光電耦合對InGaN/GaN量子阱光學性能的影響

陳 瀾， 吳瑾照， 龍 浩， 史曉玲， 應磊瑩， 鄭志威， 丘志仁， 張保平*

(1. 廈門大學電子科學與技術(shù)學 院微納光電子研究室， 福建 廈門 361005；2. 中山大學物理學院 光電材料與技術(shù)國家重點實驗室， 廣東 廣州 510275)

1 引 言

GaN基垂直腔面發(fā)射激光器(VCSELs)具有發(fā)光范圍覆蓋整個可見光波段、激射閾值低以及圓形輸出光束等優(yōu)點，在高分辨率顯示、激光打印、光學存儲和塑料通信等方面具有更廣闊的應用前景。至今，已經(jīng)報道了GaN基光泵VCSEL器件[1-5]和電泵VCSEL器件[6-8]的激射，但是其性能有待進一步提高，材料和器件結(jié)構(gòu)也需要繼續(xù)優(yōu)化。其中激射閾值作為衡量VCSEL器件性能的一個重要參數(shù)，受到腔內(nèi)損耗、諧振腔長、DBR的性能以及有源區(qū)與光場的耦合等因素影響。一些研究團隊通過改變DBR的結(jié)構(gòu)降低VCSEL的閾值。2003年，Park等使用曲面DBR制作的長腔長GaN基VCSEL的激射閾值為160 kW·cm-2[9]；2015年，Lee等使用高折射率差的納米孔DBR將GaN基VCSEL的閾值降為7～8 kW·cm-2[10]；2019年，Mishkat-UI-Masabih等同樣使用了納米孔結(jié)構(gòu)的DBR，將非極性GaN基VCSEL的閾值進一步降為5 kW·cm-2[11]，激射閾值改變了2個數(shù)量級。也有一些研究團隊通過改變DBR的材料來降低VCSEL的激射閾值。2016年，Liu等使用電導n型DBR制作了閾值為1.64 MW·cm-2的GaN基VCSEL[12]；2019年，Park等使用airgap/AlGaN DBR制作了閾值更低的光泵VCSEL，對應的閾值為270 kW·cm-2[13]。除了上述在DBR方面的工作外，2018年，本研究團隊曾嘗試通過改變腔長制作出低閾值的GaN基光泵 VCSEL，測得的激射閾值為20.65 mW·cm-2[14]。

另一方面，有源區(qū)結(jié)構(gòu)作為VCSEL的重要組成部分，直接決定了產(chǎn)生受激輻射的條件，對于激射閾值的影響是不容忽視的。然而，至今對其研究還不充分。本課題組曾經(jīng)研究了平板諧振腔中的光損耗，發(fā)現(xiàn)與普通LED中的非耦合量子阱相比較，采用耦合InGaN/GaN量子阱結(jié)構(gòu)可以大幅度降低光損耗，因此預計將有利于降低激射閾值[15]。在此基礎(chǔ)上，本文通過改變量子阱的分布結(jié)構(gòu)，研究了量子阱與光場相互作用或光電耦合對量子阱光學性能和VCSEL閾值的影響。本文還對改變有源區(qū)結(jié)構(gòu)后激射閾值的變化進行了研究與討論。

2 材料設(shè)計與VCSEL器件制備

本文研究的兩個外延片樣品A和B的有源區(qū)結(jié)構(gòu)都是由In0.1Ga0.9N/GaN(阱寬為3 nm，壘寬為5 nm)量子阱組成，主要區(qū)別在于樣品A是先生長兩個耦合量子阱之后生長一層GaN插入層，插入層的厚度依據(jù)波長λ值設(shè)定(約為λ/2)，然后再生長兩個耦合量子阱；樣品B則是連續(xù)生長了5個耦合量子阱。為了方便進行比較，兩個外延片樣品其他部分的結(jié)構(gòu)保持相同，設(shè)定發(fā)光波長為420 nm。兩個外延片都是在藍寶石襯底上利用成熟的MOCVD技術(shù)生長，包括成核層、u-GaN層、n-GaN層、InGaN/GaN量子阱結(jié)構(gòu)、p-AlGaN電子阻擋層、p-GaN層和p+-InGaN層?？紤]到駐波場分布特性，樣品表面處光場強度為0，而量子阱處于光場(與電場的平方成正比)最大值，以此設(shè)計p型層的厚度。另外，設(shè)計樣品A的GaN插入層的厚度使得兩組耦合量子阱同時處于光場分布的最大值處。兩個樣品對應的結(jié)構(gòu)和光場分布如圖1所示。

