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    C2H2@C60在飛秒激光作用下的分子動力學(xué)模擬

    2019-12-09 00:35:32劉丹丹丁星星王建軍
    原子與分子物理學(xué)報 2019年6期
    關(guān)鍵詞:庫倫富勒烯飛秒

    劉丹丹,郭 鵬,丁星星,王建軍

    (中原工學(xué)院 理學(xué)院,鄭州 450007)

    1 引 言

    隨著飛秒激光技術(shù)的迅猛發(fā)展,人們可以在飛秒激光作用下觀察到很多有趣的現(xiàn)象,如多光子電離、閾上電離、庫倫爆炸等. 當(dāng)激光強度大約為1015W/cm2時,分子的幾何構(gòu)型可以發(fā)生改變,線性結(jié)構(gòu)的分子例如CO2會發(fā)生彎曲,而幾何結(jié)構(gòu)本來就彎曲的分子例如H2O和N2O等又會被拉直[1]. 很多研究表明,在偏振激光作用下,分子的碎片程度不同,這些研究中包括用波長1400 nm的飛秒激光對苯、C60[2,3]以及用波長800 nm的飛秒激光對酒精、水[4,5]等研究. 影響分子在激光中的行為除了強度和偏振光,還有激光的脈寬. Campbell等人[6,7]在脈寬為5 fs~9 fs的激光作用下,對C60分子進行研究表明,飛秒激光的脈寬越小,母體解離的程度越小. 當(dāng)脈寬9 fs時,只僅僅看到母體離子,幾乎沒有碎片離子產(chǎn)生. S.A.Trshin小組[8]研究了在脈寬為50 fs和100 fs情況下,金屬絡(luò)合物CO的碎片程度,也得到了類似的結(jié)論. 目前,人們更多的應(yīng)用飛秒激光脈沖來研究物理化學(xué)的反應(yīng)過程[9-12],在不同的激光強度區(qū)域會出現(xiàn)不同的現(xiàn)象,飛秒激光是一種新的研究物質(zhì)的工具. 目前人們對于強激光場與物質(zhì)的相互作用主要集中在簡單的光學(xué)共振(optical response)[13]、多光子電離(multi-photon ionization)[14]、庫倫爆炸(Coulomb explosion)[15,16]、電荷共振增強電離(charge resonance enhanced ionization)[17]、鍵軟化(bond softening)[18]和鍵硬化(bond hardening)[19]等方面. 最近,可調(diào)飛秒激光脈沖誘導(dǎo)的化學(xué)反應(yīng)分子動力學(xué)得到更多的關(guān)注[20-22],Y. Miyamotoetal.[22]給出了超快超短激光脈沖照射HCl分子內(nèi)嵌在納米管里面的動力學(xué)研究,可以得到HCl分子鍵斷裂和重組的動力學(xué)過程.

    研究小分子在完全封閉的足夠大的空間,并在飛秒激光脈沖的照射下的光化學(xué)反應(yīng). 選擇富勒烯C60來小分子. 自從富勒烯C60被Krotoet al[23]發(fā)現(xiàn)后,人們對其做了大量的理論和實驗研究,發(fā)現(xiàn)富勒烯具備許多優(yōu)異的物理化學(xué)性質(zhì). 富勒烯C60是一個具有高對稱的,含有60個等價的離域電子以及足夠大的空間,因此原子、離子和分子可以自由的內(nèi)嵌在富勒烯結(jié)構(gòu)中,這種結(jié)構(gòu)通常被稱為內(nèi)嵌富勒烯(doped fullerene),這些內(nèi)嵌富勒烯有很豐富的化學(xué)性質(zhì),并成為人們研究的一個新領(lǐng)域(nanoconfined chemistry). 富勒烯C60在超強激光場中的動力學(xué)也已經(jīng)被大做了大量的理論研究[7,24,25],過去實驗也對C60的電離和解離動力學(xué)進行了詳細(xì)的研究[26]. 但是內(nèi)嵌富勒烯在超快超強激光(飛秒激光)中的動力學(xué)以及對物理方面的限制效應(yīng)的理解都比較缺少. 在文中,首先系統(tǒng)的研究了HCl和C2H2分子內(nèi)嵌在C60分子中的飛秒激光誘導(dǎo)下的動力學(xué)過程. 目前可行的方案是一個有效的光誘導(dǎo)動力學(xué)描述方法:含時密度泛函理論. 含時密度泛函理論已經(jīng)成功描述高強度激光誘導(dǎo)電子離子動力學(xué)[27-29]、高次諧波[30,31]和庫倫爆炸[32]等.這些研究已經(jīng)證明該理論的正確性和合理性.

