基于超強(qiáng)耦合量子點(diǎn)-納米機(jī)械振子系統(tǒng)的全光學(xué)質(zhì)量傳感*

楊建勇 陳華俊

(安徽理工大學(xué)力學(xué)與光電物理學(xué)院, 淮南 232001)

提出一種復(fù)合量子點(diǎn)-納米機(jī)械振子系統(tǒng), 該系統(tǒng)以半導(dǎo)體芯片為基底, 量子點(diǎn)嵌入倒置半導(dǎo)體圓錐納米線的底端, 通過(guò)光學(xué)抽運(yùn)-探測(cè)技術(shù)來(lái)驅(qū)動(dòng)量子點(diǎn)-納米機(jī)械振子系統(tǒng), 研究該系統(tǒng)中的相干光學(xué)特性.通過(guò)探測(cè)吸收譜給出確定機(jī)械振子頻率和量子點(diǎn)-納米機(jī)械振子耦合強(qiáng)度的全光學(xué)方法.此外, 基于該系統(tǒng)理論上提出一種在室溫下的全光學(xué)質(zhì)量傳感方案.通過(guò)測(cè)量吸收譜中附著在機(jī)械振子上納米顆粒的質(zhì)量引起的共振頻移, 可間接測(cè)出額外納米顆粒的質(zhì)量.與先前的復(fù)合納米機(jī)械振子系統(tǒng)相比, 系統(tǒng)中的激子-聲子耦合強(qiáng)度的數(shù)值可與振子頻率比擬, 可實(shí)現(xiàn)超強(qiáng)耦合, 有利于相干光學(xué)特性的觀測(cè), 在超高精度及高分辨率質(zhì)量傳感器件方面有著潛在應(yīng)用.

1 引 言

納米機(jī)械振子不僅具有極小的質(zhì)量和體積, 而且還有較高的振動(dòng)頻率和品質(zhì)因數(shù)等優(yōu)點(diǎn), 因此被廣泛地應(yīng)用到傳感器領(lǐng)域[1].近年來(lái), 石墨烯納米帶、納米碳管、二硫化鉬等材料的納米機(jī)械振子被用來(lái)制作質(zhì)量傳感器, 在質(zhì)量傳感方面的應(yīng)用取得了很大的進(jìn)步, 但測(cè)量環(huán)境都被限制在超低溫下.Yeo等[2]提出半導(dǎo)體錐形納米線包埋量子點(diǎn)構(gòu)成的一種新型的由材料應(yīng)變介導(dǎo)耦合的混合系統(tǒng), 該系統(tǒng)具有非常高的集成水平、全光學(xué)接口以及低溫兼容性的優(yōu)點(diǎn)[2-5].除此之外, 它還有與機(jī)械振子振動(dòng)頻率差不多大的耦合強(qiáng)度以及較長(zhǎng)的自旋壽命, 這樣的耦合機(jī)制為實(shí)現(xiàn)室溫下單個(gè)自旋的量子非破壞性測(cè)量提供了可能性[6-9].基于該系統(tǒng)本文提出了一種室溫下全光學(xué)的質(zhì)量傳感方案.