圖1 樣品A(a)和B(b)的外延片結(jié)構(gòu)和模擬的光場分布

Fig.1 Epitaxy wafer structure of samples A(a) and B(b) and modified optical field (squared electric field) in design of devices

圖2 樣品A(a)和B(b)制作的VCSEL器件結(jié)構(gòu)圖

Fig.2 Structures of VCSEL devices fabricated by using samples A(a) and B(b)

利用樣品A和樣品B制作的VCSEL器件結(jié)構(gòu)如圖2所示。將外延片制成VCSEL器件時，先在外延材料表面蒸鍍12.5對Ta2O5/SiO2下DBR，再用光敏膠將其粘在石英片上，使用激光剝離技術(shù)(LLO)剝離掉藍寶石襯底，接著利用研磨和拋光技術(shù)磨去部分n-GaN，待腔長達到6λ后在n-GaN層表面蒸鍍10.5對Ta2O5/SiO2上DBR。VCSEL器件的諧振腔由n-GaN層、InGaN/GaN量子阱、AlGaN層(20 nm)、p-GaN層(97 nm)和InGaN層(3 nm)組成。為了增強VCSEL器件中有源區(qū)與光場的耦合作用，將樣品A有源區(qū)中的兩組耦合量子阱分別放置在諧振腔內(nèi)的兩個波腹處，每個量子阱都與光場有著較強的耦合；而樣品B有源區(qū)中的5個耦合量子阱位于諧振腔內(nèi)的同一個波腹上，中心處的量子阱與光場耦合最強，分布在兩邊的量子阱離中心量子阱越遠，與光場的耦合越弱。為了研究兩種結(jié)構(gòu)中量子阱與諧振腔內(nèi)光場的耦合作用，計算了兩個VCSEL器件的相對光限制因子，它描述了諧振腔內(nèi)分布的光場在有源區(qū)中的受限程度，等于有源區(qū)中的光能量與激光器諧振腔中的總能量之比。相對光限制因子的計算公式如下[16]：

(1)

其中，E(z)表示光場分布中的駐波模式，da表示有源區(qū)厚度，L表示腔長。計算得到的兩個VCSEL器件的相對光限制因子如表1所示。樣品A對應的VCSEL的相對光限制因子大于樣品B對應的VCSEL，說明樣品A的有源區(qū)結(jié)構(gòu)更有利于增強有源區(qū)與諧振腔內(nèi)光場的耦合作用。有源區(qū)與光場的耦合作用越強，越有利于激光的產(chǎn)生，對于減小VCSEL的激射閾值是非常有利的。

表1 樣品A和樣品B的相對光限制因子

3 外延片測量結(jié)果和討論

3.1 光致發(fā)光(PL)隨溫度的變化

為了比較兩個外延片樣品的發(fā)光特性，我們進行了變溫光致發(fā)光測試，使用的激發(fā)源是325 nm He-Cd連續(xù)激光器，冷卻裝置是He循環(huán)低溫控制機。測得不同溫度下兩個樣品的PL譜如圖3所示。低溫下在樣品A的PL譜中觀察到兩個發(fā)光峰，經(jīng)過計算可知，位于413 nm附近的發(fā)光峰來自于量子阱中電子基態(tài)和空穴基態(tài)之間的躍遷；位于394 nm附近的發(fā)光峰涉及到高能態(tài)躍遷，溫度升高時這個峰會逐漸消失。而樣品B的PL譜中只有一個發(fā)光峰，位于426 nm處，該峰來自于基態(tài)之間的躍遷。

圖3 15～300 K溫度范圍內(nèi)樣品A(a)和樣品B(b)的變溫PL譜圖

Fig.3 Temperature-dependent PL spectra of sample A(a) and sample B(b) over the temperature ranging from 15 K to 300 K

