正交偏振雙色激光場作用下高次諧波的橢偏特性研究

張 軍，劉學深

（吉林大學原子與分子物理研究所，長春 130012）

1 引言

極紫外（XUV）光譜范圍內(nèi)的橢圓偏振阿秒脈沖在阿秒科學中有著非常重要的應用［1，2］，引起了研究人員極大的研究興趣.隨著激光技術(shù)的飛快發(fā)展，強激光與原子、分子相互作用獲得了廣泛關(guān)注，例如：高次諧波發(fā)射、閾上電離、隧穿電離、多光子電離、庫侖爆炸等［3-6］.高次諧波理論有廣泛的應用，例如產(chǎn)生相干阿秒脈沖和探測超快動力學，這其中，由于高次諧波具有平臺區(qū)等特性，使其成為獲得孤立阿秒脈沖的有效手段之一.時間尺度極小的阿秒脈沖可以用來探測原子及分子內(nèi)部電子運動過程，對電子動力學研究起到了重要的作用［7-9］.對于高次諧波的理論解釋有很多，其中1993 年Corkum等人［10］首次提出的半經(jīng)典三步模型得到了廣泛認同：首先，激光與原子分子相互作用時原子勢壘的一側(cè)被壓得很低，使得處于基態(tài)的電子通過隧穿電離或多光子電離躍遷到連續(xù)態(tài)；其次，躍遷到連續(xù)態(tài)上的電子在激光場中加速并獲得額外的動能；最后當激光場反向時，電子在激光場中減速直到速度減為零，部分電子反向加速返回到母核附近與母核復合并釋放出高能光子，產(chǎn)生高次諧波.

近年來，分子高次諧波的研究因其在探索復雜分子結(jié)構(gòu)中的應用而成為焦點話題［11-13］.分子高次諧波的一個特殊部分是來自不同原子中心貢獻之間的干涉現(xiàn)象，這一現(xiàn)象受到了廣泛關(guān)注.Lein等人［14，15］理論上研究了玻恩奧本海默近似下，激光偏振方向與分子軸之間夾角的變化會引起諧波強度上的變化，結(jié)果表明干涉效應的產(chǎn)生會引起H2+分子的諧波譜強度出現(xiàn)極大值和極小值.由于分子核間的雙中心干涉和不同復合電子軌跡間的干涉現(xiàn)象，可以導致一些諧波階次強度的異常增強或抑制［16］.諧波強度極小值的出現(xiàn)依賴于分子間的干涉效應、激光載波包絡相位［17］以及不同的分子間核間距的變化［18］，這些因素可以導致諧波強度極小值位置的改變.此外，分子基態(tài)與激發(fā)態(tài)之間的干涉也可以影響諧波強度極值位置的變化［19］.最近Hu等人［20］利用密度泛函理論研究了CO分子的奇、偶次諧波的偏振方向，發(fā)現(xiàn)奇次諧波的偏振方向與驅(qū)動場的偏振方向相同，而偶次諧波的偏振方向與分子軸方向相同，這與先前對于奇偶次諧波具有相同的偏振方向的結(jié)論有所不同.實驗上發(fā)現(xiàn)線偏振驅(qū)動場與分子相互作用可以產(chǎn)生橢圓偏振的高次諧波［21］.Son等人［22］研究了任意取向角下H2+分子諧波的振幅、相位以及偏振態(tài)等特性，發(fā)現(xiàn)高橢偏率的出現(xiàn)依賴于分子軌道對稱性和雙中心干涉效應，這一發(fā)現(xiàn)適用于一般情況下的準直線性分子.由此，諧波橢偏率的研究逐漸成為熱點［23-26］.

通過引入正交偏振場的二次諧波場可以更好地控制諧波的產(chǎn)生，使得電子軌跡發(fā)生橫向偏移.利用正交偏振雙色場可以引導離子核附近具有阿秒精度的隧穿電子，從可調(diào)的方向以阿秒分辨率探測離子波包動力學，為利用高次諧波輻射產(chǎn)生阿秒脈沖提供了新的途徑［27］.當二次諧波場相對較弱時，基頻場決定了高次諧波的時頻，通過觀測和分析兩個場之間的延遲，可以重建電離與重碰時刻［28］.在由基頻場和有時間延遲的較弱二次諧波場組成的正交偏振雙色場中，不對稱分子的高次諧波有明顯的取向依賴性，干涉效應只在分子的一側(cè)可見［29］.

本文通過求解二維含時薛定諤方程研究了正交偏振雙色激光場下H2+分子的高次諧波發(fā)射以及阿秒脈沖的產(chǎn)生.計算結(jié)果表明，激光場強度比的變化可以調(diào)控諧波強度以及兩個方向上所產(chǎn)生的奇偶次諧波的橢偏率.隨著激光場強度比的增加，y方向上的諧波強度不斷提高.當場強比為1：2.5 時發(fā)現(xiàn)x、y方向上分別只有奇次諧波、偶次諧波產(chǎn)生，奇次諧波的橢偏率可以達到0.3，偶次諧波的橢偏率接近于0.此外，改變分子準直角也可以調(diào)控諧波的橢偏率，利用橢圓偏振高次諧波的平臺區(qū)可以合成橢圓偏振阿秒脈沖鏈.

