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    超純鐵素體不銹鋼中TiN夾雜析出的熱力學(xué)分析

    2012-09-14 07:30:04李光強(qiáng)李永軍劉赫莉陳兆平
    關(guān)鍵詞:鋼液熱力學(xué)鐵素體

    張 帆,李光強(qiáng),李永軍,劉赫莉,陳兆平

    (1.武漢科技大學(xué)鋼鐵冶金及資源利用省部共建教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,湖北武漢,430081;2.寶山鋼鐵股份有限公司研究院,上海,201900)

    超純鐵素體不銹鋼中TiN夾雜析出的熱力學(xué)分析

    張 帆1,李光強(qiáng)1,李永軍1,劉赫莉1,陳兆平2

    (1.武漢科技大學(xué)鋼鐵冶金及資源利用省部共建教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,湖北武漢,430081;2.寶山鋼鐵股份有限公司研究院,上海,201900)

    為了控制TiN夾雜對(duì)材料性能的不利影響,對(duì)TiN在超純鐵素體不銹鋼冶煉和凝固過(guò)程中析出的熱力學(xué)條件進(jìn)行分析。結(jié)果表明,在Cr含量為16%~23%的條件下,超純鐵素體不銹鋼的最佳鈦含量為0.1%~0.3%;當(dāng)w(Ti)=0.3%時(shí),將w(N)控制在0.004 6%以下才能避免在液相區(qū)中生成TiN夾雜;超純鐵素體不銹鋼凝固過(guò)程中鈦的富集程度稍低于氮;凝固末期殘余液相中[Ti]和[N]的濃度分別提高到其初始濃度的2.5倍和3.2倍;隨著鋼液的逐漸凝固,凝固前沿溫度和凝固前沿鈦氮平衡濃度積下降,凝固前沿鈦氮實(shí)際濃度積升高;降低鋼中氮含量能推遲TiN析出時(shí)間,使TiN夾雜在凝固末期形成,可減小TiN夾雜尺寸,減少其析出數(shù)量。

    超純鐵素體不銹鋼;TiN夾雜;析出;熱力學(xué)分析

    鐵素體不銹鋼系指Cr含量為11%~30%、在使用狀態(tài)下組織結(jié)構(gòu)以鐵素體為主的Fe-Cr或Fe-Cr-Mo合金,w(C+N)≤0.015%的鐵素體不銹鋼即為超純鐵素體不銹鋼。近年來(lái),超純鐵素體不銹鋼因具有熱膨脹系數(shù)小、耐腐蝕性和加工性好、相對(duì)于傳統(tǒng)奧氏體不銹鋼而言成本較低等優(yōu)點(diǎn)而得到廣泛應(yīng)用。

    超純鐵素體不銹鋼在冶煉過(guò)程中經(jīng)過(guò)VOD真空脫碳脫氮處理并在還原期用硅、鋁復(fù)合脫氧,再經(jīng)鈦合金化,其鑄坯中絕大多數(shù)夾雜物為TiN[1]。TiN是一種高熔點(diǎn)(1 900℃)、硬而脆且具有規(guī)則外形的不變形夾雜。如果冶煉條件控制不當(dāng),鋼中生成的大顆粒TiN夾雜會(huì)對(duì)鋼材的表面質(zhì)量、延展性和焊接性能等帶來(lái)不利影響[2],但如果冶煉條件控制適當(dāng),使鋼中TiN夾雜細(xì)小且彌散分布,則這些細(xì)小的TiN夾雜不僅不會(huì)影響鋼材性能,而且還能起到抑制柱狀晶生長(zhǎng)、細(xì)化晶粒和實(shí)現(xiàn)沉淀強(qiáng)化等作用[3-4]。因此,如何控制鋼中TiN夾雜的析出行為具有重要的研究意義。Jo等[5]和Pak等[6]對(duì)含鈦鐵素體不銹鋼中生成TiN的熱力學(xué)數(shù)據(jù)進(jìn)行了分析計(jì)算和實(shí)驗(yàn)研究;Jonsson[7]研究了液態(tài)鐵中TiN的溶解度;施曉芳等[2]和成國(guó)光等[4]分別對(duì)TiN在430不銹鋼和潔凈鋼中的析出機(jī)理進(jìn)行了研究。本文則主要以Cr含量為16%~23%的超純鐵素體不銹鋼為對(duì)象,分析TiN夾雜在超純鐵素體不銹鋼冶煉和凝固過(guò)程中析出的熱力學(xué)條件。