基于納米機(jī)械振子與量子點(diǎn)耦合而成的光學(xué)傳感器比傳統(tǒng)的電學(xué)質(zhì)量傳感器表現(xiàn)出了更多的優(yōu)良性能[10-13].過(guò)去的電學(xué)測(cè)量法需要先將被測(cè)物電離, 然后根據(jù)電荷和質(zhì)量的關(guān)系, 將被測(cè)物在真空中分離后, 分析被測(cè)物的成分才能夠進(jìn)行測(cè)量[14].這種測(cè)量方式需要使被測(cè)物帶電后進(jìn)行電離才能測(cè)量, 因此不適于一些不能帶電物質(zhì)的測(cè)量, 另外電離還有可能破壞被測(cè)物的成分.隨著科技的發(fā)展, 電學(xué)質(zhì)譜儀被提出來(lái).在這種測(cè)量方法中, 被測(cè)物可以不用強(qiáng)行帶電, 只需對(duì)納米機(jī)械振子通電, 振子表面的被測(cè)物會(huì)隨著因電流激勵(lì)而振動(dòng)的振子振動(dòng), 然后通過(guò)測(cè)量就可以得到振子振動(dòng)頻率的變化, 進(jìn)而可得到被測(cè)物的質(zhì)量[15].然而該電學(xué)測(cè)量方式會(huì)因?yàn)殡娏鳟a(chǎn)熱和能量損失而影響測(cè)量結(jié)果, 而且該方案只適用于低頻機(jī)械振子系統(tǒng).隨后, 一些基于碳納米管和石墨烯等材料的納米機(jī)械振子的光學(xué)質(zhì)譜儀被提出來(lái).這些質(zhì)譜儀相比傳統(tǒng)的電學(xué)質(zhì)譜儀有很大的優(yōu)越性, 如不會(huì)引發(fā)由電路引起的熱效應(yīng)和能量損失, 測(cè)量結(jié)果更加準(zhǔn)確, 靈敏度更高; 與單束光驅(qū)動(dòng)的光學(xué)質(zhì)譜儀相比, 不受頻率的限制[16].但是, 這些質(zhì)量傳感器在質(zhì)量測(cè)量過(guò)程中都需要在超低溫環(huán)境下進(jìn)行.

基于量子點(diǎn)被鑲嵌在半導(dǎo)體倒圓錐納米線的超強(qiáng)耦合系統(tǒng)[2], 提出一種全光學(xué)質(zhì)量傳感器.在一束強(qiáng)抽運(yùn)光和一束弱探測(cè)光的作用下, 量子點(diǎn)能表現(xiàn)出很強(qiáng)的局域效應(yīng)和量子效應(yīng)[15].實(shí)驗(yàn)上已證明該系統(tǒng)具有室溫下單個(gè)量子非破壞性測(cè)量的可能性[17-21].因此, 該系統(tǒng)可以用于在室溫條件下質(zhì)量傳感的測(cè)量.研究抽運(yùn)光和探測(cè)光作用于該系統(tǒng)的光學(xué)效應(yīng), 理論上提出一種超強(qiáng)耦合量子點(diǎn)-納米機(jī)械系統(tǒng)中測(cè)量振子頻率和耦合常數(shù)的方法,并且給出相應(yīng)的解釋[22,23].利用探測(cè)光場(chǎng)的吸收光譜, 可以得到沉淀在納米機(jī)械振子自由端表面粒子和系統(tǒng)的振動(dòng)頻率, 然后用振子頻率的變化量與粒子質(zhì)量的關(guān)系式進(jìn)行計(jì)算即可得到粒子的質(zhì)量[24-26].

2 模型與理論

圖1是量子點(diǎn)嵌入半導(dǎo)體倒圓錐納米線耦合而成的系統(tǒng)示意圖.量子點(diǎn)被嵌入一個(gè)長(zhǎng)約18 μm的倒圓錐納米線中, 然后直立在1個(gè)半導(dǎo)體芯片上, 納米線可以進(jìn)行橫向的彎曲振動(dòng)[2,3].該系統(tǒng)的整體結(jié)構(gòu)緊湊, 不需要外部部件來(lái)調(diào)節(jié)量子點(diǎn)與納米線之間的耦合強(qiáng)度, 也不需要外部磁場(chǎng)來(lái)驅(qū)動(dòng)耦合.在該系統(tǒng)中, 圓錐形納米線機(jī)械振子不僅能實(shí)現(xiàn)超強(qiáng)的量子點(diǎn)-機(jī)械振子耦合, 而且圓錐形納米線相當(dāng)于一個(gè)波導(dǎo)管, 能夠把光局限在波導(dǎo)管中,增強(qiáng)光與物質(zhì)的相互作用.量子點(diǎn)越靠近納米線的側(cè)壁, 耦合強(qiáng)度越大, 改變量子點(diǎn)的位置可使耦合強(qiáng)度達(dá)到超強(qiáng)耦合標(biāo)準(zhǔn)的6倍[9].