根據(jù)以上測試結(jié)果可以求出兩種有源區(qū)結(jié)構(gòu)的外延片樣品的內(nèi)量子效率(IQE)，內(nèi)量子效率是有源區(qū)每秒產(chǎn)生的光子數(shù)與每秒注入有源區(qū)的電子空穴對數(shù)之比，與發(fā)光效率成正比。通常使用室溫和低溫下發(fā)光強度的比值計算外延片的內(nèi)量子效率η[17-18]：

(2)

得到兩個外延片樣品的內(nèi)量子效率如表2所示，樣品A的內(nèi)量子效率遠大于樣品B。

表2 樣品A和樣品B根據(jù)變溫光致發(fā)光光譜計算得到的內(nèi)量子效率

Tab.2 Internal quantum efficiency of sample A and sample B calculated by temperature-dependent photoluminescence spectrum

樣品內(nèi)量子效率(IQE)A0.28B0.12

3.2 時間分辨光致發(fā)光測量

為了進一步研究兩種結(jié)構(gòu)的輻射復合特性，我們將Nd∶YAG皮秒脈沖激光器(355 nm，10 Hz)作為激發(fā)源測量了樣品的時間分辨光致發(fā)光特性，測得發(fā)光強度隨時間變化的衰減曲線如圖4所示。使用單指數(shù)模型分別對衰減曲線的前半部分和后半部分進行擬合，得到的擬合參數(shù)如表3所示，τinitial表示前半部分的復合壽命，τfinal表示后半部分的復合壽命。由τinitial和τfinal可以求得輻射復合壽命τr和非輻射復合壽命τnr[19-20]：

(3)

該計算方法曾經(jīng)被美國弗吉尼亞聯(lián)邦大學電氣與計算機工程系的一個課題組采用，計算了不同有源層厚度的雙異質(zhì)結(jié)InGaN基LED的輻射復合壽命和非輻射復合壽命，用于研究改變有源層厚度對雙異質(zhì)結(jié)LED的影響[21]。西安交通大學的電子物理與器件教育部重點實驗室也曾采用這個方法計算藍光和綠光InGaN/GaN多量子阱LED的載流子壽命，用于分析不同In組分和缺陷密度對發(fā)光特性的影響[22]。

圖4 樣品A和樣品B的時間分辨光致發(fā)光光譜及擬合曲線

Fig.4 Time-resolved photoluminescence spectra and fitting curves of sample A and sample B

我們用該方法分析得到兩個樣品的壽命數(shù)據(jù)如表3所示?？梢钥吹剑瑯悠稟和樣品B的非輻射復合壽命基本相同，說明兩者的晶體質(zhì)量差別不大，也就是說兩個樣品中的點缺陷和位錯密度沒有明顯差別，這得益于比較成熟的MOCVD結(jié)晶生長技術(shù)；而樣品A的輻射復合壽命約是樣品B的一半，說明樣品A的輻射復合效率要比樣品B高，約兩倍程度。樣品A的輻射復合壽命小于非輻射復合壽命，說明樣品A的輻射復合占據(jù)主要地位；而樣品B則以非輻射復合為主。

表3 對時間分辨光致發(fā)光譜進行擬合后計算得到樣品A和樣品B的復合壽命

Tab.3 Calculation of recombination lifetime of sample A and sample B according to fitting result of time-resolved photoluminescence spectrum

樣品τinitial /nsτfinal /nsτr /nsτnr /nsA0.531.221.872.44B0.801.363.892.72

內(nèi)量子效率的測量結(jié)果和時間分辨實驗結(jié)果表明樣品A具有較大的輻射復合效率和內(nèi)量子效率；時間分辨結(jié)果還表明樣品A的輻射復合效率高于非輻射復合效率，樣品B的輻射復合效率低于非輻射復合效率；同時樣品A和樣品B的晶體質(zhì)量沒有明顯差別。這些結(jié)果表明樣品A的量子阱結(jié)構(gòu)對于提高材料的輻射復合效率和內(nèi)量子效率起到了決定性作用。換言之，樣品A的較大的光電耦合強度對于提高樣品的發(fā)光性能發(fā)揮了重要作用。雖然上述分析中兩個樣品還沒有人為地附加上諧振腔結(jié)構(gòu)，但是材料的發(fā)光也會受到諧振效應的影響。諧振效應與光的反射密不可分，而外延材料的折射率與界面處反射率之間的關(guān)系為：