    1 冶煉過(guò)程中TiN析出熱力學(xué)分析

    式中:fTi、fN分別為鈦、氮的活度系數(shù)。由式(2)和式(3)可得:

    fTi、fN不僅與鋼液中各種合金的含量有關(guān),而且是溫度T的函數(shù)。fTi與T的關(guān)系根據(jù)準(zhǔn)正規(guī)溶液理論計(jì)算,fN與T的關(guān)系根據(jù)啟普曼-科里甘公式計(jì)算,見式(5)~式(6)[2]。

    采用經(jīng)典Wagner公式計(jì)算lg fN,1873K和lg fTi,1873K,如式(7)所示。

    式中:eji和rji分別為元素j對(duì)元素i的一階和二階活度相互作用系數(shù)。對(duì)于特殊鋼熱力學(xué)計(jì)算,不同作者采用的熱力學(xué)數(shù)據(jù)差別較大,本文計(jì)算時(shí)選取兩組具有代表性的活度相互作用系數(shù)值(見表1和表2)進(jìn)行對(duì)比分析,其中表1數(shù)據(jù)均來(lái)自文獻(xiàn)[9],表2數(shù)據(jù)來(lái)源于多篇含鈦不銹鋼熱力學(xué)研究文獻(xiàn)。另外,本文研究的超純鐵素體不銹鋼化學(xué)成分如表3所示。

    取超純鐵素體不銹鋼中w(Cr)=20%,將表1~表3中數(shù)據(jù)代入式(4)~式(7),得到1 923 K和1 780 K時(shí)鋼中[Ti]和[N]的平衡關(guān)系曲線,如圖1所示,圖中1 780 K為參照文獻(xiàn)[18]計(jì)算得到的超純鐵素體不銹鋼液相線溫度。

    表1 1 873 K時(shí)鋼液中元素的活度相互作用系數(shù)(1)[9]Table 1 Activity interaction parameters in liquid iron at 1 873 K(1)

    表2 1 873 K時(shí)鋼液中元素的活度相互作用系數(shù)(2)Table 2 Activity interaction parameters in liquid iron at 1 873 K(2)

    表3 超純鐵素體不銹鋼化學(xué)成分(wB/%)Table 3 Chemical compositions of ultra-pure ferritic stainless steel

    圖1 Fe-20%Cr-Ti-N合金的[Ti]、[N]平衡關(guān)系曲線Fig.1 Equilibrium relationship between[Ti]and[N]in Fe-20%Cr-Ti-N alloy

    由圖1可見,1 923 K時(shí),鈦、氮含量對(duì)應(yīng)于A點(diǎn)的鋼液中沒有TiN析出;1 780 K時(shí),鈦、氮含量對(duì)應(yīng)于B點(diǎn)和C點(diǎn)的鋼液中有TiN析出。這與文獻(xiàn)[5]得出的結(jié)論相吻合。同時(shí),隨著鈦含量的增加、鋼液溫度的降低,采用兩組數(shù)據(jù)得到的[Ti]、[N]平衡關(guān)系曲線差距逐漸減小。相同溫度下,采用表1數(shù)據(jù)計(jì)算得出的曲線稍低,冶煉生產(chǎn)中進(jìn)行保守計(jì)算可以選取表1中的熱力學(xué)數(shù)據(jù)。

    以表3中超純鐵素體不銹鋼的化學(xué)成分為基礎(chǔ),調(diào)節(jié)其中的Cr含量,計(jì)算得到1 873 K時(shí),Cr含量對(duì)超純鐵素體不銹鋼液中[Ti]、[N]平衡關(guān)系曲線的影響如圖2所示,計(jì)算時(shí)采用表1中的熱力學(xué)數(shù)據(jù)。由圖2可見,隨著鋼液中Cr含量的增加,生成TiN夾雜所需的鈦氮濃度積也在增加。

    圖2 鋼液中Cr含量對(duì)[Ti]、[N]平衡關(guān)系曲線的影響Fig.2 Effect of Cr content on equilibrium relationship between[Ti]and[N]in Fe-Cr-Ti-N alloy

