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    中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所發(fā)現(xiàn)分子篩催化積炭跨籠生長機(jī)制

    2020-01-05 15:49:41中國石化有機(jī)原料科技情報(bào)中心站
    石油煉制與化工 2020年7期
    關(guān)鍵詞:積炭失活烯烴

    近日,中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所研究團(tuán)隊(duì)在甲醇制烯烴反應(yīng)積炭失活機(jī)理方面取得新進(jìn)展,發(fā)現(xiàn)籠結(jié)構(gòu)分子篩催化甲醇轉(zhuǎn)化的積炭跨籠生長機(jī)制。

    分子篩催化的石油化工(催化裂化、異構(gòu)化等)和煤化工(甲醇制烯烴、合成氣轉(zhuǎn)化等)等工業(yè)過程在國民經(jīng)濟(jì)中具有重要地位,但其酸催化特征導(dǎo)致催化劑易積炭失活。為實(shí)現(xiàn)裝置長周期運(yùn)行,需對(duì)催化劑不斷燒炭再生維持其活性。分子篩催化劑積炭失活問題一直受到廣泛的重視,為解決這一問題,需要對(duì)催化劑積炭失活的機(jī)理有深入的了解。目前,文獻(xiàn)對(duì)分子篩積炭的認(rèn)知?dú)w納為分子篩內(nèi)部簡單的稠環(huán)芳烴物種或分子篩外表面生成石墨化的積炭,難以關(guān)聯(lián)出確切的積炭演變途徑。從分子水平對(duì)積炭物種結(jié)構(gòu)進(jìn)行全譜圖解析并跟蹤積炭物種的演變對(duì)了解積炭失活和催化劑再生過程具有重要現(xiàn)實(shí)意義。

    該研究團(tuán)隊(duì)結(jié)合甲醇制烯烴反應(yīng),利用高分辨質(zhì)譜與同位素標(biāo)記技術(shù)相結(jié)合的手段,配合理論計(jì)算,成功解析了之前未知的高相對(duì)分子質(zhì)量的復(fù)雜積炭分子結(jié)構(gòu),系統(tǒng)研究了積炭生長過程中初始積炭基元物種在分子篩籠間的交聯(lián)生長過程,提出了相對(duì)完整的甲醇制烯烴反應(yīng)積炭演變路徑:SAPO-34分子篩籠內(nèi)活性烴池物種逐步擴(kuò)環(huán)、稠環(huán)化生成3~4個(gè)環(huán)的積炭前軀體,隨后將這些積炭結(jié)構(gòu)基元通過共價(jià)鍵跨籠交聯(lián),形成多核、類納米石墨烯結(jié)構(gòu)的稠環(huán)芳烴物種。這類跨籠交聯(lián)的稠環(huán)芳烴物種嚴(yán)重阻礙反應(yīng)傳質(zhì),導(dǎo)致催化劑失活。進(jìn)一步的研究發(fā)現(xiàn),跨籠積炭失活行為在其他籠結(jié)構(gòu)分子篩催化體系也普遍存在。

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