(4)

其中n1和n2分別表示相鄰兩種材料的折射率。樣品中各材料層的折射率如表4所示。外延片的表面不僅光滑，表層的InGaN材料與空氣還有較大的折射率差，這使得外延表面具有較大的光反射率，約為20.84%；另外一個具有較大反射率的反射面是GaN-藍寶石界面，光反射率約為2.96%。這兩個反射面構(gòu)成了諧振腔的兩個反射鏡。在圖3所示的發(fā)光譜中有很多規(guī)則排列的小峰，就是這個諧振腔造成的多重反射和干涉的結(jié)果。這種干涉現(xiàn)象也在他人的研究中多次觀測并報道[23-24]。

表4 樣品中各材料層的折射率

4 VCSEL測試結(jié)果

將外延片樣品A和B制成結(jié)構(gòu)如圖2所示的VCSEL器件之后，我們使用德國CryLas公司FTSS355-Q1型號的半導體激光器(355 nm，20 kHz)作為激發(fā)源對VCSEL器件進行了光學測試，激發(fā)光的光斑直徑約為20 μm。圖5為樣品A制作的VCSEL器件的發(fā)光譜線和發(fā)光強度在不同泵浦能量下的變化圖。從圖5(a)可以觀察到，VCSEL器件的激射峰位于411.6 nm處，線寬為0.14 nm。圖5(b)中，樣品A對應的VCSEL器件在激發(fā)光能量小于2.02 nJ/pulse時光強增加緩慢，超過2.02 nJ/pulse后光強迅速增加，這說明樣品A制作的VCSEL實現(xiàn)室溫激光發(fā)射，對應的激射閾值為643 μJ·cm-2。

圖6所示為樣品B制作的VCSEL器件的發(fā)光譜線和發(fā)光強度在不同泵浦能量下的變化圖。圖6(a)中，VCSEL器件的激射峰位于405.8 nm處，線寬為0.23 nm。觀察圖6(b)可知，該VCSEL器件也實現(xiàn)了室溫激光發(fā)射，在激發(fā)光能量達到4.16 nJ/pulse時出現(xiàn)激射現(xiàn)象，對應的激射閾值為1.31 mJ·cm-2。經(jīng)比較發(fā)現(xiàn)，樣品A的閾值明顯低于樣品B，前者為后者的1/2。根據(jù)之前的討論得知，樣品A中有源區(qū)的相對光限制作用更強，樣品A的內(nèi)量子效率和輻射復合速率也更高。結(jié)合兩個VCSEL器件的測試結(jié)果考慮，前述的影響因素都與VCSEL器件的閾值有關(guān)，同時也說明了樣品A的有源區(qū)結(jié)構(gòu)更有利于制作低閾值的VCSEL器件。

圖5 樣品A制作的VCSEL器件在不同泵浦能量下的發(fā)光譜線(a)和發(fā)光強度(b)

Fig.5 Photoluminescence spectra(a) and peak intensity(b) at different pumping energies for VCSEL fabricated by using sample A

圖6 樣品B制作的VCSEL器件在不同泵浦能量下的發(fā)光譜線(a)和發(fā)光強度(b)

4 結(jié) 論

本文設(shè)計了兩種具有不同光電耦合強度的InGaN/GaN量子阱樣品，樣品A在腔模的兩個波腹處各放置兩個InGaN耦合量子阱，而樣品B在腔模的一個波腹處放置5個InGaN耦合量子阱。研究發(fā)現(xiàn)，樣品A具有較大的光限制因子、更高的內(nèi)量子效率和輻射復合效率?；跇悠稟的VCSEL有著更低的激射閾值。結(jié)果表明，樣品A的有源區(qū)結(jié)構(gòu)更有利于制作低閾值的VCSEL器件。