圖1 基于超強(qiáng)耦合量子點(diǎn)-納米機(jī)械振子的系統(tǒng)示意圖Fig.1.Schematic diagram of the system based on superstrong coupling quantum dot-nanometer mechanical oscillator.

在圓錐納米線中嵌入的半導(dǎo)體納米量子點(diǎn), 又被稱為“人造原子”.因?yàn)樗哂辛孔踊碾娮幽芗?jí)結(jié)構(gòu), 所以可以被認(rèn)為是一個(gè)由基態(tài)(無(wú)激子)和激發(fā)態(tài)(單激子)組成的二能級(jí)系統(tǒng)[15].在一束探測(cè)光(頻率為ωc)和一束抽運(yùn)光(頻率為ωs)作用下, 復(fù)合量子點(diǎn)-納米機(jī)械振子系統(tǒng)可以簡(jiǎn)單看成一個(gè)激子與聲子耦合的系統(tǒng), 由獨(dú)立自旋玻色子—1/2算符S±和Sz可以很好地來(lái)描述[22].二能級(jí)量子點(diǎn)中激子的頻率為ωe, 其哈密頓量可以表示成而納米機(jī)械振子的哈密頓量可以表示為其中ωn為納米機(jī)械振子的頻率,a+(a) 為振子產(chǎn)生(湮滅)的算符.二能級(jí)激子與納米機(jī)械振子通過(guò)形變勢(shì)能相互作用的哈密頓量為為機(jī)械振子與二能級(jí)激子的耦合強(qiáng)度.

當(dāng)一束抽運(yùn)光和探測(cè)光照射到二能級(jí)系統(tǒng)時(shí),激子與兩束光進(jìn)行相互作用的哈密頓量為

在兩束光的驅(qū)動(dòng)下, 二能級(jí)激子與納米機(jī)械振子耦合后的哈密頓方程為[23]

式中,?0=ωe-ωpu為激子的頻率與抽運(yùn)光頻率的失諧量,δ=ωpr-ωpu為探測(cè)光和抽運(yùn)光的失諧量.

采用海森伯運(yùn)動(dòng)方程求解哈密頓量(2), 得到如下方程：

式中,N=a++a為位置算符,Γ1為二能級(jí)激子的弛豫率,Γ2為二能級(jí)激子的退相干率,?0=μEpu/?為抽運(yùn)光場(chǎng)的拉比頻率,γn=ωn/Q表示納米機(jī)械振子的衰減率.對(duì)上面3個(gè)方程做半經(jīng)典處理近似得[15]

把(6)—(8)式代入方程(3)—(5)可以得到一階線性極化率：

式中χ(1)(ωpr) 的表達(dá)式為

其中,

χ(1)(ωpr)的實(shí)部代表耗散, 虛部代表吸收.量子點(diǎn)的粒子數(shù)反轉(zhuǎn)ω0可由下式確定：

由光學(xué)吸收與一階線性極化率的虛部成正比的關(guān)系得到探測(cè)光場(chǎng)的吸收光譜, 進(jìn)而研究機(jī)械振子的振動(dòng)頻率和耦合常數(shù).

3 數(shù)值結(jié)果與討論

在Yeo等[2]的實(shí)驗(yàn)中, 使用系統(tǒng)的參數(shù)為：在溫度T= 5 K 時(shí), 振子頻率ωn=530 kHz, 品質(zhì)因數(shù)Q= 3000; 在溫度T= 300 K (26.86 ℃)時(shí), 振子頻率ωn=522.4 kHz, 品質(zhì)因數(shù)Q= 1000.

