用于描述W-Cu粉末混合物沖擊壓縮行為的p-α與p-λ模型適用性

高明悅，周 強(qiáng)

（北京理工大學(xué)爆炸科學(xué)與技術(shù)國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，北京 100081）

多孔材料和粉末材料的沖擊壓縮一直是重點(diǎn)研究方向。早期研究主要通過(guò)多孔或粉末材料的沖擊壓縮，獲得在固體材料中無(wú)法獲得的熱力學(xué)狀態(tài)，以研究完全物態(tài)方程，此類(lèi)研究關(guān)注高壓區(qū)域，忽略粉末材料的自身強(qiáng)度[1-2]。粉末的沖擊壓實(shí)利用沖擊波作用于非晶或納米晶粉末，在瞬態(tài)高溫高壓下得到近乎致密的塊體，且仍保持原始晶粒尺寸，是制備亞穩(wěn)態(tài)材料的一種非常有潛力和前景的方法。為了避免高壓導(dǎo)致的高溫和裂紋問(wèn)題，往往在1～10 GPa的低壓范圍內(nèi)實(shí)現(xiàn)壓實(shí)，因此，粉末在低壓區(qū)的致密化行為對(duì)于粉末沖擊壓實(shí)研究非常重要。

圖1 粉末或多孔材料低壓區(qū)域沖擊壓縮行為示意圖Fig.1 Compressive behavior of powder or porous material

粉末在低壓區(qū)的沖擊壓實(shí)是一個(gè)復(fù)雜的過(guò)程，受到多種因素的影響，包括粉末材料的彈塑性、初始顆粒的大小和形狀等[3]。為了在較寬的壓力范圍內(nèi)更好地描述粉末的壓實(shí)過(guò)程，一般將這一過(guò)程分解為彈性段和塑性段，如圖1所示，其中：αE、pE為彈性段結(jié)束時(shí)的孔隙度和壓力，由于在整個(gè)壓縮過(guò)程中，彈性段僅占很小部分，一般都忽略不計(jì)，多數(shù)模型取 αE=α0；當(dāng)壓力超過(guò)pE后，進(jìn)入塑性段，隨著顆粒形變和孔隙坍縮，孔隙率逐漸降低，壓力達(dá)到pS時(shí)，粉末完全壓實(shí)，pS也被稱(chēng)為壓潰強(qiáng)度。目前已經(jīng)有較多模型描述粉末壓實(shí)響應(yīng)，但存在兩個(gè)假設(shè)前提：（1）忽略了剪切強(qiáng)度；（2）在同等壓力、溫度條件下，粉末和固體材料的比內(nèi)能是相等的。假設(shè)（1）使得模型只能描述由于孔隙閉合導(dǎo)致的不可逆壓實(shí)；假設(shè)（2）忽略了孔隙和顆粒的表面能，更適合描述顆粒較大的粉末體系。

在眾多描述顆?；蚍勰┎牧蟿?dòng)態(tài)壓實(shí)行為的模型中，以p-α模型[4-7]和p-λ模型[8]應(yīng)用最為廣泛，是典型的描述型模型，這類(lèi)模型結(jié)合了粉末材料本征特性，通過(guò)實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)擬合獲得模型的關(guān)鍵參數(shù)。盡管模型的具體形式不同，但都包含一個(gè)或者多個(gè)經(jīng)驗(yàn)擬合參數(shù)。通常情況下這些參數(shù)與可測(cè)量的物理參數(shù)沒(méi)有直接關(guān)系，只是為了使模型更好地與實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)匹配，這種靈活性使模型可以很好地描述某種特定粉末系統(tǒng)的沖擊壓實(shí)過(guò)程。

