在線加钚模式下的熔鹽堆釷鈾燃料可持續(xù)性研究

郁長清 朱貴鳳 夏少鵬 鄒 楊 余笑寒

1（中國科學(xué)院上海應(yīng)用物理研究所 上海 201800）

2（中國科學(xué)院大學(xué) 北京 100049）

作為第四代反應(yīng)堆系統(tǒng)的候選堆型之一［1］，釷基熔鹽堆綜合了釷資源利用和熔鹽堆的優(yōu)點，在燃料利用、固有安全性、可持續(xù)性和防核擴散等方面具有突出的優(yōu)勢。越來越多的國家著手于釷基熔鹽堆的研究，已經(jīng)產(chǎn)生了多種堆型的概念設(shè)計［2-5］。2011年，中國啟動了釷基熔鹽堆核能系統(tǒng)的研發(fā)工作，目標是解決熔鹽堆的關(guān)鍵技術(shù)問題，實現(xiàn)我國釷資源的高效利用［6-8］。

當前，熔鹽堆中的釷燃料利用研究主要集中在兩種循環(huán)方式：1）基于低富集鈾驅(qū)動的一次通過方式［9-11］，如 DMSR（Denatured Molten-salt Reactor）、ⅠMSR（ⅠntegralMolten-saltReactor）、SM-MSR（Small Modular Molten-salt Reactor）等，其特點是可以實現(xiàn)一定規(guī)模的釷利用，技術(shù)成熟性高，適合作為釷利用的第一階段；2）基于在線后處理的釷鈾增殖性 能 研 究［4，12-13］，如 MSBR（Molten-salt Breeder Reactor）、MSFR（Molten-salt Fast Reactor）等，可實現(xiàn)釷資源100%利用，是熔鹽堆釷鈾循環(huán)的終極模式，但受在線干法技術(shù)處理制約，短期難以實現(xiàn)。因此，基于離線批處理的釷鈾自持模式被認為是從一次通過模式到在線后處理模式演變的較佳過渡技術(shù)方案。以日本的FUJⅠ-U3反應(yīng)堆為例，該堆采用在線鼓泡系統(tǒng)去除裂變氣體和難溶性裂變產(chǎn)物，通過氟化揮發(fā)一次批處理去除其余裂變產(chǎn)物，當批處理周期為7.5 a時（2 000滿功率天），反應(yīng)堆可以實現(xiàn)233U的自持［14］，為了實現(xiàn)233U的自持，F(xiàn)UJⅠ-U3反應(yīng)堆有三個主要缺點：堆芯設(shè)計為三區(qū)的復(fù)雜結(jié)構(gòu)、功率密度較低、批處理周期短。

此外，隨著壓水堆钚積累的問題越來越受到重視，采用熔鹽堆焚燒钚或用钚驅(qū)動釷鈾增殖的研究漸成熱點。日本設(shè)計了一種熱功率250 MW的FUJⅠ-Pu反應(yīng)堆，相同時間內(nèi)可以增殖更多的233U［15］。 TAP-MSR（Transatomic Power Moltensalt Reactor）采用ZrH慢化劑，可實現(xiàn)钚的焚燒效率達到80%以上［16］?；贛SFRs的研究表明：熔鹽堆在快譜下焚燒钚用來生產(chǎn)233U的效率會更高［17］。在石墨慢化熱譜熔鹽堆內(nèi)，研究認為以钚作為啟堆燃料增殖233U，钚的焚燒效率同樣可達到80%以上［18］。

本文旨在研究一種不依賴于在線后處理條件，通過在線添加反應(yīng)堆級钚實現(xiàn)熔鹽堆內(nèi)較長周期的釷鈾自持性能。以233U作為啟堆燃料，采用非在線后處理技術(shù)，即僅采用在線鼓泡系統(tǒng)去除裂變產(chǎn)物，這樣堆芯的增殖能力會顯著降低［19］，以至于實現(xiàn)燃料的可持續(xù)性變得困難。因此，在線添加反應(yīng)堆級钚可以彌補由于裂變產(chǎn)物的吸收所引起的中子損失，從而減小了233U的消耗，可以實現(xiàn)燃料的可持續(xù)性。該方案同時兼顧了非在線后處理和焚燒钚增殖233U兩種條件，既可以解決在非在線后處理下燃料難以自持的問題，同時又可以焚燒掉從壓水堆中分離出來的钚［20］。此種燃料運行過程為：初始核素成分為釷-鈾熔鹽，沒有钚，在運行過程中在線添加反應(yīng)堆級钚維持臨界，達到預(yù)定換料周期后，離線批處理提取鈾、釷和載體鹽，提取的鈾燃料如果自持可以啟動下一個熔鹽堆，以此實現(xiàn)一周期內(nèi)的燃料利用。為了獲得更普遍的一般規(guī)律，本文采用單柵元模型，研究了其在全范圍能譜、不同中子損失率條件下的233U自持和钚焚燒性能。

