CO2驅替煤層CH4中混合氣體滲流規(guī)律的研究

侯東升，梁衛(wèi)國，張倍寧，李 暢

(1.太原理工大學 礦業(yè)工程學院，山西 太原 030024; 2.太原理工大學 原位改性采礦教育部重點實驗室，山西 太原 030024)

將二氧化碳注入不可采煤層，在實現(xiàn)二氧化碳地下封存的同時能夠驅替出煤層中難以解吸的CH4(CO2-ECBM)。在CO2-ECBM過程中，CO2與CH4發(fā)生競爭吸附，使得混合氣體在運移過程中氣體組分不斷發(fā)生改變，同時混合氣體的吸附解吸會引起煤體變形，對煤體的滲透特性產生影響。研究CH4/CO2混合氣體的滲流特性及相應的煤體變形，對于CO2-ECBM過程具有重要的工程指導意義。

目前，許多學者對煤體滲透特性的影響因素已經進行了大量研究。曹樹剛等[1-6]研究了孔隙壓力、氣體組分、溫度、水分、加卸載以及CO2狀態(tài)等因素對煤體滲透率的影響。氣體在滲流過程中還受到滑脫效應的影響。唐巨鵬等[7]從試驗角度證明了滑脫效應主導作用階段的存在。王登科等[8]在考慮Klingkenberg效應的基礎上，在滲透率計算公式中考慮了氣體動力黏度和壓縮因子的影響。關于煤體滲透率模型，周宏偉等[9]指出:在煤體滲透率模型構建中Langmuir方程形式的吸附應變表達式應用最為廣泛。趙陽升等[10]通過試驗給出了綜合考慮體積應力、吸附作用、孔隙壓力作用下的煤層瓦斯?jié)B流表達式。魏建平等[11]針對含瓦斯煤滲透性做了理論和試驗分析，提出綜合考慮有效應力、溫度、基質膨脹等因素影響下的滲透率模型以及計算公式。榮騰龍等[12]在三軸應力下建立了指數(shù)型和立方型滲透率模型，發(fā)現(xiàn)指數(shù)型對煤體滲透率演化過程的定量描述優(yōu)于立方型。劉清泉等[13-14]在提出煤體滲透率模型以及討論滲透率時，考慮了滑脫(Klinkenberg)效應。但是這些模型沒有考慮煤基質膨脹對滲透率的動態(tài)影響，有學者指出，煤基質的膨脹對煤體孔隙結構有動態(tài)作用[15]，進而對煤體滲透率產生動態(tài)影響[16]。

CO2和CH4等氣體吸附會使煤體表面張力下降，煤體發(fā)生變形。何學秋等[17]根據表面物理化學理論提出煤吸附瓦斯后發(fā)生膨脹變形的機制。KARACAN等[18]通過研究得出由于瓦斯氣體的存在，煤體在吸附瓦斯后產生自由體積使煤宏觀自由分子結構發(fā)生膨脹。關于單組分氣體的吸附變形現(xiàn)象，許多學者展開了研究。梁冰[19]、聶百勝[20]等試驗結果表明，等梯度逐次升壓吸附煤膨脹變形量大于同一壓力一次升壓吸附煤膨脹變形量。祝捷等[21]發(fā)現(xiàn)煤體CO2吸附壓力越高，吸附導致的膨脹和解吸引起的收縮變形越大。劉延寶等[22]通過試驗發(fā)現(xiàn)煤體吸附瓦斯后，垂直于層理方向和平行于層理方向的應變變化趨勢呈現(xiàn)一致性。并且煤體吸附CO2后，在垂直層理方向的膨脹變形大于平行層理方向[23-24]。另外SAURABH等[25]發(fā)現(xiàn)，隨著吸附壓力的提高，CO2和CH4吸附使煤體各向異性減弱。曹樹剛等[26]得出煤樣吸附變形與瓦斯壓力關系對二次函數(shù)和Langmuir方程均具有較好的擬合效果。張松航等[27]通過試驗得出煤體吸附CO2和CH4氣體后產生的環(huán)向膨脹應變與吸附壓力符合 Langmuir方程。黎力等[28]通過試驗發(fā)現(xiàn)煤體軸向應變隨CH4儲存量的增加呈線性增加;煤體的膨脹變形隨CH4吸附量的增加也具有線性關系[29]。另外，張遵國等[30]發(fā)現(xiàn)游離態(tài)CO2和CH4除了對煤基質有壓縮作用，還能促進煤的膨脹變形，并建立相關模型很好擬合了變形和壓力的數(shù)據點。從前人成果可以發(fā)現(xiàn)，關于煤體膨脹變形的研究主要集中在單組分氣體吸附上，對于CH4/CO2混合氣體引起煤體變形的研究還比較少。王晉等[31]進行了CO2驅替CH4過程中煤體的膨脹變形和滲透率的試驗研究，但他主要側重的是CO2置換CH4平衡后煤體的變形和滲透率，沒有涉及不同CO2含量對煤體變形和滲透率的影響。

