絮凝法回收馬鈴薯淀粉廢水中蛋白質(zhì)的研究進(jìn)展

馬丞鴻 張樹林 叢方地

摘 要：馬鈴薯淀粉加工廠生產(chǎn)過程會產(chǎn)生大量的淀粉廢水，這些廢水中的蛋白質(zhì)含量較高且營養(yǎng)豐富，具有一定的回收利用價值，但受處理技術(shù)與經(jīng)濟(jì)成本等因素的制約廢水被直接排放，造成了資源浪費與環(huán)境污染?；厥者@些蛋白質(zhì)的方法很多，其中絮凝方法因其具有成本低、工藝簡單、絮凝效果好等優(yōu)點而受到關(guān)注。該文綜述了加熱絮凝法、無機(jī)絮凝劑法、有機(jī)絮凝劑法等多種絮凝方法回收馬鈴薯淀粉廢水中蛋白質(zhì)的處理工藝與發(fā)展進(jìn)程，并分析了各種絮凝方法的優(yōu)缺點和未來的研究應(yīng)用方向。

關(guān)鍵詞：馬鈴薯淀粉廢水;加熱絮凝;絮凝劑;回收蛋白質(zhì)

Abstract：The production process of potato starch processing plant will produce a large number of starch wastewater，which has a high protein content and rich nutritional value，so it has a certain value of recycling，but often directly discharged due to treatment technology and economic costs and other factors，resulting in resource waste and environmental pollution. There are many ways to recover these proteins，and flocculation method is widely concerned because of its advantages of low cost，simple process and good flocculation effect. In this paper，the treatment technology and development process of the recovery of proteins from potato starch wastewater by heat flocculation，inorganic flocculant，organic flocculant methods were reviewed，and the advantages and disadvantages of various flocculation methods and the future research and application directions were analyzed.

Key words：Potato starch wastewater;Heat flocculation;Flocculant;Recovered protein

1 馬鈴薯產(chǎn)業(yè)的發(fā)展及淀粉廢水的產(chǎn)生

1.1 馬鈴薯產(chǎn)業(yè)發(fā)展概況 馬鈴薯是我國重要的糧食作物，其種植面積和產(chǎn)量增長迅速，成為僅次于水稻、小麥和玉米的第四大糧食作物[1]。自1995年以來，中國已經(jīng)成為馬鈴薯種植面積和總產(chǎn)量最大的國家，據(jù)統(tǒng)計，2014年我國馬鈴薯的種植面積超過567萬hm2 ，總產(chǎn)量約為1億t[2]。2015年公布的《馬鈴薯加工業(yè)“十三五”發(fā)展規(guī)劃（2016-2020）》中指出，“十三五”期間，我國馬鈴薯種植面積將增加到667萬hm2以上，屆時總產(chǎn)量將達(dá)到1.3 億t/a，馬鈴薯淀粉產(chǎn)量將達(dá)到80～100萬t/a[3]。2016年，我國的馬鈴薯種植面積達(dá)520萬hm2，種植面積和產(chǎn)量都居世界首位[4]。2017年，我國馬鈴薯種植面積達(dá)到576.5萬hm2。2018年，我國加工馬鈴薯淀粉產(chǎn)量已經(jīng)接近100萬t/a[2]。農(nóng)業(yè)部于2016年、農(nóng)業(yè)農(nóng)村部于2019年先后認(rèn)定15個國家區(qū)域性馬鈴薯良繁基地，以保障馬鈴薯種薯的有效供應(yīng)。由以上數(shù)據(jù)可以看出，中國馬鈴薯產(chǎn)業(yè)十分巨大，國家先后出臺的政策等利好因素使馬鈴薯的種植面積與產(chǎn)量呈現(xiàn)穩(wěn)步提升的趨勢，這也為馬鈴薯副產(chǎn)品加工業(yè)的發(fā)展提供了有力支撐。