    本文研究的超純鐵素體不銹鋼中w(Cr)為16%~23%,為確保液態(tài)鋼中沒有TiN夾雜生成,取Cr含量的下限值,并采用表1中的熱力學(xué)數(shù)據(jù),計(jì)算得到w(Cr)=16%的超純鐵素體不銹鋼在不同溫度下的[Ti]、[N]平衡關(guān)系曲線,如圖3所示。實(shí)際生產(chǎn)中超純鐵素體不銹鋼的氮含量一般為0.006%~0.013%,結(jié)合圖3中的液相線(1 782 K)可知,此時(shí)鋼中最佳鈦含量為0.1%~0.3%,且當(dāng)w(Ti)=0.3%時(shí),將w(N)控制在0.004 6%以下才能避免在液相區(qū)生成TiN夾雜。

    圖3 溫度對(duì)Fe-16%Cr-Ti-N合金[Ti]、[N]平衡關(guān)系曲線的影響Fig.3 Effect of temperature on equilibrium relationship between[Ti]and[N]in Fe-16%Cr-Ti-N alloy

    2 凝固過(guò)程中TiN析出熱力學(xué)分析

    在凝固過(guò)程中,溶質(zhì)元素Ti、N在固相中的溶解度下降,使其在液相中富集,從而在凝固前沿產(chǎn)生偏析,當(dāng)凝固前沿鋼液中Ti和N的濃度積大于該溫度下TiN平衡濃度積時(shí),TiN就會(huì)析出。溶質(zhì)元素Ti、N的偏析程度可以根據(jù)以下偏析方程[19]計(jì)算:

    式中:C*l為溶質(zhì)元素在殘余液相中的質(zhì)量分?jǐn)?shù);C*s為溶質(zhì)元素平衡固相質(zhì)量分?jǐn)?shù);k為元素固液相平衡分配比;C0為溶質(zhì)元素初始質(zhì)量分?jǐn)?shù);fs為固相體積分?jǐn)?shù),fs=0相當(dāng)于液相,fs=1相當(dāng)于固相;α為凝固參數(shù),α可由式(9)計(jì)算得出。

    式中:Ds為元素在固相中的擴(kuò)散系數(shù),cm2/s;ts為凝固時(shí)間,s,ts=(Tl-Ts)/Rc,其中Tl為液相線溫度,K,Ts為固相線溫度,K,Rc為冷卻速度,K/min;L為二次枝晶間距,L=146× 10-6R-0.39cμm[20]。

    然而,當(dāng)α>0.1時(shí),根據(jù)式(8)進(jìn)行計(jì)算會(huì)產(chǎn)生很大誤差,因此需要對(duì)α進(jìn)行修正,即引進(jìn)α的修正式α*[21]:

    任一固相率體積分?jǐn)?shù)對(duì)應(yīng)的溫度可根據(jù)式(11)[22]計(jì)算:

    式中:Tp為本文研究的超純鐵素體不銹鋼在w(Cr)=20%時(shí)的熔點(diǎn),Tp=1 786.5 K。

    由式(8)~式(11)得到超純鐵素體不銹鋼在凝固過(guò)程中液相內(nèi)Ti、N的偏析曲線,結(jié)果如圖4所示。計(jì)算時(shí)采用的具體參數(shù)為:TiN夾雜容易分布在鑄坯靠近內(nèi)弧1/4處區(qū)域,此區(qū)域的平均二次枝晶間距為225μm[23];對(duì)于超純鐵素體不銹鋼而言,元素Ti和N在鋼液和固相中的平衡分配比分別為0.4和0.32[24];Ti和N在凝固溫度下固相中的擴(kuò)散系數(shù)分別為0.05 cm2/s[25]和6.73×10-7cm2/s[26];超純鐵素體不銹鋼的液相線溫度為1 780 K,參照文獻(xiàn)[27]計(jì)算出其固相線溫度為1 768 K。

    圖4 Fe-20%Cr-Ti-N合金凝固過(guò)程中液相區(qū)內(nèi)鈦和氮的偏析曲線Fig.4 Segregation curves of[Ti]and[N]in liquid section during the solidification of Fe-20%Cr-Ti-N alloy

    由圖4可見,鈦的富集程度稍低于氮;凝固末期殘余液相中鈦的質(zhì)量分?jǐn)?shù)達(dá)到0.375%,是其初始質(zhì)量分?jǐn)?shù)的2.5倍,氮的質(zhì)量分?jǐn)?shù)達(dá)到0.016%,是其初始質(zhì)量分?jǐn)?shù)的3.2倍。所以,盡管鋼中液相區(qū)平均鈦、氮含量很低,但在凝固過(guò)程中仍有可能析出TiN夾雜。