目前為止，關于三軸應力下注CH4/CO2混合氣體對煤體膨脹變形以及煤體滲透性的研究較少。筆者采用高溫高壓相對滲透率測試系統(tǒng)進行恒定溫度和體積應力條件下，孔隙壓力及氣體組分對煤體滲透性影響的試驗研究，并對滲流過程中煤體的變形進行分析，探討注CO2提高煤層氣采收率過程中儲層滲透率的動態(tài)變化規(guī)律。

1 試驗裝置和方法

1.1 煤樣制備

試驗所用煤樣取自山西古交市西山屯蘭礦，煤階為焦煤。煤樣工業(yè)分析測定結果:Mad=1.55%，Ad=5.29%，Vd=25.58%，F(xiàn)Cd=67.58%。在實驗室將從工作面取回的大煤塊沿平行層理鉆取，加工成φ50 mm×100 mm的圓柱形試件。

為了避免煤的不均質性造成的偶然誤差，對煤樣采用統(tǒng)計分析和表面裂紋觀測的方法，篩選出沒有明顯裂紋的試件進行測試。將兩塊符合滲流試驗的原煤試件(圖1)烘干后進行密封低溫保存。

圖1 試驗試件

1.2 試驗設備

試驗采用太原理工大學原位改性采礦教育部重點實驗室自主研制的高溫高壓相對滲透率測試系統(tǒng)。該裝置軸壓、圍壓分別由兩臺單缸伺服泵加載，不同氣體組分(CH4,CO2)的混合氣體先通過兩個活塞容器利用分壓定律配制，采集配制好的混合氣體通入GC112A氣相色譜儀進行分析，確定混和氣體的百分含量，入口端氣體壓力通過調壓閥調節(jié)，出口端為大氣壓。試驗過程中，試件產生的軸向變形通過LVDT自動采集，出口端氣體流量通過排水集氣法測量。排水法根據氣體流量的大小選擇不同量程的量筒(5,10,20,100 mL)進行計量，測量CO2流量時，對量筒中的液面進行油封處理，盡量減小計量誤差。裝置滲透系統(tǒng)如圖2所示。

圖2 裝置滲透系統(tǒng)

1.3 試驗方法和方案

保持軸壓、圍壓相同，均為11 MPa，在恒定的溫度(30 ℃)條件下，進行He,CH4,75%CH4+25%CO2,55%CH4+45%CO2,30%CH4+70%CO2,CO2的滲透性實驗(表1)，為保證實驗結果的準確性，對兩塊煤樣試件進行相同的滲透實驗，具體試驗步驟:

(1)檢查設備密封性，將致密替代樣品裝入夾持器中，系統(tǒng)溫度恒定在30 ℃。使用柱塞恒壓泵以1 MPa的加載梯度交替加載軸壓、圍壓至11 MPa，通入一定壓力的He，檢查線路及夾持器密封性。