對(duì)于由不同性質(zhì)粉末組成的混合物，粉末沖擊壓實(shí)過(guò)程變得更加復(fù)雜。目前并沒(méi)有有效的方法建立混合粉末沖擊壓縮方程，一般可通過(guò)0 K混合法則[9-10]或質(zhì)量分?jǐn)?shù)加權(quán)平均法則[11-12]先得到混合固體Hugoniot線，再經(jīng)等容Mie-Grüneisen方法計(jì)算得到粉體的沖擊壓縮方程，但這種方法的計(jì)算過(guò)程繁瑣，需要專(zhuān)門(mén)程序計(jì)算，而且其有效性缺乏實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證。

本研究測(cè)量了W-Cu混合粉末的Hugoniot數(shù)據(jù)，系統(tǒng)分析了測(cè)量誤差；然后分別應(yīng)用p-α 和p-λ等模型對(duì)測(cè)量數(shù)據(jù)進(jìn)行擬合；利用Mie-Grüneisen方法[13]得到同孔隙度的W、Cu單質(zhì)粉末的Hugoniot線，按照Barry等壓混合法則[14]預(yù)測(cè)同孔隙度的W-Cu混合粉末的Hugoniot線，并與測(cè)量得到的數(shù)據(jù)進(jìn)行對(duì)比，探討p-α 和p-λ等模型在描述混合粉末沖擊壓縮行為時(shí)的適用性和經(jīng)單質(zhì)粉末Hugoniot線預(yù)測(cè)混合粉末Hugoniot線的可行性。

1 實(shí)驗(yàn)測(cè)試

1.1 W-Cu混合粉末Hugoniot測(cè)量實(shí)驗(yàn)裝置

實(shí)驗(yàn)使用的W和Cu單質(zhì)粉末均為市購(gòu)，純度均為99.9%，粉末粒度均為 1 μm。W、Cu粉按照質(zhì)量比76∶24混合，經(jīng)V型混料機(jī)混合均勻得到W-Cu混合粉末。圖2為實(shí)驗(yàn)測(cè)量所用裝置的結(jié)構(gòu)示意圖，將無(wú)氧銅基板和約束環(huán)依次安裝于中空的304不銹鋼套筒后，形成一個(gè)容器，再依次裝入W-Cu混合粉末和藍(lán)寶石窗口，并通過(guò)背板確保粉末后表面與窗口材料緊密接觸。實(shí)驗(yàn)使用二級(jí)輕氣炮進(jìn)行加載，飛片使用與基板同材質(zhì)的無(wú)氧銅，應(yīng)用光纖位移干涉儀（Displacement interferometer system for any reflector，DISAR）[15]，通過(guò)基板背面和窗口背面設(shè)置的4個(gè)光纖探頭，分別記錄沖擊波抵達(dá)粉末樣品上下表面的時(shí)間，探頭布置的空間位置如圖3所示。

圖2 零件拆分及裝配圖Fig.2 Parts split diagram and assembly diagram

2 參數(shù)測(cè)量及誤差分析

2.1 粉末初始密度

粉末初始密度 ρ00主要通過(guò)調(diào)整粉體厚度來(lái)控制，粉末厚度由組裝件整體厚度減去基板中心、藍(lán)寶石窗口及背板厚度計(jì)算得到。厚度測(cè)量精度為10-4mm，粉末質(zhì)量稱(chēng)量精度為10-3g。每組取多次測(cè)量的平均值，并在初始密度的不確定度分析中加入了每個(gè)位置測(cè)量的方差。粉末中存在局部的不均勻性，但無(wú)法確定不均勻部位的位置和范圍，因此初始孔隙密度 ρ00的測(cè)量誤差取最大值，即直接取粉體厚度測(cè)量的最大值和最小值來(lái)確定。初始密度的測(cè)量誤差會(huì)在阻抗匹配計(jì)算中傳遞，對(duì)Hugoniot參數(shù)(uP,p和V)的測(cè)量誤差影響較大。