圖2(a)為失諧量?0=0 時(shí), 在不同溫度下探測(cè)吸收與探測(cè)光-激子失諧量?s的 光 譜, 其 中?s=ωpr-ωe.從圖2(a)發(fā)現(xiàn)在振子頻率ωn=530 kHz和ωn= 520 kHz相差不大的情況下, 調(diào)節(jié)品質(zhì)因數(shù)分別為3000和1000, 圖中仍具有同樣的可讀性.相比于低溫(5 K)環(huán)境下的吸收譜, 在室溫(300 K)下, 吸收譜并沒(méi)有因?yàn)榄h(huán)境溫度的升高而難以觀測(cè).換句話說(shuō), 即使在室溫下, 吸收譜依然能觀測(cè)到, 為該系統(tǒng)在室溫下在質(zhì)量傳感方面的應(yīng)用提供了理論基礎(chǔ).圖2(b)是在室溫和低溫下根據(jù)不同的振子頻率得到的探測(cè)光的吸收譜, 可以發(fā)現(xiàn), 在低溫下吸收譜的峰值要比室溫下的高一些.環(huán)境溫度越高, 機(jī)械振子受環(huán)境溫度的影響而使得振動(dòng)頻率降低.然而即使在室溫下, 吸收譜中的信號(hào)仍然可以觀測(cè)到(如圖2(b)中左圖所示).另外, 兩個(gè)很明顯的尖峰總是對(duì)應(yīng)著納米機(jī)械振子頻率的位置,而中間部分則表示的是振子中激子的吸收.例如, 當(dāng)振子頻率為ωn=0.50 MHz和ωn=0.80 MHz, 圖2(b)中的藍(lán)色曲線左右的兩個(gè)尖峰分別對(duì)應(yīng)著?s=±0.50MHz 和?s=±0.80 MHz.圖中的尖峰會(huì)對(duì)應(yīng)著納米機(jī)械振子的頻率, 針對(duì)這種情況, 提出一種精確測(cè)量機(jī)械振子頻率的全光學(xué)方法.具體的做法是讓第一束抽運(yùn)光的頻率與激子的頻率相等, 即?0=0, 然后用第二束較弱的探測(cè)光掃描激子的頻率范圍, 在探測(cè)光的吸收光譜會(huì)出現(xiàn)兩個(gè)尖峰, 尖峰對(duì)應(yīng)的橫坐標(biāo)即為機(jī)械振子的頻率大小.

圖2 (a)不同溫度下探測(cè)吸收與探測(cè)光-激子失諧量 ? s 的函數(shù)關(guān)系; (b)室溫 (300 K)和低溫 (5 K) 下, 不同的振子頻率時(shí)探測(cè)吸收與探測(cè)光-激子失諧量 ?s 的函數(shù)關(guān)系; 圖中參數(shù)為 Γ1=0.1MHz , Γ2=0.05MHz ,=0.01(MHz)2 , ?0=0 ,g0=0.5ωnFig.2.(a) Function relationship between detection absorption and detection light-exciton detuning ? s at different temperatures;(b) the functional relationship between the detected absorption and the detector-exciton detuning ? s under different oscillator frequencies at room temperature and low temperature.Γ1=0.1MHz , Γ2=0.05MHz , =0.01(MHz)2 , ?0=0 , g0=0.5ωn .

抽運(yùn)本文是基于一個(gè)超強(qiáng)耦合系統(tǒng), 耦合強(qiáng)度的大小為g0≈ωnβ,β為普通耦合系統(tǒng)中耦合強(qiáng)度的大小.在文獻(xiàn)[7]量子點(diǎn)的系統(tǒng)以及機(jī)械振子與量子點(diǎn)耦合的復(fù)合系統(tǒng)的相互作用強(qiáng)度β大小分別為0.02和0.06, 而在本文所提出的系統(tǒng)中耦合強(qiáng)度大小換算的β大小范圍為0.5—0.8.強(qiáng)耦合使得系統(tǒng)相互作用的范圍更大, 且系統(tǒng)的現(xiàn)象更加明顯.圖3(a)是不同耦合強(qiáng)度下的探測(cè)吸收譜, 當(dāng)g0為0時(shí), 可以發(fā)現(xiàn)圖中黑色線只有一個(gè)峰, 而g0不為0時(shí), 吸收譜就變成了兩個(gè)峰.兩個(gè)峰之間的距離隨著耦合強(qiáng)度的增大而增大.通過(guò)測(cè)量雙峰的分裂寬度, 發(fā)現(xiàn)雙峰寬度與耦合強(qiáng)度大小呈線性關(guān)系, 圖3(b)給出量子點(diǎn)-振子耦合強(qiáng)度與雙峰分裂寬度的線性關(guān)系.依據(jù)此關(guān)系可以用來(lái)測(cè)量量子點(diǎn)與納米機(jī)械振子之間耦合強(qiáng)度的大小.基于該探測(cè)吸收譜, 呈現(xiàn)出一種直觀的方法來(lái)確定量子點(diǎn)-納米機(jī)械振子耦合強(qiáng)度.