1.2 馬鈴薯淀粉廢水的產(chǎn)生及處理 由于馬鈴薯中淀粉含量較高，除可作為新鮮蔬菜食用外，還可以進(jìn)行淀粉產(chǎn)品的加工。據(jù)國外學(xué)者統(tǒng)計，在馬鈴薯淀粉加工過程中，每生產(chǎn)1t馬鈴薯淀粉可產(chǎn)生6～10t的馬鈴薯淀粉廢水[5]。我國數(shù)據(jù)顯示，平均每生產(chǎn)1t淀粉需要加工6.5t的馬鈴薯，排放20t的廢水，其中需要處理的蛋白廢水約5t[6]。以上數(shù)據(jù)說明，馬鈴薯淀粉生產(chǎn)是一個高耗能、浪費資源的產(chǎn)業(yè)。馬鈴薯上市周期短，主要在9—12月份，受淀粉廢水的處理工藝和經(jīng)濟(jì)成本等因素的限制，幾乎沒有企業(yè)會對馬鈴薯淀粉廢水中的蛋白質(zhì)進(jìn)行回收再利用，而是直接將廢液排放。這些淀粉廢液中含有大量高濃度的有機(jī)物質(zhì)，直接排放不僅會使水體遭受污染，還會造成資源的極度浪費。2015年，環(huán)保部頒布的《淀粉廢水工程治理技術(shù)規(guī)范》（HJ2043-2014）要求，末端淀粉廢水處置必須達(dá)標(biāo)排放。隨著環(huán)保監(jiān)察力度的加強，企業(yè)逐漸重視馬鈴薯淀粉尾水的處理以及資源化利用，但是多種回收方法存在處理成本高、回收效果差的問題，對于馬鈴薯淀粉這樣低利潤的農(nóng)副產(chǎn)品有限制作用。馬鈴薯淀粉廢水正制約著馬鈴薯淀粉加工業(yè)的發(fā)展[7]。

2 馬鈴薯淀粉廢水中蛋白質(zhì)的價值與回收方法

2.1 價值 馬鈴薯營養(yǎng)豐富，含76.3%的水分和23.7%的干物質(zhì)，其中淀粉9%～20%，蛋白質(zhì)1.5%～2.3%，脂肪0.1%～1.1%，粗纖維0.6%～0.8%，另外還含有諸多的微量元素與維生素[8]。華中農(nóng)業(yè)大學(xué)教授謝從華表示，馬鈴薯含有我們?nèi)梭w所必需的18種氨基酸，維生素C是蘋果的10倍[9]。另外，馬鈴薯蛋白是完全蛋白質(zhì)，其必需氨基酸含量與雞蛋近似[10]。在健康方面，馬鈴薯蛋白質(zhì)具有調(diào)節(jié)血清膽固醇水平的能力[11]，并具有潛在的化學(xué)預(yù)防作用[12]。由于馬鈴薯淀粉加工過程中只有物理過程，沒有增加額外的化學(xué)藥劑，所以馬鈴薯淀粉廢水中蛋白質(zhì)的功能與營養(yǎng)價值幾乎不會被破壞。在這些未處理的淀粉廢水中，蛋白質(zhì)的比重較大，且提取的馬鈴薯蛋白是一種優(yōu)質(zhì)植物蛋白，沒有動物蛋白的副作用，可作為飼料和食品的優(yōu)質(zhì)原料，應(yīng)用前景良好[13]。綜合以上數(shù)據(jù)得知，馬鈴薯淀粉廢水中的蛋白質(zhì)具備回收利用價值，特別是在倡導(dǎo)節(jié)約糧食的今天，其符合節(jié)能減排的發(fā)展理念，避免資源的浪費。