    圖5所示為固相率與凝固前沿鋼液中鈦氮實(shí)際濃度積和鈦氮平衡濃度積的關(guān)系。圖中曲線2、3、4分別對(duì)應(yīng)初始w(N)為0.005%、0.003%、0.002%的條件(初始w(Ti)=0.15%)下凝固前沿鋼液中鈦氮實(shí)際濃度積,曲線5為凝固前沿鋼液中鈦氮的平衡濃度積。由圖5可見,在鋼液凝固過(guò)程中,凝固前沿溫度和凝固前沿鈦氮平衡濃度積逐步降低,而凝固前沿鈦氮實(shí)際濃度積則逐步升高;降低鋼中氮含量,能推遲TiN的析出,在初始w(Ti)=0.15%、w(N)=0.002%的條件下,fs約為0.75時(shí),鋼液中才開始析出TiN夾雜;即使將鋼液中初始w(N)控制在0.002%,在凝固末期仍有TiN夾雜生成。在條件許可的情況下,降低鋼中氮含量不僅可以節(jié)約鈦資源,還可以推遲TiN夾雜析出時(shí)間,使TiN夾雜在凝固末期形成,從而減小TiN夾雜尺寸,減少其析出數(shù)量。

    圖5 氮含量對(duì)Fe-20%Cr-Ti-N合金凝固過(guò)程中TiN析出的影響Fig.5 Effect of N content on TiN precipitation during the solidification of Fe-20%Cr-Ti-N alloy

    3 結(jié)論

    (1)在實(shí)際生產(chǎn)中,超純鐵素體不銹鋼最佳鈦含量為0.1%~0.3%。當(dāng)w(Ti)=0.3%時(shí),將w(N)控制在0.004 6%以下才能避免在液相區(qū)中生成TiN夾雜。

    (2)超純鐵素體不銹鋼凝固過(guò)程中鈦的富集程度稍低于氮。凝固末期殘余液相中,鈦濃度為其初始濃度的2.5倍,氮濃度為其初始濃度的3.2倍。

    (3)隨著鋼液的逐漸凝固,凝固前沿溫度和凝固前沿鈦氮平衡濃度積下降,凝固前沿鈦氮實(shí)際濃度積升高。即使將鋼液中初始w(N)控制在0.002%,在凝固末期仍有TiN夾雜生成。降低鋼中氮含量,能推遲TiN析出時(shí)間,使TiN夾雜在凝固末期形成,可減小TiN夾雜尺寸,減少其析出數(shù)量。

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    TiN inclusion and its precipitation regularity in ultra-clean ferritic stainless steel

    Zhang Fan1,Li Guangqiang1,Li Yongjun1,Liu Heli1,Chen Zhaoping2
    (1.Key Laboratory for Ferrous Metallurgy and Resources Utilization of Ministry of Education,Wuhan University of Science and Technology,Wuhan 430081,China;2.Research Institute,Baoshan Iron and Steel Co.,Ltd.,Shanghai 201900,China)

    In order to control the adverse effect of TiN in ultra-clean ferritic stainless steel,the thermodynamic precipitation condition in smelting and solidification process was studied.The results show that,the best content of[Ti]in the ultra-clean ferritic stainless steel which contains[Cr]16%~23% is 0.1%to 0.3%;and when[Ti]=0.3 mass%,controlling[N]to less than 46×10-4mass%can avoid TiN formation in liquid steel.The segregation degree of Ti is less than that of N,and at the end of solidification,the content of[Ti]and[N]in residual liquid increase to 2.5 times and 3.2 times of their initial contents,respectively.Along with gradual solidification of liquid steel,in the solidification frontier the temperature and equilibrium of[%Ti][%N]go down,and the real equilibrium of[%Ti][%N]rises.To reduce[%Ti]and[%N]can limit TiN precipitation at the end of solidification and reduce the size and quantity of TiN inclusion.

    ultra-clean ferritic stainless steel;TiN inclusion;precipitation;thermodynamical analysis

    TF764.1

    A

    1674-3644(2012)05-0347-05

    [責(zé)任編輯 尚 晶]

    2012-03-13

    張 帆(1986-),男,武漢科技大學(xué)碩士生.E-mail:496503166@qq.com

    李光強(qiáng)(1963-),男,武漢科技大學(xué)教授,博士生導(dǎo)師.E-mail:ligq-wust@wust.edu.cn

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