空間波函數(shù)的對稱性對氦原子雙光子雙電離過程中電子關(guān)聯(lián)的影響

李 飛，魏志義，王兵兵

（中國科學院物理研究所光物理重點實驗室，北京 100190）

1 引言

電子關(guān)聯(lián)普遍存在于化學、原子與分子物理和凝聚態(tài)物理領(lǐng)域中，對它的深入理解和操控有助于更全面地認識和控制原子或分子系統(tǒng)的動力學過程，例如化學鍵的形成與斷裂、相變、超導等［1-3］.隨著超短脈沖激光技術(shù)的發(fā)展［4-6］，人們可以利用超短脈沖探究與電子關(guān)聯(lián)相關(guān)的超快現(xiàn)象，例如，電子關(guān)聯(lián)導致鎳在飛秒量級時間尺度上的退磁化過程［7］，電子關(guān)聯(lián)也會引起氦原子光電效應過程中出射的光電子發(fā)生6 阿秒左右的延遲現(xiàn)象［3］等.氦原子的雙電離是最簡單的多電子動力學過程之一，因此被廣泛地用于研究電子關(guān)聯(lián)［8-10］效應的相關(guān)問題.

基于量子力學原理，一個全同粒子體系的波函數(shù)必須反映粒子之間不能被區(qū)分的要求，這意味著任何兩個粒子狀態(tài)的交換都不能改變體系的概率密度.因此，在交換粒子時要求體系波函數(shù)不是對稱的就是反對稱的.對稱波函數(shù)的粒子被稱為玻色子，而反對稱波函數(shù)的粒子被稱為費米子.由于電子屬于費米子，因此氦原子核外兩電子的波函數(shù)是反對稱的.當氦原子處于單重態(tài)時，由于兩電子的自旋波函數(shù)是反對稱的，因此它們的空間波函數(shù)就是對稱的；然而，當氦原子處于三重態(tài)時，由于兩電子的自旋波函數(shù)是對稱的，因此它們的空間波函數(shù)就是反對稱的.近年來，人們對于氦原子單重態(tài)和三重態(tài)的研究主要涉及雙電離電子的能量分布和角分布［11］，雙電離截面與單電離截面的比率［12］，雙電離的總截面和微分截面［13］，雙激發(fā)態(tài)引起的共振增強［14，15］等，這些研究都是在長激光脈沖下的結(jié)果.在本文中我們要探究的問題是：空間波函數(shù)的對稱性是否會影響氦原子在超短激光脈沖中的雙光子雙電離過程？基于之前關(guān)于氦原子雙光子雙電離過程中特征時間的研究［16］，本文主要從兩個電離電子最終能量分配的角度探究空間波函數(shù)的對稱性對電子關(guān)聯(lián)的影響.

2 理論方法

我們采用數(shù)值求解含時薛定諤方程的方法研究激光脈沖與氦原子的相互作用.無外場下氦原子的薛定諤方程可以表示為（如果沒有特殊說明，以下均采用原子單位）

體系的哈密頓量為

這里氦原子的核電荷數(shù)Z=2.根據(jù)變分原理，選擇如下的試探波函數(shù)

就可以得到方程（1）中的本征波函數(shù)Ψn（r1，r2）.在（3）式中，P12是關(guān)于電子1 和電子2 的置換算符，是k階B樣條函數(shù)［17，18］，〈lαmαlβmβ|LM〉是Clebsch-Gordan系數(shù)，和是球諧函數(shù)，S、L 和M分別是兩電子的總自旋，兩電子的總軌道角動量和它的z分量.

在長度規(guī)范和電偶極近似下，含時薛定諤方程可以表示為

這里E（t）表示激光脈沖的電場分量.在我們的數(shù)值模擬中，選擇如下形式的激光脈沖矢勢

其相應的電場分量為

這里，E0=A0ω是電場的振幅，tc是激光脈沖在時間軸上的中心位置，τ是激光脈沖的半高全寬，ω是激光脈沖的載波頻率，^ez是激光脈沖偏振方向的單位矢量.兩電子的含時波函數(shù)可以用無外場下氦原子的本征波函數(shù)展開，即

將（7）式代入（4）式，可以得到一個耦合的微分方程，利用Admas方法求解上述微分方程組［19］，就可以得到含時波函數(shù)Φ（r1，r2，t）.一旦獲得含時波函數(shù)，在投影時刻tf以動量k1和k2出射的兩個電離電子的概率分布為

這里，ψk1，k2（r1，r2）是無關(guān)聯(lián)的雙電子連續(xù)態(tài)，它可以用兩個獨立粒子庫侖波函數(shù)［20］的乘積表示，即

因此，兩個電離電子的能量分布可以表示為

3 結(jié)果與討論

我們通過比較相同激光脈沖作用下氦原子單重態(tài)1s2s1S 和三重態(tài)1s2s3S 的雙光子雙電離過程，研究空間波函數(shù)的對稱性對電子關(guān)聯(lián)的影響.表1 給出了氦原子單重態(tài)1s2s1S和三重態(tài)1s2s3S的能量以及庫侖相互作用能=〈Ψn（r1，r2）|1/|r1-r2||Ψn（r1，r2）〉［11］數(shù)值的比較，這里的庫侖相互作用能在一定程度上反映了處于氦原子定態(tài)的兩個電子之間電子關(guān)聯(lián)的強弱，可以看出單重態(tài)1s2s1S 和三重態(tài)1s2s3S 的能量之差和庫侖相互作用能之差都小于0.03 a.u.，這表明上述兩個態(tài)的電離能和電子關(guān)聯(lián)的差異是微小的.