2 理論模型

我們通過數(shù)值求解二維含時薛定諤方程（TDSE）研究了H2+分子的高次諧波發(fā)射.2DTDSE寫成如下形式（在原子單位下）

其中θ為分子軸與x軸之間的夾角，R=2 a.u.是核間距，a=0.735 為軟核參數(shù)，對應的H2+的電離勢為Ip=1.09 a.u.［26］.通過求解TDSE，利用虛時演化的方法構(gòu)造初始波函數(shù).外部電場為正交偏振雙色場，它是由基頻場Ex（t）和二倍頻場Ey（t）組成.其表達式為為激光場的峰值強度，ω0是基頻場的頻率.激光脈沖采取的是具有3 個光學周期的梯形包絡，其中上升沿、下降沿和平臺區(qū)均為1 個光學周期.通過二階分裂算符的方法［30］計算含時波函數(shù)，所用到的空間步長為0.4 a.u.，時間步長為0.05 a.u.，空間網(wǎng)格為409.6 a.u..為了抑制邊界反射，使用了面具函數(shù)，其表達形式為

根據(jù)埃倫費斯特理論，偶極加速度的表達式可寫成［31］

高次諧波譜的強度正比于→a（t）的傅里葉變換模的平方

高次諧波橢偏率的表達式為

3 結(jié)果與討論

本文研究了正交偏振雙色激光場與H2+分子的相互作用，所選x方向的激光場強度為5 ×1013W/cm2，激光頻率為0.043 a.u..圖1 展示了由x方向激光電場和不同激光場強度比下y方向二次諧波場隨時間的變化.黑色實線表示基頻場，紅、藍、紫、綠色虛線分別表示激光場強度比為0.1、1.0、1.6、2.5 情況下的倍頻場.我們發(fā)現(xiàn)隨著激光場強度比的增大，倍頻場峰值強度逐漸增大.

圖1 正交偏振雙色場示意圖.黑色實線表示x方向的激光電場，紅色、藍色、紫色、綠色虛線分別表示激光場強度比γ為0.1、1.0、1.6、2.5時y方向的二次諧波場.其中，x方向的激光強度為5 ×1013 W/cm2，激光頻率為0.043 a.u..Fig.1 The diagram of OTClaser field.The black solid line represents the laser field in the x direction，the red，blue，purple and green dotted lines represent the second harmonic field in the y direction where the laser intensity ratios are 0.1，1.0，1.6 and 2.5.The laser intensity in the xdirection is 5 ×1013 W/cm2 and the laser frequency is 0.043 a.u..

圖2（a）-2（d）展示了不同激光強度對高次諧波發(fā)射的影響，對應的準直角為0 度.其中，x方向和y方向的諧波譜分別用紅色和黑色線條表示.當γ=0.1 時，從圖2（a）我們可以看出x方向的高次諧波強度要高于y方向的諧波強度，這可以通過x方向的電場強度較大來解釋.隨著場強比的增加，y方向的諧波強度不斷提高.當γ=2.5時，x方向的諧波強度與y方向的諧波強度相比，會有兩到三個數(shù)量級的下降.同時，y方向（垂直于分子軸的方向）產(chǎn)生偶次諧波，而x方向（平行于分子軸的方向）產(chǎn)生奇次諧波，如圖2（d）中的插圖所示.

圖2 正交偏振雙色激光場中，不同激光強度比下H2+分子的高次諧波的產(chǎn)生.紅色和黑色的線分別表示x，y兩個分量的高次諧波.其中，激光場的強度比分別為（a）γ=0.1，（b）γ=1.0，（c）γ=1.6，（d）γ=2.5.圖（d）中的插圖為20th-40th階次的諧波.對應的準直角為0度.Fig.2 The HHG of H2+molecule with different laser intensity ratios in the OTC laser field.The red and black lines represent the HHG of x and y components，respectively.The laser intensity ratios are（a）γ=0.1，（b）γ=1.0，（c）γ=1.6，（d）γ=2.5，respectively.The inset in（d）shows the HHG spectra from 20th to 40th harmonic.

圖3 顯示了不同激光強度比下不同諧波階次的橢偏率.當強度比γ=0.1 時，在20 -30th 階次之間諧波的橢偏率較大，最大值可以達到0.34.在30 -40th階次之間，諧波的橢偏率較小.對于諧波橢偏率的變化我們可以通過圖2（a）中的諧波譜來理解，在30th階次之前x，y方向的諧波強度相當，諧波近似為圓諧波，從而導致橢偏率較大.當30th階次之后，x方向的諧波強度明顯要強于y方向的諧波強度，對應的諧波橢偏率較小.當γ=1.0和γ=1.6時，30 -40th階次之間的橢偏率要大于20 -30th 階次之間，這與圖2（b）和2（c）中隨著階次的增加，x，y方向諧波的強度差逐漸減小相符合.當γ=2.5 時，在整個光譜中奇次諧波比偶次諧波的橢偏率大，y方向的激光場強度比較大相符合.我們還可以看出，當激光場的強度比相等即γ=1.0 時，在40th 階次時我們可以得到諧波橢偏率的最大值.

