作用區(qū)域橫截面積增加不明顯,在本實驗熱工狀態(tài)下,熔融物質(zhì)量可能會受到熱相互作用的瓶頸限制,無法進一步增大細?;?,因此可以判斷熱相互作用強度并未明顯增加。圖3中(d)、(e)為不同熔融物質(zhì)量下熱相互作用區(qū)域橫截面積隨時間的變化。

    圖4中(d)、(e)為不同熔融物質(zhì)量下橫截面積最大時的氣體分布。可以明顯觀察到就產(chǎn)物尺寸而言,熔融物質(zhì)量分別為59.6 g和82.7 g的工況中,產(chǎn)物明顯形狀較大,且分散性較差。就氣泡分布而言,熔融物質(zhì)量為82.7 g時最多,這與前面定量和定性分析中均得出的工況5反應(yīng)最為不徹底看似有所不同。

    但從另一個角度,由于質(zhì)量為82.7 g的熔融物體積最大,不但入水前本身表面積最大,同一溫度下其內(nèi)能也最大,所以工況5中熔融物周圍環(huán)繞的氣泡最多首先可能是因為其從空氣中附在表面上的氣體最多,其次,即使該工況細?;磻?yīng)不夠強烈,其本身高內(nèi)能和大表面積也能在一定程度上造成表面足夠多的水氣化,從而造成氣體的附著。由此,可以判斷大質(zhì)量的熔融物之所以沒有產(chǎn)生預(yù)期的較強烈的熱相互作用可能是由于較多蒸汽的覆蓋,阻礙了冷卻劑與高溫熔融物的進一步反應(yīng),從而使得細粒化率較低。為了使大質(zhì)量的熔融物發(fā)生蒸汽爆炸,破壞其較厚的蒸汽膜是關(guān)鍵。

    對上述工況4、5的分析可知,質(zhì)量對鉛錫合金熱細?;幸欢ǖ挠绊?。初始水體量一定的情況下,伴隨熔融物質(zhì)量的增加,可能導(dǎo)致熔融物細粒化不充分,熔融物表面積擴張不全面,進而抑制瞬態(tài)傳熱效果。

    3.3 冷卻劑溫度的影響

    針對冷卻劑溫度較高的工況6,實驗產(chǎn)物體積較大,沒有粉刺狀或者多孔狀產(chǎn)物產(chǎn)生,粉末狀產(chǎn)物占比幾乎為零。從碎片樣本形貌來看,產(chǎn)物表面光潔,形狀規(guī)則,如圖2(f)所示。說明該工況條件下,合金材料幾乎還未開始熱細?;^程。而對冷卻劑溫度較低的工況1,鉛錫合金在該條件下已經(jīng)開始初混合過程并發(fā)生了較低程度的熱細?;^程。

    工況6熔融物剛?cè)胨畷r,截面積較工況1增長極緩,約0.125 s后截面積開始迅速增加,保持較大截面積周期較短。該變化過程反映了較高冷卻劑溫度工況下熔融物入水后較為緩慢的熱相互作用,幾乎未開始熱細?;闯两档饺萜鞯撞浚瑢?dǎo)致沉降速度更快,橫截面積迅速減小。由此可見,較高冷卻劑溫度將大范圍抑制熱相互作用進程。圖3(f)為80℃水溫下鉛錫合金熱相互作用區(qū)域橫截面積隨時間的變化。

    對比工況1、工況6下熔融物與冷卻劑相互作用致熔融物橫截面積擴張至最大時的產(chǎn)物形狀,冷卻劑溫度較高,由高溫熔融物的少量傳熱就可以導(dǎo)致冷卻劑氣化,進而氣泡大量附著在熔融物表面,阻礙熔融物進一步發(fā)生細?;?。而冷卻劑溫度較低時,與熔融物之間的溫差大,容易發(fā)生強烈的不穩(wěn)定膜態(tài)沸騰,蒸汽膜發(fā)生破裂,熔融物與冷卻劑直接接觸,局部壓力增大,細?;觿×摇?/p>

    對比工況1和工況6發(fā)現(xiàn),冷卻劑過冷度越大,越容易發(fā)生熱細?;?/p>

    4 結(jié)語

    本文開展了小規(guī)模熔融物與冷卻劑相互作用的實驗研究,運用可視化手段,分別從實驗產(chǎn)物、熔融物入水后的瞬態(tài)過程變化及熔融金屬周圍氣體分布,針對熔融物初始溫度、熔融物質(zhì)量及冷卻劑溫度三個影響因素開展分析。結(jié)果表明:

    1)熔融物溫度為500℃左右時,接近最小膜態(tài)沸騰溫度,蒸汽膜不穩(wěn)定,熔融物與冷卻劑直接接觸,最容易發(fā)生細粒化。溫度高于500℃時,處于穩(wěn)定的膜態(tài)沸騰區(qū)域,蒸汽膜較穩(wěn)定,細粒化程度較低。溫度低于500℃時,溫度接近凝固點,熔融物在與冷卻劑接觸時容易發(fā)生凝固,也不容易發(fā)生細粒化。

    2)隨著熔融物質(zhì)量增加,熔融物內(nèi)能和表面積增加,產(chǎn)生更厚的蒸汽膜,阻礙熔融物與冷卻劑直接接觸,使細?;式档汀?/p>

    3)冷卻劑溫度較低時,與熔融物之間的溫差大,容易發(fā)生強烈的不穩(wěn)定膜態(tài)沸騰,細粒化更加劇烈。冷卻劑溫度較高,由高溫熔融物的少量傳熱就可以導(dǎo)致冷卻劑氣化、蒸汽膜變厚、細?;式档汀?/p>

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