圖3 (a) ?0=ωn 時(shí)不同耦合強(qiáng)度得到的探測(cè)吸收譜; (b)吸收光譜中兩峰的劈裂寬度與耦合強(qiáng)度的關(guān)系; 兩圖中參數(shù)均為Γ1=0.2MHz , Γ2=0.1MHz , ωn=0.52MHz , ?0=0.15MHz ,Q=1000Fig.3.(a) Detection absorption spectra obtained at different coupling intensities with ?0=ωn ; (b) the relationship between the splitting width of the two peaks in the absorption spectrum and the coupling strength.The parameters in both figures are Γ1=0.2MHz, Γ2=0.1MHz , ωn=0.52MHz , ?0=0.15MHz , Q =1000 .

圖4 (a)振子上外加納米顆粒時(shí)的吸收譜, 圖中 Γ1=0.1MHz , Γ2=0.05MHz ,=0.01(MHz)2 , ?0=0 , ωn=0.52MHz ,g0=0.5ωn, Q =1000 ; (b) 外加納米顆粒個(gè)數(shù)與振子頻移的關(guān)系Fig.4.(a) Absorption spectra when nanoparticles are added to the oscillator, where Γ1=0.1MHz , Γ2=0.05MHz ,=0.01(MHz)2, ?0=0 , ωn=0.52MHz , g0=0.5ωn , Q =1000 ; (b) the relationship between the number of added nanoparticles and the oscillator frequency shift.

另一方面, 研究該復(fù)合系統(tǒng)的目的是實(shí)現(xiàn)質(zhì)量傳感.質(zhì)量傳感主要通過(guò)探測(cè)額外粒子附著到納米機(jī)械振子上引起的振子頻移量來(lái)實(shí)現(xiàn)的.當(dāng)有質(zhì)量為m的粒子沉淀在振子的頂端表面時(shí), 振子的振動(dòng)頻率就會(huì)發(fā)生改變.系統(tǒng)質(zhì)量的變化量 ?m和放入粒子后引起的頻移 ?f的關(guān)系為 ?m=2M/ωn?f,其中M為振子的有效質(zhì)量(M＞＞m).假設(shè)被測(cè)粒子能夠均勻地落在振子頂端的表面, 則可以根據(jù)上面 ?m和 ?f的關(guān)系得到被測(cè)粒子的質(zhì)量.以質(zhì)量為0.1 ng納米顆粒為例, 在振子頻率ωn=0.52 MHz時(shí), 外加1個(gè)和5個(gè)納米顆粒的吸收光譜如圖4(a)所示.圖中黑色曲線是未加納米顆粒的峰,當(dāng)有納米顆粒附著在振子上時(shí)就會(huì)增加振子的有效質(zhì)量, 并減小系統(tǒng)機(jī)械振動(dòng)的頻率, 吸收譜的峰值會(huì)向左偏移.例如, 加1個(gè)納米顆粒時(shí)的頻移 ?f=0.0369 MHz, 加 5 個(gè)納米顆粒時(shí)的頻移?f=0.1845MHz, 分別對(duì)應(yīng)著圖4(a)中紅色曲線和藍(lán)色曲線.由 ?m和 ?f的關(guān)系式可以看出兩者成正比, 因此, 可以通過(guò)頻移得出外加的納米顆粒個(gè)數(shù).圖4(b)給出了外加納米顆粒個(gè)數(shù)與頻移的關(guān)系圖, 其斜率為質(zhì)量響應(yīng)率, 用R來(lái)表示,R=ωn/2M, 由此關(guān)系式可以看出, 振子的有效質(zhì)量越小, 振動(dòng)頻率越高, 質(zhì)量響應(yīng)率越大.而本文中超強(qiáng)耦合量子點(diǎn)-機(jī)械振子系統(tǒng)的質(zhì)量響應(yīng)率可以達(dá)到R= 0.369 Hz/fg.與一些以碳納米管和石墨烯等材料的納米機(jī)械振子相比, 該系統(tǒng)不用在低溫環(huán)境下才能測(cè)量, 并且有著較高的質(zhì)量響應(yīng)率.