表1 氦原子單重態(tài)與三重態(tài)的能量以及庫侖相互作用能的比較Table 1 Comparison of energy and Coulomb interaction energy for the singlet state and the triplet state of helium atom

首先，我們研究強度為1 ×1014W/cm2，載波頻率為2.1 a.u.的激光脈沖與氦原子單重態(tài)1s2s1S作用下的雙光子雙電離過程.如圖1（a）所示，當激光脈沖的持續(xù)時間為50 as時，兩個電離電子能量分布呈現(xiàn)關(guān)于直線E1=E2對稱的單峰，這里的單峰意味著兩個電離電子大體上攜帶相等的能量.然而，當激光脈沖的持續(xù)時間由50 as增加到80 as時，如圖1 所示，兩個電離電子的能量分布由關(guān)于直線E1=E2對稱的單峰變?yōu)殛P(guān)于直線E1=E2對稱的雙峰，這里的雙峰意味著兩個電離電子大體上攜帶不相等的能量.

接下來，我們研究強度為1 ×1014W/cm2，載波頻率為2.1 a.u.的激光脈沖與氦原子三重態(tài)1s2s3S 作用下的雙光子雙電離過程.如圖2 所示，當激光脈沖的持續(xù)時間由50 as增加到80 as時，兩個電離電子的能量分布總是呈現(xiàn)關(guān)于直線E1=E2對稱的雙峰，即兩個電離電子總是攜帶不等的能量.

圖1 兩個電離電子的能量分布.雙光子雙電離過程的初態(tài)為1s2s 1 S態(tài).高斯型激光脈沖的峰值強度為1 ×1014 W/cm2，載波頻率為2.1 a.u.，脈沖持續(xù)時間分別為50 as、60 as、70 as、80 as.圖中顏色棒的單位是10-8.Fig.1 Energy distribution of two ionized electrons.The initial state is 1s2s 1 S for the process of two-photon double ionization.The laser pulse has a Gaussian envelope with the peak intensity 1 ×1014 W/cm2 and carrier frequency of 2.1 a.u..The pulse duration（FWHM）is 50 as，60 as，70 as，and 80 as，respectively.The color bars are in units of 10-8.

比較圖1 和圖2 所對應的動力學過程，由于作用的激光脈沖是相同的，因此兩個電離電子的能量分布隨脈沖持續(xù)時間變化的差異來源于動力學過程的初態(tài).對于氦原子的單重態(tài)1s2s1S和三重態(tài)1s2s3S，它們最明顯的差異是前者的空間波函數(shù)是對稱的，兩個電子可以處在相同的空間位置，而后者的空間波函數(shù)是反對稱的，兩個電子不能處在相同的空間位置.更重要的是激光脈沖不會改變這兩個態(tài)的上述差異，換言之，該差異會貫穿于整個動力學過程.基于兩電子的徑向電子密度分布，處于氦原子單重態(tài)1s2s1S和三重態(tài)1s2s3S上的兩個電子都是一個電子離原子核較近，而另一個電子離原子核較遠，即一個電子攜帶較低的能量，而另一個電子攜帶較高的能量.對于圖1（a）所對應的初態(tài)為單重態(tài)1s2s1S的雙光子雙電離過程，初態(tài)的兩個電子攜帶不相等的能量，在超短激光脈沖的作用下每個電子各自吸收一個光子而被電離，而最后出射的兩個電子卻攜帶大體相等的能量，這意味著在非常短的相互作用時間內(nèi)兩個電子通過電子關(guān)聯(lián)傳遞了能量.當增加激光脈沖的持續(xù)時間時，如圖1（b -d）所示，最后出射的兩個電子逐漸明顯地攜帶不相等的能量，這意味著兩個電子通過電子關(guān)聯(lián)傳遞能量的過程被抑制的.然而，對于初態(tài)為三重態(tài)1s2s3S的雙光子雙電離過程，如圖2（a）所示，在非常短的相互作用時間內(nèi)沒有明顯地觀察到兩個電子通過電子關(guān)聯(lián)傳遞了能量.這些結(jié)果表明空間波函數(shù)的對稱性的確影響了氦原子雙光子雙電離過程中的電子關(guān)聯(lián)，至于具體物理圖像，我們會在接下來的工作中去進一步的研究.

圖2 兩個電離電子的能量分布.雙光子雙電離過程的初態(tài)為1s2s 3 S態(tài).高斯型激光脈沖的峰值強度為1 ×1014 W/cm2，載波頻率為2.1 a.u.，脈沖持續(xù)時間分別為50 as、60 as、70 as、80 as.圖中顏色棒的單位是10-8.Fig.2 Energy distribution of two ionized electrons.The initial state is 1s2s 3 S for the process of twophoton double ionization.The laser pulse has a Gaussian envelope with the peak intensity 1 ×1014 W/cm2 and carrier frequency of 2.1 a.u..The pulse duration（FWHM）is 50 as，60 as，70 as，and 80 as，respectively.The color bars are in units of 10-8.

4 結(jié)論

本文通過數(shù)值求解含時薛定諤方程，比較研究了氦原子的單重態(tài)1s2s1S 和三重態(tài)1s2s3S 作為初態(tài)的雙光子雙電離過程，發(fā)現(xiàn)在非常短的相互作用時間內(nèi)，空間波函數(shù)的對稱性會影響氦原子雙光子雙電離過程中的電子關(guān)聯(lián)，最終導致兩個電離電子的能量分布呈現(xiàn)不同的結(jié)構(gòu).