圖3 探針位置Fig.3 Probe location

2.2 飛片速度

飛片速度vI由炮口的電磁線圈測(cè)量得到，該系統(tǒng)的測(cè)量誤差為0.5%。由于飛片在炮膛中會(huì)發(fā)生偏轉(zhuǎn)，形成的傾角可由圖3中1、2號(hào)探針確定后扣除。

2.3 沖擊波速度

沖擊波速度uS根據(jù)沖擊波分別到達(dá)圖3中1、2號(hào)探針和3、4號(hào)探針記錄的時(shí)間和粉末厚度計(jì)算得出，即uS=Δxi/Δti，其中Δxi和Δti分別是粉末厚度和沖擊波傳播時(shí)間。粉末厚度的標(biāo)準(zhǔn)差為其中xB表示基板位移，xW表示粉末厚度[16]。Δti即沖擊波分別抵達(dá)1、2號(hào)探針和3、4號(hào)探針的時(shí)間差，其標(biāo)準(zhǔn)差為δ(Δti)。圖4所示為粉體上下表面處探針的DISAR信號(hào)。由于飛片飛行過(guò)程中會(huì)發(fā)生偏轉(zhuǎn)，1、2號(hào)探針信號(hào)存在時(shí)間差，也會(huì)導(dǎo)致沖擊波速度測(cè)量誤差，這一誤差也體現(xiàn)在δ(Δti)中。在兩個(gè)標(biāo)準(zhǔn)差范圍內(nèi)一個(gè)實(shí)驗(yàn)的平均沖擊速度總誤差為

圖4 典型的入射波（a）和傳播波（b）的DISAR輪廓曲線（顯示了結(jié)構(gòu)化波形，以及50%的均衡到達(dá)時(shí)間和10%、90%的不確定到達(dá)時(shí)間，用于計(jì)算沖擊波速度）Fig.4 Typical extracted profile for input (a) and propagated waves (b) that illustrating structured waveforms (Locations of 50%equilibrium time of arrival and 10% and 90% uncertainty arrival times used for calculation of shock velocity are also marked.)

2.4 粒子速度

粉末的粒子速度uP使用阻抗匹配法計(jì)算，計(jì)算原理和誤差分布如圖5所示。根據(jù)文獻(xiàn)[17]，粒子速度的總誤差是系統(tǒng)誤差和實(shí)驗(yàn)誤差之和，即粉末粒子速度的系統(tǒng)誤差是

式中：ρ0I和ρ0B分別是飛片和基板的初始密度。

2.5 壓 力

壓力的初始值p0和粉末初始速度u0等于零，則粉末中的壓力p可直接由下式計(jì)算

壓力的誤差δp/p也包括系統(tǒng)誤差和實(shí)驗(yàn)誤差。由于p是ρ00、uS、uP的函數(shù)，因此，壓力p的系統(tǒng)誤差為

實(shí)驗(yàn)誤差為[17]

圖5 計(jì)算原理和誤差分布Fig.5 Calculation principle and error distribution

2.6 沖擊壓縮比容

粉末中的沖擊壓縮比容V由V=V0[1-(uP-u0)/(uS-u0)]計(jì)算得到，其中V=1/ρ。V的系統(tǒng)誤差為其中η是粉末壓縮度，η=ρ/ρ00。實(shí)驗(yàn)誤差是

2.7 測(cè)量結(jié)果分析

實(shí)驗(yàn)測(cè)量的所有Hugoniot參數(shù)及其誤差范圍如表1所示?？梢钥吹絬S的誤差較大，主要是粉體厚度測(cè)量誤差較大所致，也導(dǎo)致粉末初始密度和壓縮密度誤差均接近10%。壓力超過(guò)4 GPa后，粉體已接近致密。

表1 實(shí)驗(yàn)相關(guān)參數(shù)計(jì)算結(jié)果及誤差范圍Table 1 Calculated results and errors of the related experimental parameters