    2 計算方法

    本研究主要運用的是第一性原理含時密度泛函(TDDFT)理論,在計算體系含時演化過程中,應(yīng)用經(jīng)典分子動力學(xué)(Ehrenfest approximation)來描述. 電子和原子核的拉格朗日運動方程為:

    (1)

    其中mα和Zα分別是原子核質(zhì)量和電核,EDFT是有電子軌道{φ}和核坐標(biāo){R}定義的KS密度泛函,ε(t)是從激光所得到的含時外場. 從上式中的拉格朗日方程變換得到核的牛頓方程為:

    (2)

    再結(jié)合該牛頓方程解出KS方程,從而得到TDKS方程如下:

    (3)

    這里的HKS(R,t)和Vext(R,t)分別代表KS哈密頓和從變化的外場中模擬的外場勢. 在廣義的Hellmann-Feynman theorem 的幫助下計算出作用在體系的力為

    (4)

    贗勢(norm-conserving Troullier-Martins pseudopotentials)方法處理原子分子中電子與原子勢相互作用,并采用了局域密度近似(LDA)來描述電子交換相關(guān)作用.模擬所用的飛秒激光是波長為800 nm以及半波長為2 fs,因此這就使整個激光脈沖的持續(xù)時間為4 fs,該飛秒激光在實驗上已經(jīng)可以得到[33]. 主要采用均勻格點法,模擬盒子為半徑20 ?的球形區(qū)域,步長為0.002 ?eV-1≈0.0013 fs,總演化時間為50 fs.

    3 結(jié)果與討論

    3.1 秒激光下的幾何結(jié)構(gòu)

    研究主要用TDDFT方法在飛秒激光的作用下對該體系進行第一性原理模擬計算. 所用飛秒激光為圖1所示的波形,激光的最大場強為12V/?,波長為800 nm,半寬為2 fs. 圖2給出了用Gaussian03程序包進行幾何結(jié)構(gòu)優(yōu)化后的C2H2@C60基態(tài)結(jié)構(gòu),C2H2分子軸是沿著X軸. 采用的是密度泛函雜化密度泛函B3LYP方法,在6-311G**基組水平上對C2H2@C60結(jié)構(gòu)進行幾何優(yōu)化. C60的兩種C-C鍵長分別是沿著五邊形為1.456 ?和沿著六邊形為1.393 ?,C60的內(nèi)切直徑為7.12 ?. 然而在C60內(nèi)的C2H2和孤立的C2H2結(jié)構(gòu)參數(shù)幾乎一樣,這由于C60屬于高對稱結(jié)構(gòu),對C2H2的各個方向的相互作用都相互抵消,與孤立的C2H2自身電子間耦合一樣.飛秒脈沖的極化方向分別平行于和垂直于C2H2分子軸,發(fā)現(xiàn)在飛秒激光場強度為12V/?峰值強度則為1.9×1015W/cm2時,C60在最開始的演化期間還是可以保持基本構(gòu)型,并沒有完全的被破壞掉. 本次模擬所用的直角坐標(biāo)系如圖2所示,在后面的幾何結(jié)構(gòu)討論中,坐標(biāo)系都是如此. 為了方便討論C2H2分子在飛秒激光脈沖的結(jié)構(gòu)參數(shù)變化,圖2中C2H2分子三個鍵長從左到右分別記為Lhc、Lcc和Lch,從左到右H原子和C原子依次記為H1、C1、C2和H2.

