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    中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所合成氣選擇性制乙醇機(jī)理研究取得進(jìn)展

    2020-01-02 21:20:52中國石化有機(jī)原料科技情報中心站
    石油煉制與化工 2020年5期
    關(guān)鍵詞:過渡態(tài)中間體合成氣

    近日,中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所(簡稱大化所)與浙江大學(xué)合作,在合成氣一步法制備乙醇的機(jī)理研究中取得新進(jìn)展。

    通過合成氣高效并高選擇性地直接制備乙醇是目前能源研究領(lǐng)域的熱點。催化劑反應(yīng)性過強(qiáng)或過弱都會造成副產(chǎn)物選擇性過高,是合成氣直接制乙醇的難點。深入理解合成氣轉(zhuǎn)化的反應(yīng)機(jī)理,對后續(xù)提升催化劑的活性和尋找非貴金屬催化劑具有重要意義。合成氣轉(zhuǎn)化過程中有數(shù)十種中間體及過渡態(tài),數(shù)千種反應(yīng)路徑,而傳統(tǒng)的理論方法不能很好地解釋這一過程。

    該研究團(tuán)隊開發(fā)了一套反應(yīng)路徑研究和產(chǎn)物選擇性分析的新方法,可以將數(shù)十種中間體以及過渡態(tài)的吸附能簡化到兩個維度——CO和OH的吸附能,并以此來描述不同催化劑對產(chǎn)物的選擇性,進(jìn)而理解和指導(dǎo)催化劑的設(shè)計。此方法還能綜合熱力學(xué)和動力學(xué)影響,自動搜尋生成乙醇的最優(yōu)反應(yīng)路徑。

    在合成氣轉(zhuǎn)化過程中,如果CO分子和催化劑(如純Rh、Co催化劑等)結(jié)合太強(qiáng),碳-氧鍵基本全部打斷,進(jìn)而選擇性得到甲烷;如果CO和催化劑(如Cu催化劑)結(jié)合太弱,碳—氧鍵完全不能被打斷,所以只能得到甲醇。CO和催化劑之間的結(jié)合能力只有在非常小的一個能量窗口時,CO解離之后的中間體(CHx*)和未解離的CO*/CHO*共存,才能有較好的乙醇選擇性。

    理論計算結(jié)果表明,CH2*和CO/CHO*中間體的耦合是最關(guān)鍵的步驟,MnOx結(jié)構(gòu)和分子篩的限域環(huán)境影響界面處(MnOx附近)的Rh原子的電子結(jié)構(gòu),使RhMn@S-1催化劑恰巧落在這個區(qū)間,最終使CH2*和CO*/CHO*中間體能大量共存,從而得到較高的乙醇選擇性。該工作為設(shè)計高選擇性合成氣制乙醇的催化劑提供了新思路。相關(guān)成果發(fā)表在Chem雜志上。

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