2.2 回收方法 回收馬鈴薯淀粉廢水中蛋白質(zhì)的辦法主要有自然沉淀法、泡沫分離法、超濾法、等電點沉淀法、絮凝法等[14]。其中，自然沉淀法沉淀時間較長，并且需要大量的沉淀池，耗時耗力，增加經(jīng)濟(jì)成本，在生產(chǎn)實踐中未得到普遍的應(yīng)用。泡沫分離法運用機(jī)械過程不會對淀粉廢液構(gòu)成再次污染，但是處理工藝復(fù)雜，受到溶質(zhì)性質(zhì)、溫度、pH、通氣量、添加物等多種因素的影響，并且在泡沫形成過程中會引入其他物質(zhì)使蛋白質(zhì)的純度降低，目前的相關(guān)報道較少。超濾法回收馬鈴薯淀粉廢水中粗蛋白的回收率可以達(dá)到90%以上，并且回收的蛋白質(zhì)功能與營養(yǎng)價值都較高，但是超濾系統(tǒng)的建設(shè)會使得經(jīng)濟(jì)成本提高很多，對于馬鈴薯淀粉加工廠這樣的微利中小企業(yè)很難承擔(dān)這樣高昂的費用，并且面臨超濾膜污染與?？锥氯葐栴}，不能大量普及。等電點沉淀法過程需要加入大量的酸或堿，會使大部分的蛋白質(zhì)發(fā)生變性，導(dǎo)致其營養(yǎng)與功能價值降低，對水體造成二次污染，回收的蛋白質(zhì)安全性得不到保障，目前主要用于實驗室分離進(jìn)行性質(zhì)研究。絮凝法尤其是絮凝劑法具有價格低廉、投加量少、絮凝效率高等優(yōu)勢，在當(dāng)前的研究中，天然高分子絮凝劑和微生物絮凝劑還具有成本低、安全無毒、可自然降解等優(yōu)點。絮凝方法既可以降低水中的COD含量，又實現(xiàn)了對蛋白質(zhì)的回收利用，具有保護(hù)環(huán)境、資源節(jié)約、提升經(jīng)濟(jì)效益等多重優(yōu)點，引起了人們的重視。

3 回收馬鈴薯淀粉廢水中蛋白質(zhì)的絮凝方法

絮凝是指使水或液體中懸浮微粒集聚變大，或形成絮團(tuán)，從而加快粒子的聚沉，達(dá)到固液分離的目的。絮凝辦法分為加熱絮凝法和絮凝劑法2種，其中絮凝劑法包括有機(jī)絮凝劑法和無機(jī)絮凝劑法。20世紀(jì)90年代，國外已經(jīng)有用絮凝劑法分離馬鈴薯淀粉廢水中蛋白質(zhì)的相關(guān)記載。我國相關(guān)研究起步稍晚一些，主要是因為早期人們只是利用絮凝劑方法來降低水中的COD含量。而由于近些年來，黨中央持續(xù)加大環(huán)保監(jiān)察力度，企業(yè)也積極地向節(jié)能環(huán)保的方向發(fā)展，絮凝劑方法不僅可以從淀粉廢水中分離回收蛋白質(zhì)，而且具有回收成本低、回收能力強的優(yōu)勢，既實現(xiàn)了對水體的凈化作用，又保證了對資源的回收利用。

3.1 加熱絮凝法 加熱絮凝法是施用加熱處理使蛋白質(zhì)發(fā)生絮凝反應(yīng)，從而回收蛋白質(zhì)的方法。陶德錄[15]通過蛋白質(zhì)熱處理使蛋白發(fā)生凝膠反應(yīng)，能夠從每噸蛋白液中提取飼料蛋白粉35kg。陳鈺[16]模擬工廠化的熱處理工藝，確定條件為時間2.5h，pH值5.2，得到蛋白質(zhì)回收率為43.95%。金虹[17]在溫度為25℃、NaCl濃度0.025mmol/L、pH值4.0、浸提時間1.0h條件下，馬鈴薯蛋白質(zhì)的提取率最高為66.90%。加熱絮凝法在絮凝方法中相對來說可以得到較高的蛋白質(zhì)回收率，但這種方法會耗費大量能源去產(chǎn)熱，且馬鈴薯淀粉生產(chǎn)企業(yè)的生產(chǎn)期僅3個月，集中在冬季，氣溫低[18]，使得熱量的利用率下降，企業(yè)需要承擔(dān)更大的經(jīng)濟(jì)成本。另外，絮凝過程中還會混入雜質(zhì)使蛋白質(zhì)純度降低，加熱會使蛋白質(zhì)變性，降低了其功能與營養(yǎng)價值，使得加熱絮凝法未被寬泛的使用。