1 模型及計算方法

1.1 柵元及熔鹽

本文計算中采用無限單柵元模型，柵元的對邊距為26 cm，高為440 cm。柵元的結(jié)構(gòu)示意圖如圖1所示。燃料鹽的組分和MSBR相似：70%LiF+17.5%BeF2+12.5%（ThF4+UF4），其中7Li的富集度為99.99%。單柵元石墨的密度為2.3 g·cm-3。其中添加钚為反應(yīng)堆級钚（1.8%238Pu，59%239Pu，23%240Pu，12.2%241Pu，4%242Pu）［20］。為了獲得在不同能譜下的燃料增殖特性，通過改變?nèi)埯}通道半徑的大小，而不改變柵元的大小，熔鹽體積比從4.8%變化到100%，因此計算結(jié)果中將包含從熱譜到快譜全能譜范圍下的燃耗信息。

圖1 柵元結(jié)構(gòu)示意圖Fig.1 Schematic diagram of cell

1.2 計算方法

柵元以232Th/233U作為初始燃料，不同熔鹽體積比下，通過調(diào)節(jié)232Th和233U之間的比例使得柵元達到臨界。燃耗過程中，由于裂變產(chǎn)物的不斷積累和233U的消耗，需要在線添加反應(yīng)堆級钚來維持柵元的臨界。采用鼓泡系統(tǒng)去除裂變產(chǎn)物，處理周期為30 s［21-22］。單柵元采用的是無限單柵元模型，柵元的邊界為全反射邊界條件。在實際反應(yīng)堆中會有部分的中子由于材料吸收和泄露等因素而損失，為了模擬這一因素，計算中通過改變平衡時的有效倍增因子來等效中子的損失，例如中子損失率為10%，考慮到誤差范圍和0.5%～1.0%的余量，計算中將設(shè)置其燃耗過程中平衡時的有效倍增因子為1.105 5～1.111 0。因此，計算中將不僅包含熔鹽體積比（ⅤF：熔鹽體積與柵元體積之比）在4.8%～100%變化范圍，而且對應(yīng)于每一熔鹽體積比將還包含中子損失率0%～10%變化。不同條件下熔鹽具有相同的功率密度為4.25×10-5MW·cm-3，該值參考基于MSBR所優(yōu)化的SD-TMSR堆型熔鹽功率密度［23］。

本文計算所采用的是基于SCALE6.1開發(fā)的熔鹽堆在線添料和在線后處理程序（Molten-slat Reactor Refeeding and Reprocessing Sequence，MSRRRS），因此中子輸運模塊采用的是蒙特卡羅方法，文獻［24］中對該程序基于熔鹽增殖堆（Molten-salt Breeder Reactor，MSBR）和熔鹽快堆（Molten-salt Fast Reactor，MSFR）兩種堆型進行了燃耗計算驗證，在不同的啟堆燃料下都具有較好的模擬結(jié)果，證明了MSR-RRS程序的準確性。本文采用的數(shù)據(jù)庫是238群的ENDF/B-ⅤⅠⅠ庫。為了兼顧燃耗計算的精度和效率，燃耗步長設(shè)置為40 d，相當于約1.16 MW·d·kg-1重金屬。