3 模型擬合

3.1 p-α模型

p-α模型被廣泛用于描述均質(zhì)和非均質(zhì)粉末的彈塑性壓實(shí)響應(yīng)[18]。其中α=V/VS是一個(gè)描述粉末膨脹程度的參數(shù)，V是粉末的比容，VS是相應(yīng)固體材料在相同溫度T和壓力p下的比容。p-α模型具有不同的表達(dá)形式，本研究?jī)H關(guān)注其中最常見(jiàn)的3種。

3.1.1 二次改進(jìn)模型（Modified quadratic，MQ）

p-α模型常用于描述動(dòng)態(tài)沖擊加載下塑性多孔材料的沖擊特性。當(dāng)應(yīng)力范圍較大時(shí)，要分解為彈性和塑性?xún)刹糠?。此模型中忽略了剪切?qiáng)度的存在，并且假設(shè)在等溫等壓下，多孔材料和固體材料的內(nèi)能相等。在低壓力段，彈性壓實(shí)響應(yīng)決定壓實(shí)行為和從部分壓實(shí)狀態(tài)下的釋放過(guò)程。通常初始的彈性狀態(tài)αE很小，在計(jì)算中經(jīng)常會(huì)忽略，或設(shè)為αE=α0直到達(dá)到閾值壓力。

塑性變形中的α是對(duì)Butcher和Karnes方法[6]的二次改進(jìn)。一般公式如下

式中：N是經(jīng)驗(yàn)擬合參數(shù)，可以視實(shí)驗(yàn)具體情況改變。

3.1.2 靜態(tài)球面公式（Static spherical，SS）

Carroll和Holt[7]通過(guò)將多孔材料中孔洞的坍塌用一個(gè)由相同密度的空心球的壓實(shí)相平衡來(lái)補(bǔ)充p-α模型。假設(shè)應(yīng)力張量為球形，只考慮壓力p。靜態(tài)球形公式可對(duì)壓實(shí)響應(yīng)進(jìn)行預(yù)測(cè)，因此壓實(shí)響應(yīng)由材料性質(zhì)和孔洞的幾何形狀決定。假設(shè)固體材料不可壓縮，將孔洞坍塌分為3個(gè)區(qū)域。在最初的彈塑性區(qū)，觀察到在壓力達(dá)到臨界值前孔隙度基本沒(méi)有發(fā)生變化。這使壓實(shí)過(guò)程可以得到簡(jiǎn)化：在壓實(shí)過(guò)程的前兩個(gè)區(qū)域，壓力小于pE時(shí)孔隙率的變化可以忽略不計(jì)。pE的大小使用下式計(jì)算

式中：Y是固體材料的屈服強(qiáng)度，α0是初始孔隙度。壓力大于pE時(shí)為第3個(gè)階段，材料塑性變形，壓實(shí)由孔洞坍塌造成，此時(shí)的孔洞坍塌關(guān)系可以用下式簡(jiǎn)化

靜態(tài)球面的p-α模型只考慮了與速率無(wú)關(guān)的屈服特性，因此可能不適用于高速率敏感粉體材料的壓實(shí)響應(yīng)，而且此模型忽略了顆粒形態(tài)可能造成的影響。

3.1.3 冪律公式（Power law，PL）

Brown等[19]的p-α模型與前兩種不同，他們用同一種機(jī)制描述彈塑性壓實(shí)，直接描述了脆性微粒系統(tǒng)的動(dòng)態(tài)壓實(shí)，并沒(méi)有將彈塑性機(jī)制分開(kāi)研究。冪律公式的表達(dá)式如下