3.2 絮凝劑法

3.2.1 無機(jī)低分子絮凝劑 無機(jī)絮凝劑主要包含鐵制劑系列、鋁制劑系列以及它們叢生的高分子聚合物。在早期，Meister E等[19]選用FeCl3處理馬鈴薯淀粉廢水，結(jié)果顯示，在pH 9.0～11.5，蛋白絮凝率為80%～90%。Barta[20]對3種絮凝劑（硫酸亞鐵、氯化鐵、氯化鋅）的研究中發(fā)現(xiàn)，在0℃時氯化鋅的蛋白質(zhì)回收率為25.8%，22℃時硫酸亞鐵的蛋白質(zhì)回收率為30.7%，而氯化鐵在0℃時的產(chǎn)量為86.4%，略高于22℃時的80.6%。Bartova[21]研究認(rèn)為，氯化鐵的濃度為20mmol/L最適宜，從馬鈴薯淀粉廢液中分離出蛋白沉淀率高達(dá)82.7%。無機(jī)低分子絮凝劑往往不單獨使用，常與其他絮凝劑共同使用，以減少經(jīng)濟(jì)成本。方志民等[22]選用殼聚糖、硫酸鋁、硫酸鐵和聚丙烯酰胺回收加工廢水中蛋白質(zhì)，得到的蛋白回收率達(dá)72%以上，粗蛋白含量達(dá)79.7%。

3.2.2 無機(jī)高分子絮凝劑 通常無機(jī)高分子絮凝劑比多數(shù)的無機(jī)低分子絮凝劑效果要好。潘亮[23]用聚合硫酸鐵（PFS）處理馬鈴薯淀粉廢水，結(jié)果表明，PFS投加量1.4mL/L（廢水）時，蛋白質(zhì)和CODcr的去除率同時達(dá)到最高值為51.27%。無機(jī)高分子聚合物也常與其他絮凝劑搭配施用，張亞群[24]用聚合氯化鋁（PAC）和助凝劑聚丙烯酰胺（PAM）復(fù)合處理馬鈴薯淀粉廢水，蛋白去除率高達(dá)82.8%。無機(jī)絮凝劑具有價格低、回收能力強等優(yōu)點，但使用量很大，鐵制劑會產(chǎn)生大量的鐵屑污泥，進(jìn)入到蛋白質(zhì)中破壞色澤降低純度。鋁制劑在人體內(nèi)富集，嚴(yán)重者會造成老年癡呆癥。因此，無機(jī)絮凝劑通常用于水質(zhì)的凈化，而用它來分離蛋白質(zhì)研究近幾年來很少有報道。

3.2.3 合成有機(jī)高分子絮凝劑 有機(jī)絮凝劑包含合成有機(jī)高分子絮凝劑、天然有機(jī)高分子絮凝劑、微生物絮凝劑。合成有機(jī)高分子絮凝劑中最突出的是聚丙烯酰胺（PAM），劉玉峰[25]選擇聚丙烯酰胺作為絮凝劑去除馬鈴薯淀粉廢水中的蛋白質(zhì)，在一定工藝條件下蛋白質(zhì)的去除率保持在45%～55%。高潔[26]在聚丙烯酰胺添加量6mg/mL廢水、pH4.0、溫度60℃、保持時間30min的條件下，蛋白質(zhì)的回收率為57.55%，純度為72.33%。謝安[27]利用陽離子聚丙烯酰胺與聚合氯化鋁復(fù)配處理馬鈴薯淀粉廢水時，得出這種工藝具有絮凝體形成速度快、顆粒密度大、沉降速度快等優(yōu)點。聚丙烯酰胺類合成有機(jī)高分子絮凝劑具有用量少、絮凝能力強、絮體容易分離等優(yōu)勢，但合成用丙烯酰胺單體有毒，會傷害人體的中樞神經(jīng)系統(tǒng)，且具有致畸、致癌、致突變的作用，會對水體產(chǎn)生二次污染，對人類的健康存在潛在的威脅，絮凝底物無回收利用價值。