初始轉(zhuǎn)換比能夠直觀地反應(yīng)在不同熔鹽體積比下釷鈾之間的轉(zhuǎn)換能力，初始轉(zhuǎn)換比的定義如下：

再生比（Regeneration Ratio，RR）主要反應(yīng)燃耗過程中，通過在線添加钚增殖233U的能力，再生比的定義如下［25］：

式中：R232Thg、R233Ua、R233Paa分別是指232Th的輻射俘獲、233U和233Pa的吸收三者的反應(yīng)率。

钚的燃耗深度可以反應(yīng)出燃耗過程中柵元對钚的依賴程度，其定義如下：

式中：P（t）是柵元的總功率；T是燃耗時間；Wu是钚在T時間內(nèi)累計添加的質(zhì)量，燃耗深度的單位為MW·d·g-1。

2 結(jié)果與討論

2.1 初始中子能譜與轉(zhuǎn)換比

中子能譜對釷鈾之間的轉(zhuǎn)換和燃耗過程起到關(guān)鍵的作用，通過改變?nèi)埯}體積比中子能譜從熱譜變化到快譜。選擇部分熔鹽體積比，中子損失率為零時的初始中子能譜如圖2所示。從圖2可以看出，隨熔鹽體積比的變化能譜有顯著的變化；其中熔鹽體積比為4.8%時能譜主要集中在熱譜范圍，熔鹽體積比為90.7%時能譜主要集中在快譜范圍，而熔鹽體積比為43.5%時能譜介于熱譜與快譜之間。下面將介紹不同能譜下的初始釷鈾轉(zhuǎn)換比。

圖2 中子損失率為0%時，不同熔鹽體積比下的中子能譜Fig.2 Neutron spectrum at different volume ratio of molten salt under the neutron loss ratio of 0%

圖3 是不同熔鹽體積比、不同中子損失率下的初始轉(zhuǎn)換比，從圖3可以看出，隨著熔鹽體積比的增加，轉(zhuǎn)換比先增大，后變化趨于平緩，但仍然可以看出在熔鹽體積比大于43.5%后轉(zhuǎn)換比先略微較小后又有所增大。其原因主要是因為隨著熔鹽體積比增加到一定程度232Th的俘獲吸收反應(yīng)率增加變得十分緩慢，而233U的總吸收反應(yīng)率增加到最大值后會略微減小。隨著中子損失率的增加，轉(zhuǎn)換比呈減小的趨勢，這是因為中子損失率增加意味著需要更多的233U和更少的232Th來實現(xiàn)更大的有效倍增因子，相應(yīng)的233U總吸收反應(yīng)率增大，232Th的俘獲吸收反應(yīng)率減小，因此轉(zhuǎn)換比減小。

圖3 不同熔鹽體積占比不同中子損失率下的釷鈾初始轉(zhuǎn)換比Fig.3 The initial conversion ratio of thorium to uranium under different molten salt proportions and different neutron loss ratio

2.2 燃耗分析

2.2.1233U的自持

保證從232Th轉(zhuǎn)換成233U的量能夠彌補233U自身的消耗量是實現(xiàn)燃料可持續(xù)利用的最基本要求。從計算結(jié)果分析看出，在燃耗時間約為20 a時，釷鈾之間的轉(zhuǎn)換率（再生比）和主要核素的單群截面隨時間的演變區(qū)域平穩(wěn)，相應(yīng)地在不同熔鹽體積比和不同中子損失率下233U的自持和钚的利用二者的變化趨勢將趨于平穩(wěn)，因此選擇20 a的燃耗周期作為分析時間點。圖4是燃耗時間為20 a時熔鹽中233U的自持比，自持比為熔鹽中實際的233U存量除以熔鹽中233U的初始裝量，自持比大于1說明233U可以自持。從圖4可以看出，233U可以自持的區(qū)域分布在熔鹽體積比的中間范圍，即圖中兩條粗線之間的區(qū)域。233U自持能力受熔鹽體積占比影響較大，在熔鹽體積比為10%～85%區(qū)間內(nèi)可以實現(xiàn)自持，其中43%處效果最佳。233U自持受中子損失率影響較小，隨著中子損失率的增加可以自持的熔鹽體積比范圍有所縮小，但不明顯，這是因為燃耗過程中钚的不斷補充（見下文）。這表明在可以自持的區(qū)域進行批處理，通過氟化揮發(fā)提取剩余的233U可以用于下一周期的啟堆，并且還會有盈余，而不需要額外增加233U，因此實現(xiàn)了燃料的可持續(xù)利用。在不同能譜下柵元所展現(xiàn)的233U增殖能力可以從圖5中再生比隨時間的變化關(guān)系得以說明。