式中：PS是壓碎強(qiáng)度，n是經(jīng)驗(yàn)參數(shù)。

3.2 p-λ模型

p-λ模型明確地將單個(gè)成分的物質(zhì)屬性包含在一個(gè)非均勻混合物中[20]。與p-α模型類(lèi)似，該模型使用單內(nèi)部狀態(tài)變量λ描述壓實(shí)過(guò)程并忽略粉末混合物的剪切強(qiáng)度，只考察了一般的p-V響應(yīng)。該模型分為3個(gè)不同的區(qū)域：一端為不平衡的彈性響應(yīng)，另一端為單個(gè)分量的壓力平衡狀態(tài)，兩者之間為過(guò)渡區(qū)。假設(shè)壓力較小時(shí)變形是彈性的。使用兩種不同的附加模型定義混合物的體積彈性模量K和彈性響應(yīng)：等壓和等應(yīng)變。等壓響應(yīng)是混合模量的下限，等應(yīng)變響應(yīng)是上限。在選擇合適的混合模量后，通過(guò)應(yīng)變的定義確定了非平衡彈性區(qū)混合物的p-V響應(yīng)；在原方程的基礎(chǔ)上，提出了一個(gè)簡(jiǎn)單的質(zhì)量分?jǐn)?shù)加性方程。在過(guò)渡區(qū)，假定材料以非平衡彈性狀態(tài)和壓力平衡狀態(tài)的某種組合形式存在。材料在給定壓力值下的相對(duì)量通過(guò)變量k來(lái)分配，k定義為完全壓實(shí)狀態(tài)下的物質(zhì)質(zhì)量分?jǐn)?shù)。λ取值0～1。當(dāng)材料完全處于不平衡的彈性狀態(tài)下λ=0；當(dāng)材料處在壓力平衡狀態(tài)時(shí)，λ=1。λ的具體函數(shù)關(guān)系為

式中：p是組件的局部壓力差異；Y是固體的屈服強(qiáng)度，當(dāng)混合物屈服時(shí)，會(huì)同時(shí)在混合物中引發(fā)屈服和壓實(shí)；n無(wú)法從單個(gè)組件屬性中進(jìn)行定義。

3.3 擬合結(jié)果

為了檢驗(yàn)測(cè)量數(shù)據(jù)與模型擬合的精度，必須給出混合粉末的Hugoniot線，當(dāng)壓力超過(guò)粉體的致密壓力后，測(cè)量數(shù)據(jù)點(diǎn)應(yīng)該落在計(jì)算的粉末Hugoniot線上。本研究粉末的Hugoniot線使用等容Mie-Grüneisen方法計(jì)算得到。首先，基于W、Cu固體Hugoniot數(shù)據(jù)計(jì)算得到相同孔隙度的W、Cu粉體Hugoniot線，再經(jīng)由Barry提出的兩相混合Hugoniot原理計(jì)算得到W-Cu混合粉末的Hugoniot線。該原理主要存在兩個(gè)基本假設(shè)：

（1）各組分壓力相等；

對(duì)于p-α模型，孔隙度α可由N和n的值經(jīng)擬合得到，pE是從彈性壓縮轉(zhuǎn)為塑性壓縮的臨界值，αE是相應(yīng)的孔隙度，pS由實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)和Mie-Grüneisen粉末狀態(tài)方程的交點(diǎn)確定。p-λ模型中的曲線擬合與上述方法類(lèi)似?；旌衔锏那?qiáng)度Y采用體積分?jǐn)?shù)平均法計(jì)算。壓力計(jì)算基于飛片和靶板材料的狀態(tài)方程（EOS）。所用參數(shù)在表2中給出，其中C0和S是線性沖擊狀態(tài)方程uS=C0+SuP參數(shù),γ0是Grüneisen常數(shù)。符合最佳擬合結(jié)果的數(shù)據(jù)在表3中給出。

表2 組分和混合物的相關(guān)沖擊和材料特性Table 2 Relevant shock and material properties of constituents and mixtures