(2)密封性檢測完成后，先卸掉氣體壓力，再交替卸載軸壓圍壓。之后將煤試件裝入夾持器中，在軸向方向安裝LVDT，交替加載軸壓圍壓至11 MPa，當LVDT采集的位移值在3 h以內不變時，認為軸壓、圍壓加載完成。

(3)調節(jié)調壓閥，以1 MPa注入壓力通入He，LVDT實時采集滲透過程中煤體的變形情況。利用排水集氣法，間隔30 min測量1次氣體流量。當連續(xù)3次測出的氣體流量相等時，認為該注入壓力下滲流達到穩(wěn)定。

(4)重復步驟(3)依次進行注入壓力為2,3,4,5 MPa條件下的滲透率測試。

(5)按照表1，依次將注入氣體換為CH4,75%CH4+25%CO2,55%CH4+45%CO2,30%CH4+70%CO2,CO2，重復步驟(3),(4)，完成不同氣體不同注入壓力條件下的滲透率測試。由于CH4,CO2均為吸附性氣體，一組氣體滲透結束之后，對煤體先進行抽真空處理，然后再開始下一組氣體的滲透實驗。

表1 滲透實驗參數(shù)

Table 1 Experimental parameters of the permeability test

氣體組分入口壓力/MPa出口壓力/MPaHe/CH4/CO21,2,3,4,575%CH4+25%CO21,2,3,4,50.155%CH4+45%CO21,2,3,4,530%CH4+70%CO21,2,3,4,5

(6)進行CH4/CO2混合氣體滲透時，間隔半小時采集入口和出口端氣體，利用氣相色譜儀確定入口和出口端混合氣體中CH4和CO2含量。

(7)卸載夾持器內的壓力，換裝另一塊煤樣試件，重復步驟(3)～(5)。

1.4 滲透率計算

單項及混合氣體滲透率計算公式為

(1)

式中，Kg為一定注入壓力條件下煤體的滲透率，10-15m2;p0為大氣壓力,MPa;qg為單項或混合氣體流量，cm3/s;μg為單項或混合氣體黏度,Pa·s[32-33];L為試件長度，cm;A為試件橫截面積，cm2;p2和p1分別為入口和出口壓力，MPa;此時出口壓力p1為大氣壓力。

2 試驗結果及分析

2.1 煤體變形

圖3(a)為不同組分氣體滲透過程中，煤體軸向應變隨注入壓力的變化。氣體注入煤體過程中，氣體分子會吸附在煤體表面，使得煤體表面張力下降，煤基質發(fā)生膨脹;同時，煤體內孔隙壓力增大，作用在煤體上的有效應力減小，2者共同作用導致煤體對外表現(xiàn)出膨脹變形。He為弱吸附性氣體，He注入過程中引起的煤體變形可認為主要是由有效應力減小導致，因此，He注入引起的煤體變形最小。CH4和CO2均為吸附性氣體，且CO2吸附性高于CH4，因此，對于單項氣體注入，在相同的注入壓力條件下，CO2注入引起的煤體變形大于CH4和He。對于不同比例的CH4和CO2混合氣體注入，在相同的注入壓力條件下，煤體軸向應變隨混合氣體中CO2百分含量增加而增大，且始終小于注CO2引起的煤體變形。當氣體組分一定時，隨著孔隙壓力的增加，煤體軸向應變逐漸增大?？紫秹毫ι呤沟梦皆诿夯|表面的氣體分子增加，煤基質進一步膨脹，且作用在煤體上的有效應力減小，因此，煤體膨脹變形隨孔隙壓力增加而增大。