圖4 20年燃耗時233U的自持比Fig.4 The self-sustaining rate of233U at 20 a of burnup time

再生比能夠直觀地反應(yīng)燃耗過程中Th轉(zhuǎn)換成233U的能力，當RR大于1時233U是凈增加的，反之則減少。圖5為中子損失率為5%時不同熔鹽體積比下再生比隨時間的變化關(guān)系，從圖5可以看出，熔鹽體積比為4.8%時，RR隨時間呈增加的趨勢，在13年之前小于1，13年后略大于1，因此由于后期所增加的233U不足以彌補前期的消耗，233U不能自持；熔鹽體積比為43.5%時，RR呈先增大后減小的趨勢，且始終大于1，因此233U可以自持；熔鹽體積比為90.7%時，RR呈先增大后減小的趨勢，在10年前RR大于1，233U為積累的過程，10年后RR小于1，233U為消耗的過程，由于前期的積累和后期的消耗近似相等，此時恰好在233U自持的邊界?？梢钥闯觯谌埯}體積比較低時，RR隨燃耗時間而增加，在熔鹽體積比較高時，RR隨燃耗時間的增加先略微增加而后減小，因此隨燃耗時間的增加233U自持的區(qū)域?qū)⒂邢蛉埯}體積比更低的方向移動的趨勢。需要說明的是，在熔鹽體積比為90.7%時，20 a燃耗時間釷的消耗率為23.7%，如果通過補充釷，在該點233U自持的時間將會延長；而在熔鹽體積比為4.8%時，釷的消耗率僅為10.8%，其不能自持的原因主要是能譜和結(jié)構(gòu)材料的吸收，兩者有所區(qū)別。接下來將進一步根據(jù)單群微觀截面和反應(yīng)率隨時間的演變具體解釋在不同能譜下對233U產(chǎn)生不同增殖效果的原因。

圖5 中子損失率為5%時，不同熔鹽體積比下再生比隨時間的變化關(guān)系Fig.5 The relation of regeneration ratio with time at different volume ratio of molten salt under the neutron loss ratio of 5%

圖6 分別是熔鹽體積比為4.8%、43.5%和90.7%在中子損失率為5%時的單群微觀截面及歸一化反應(yīng)率隨時間的演化關(guān)系，圖6列舉了主要核素232Th、233U、239Pu和241Pu的截面和反應(yīng)率。熔鹽體積比為4.8%時，此時能譜較軟，在20年的燃耗時間內(nèi)232Th的微觀俘獲截面相比233U的裂變吸收截面很小，釷鈾之間的轉(zhuǎn)換比較小，不能實現(xiàn)233U自持；熔鹽體積比為43.5%時，233U裂變吸收微觀截面隨時間減小的速度要遠大于232Th俘獲吸收微觀截面減小的速度，因此反應(yīng)率的減小速度也更快，所以此時釷鈾之間的轉(zhuǎn)換比較大，233U可以自持；熔鹽體積比為90.7%時，此時能譜較硬，233U、239Pu和241Pu的裂變吸收微觀截面都相對較小，并且隨著時間演化變化比較緩慢，對應(yīng)地其反應(yīng)率隨時間變化相對也較為平緩，因此圖5中的再生比在略微上升后緩慢下降，233U在20 a燃耗時間時剛好可以自持。

圖6 不同熔鹽體積比下，微觀截面(a)和歸一化反應(yīng)率(b)隨時間的演化關(guān)系Fig.6 The time evolution relationship of microscopic cross section(a)and normalized reaction rate(b)under different molten salt volume ratio