3.2.4 天然有機(jī)高分子絮凝劑 合成有機(jī)高分子絮凝劑的缺點促使了人們不斷尋找安全無毒、實用高效的絮凝劑，于是天然有機(jī)高分子絮凝劑被不斷發(fā)掘出來。目前，天然有機(jī)高分子絮凝劑主要是纖維素，多糖和淀粉的衍生物，主要包括羧甲基纖維素、海藻酸鈉、殼聚糖、卡拉膠、改性淀粉等物質(zhì)。在早期，Gonzalez等[28]用羧甲基纖維素（CMC）絮凝馬鈴薯淀粉廢水中的蛋白，結(jié)果顯示：分離得到蛋白質(zhì)含量為76.6%。近些年，部分學(xué)者認(rèn)為中小型企業(yè)回收馬鈴薯蛋白最適合用羧甲基纖維素。姚佳[29]利用海藻酸鈉回收馬鈴薯生產(chǎn)淀粉廢水中蛋白質(zhì)，結(jié)果表明，以海藻酸鈉添加量0.97g/L，馬鈴薯蛋白質(zhì)回收率為70.93%。裵兆意[30]在用殼聚糖處理馬鈴薯淀粉廢水時以殼聚糖用量50mg/L，蛋白質(zhì)回收率為62.7%。孔令知[31]通過濁度滴定研究馬鈴薯蛋白-卡拉膠復(fù)凝聚過程中的相行為，確定最佳的蛋白回收條件為：pH3.5，蛋白/卡拉膠比例2.5∶1，蛋白回收率達(dá)100%，回收產(chǎn)物蛋白含量為67.2%。肖磊[32]將預(yù)處理陽離子淀粉（PCS）用于淀粉廢水中，結(jié)果表明：加入PCS后，絮凝產(chǎn)物中有2%左右的氮含量，將其加工成蛋白飼料用于肥料、水產(chǎn)養(yǎng)殖等行業(yè)，可以變廢為寶。天然有機(jī)高分子絮凝劑具有來源廣泛、成本較低、低毒甚至無毒、能完全生物降解等特點，這樣就不用再擔(dān)心蛋白質(zhì)的安全與再次分離絮凝劑的問題，彌補了合成有機(jī)高分子絮凝劑的缺點。因此，天然有機(jī)高分子絮凝劑應(yīng)用于馬鈴薯蛋白的回收具有廣闊的發(fā)展前景，且在不斷地探索當(dāng)中。

3.2.5 微生物絮凝劑 相比于無機(jī)絮凝劑與其他有機(jī)絮凝劑，微生物絮凝劑應(yīng)用于回收馬鈴薯淀粉廢水中的蛋白質(zhì)起步較晚。微生物絮凝劑是利用生物技術(shù)，從微生物體或其分泌物提取、純化而獲得的一種安全、高效，且能自然降解的新型水處理劑。研究表明，在生長過程中，各種微生物菌株都能夠合成具有有趣特征（可生物降解，生態(tài)友好，具有高效絮凝特性等）的生物絮凝劑[33]。王有樂等[34]利用2株根酶復(fù)配產(chǎn)生的復(fù)合型微生物絮凝劑CMBF917投藥量僅僅需要 0.1mL/L，可從廢水中回收無毒無害的蛋白物質(zhì)1.1g/L，其可應(yīng)用于作動物飼料領(lǐng)域。馬姝雯[35]等從馬鈴薯淀粉廢水中篩選分離出高效絮凝菌種白地霉、青霉、紅曲霉、酵母菌，結(jié)果表明：白地霉的絮凝效果最好，絮凝率高達(dá)92.39%。由于不同菌株的生長習(xí)性大不相同，其培養(yǎng)成本尤其是在培養(yǎng)基上的花費較高，成為微生物絮凝方法的限制因素。但是相關(guān)研究已經(jīng)證明，農(nóng)業(yè)工業(yè)廢料，包括農(nóng)業(yè)副產(chǎn)品有作為產(chǎn)絮凝劑微生物生長介質(zhì)的潛在用途，可以降低產(chǎn)絮凝劑微生物的生產(chǎn)成本[36]。熊星瀅[37]用馬鈴薯淀粉廢水作為黑曲霉的培養(yǎng)基，在添加一定營養(yǎng)物質(zhì)后，再用黑曲霉產(chǎn)生的絮凝物質(zhì)MBFA18處理馬鈴薯淀粉廢水，蛋白物質(zhì)的回收量為0.165g/L。微生物絮凝劑完全彌補了無機(jī)絮凝劑和合成有機(jī)高分子絮凝劑本身固有的缺陷，價格低廉、安全無毒、可自然降解、無二次污染等優(yōu)點，成為近幾年絮凝方法處理馬鈴薯淀粉廢水以及回收蛋白質(zhì)的熱點。