圖3 正交偏振雙色場中，不同激光強度比下高次諧波的橢偏率.其中，x方向的激光強度為5×1013 W/cm2，激光場的強度比分別為γ=0.1，γ=1.0，γ=1.6，γ=2.5.對應的準直角為0度.Fig.3 The ellipticity of HHG with different laser intensity ratios in the OTC laser field.The laser intensity in the x direction is 5 ×1013 W/cm2，the laser intensity ratios areγ=0.1，γ=1.0，γ=1.6 and γ=2.5，respectively.

圖4（a）和4（b）分別展示了場強比為2.5 時的偶次諧波和奇次諧波的橢偏率隨準直角度的變化.從圖4（a）中我們可以看出當準直角為0 度時，偶次諧波的橢偏率很小.同時，準直角的變化對諧波橢偏率的影響很大，使得高次諧波在左圓偏振、線性偏振和右圓偏振之間發(fā)生轉(zhuǎn)換.我們還可以看出不同階次的偶次諧波的橢偏率變化趨勢是比較一致的，在30 度、72 度和114 度左右時橢偏率存在拐點.對于30th 階次和32th 階次，分別在117 度和72 度左右橢偏率可以達到極大值.在圖4（b）中我們能夠看到當準直角為0 度時，不同階次的奇次諧波的橢偏率是不同的，這與圖3 中橢偏率主要出現(xiàn)在奇次諧波位置是符合的.隨著準直角的增加，奇次諧波橢偏率的變化趨勢比較雜亂.對于35th 階次，在72 度左右時橢偏率達到極大值.

圖4 場強比γ=2.5時，不同準直角下高次諧波的橢偏率.（a）和（b）分別對應偶次諧波和奇次諧波.Fig.4 The ellipticity of HHG with different alignment angles，when the laser intensity ratio isγ=2.5.（a）and（b）correspond to the even and odd order harmonics，respectively.

圖5 正交偏振雙色場下疊加30th到40th階次諧波合成的阿秒脈沖，（a）和（b）對應的準直角分別為18°和72°.Fig.5 Attosecond pulse synthesized by superposing 30th to 40th harmonics under the OTC laser field，（a）and（b）correspond to the alignment angles are 18°and 72°，respectively.

通過上圖的分析我們可以看出，偶次諧波的橢偏率變化趨勢是比較一致的，而奇次諧波的橢偏率分布是比較無規(guī)律的.因此，接下來我們主要分析一下諧波為奇數(shù)階次時橢偏率的情況.我們發(fā)現(xiàn)，在準直角為18°時奇次諧波的橢偏率分布比較集中，橢偏率之間相差不大.相反，在準直角為72°時橢偏率分布是不規(guī)律的，不同階次之間橢偏率相差的比較大，尤其是35th 階次相差的更大.于是，我們主要分析這兩個角度，并對這兩個角度條件下合成的阿秒脈沖進行比較，如圖5（a）和5（b）所示.圖5（a）和5（b）分別給出了在準直角分別為18°和72°時，通過疊加30 到40th階次諧波合成的阿秒脈沖.從圖5（a）中我們能夠發(fā)現(xiàn)，準直角為18°時產(chǎn)生了兩個相對孤立的阿秒脈沖.從圖5（b）中可以看出，在準直角為72°時產(chǎn)生了很多子脈沖，無法形成孤立的阿秒脈沖.由此可以說明橢偏率比較相近時更有利于合成孤立的阿秒脈沖.同時，我們也計算了在這兩個角度時阿秒脈沖的橢偏率，我們得到，在準直角為18°時阿秒脈沖橢偏率為0.05 以及72°時橢偏率為0.8.也就是說，在準直角為18°時各階次橢偏率相近，可以合成幾乎是橢圓偏振的阿秒脈沖.

4 結(jié)論

本文理論研究了正交偏振雙色場驅(qū)動下的二維H2+分子的高次諧波發(fā)射和阿秒脈沖的產(chǎn)生.研究結(jié)果表明，提高二倍頻與基頻場的場強比，y方向的諧波強度不斷提高.并且我們發(fā)現(xiàn)偶次諧波和奇次諧波都具有很高的橢偏率.當場強比γ=2.5時，偶次諧波的效率比奇次諧波的效率高2-3 個數(shù)量級，并且奇次諧波的橢偏率最大可以達到0.3.此外，通過調(diào)整分子的準直角度，可以對諧波的橢偏率進行控制，使其在左圓、線性和右圓偏振之間轉(zhuǎn)換.基于這一現(xiàn)象，利用橢圓偏振HHG的平臺區(qū)合成了橢偏率為0.05 的橢圓偏振阿秒脈沖鏈.