2.2.2 钚的利用

233U的自持不僅和能譜有關(guān)，還要依賴于钚的在線添加。圖7是燃耗時間為20 a時钚燃耗深度的倒數(shù)，圖7能夠直觀反應(yīng)出不同熔鹽體積比和不同中子損失率下柵元對钚的依賴。從圖7可以看出，在熔鹽體積比為中間值時，該值較大，而在熔鹽體積比較小和較大的區(qū)域該值較小，這說明能譜較軟和較硬這兩種情況下對钚的依賴較小，反之在介于熱譜與快譜之間的范圍對钚的依賴較大。其原因同樣可以從圖6中得以解釋。在熔鹽體積比為43.5%時，由于233U裂變吸收微觀單群截面的減小導(dǎo)致其反應(yīng)率的迅速減小，所以為了維持臨界需要添加大量的钚；在熔鹽體積比為4.8%時，233U的裂變吸收微觀單群截面隨時間僅有略微減小，但是由于此時釷鈾之間的轉(zhuǎn)換比較小，在相當長的一段時間內(nèi)233U持續(xù)被消耗，因此需要連續(xù)添加钚來維持臨界，不過相對于熔鹽體積比在43.5%時233U裂變吸收微觀單群截面快速減小所導(dǎo)致的钚的添加，其值較?。辉谌埯}體積比為90.7%時，233U的裂變吸收微觀單群截面隨時間變化較為緩慢，又由于此時釷鈾之間的轉(zhuǎn)換比較大，因此僅需要添加極少量的钚來維持臨界。雖然在熔鹽體積比中間范圍時需要添加大量的钚，但經(jīng)過計算即使在中子損失率為10%時，钚在熔鹽中所占的摩爾最高也僅約2.8mol%，不會高于4.0mol%的溶解上限［26］。

圖7 20年燃耗時對钚的依賴Fig.7 The dependent of plutonium at 20 a of burnup time

钚的利用除了可以用以實現(xiàn)233U的自持外，其自身在熔鹽中的焚燒效率也是一個非常重要的因素。圖8是钚的消耗率在不同熔鹽體積比和不同中子損失率下的分布，消耗率是指總的钚添加量減去最后剩余钚的量與總的钚添加量的比值。從圖7可以看出，在熔鹽體積比約為10%時钚的消耗率存在最大值，隨后隨著熔鹽體積比的增加钚的消耗率減小，且中子損失率越高钚的消耗率越低。整體上可以發(fā)現(xiàn)，钚在熱譜區(qū)會有更高的消耗率，最大約75%。其值略小于以钚啟堆增殖233U時的钚消耗率，主要是因為此時熔鹽中含有大量的233U。

圖8 20年燃耗時钚的消耗率Fig.8 The consumption ratio of plutonium at 20 a of burnup time

隨著钚的不斷添加，熔鹽中钚的含量逐漸升高。圖9為燃耗時間為20年時钚在熔鹽中相對于233U的質(zhì)量。從圖9可以看出，除熔鹽體積比較高的少部分區(qū)域外，钚在熔鹽中的質(zhì)量高于233U的質(zhì)量，此時钚在熔鹽中參與裂變反應(yīng)的比例非常高，甚至于超過233U，說明此種堆型為一個以233U裂變?yōu)橹鬟^渡到以钚裂變?yōu)橹鞯亩研停兓^程從圖6中裂變反應(yīng)率曲線可以看出。

圖9 20年燃耗時钚相對于233U的質(zhì)量Fig.9 Mass of plutonium relative to233U at 20 a of burnup time

3 結(jié)語

本文采用MSR-RRS程序基于無限單柵元結(jié)構(gòu)計算了FLiBe載體鹽中Th/233U啟堆，采用非在線后處理，在線添加反應(yīng)堆級钚維持柵元臨界，分析了在不同熔鹽體積比和不同中子損失率下233U的自持和钚的利用等得出以下主要結(jié)論：

1）除了在熔鹽體積比較低和較高的少部分區(qū)域外，在20 a燃耗時間大部分區(qū)域（熔鹽體積比10%～85%）都可以實現(xiàn)233U的自持，且在熔鹽體積比約為43%時233U的增殖效果最好。中子損失率對233U的自持影響較小。

2）在熔鹽體積比的中間區(qū)域，燃耗過程中對钚的依賴較高，而在熔鹽體積比較低和較高的兩個區(qū)域?qū)︻械囊蕾囕^低；20 a燃耗時間熱譜區(qū)钚的消耗率較其它區(qū)域更高，更有利于钚的利用。

綜合233U的自持和钚的利用兩種因素，推薦熔鹽體積比為10%～15%的范圍作為該種方案下的最優(yōu)選擇。