圖3 不同氣體組分煤體軸向應變和煤體滲透率隨入口壓力變化

2.2 不同組分氣體滲流規(guī)律

圖3(b)為不同組分氣體滲透過程中，煤體滲透率隨注入壓力的變化。由圖3(b)可見，在恒定的體積應力條件下，所有測試氣體滲透率都隨氣體壓力的增加先減小后緩慢增大;在相同的注入壓力條件下，He滲透率最大，CH4次之，且隨著混合氣體中CO2含量升高，煤體滲透率逐漸減小，純CO2注入時煤體滲透率最小。研究發(fā)現(xiàn)，在孔隙壓力較低時，氣體滲流過程中會出現(xiàn)滑脫效應，使得滲流過程中出現(xiàn)附加速度，導致氣測滲透率大于絕對滲透率[34-35]。隨著孔隙壓力增大，滑脫效應逐漸減弱，因此在氣體注入前期(1～3 MPa)，滲透率隨注入壓力升高而逐漸減小，當注入壓力超過3 MPa后，滑脫效應不再顯著，煤體滲透率隨著孔隙壓力的增加而增大。除滑脫效應外，煤體滲透率還受煤基質膨脹和有效應力的作用。由圖3(b)可知，對于吸附性氣體，孔隙壓力越大，吸附引起的煤基質膨脹變形越大，不利于滲透率增加，同時孔隙壓力增大使得作用在煤體上的有效應力減小，有利于滲透率增加，2者共同作用導致滲透率變化。隨著注入壓力升高，在3 MPa注入壓力后，煤體滲透率隨著注入壓力開始升高，說明有效應力變化對滲透性影響更為顯著。同時，對于不同氣體注入，由于煤體對CO2的吸附能力最強，產生的膨脹變形最大，在相同的注入壓力條件下，注入CO2時煤體滲透率最小，且混合氣體中CO2含量越高，煤體滲透率越小。

3 討 論

以CH4為例，在某一個孔隙壓力下，煤體吸附產生的軸向膨脹應變通過式(2)給出[36]:

ε(CH4)sw=ε(CH4)-ε(He)

(2)

其中，ε(CH4)sw為吸附引起的軸向應變;ε(CH4)為在一定的體積應力條件下，CH4注入煤樣后產生的軸向應變;ε(He)為相同的孔隙壓力下He注入產生的軸向應變。通過式(2)，可得到不同組分氣體注入過程中，吸附引起的膨脹變形(圖4)。研究表明不同組分氣體引起的煤體變形服從Langmiur方程，具體為

(3)

其中，εL為吸附引起膨脹應變;a為軸向Langmiur膨脹應變，可以表示煤體的軸向最大膨脹應變;b為Langmiur壓力(煤樣達到最大吸附膨脹量一半的膨脹量時所對應的壓力);p為入口壓力。擬合公式中的a,b值見表4。計算結果如圖4所示，可以看出，對于單一組分和不同配比的混合氣體注入，吸附引起的膨脹應變始終服從Langmiur分布。且隨著CO2含量的增加，a，b值逐漸增大。

表4 煤體軸向膨脹應變隨入口壓力擬合參數(shù)

Table 4 Fitting parameters of swelling strain of coal with inlet pressure

壓力/MPaabR2CH40.001655.018450.9075%CH4+25%CO20.002265.216620.9855%CH4+45%CO20.002955.219870.9830%CH4+70%CO20.004607.814430.99CO20.007128.936230.99

圖4 不同氣體組分煤體軸向膨脹應變隨入口壓力變化

試驗中，通過排水法確定氣體流量，測出的是氣測滲透率。由上文分析可知，由于氣體滑脫效應的存在，會使氣測滲透率大于煤體絕對滲透率。煤體的氣測滲透率與孔隙壓力以及絕對滲透率具有關系[37]:

(4)

kg=k

(5)

式中，k0g,k0∞，b0和pm0分別為初始狀態(tài)下的氣測滲透率、絕對滲透率、滑脫因子和平均孔隙壓力;kg,k∞,b1和pm為某一壓力下的氣測滲透率，絕對滲透率、滑脫因子和平均孔隙壓力。

滑脫因子b1為一個與多孔介質孔隙結構及氣體分子平均自由程有關的系數(shù)，可表示[38]為

(6)