另一方面, 各種噪聲源包括本質(zhì)噪聲和外在噪聲將會(huì)影響該復(fù)合系統(tǒng)質(zhì)量傳感性能和靈敏度.通常來(lái)說(shuō)機(jī)械運(yùn)動(dòng)的本質(zhì)熱噪聲是主要的噪聲源, 將會(huì)最終影響傳感靈敏度, 從文中提出的質(zhì)量響應(yīng)率R=ωn/2M看, 溫度影響了機(jī)械振子的共振頻率進(jìn)而也就影響著質(zhì)量響應(yīng)率, 也就是質(zhì)量測(cè)量的靈敏度.當(dāng)傳感器件在較低的溫度條件下工作, 可以有效減少這個(gè)噪聲.此外, 外在的噪聲源比如在讀出設(shè)備的探測(cè)噪聲也是很顯著地.對(duì)于一些復(fù)雜的讀出設(shè)備, 探測(cè)系統(tǒng)引起的噪聲是主要的噪聲源, 噪聲會(huì)非常大而掩蓋掉信號(hào)的探測(cè).而在非線性區(qū)域內(nèi)的質(zhì)量傳感會(huì)產(chǎn)生大的共振振幅和較大的輸出信號(hào), 而不會(huì)同時(shí)放大噪聲, 這對(duì)抵消探測(cè)噪聲的影響和提高信噪比是很有益的.因此, 與線性區(qū)域內(nèi)的質(zhì)量傳感相比, 非線性光學(xué)譜可以克服探測(cè)噪聲并且提高傳感的性能.

4 結(jié) 論

理論上提出一種復(fù)合量子點(diǎn)-納米機(jī)械振子系統(tǒng)的全光學(xué)質(zhì)量測(cè)量方案, 介紹了系統(tǒng)中一些相干光學(xué)參數(shù)的測(cè)量方法.由于激子-聲子的耦合強(qiáng)度達(dá)到超強(qiáng)耦合標(biāo)準(zhǔn), 該系統(tǒng)的耦合機(jī)制可實(shí)現(xiàn)室溫下量子點(diǎn)非拆卸讀出, 使得該系統(tǒng)可以用來(lái)做室溫下全光學(xué)質(zhì)量傳感, 測(cè)量納克量級(jí)物質(zhì)的質(zhì)量.此方案比傳統(tǒng)的電學(xué)測(cè)量方案更加精確和靈敏, 不再受電學(xué)熱效應(yīng)的影響, 用雙光照射驅(qū)動(dòng)系統(tǒng)與單束光驅(qū)動(dòng)相比, 可以不受頻率的限制.另外, 與其他石墨烯、碳納米管等材料的振子耦合成的系統(tǒng)相比, 該系統(tǒng)不僅可以在5 K的低溫下測(cè)量相干光學(xué)特性, 而且還可以在 300 K (26.85 ℃)的室溫下實(shí)現(xiàn)質(zhì)量傳感.由于系統(tǒng)振子頻率較低、有效質(zhì)量不夠小, 因此, 測(cè)量的質(zhì)量量級(jí)要小一些.該方案可以用來(lái)做一些納克量級(jí)生物分子、同位素等物質(zhì)的質(zhì)量測(cè)量, 還可以用來(lái)研究快慢光、聲子誘導(dǎo)透明等其他光學(xué)現(xiàn)象.