表3 模型擬合參數(shù)Table 3 Model fitting parameters

圖6 4種模型擬合結(jié)果Fig.6 Fitting results of four models

圖6為多個(gè)模型的擬合結(jié)果?？梢钥吹椒勰┰?～5 GPa壓力下達(dá)到致密，壓力繼續(xù)升高后，數(shù)據(jù)點(diǎn)落到計(jì)算得到的粉體Hugoniot線上。除p-αPL模型外，其他模型均較好地描述了W-Cu混合粉末的沖擊壓縮響應(yīng)。但在孔隙度接近零時(shí)，預(yù)測(cè)結(jié)果均與計(jì)算的粉末Hugoniot線有一定偏差，這是由于Mie-Grüneisen方法忽略了材料強(qiáng)度和實(shí)驗(yàn)初始孔隙度測(cè)量誤差所致。p-αMQ和p-αPL模型中都存在壓潰強(qiáng)度pS，經(jīng)擬合得到pS=4.6 GPa；參數(shù)N影響曲線的曲率，N取值大則曲率增加，p-αPL模型受N取值影響較大，擬合效果較差。p-αSS模型僅受粉末的屈服強(qiáng)度Y的影響，完全忽略了粉末的微觀尺度效應(yīng)（顆粒形狀和大?。玫搅溯^好的擬合結(jié)果，預(yù)測(cè)的壓潰強(qiáng)度pS為4～5 GPa，與p-αMQ和p-αPL模型一致。p-λ模型也可以較好地描述低壓段的沖擊壓實(shí)響應(yīng)，但孔隙度無(wú)限接近于零時(shí)，在屈服強(qiáng)度Y一定的前提下，參數(shù)n的取值決定了曲線的曲率，當(dāng)n減小時(shí)，曲率減小，pS急劇增大，而Y的取值影響pE的值。由于低于4 GPa的數(shù)據(jù)點(diǎn)僅有一個(gè)，所以很難確定其余模型哪個(gè)更適合描述W-Cu混合粉末的沖擊壓縮響應(yīng)。擬合過(guò)程中發(fā)現(xiàn)，所有模型通過(guò)參數(shù)調(diào)整都可以獲得較好的擬合效果，是典型的描述型模型，預(yù)測(cè)性較差。如p-αMQ和p-αPL模型中的參數(shù)pS無(wú)法通過(guò)實(shí)驗(yàn)測(cè)量，p-αSS和p-λ模型中的Y受混合顆粒特性（如顆粒的尺寸、顆粒級(jí)配和顆粒形狀等）的影響顯著，無(wú)法準(zhǔn)確預(yù)測(cè)。此外，除p-αPL模型外，其余模型均能很好地描述粉末壓縮中由彈性轉(zhuǎn)塑性的行為，而p-αPL模型經(jīng)參數(shù)調(diào)整后也可以描述這一轉(zhuǎn)變，但其曲線曲率變小，如圖6所示，與實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)差別較大。

4 結(jié) 論

測(cè)量了W-Cu混合粉末的Hugoniot數(shù)據(jù)，系統(tǒng)分析了測(cè)量誤差，發(fā)現(xiàn)粉末致密度測(cè)量精度對(duì)結(jié)果影響較大。利用Mie-Grüneisen方法和Barry等壓混合法，可以利用單質(zhì)W、Cu粉末的Hugoniot關(guān)系很好地預(yù)測(cè)同孔隙度W-Cu混合粉末的Hugoniot線，但由于忽略了粉體強(qiáng)度和粉體初始密度測(cè)量誤差較大的原因，預(yù)測(cè)結(jié)果在低壓段與實(shí)驗(yàn)偏差較大。分別應(yīng)用3種p-α模型和p-λ模型對(duì)實(shí)驗(yàn)結(jié)果進(jìn)行擬合，發(fā)現(xiàn)除p-αPL模型外，其他模型均能較好地描述W-Cu混合粉末的沖擊壓縮響應(yīng)，表明這些原本用于描述單質(zhì)粉末的沖擊壓實(shí)響應(yīng)的模型對(duì)于更為復(fù)雜的混合粉末也是適用的，但所有模型的擬合精度均受經(jīng)驗(yàn)參數(shù)選擇的影響，預(yù)測(cè)能力較差。