4 絮凝法回收馬鈴薯淀粉廢水蛋白質(zhì)的展望

近年來，由于人們環(huán)保意識的加強以及相關(guān)法律法規(guī)的監(jiān)督，對馬鈴薯淀粉廢水中的蛋白質(zhì)進(jìn)行回收再利用逐漸成為一種趨勢。M.D.Torres[38]研究認(rèn)為，對這些含有高價值化合物（淀粉、蛋白質(zhì)、抗氧化劑或纖維等）的廢水進(jìn)行增值是一個真正的需求，可能與馬鈴薯行業(yè)有關(guān)，有助于改善工業(yè)流程的經(jīng)濟(jì)平衡，并使新的馬鈴薯商業(yè)化產(chǎn)品。

綜合來看，在回收馬鈴薯淀粉廢水蛋白的眾多方法中，加熱絮凝法蛋白回收率相對較高，但因高耗能、引入雜質(zhì)、蛋白質(zhì)變性等弊端限制了其發(fā)展;無機(jī)絮凝劑價格低、回收能力強，但回收的蛋白質(zhì)引入了絮凝劑導(dǎo)致純度降低，且會造成二次污染，對人類健康存在威脅;合成有機(jī)高分子絮凝劑用量少、絮凝能力強、絮凝效果好，但存在高聚物的殘余單體有毒、絮凝劑混入蛋白質(zhì)需要分離等問題仍難以解決;天然有機(jī)高分子絮凝劑具有廣闊的來源、低廉的成本、無毒可自然降解的特性受到了廣泛關(guān)注;微生物絮凝劑具有可在淀粉廢水中培養(yǎng)、絮凝活性高、安全無毒、不會產(chǎn)生二次污染等優(yōu)勢，成為當(dāng)前絮凝方法回收馬鈴薯淀粉廢水中蛋白質(zhì)的研究熱點。

絮凝方法回收馬鈴薯淀粉廢水中的蛋白質(zhì)，經(jīng)歷了加熱絮凝法、無機(jī)低分子絮凝劑、無機(jī)高分子絮凝劑、合成有機(jī)高分子絮凝劑向天然有機(jī)高分子絮凝劑以及微生物絮凝劑的演化。從其發(fā)展趨勢可以看出，絮凝處理效果在不斷向成本低廉、適用范圍寬泛、安全無毒、實用高效、無二次污染、不用再從回收的蛋白質(zhì)產(chǎn)品中分離絮凝劑的方向發(fā)展。天然有機(jī)高分子絮凝劑和微生物絮凝劑由于絮凝效果好、安全無毒有非常大的發(fā)展?jié)摿?，微生物絮凝劑法是?dāng)前也是今后的研究熱點，未來將可能取代傳統(tǒng)的無機(jī)絮凝劑和合成有機(jī)高分子絮凝劑，唯獨培養(yǎng)成本過高，但是也在不斷地改善，如何開發(fā)出絮凝效果更好、成本更低的微生物絮凝劑，改善產(chǎn)絮凝劑微生物的工藝流程是今后的研究方向。此外，馬鈴薯淀粉廢水中的蛋白質(zhì)含有多種有益活性酶，用絮凝法從中有效回收且保持酶活性的工藝也將是未來的研究方向。影響絮凝效果的因素有絮凝劑種類、自身性質(zhì)、工藝流程等，研發(fā)新型、高效、安全、環(huán)保、廉價的絮凝劑并從馬鈴薯淀粉廢水中回收蛋白質(zhì)的方法仍需不斷的探索。

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（責(zé)編：張宏民）