其中，αk為擬合系數(shù)。b1和b0關系:

(7)

同時，煤體絕對滲透率受有效應力和煤基質膨脹變形的雙重影響，研究表明[16]，煤體絕對滲透率與有效應力以及吸附膨脹應變有

(8)

Δεin=βCΔεs

(9)

(10)

(11)

假設煤體為各向同性的彈性體，則煤體在原位條件下的膨脹應變?yōu)?/p>

εs=3εL,εsL=3a

(12)

其中，a值見表4。將式(4)，(5)，(7)，(9)，(12)代入式(8)中，可得氣測滲透率與滑脫效應、有效應力和基質膨脹之間的關系為

(13)

由于He為弱吸附性氣體，可以忽略基質膨脹對滲透率的影響，可認為式(13)中的ΔεL等于0，則式(13)可簡化為

(14)

圖5為式(14)擬合出的He滲透率隨孔隙壓力的變化關系。前期煤體滲透率隨孔隙壓力增大而減小，這是氣體滑脫對滲透率減小的貢獻大于有效應力減小引起滲透率增大的效應的結果。由圖5還可以看出氣體壓力在2 MPa時，滑脫效應對滲透率的影響遠遠大于有效應力效應。氣體滑脫效應與煤體孔隙結構以及氣體分子平均自由程有關[34-35]。煤體越致密導致煤體孔隙直徑越小，或者氣體壓力低導致氣體平均分子自由程大時，自由程大于孔隙直徑的分子與巖壁碰撞對總流量的貢獻將隨之增大，滑脫現(xiàn)象愈顯著[34]。由于試驗中所使用的煤樣滲透率比較小(<0.015×10-15m2)，煤體比較致密，導致孔隙滲流通道非常狹窄，所以氣體壓力1 MPa滲透時滑脫效應顯著。而彭守建[39]使用He，在氣體壓力較低時(<0.6 MPa)，同樣出現(xiàn)了非常明顯的滑脫效應。后期隨著孔隙壓力持續(xù)增大，氣體滑脫效應減弱，有效應力減小引起滲透率增大的效應大于氣體滑脫對滲透率減小的效應，煤體氣測滲透率增加。

圖5 He滲透率隨入口壓力擬合

圖6 不同氣體組分滲透率隨入口壓力擬合

表5 不同氣體組分煤體滲透率隨入口壓力擬合參數(shù)

Table 5 Fitting parameters of coal permeability with different gas components with inlet pressure

氣體組分擬合參數(shù)cfAb0εsmHe00.6400CH40.680.1300.01475%CH4+25%CO20.0490.800.1900.01755%CH4+45%CO20.860.0700.01930%CH4+70%CO20.920.0500.021CO21.070.0060.022

4 結 論

(1)滑脫效應對不同組分氣體滲流過程中均有影響，滲透率均隨孔隙壓力的增加先減小然后緩慢增加;對于非吸附He，氣體壓力2 MPa時，氣體滑脫效應對煤體氣測滲透率的影響要遠遠大于有效應力效應。

(2)原位條件下，煤體應變受到吸附膨脹變形和有效應力的雙重影響。吸附膨脹應變隨孔隙壓力的增加而增大，變化規(guī)律符合Langmiur方程,且CH4/CO2混合氣體中CO2含量越高，a,b值越大。

(3)在考慮氣體滑脫效應、有效應力和基質膨脹動態(tài)影響的基礎上建立了單一和混合氣體滲透率模型，很好描述了不同組分氣體的滲透率隨孔隙壓力的變化規(guī)律。

(4)基質膨脹對煤體滲透率存在動態(tài)影響。隨著孔隙壓力增加，靠近孔裂隙的基質吸附膨脹對滲透率的影響(β)逐漸減小，基質膨脹對滲透率的影響減弱;且CH4/CO2混合氣體中CO2含量越高，β減小速率越大。