    圖1 飛秒激光波長為800 nm,半寬為2 fs,最大強度為12 V/?的波形. Fig.1 The maximum field intensity is 12 V/ ? with a wavelength of 800 nm and full width of half maximum of 2 fs in the laser pulse.

    圖2 為C2H2@C60基態(tài)結(jié)構(gòu),C2H2分子軸沿著X軸,圖中藍色球、灰色球分別代表氫原子和C原子.Fig. 2 Schematic diagram of the ground state for C2H2@C60, in which the C2H2 bond is along the X-axis. The blue balls denote the H atoms, the gray balls refers to the C atoms.

    首先模擬了C2H2@C60在飛秒激光脈沖平行于C2H2分子軸(X軸)的作用下,分子鍵長的斷裂及重新形成的動力學(xué)模擬. 圖3是計算所得到的體系在超快超強飛秒激光下隨模擬時間在不同時刻的演變快照. 相對于被飛秒脈沖誘導(dǎo)出的速度,C2H2分子的初始速度是可以忽略不計的. 由于空間的關(guān)系,在圖3中只列出幾個fs時刻的演變結(jié)構(gòu)圖. 從的模擬結(jié)果分析,可知H2原子在最初的時刻開始慢慢遠(yuǎn)離C2原子,且沿著飛秒激光極化的方向,并慢慢接近C60的C壁. H1原子在最初的演化時間慢慢遠(yuǎn)離C1原子,但隨后又返回,這樣來回振蕩,在這過程存在化學(xué)鍵的斷裂和重新形成. 然而C1和C2兩個C原子間的間距Lcc并沒發(fā)生大的改變,幾乎處于不變的狀態(tài). C60結(jié)構(gòu)慢慢發(fā)生膨脹. 可以認(rèn)為此過程為電離解離的過程,模擬飛秒激光頻率與母體離子的電子能級沒有發(fā)生共振,即母體離子在該激光波段沒有吸收的光子,但是激光強度足夠高,從而產(chǎn)生高價的母體離子,進而通過庫倫爆炸產(chǎn)生碎片離子. 當(dāng)激光強度接近或者超過1015W/cm2時,體系在此強激光場中的電子被電離出來,很多的電子被電離出來,形成高價的母體離子,由于母體離子內(nèi)部的原子核之間的庫倫排斥,從而組成母體離子的碎片離子由于庫倫排斥而迅速分離,這個過程就是庫倫爆炸. 最終H2原子逃逸出C60解離的碎片離子的束縛.

    圖3 C2H2@C60結(jié)構(gòu)的在激光(圖1)照射下隨模擬時間的演變快照,并且該激光平行于C2H2分子軸(X軸).Fig. 3 Deformation of the C60 and dynamics of an C2H2 molecule under the pulse ofFig. 1 with polarization direction parallel to the C2H2 bond (X- axis ).

    圖4 C2H2結(jié)構(gòu)的在激光(圖1)照射下隨模擬時間的演變快照,并且該激光平行于C2H2分子軸(X軸).Fig. 4 Deformation and dynamics of an C2H2 molecule under the pulse ofFig. 1 with polarization direction parallel to the C2H2 bond (X- axis ).

    為了對比C2H2@C60和孤立C2H2分子在相同的飛秒激光下的不同現(xiàn)象,還模擬計算了C2H2分子與飛秒激光的相互作用,在此只展示平行于C2H2分子軸的情況. 如圖4所示為C2H2分子在飛秒激光(圖1)照射下的結(jié)構(gòu)隨時間演化的快照. C2H2分子在飛秒激光的照射下,和C2H2分子在C60內(nèi)一樣,在最開始的演化時間,H2原子慢慢遠(yuǎn)離C2原子. 在20 fs開始H2和C2之間的距離又慢慢變小,一直到31 fs左右,間距又在原子間的成鍵范圍,這點與C2H2分子在C60內(nèi)不一樣. H1和C1之間的距離變化趨勢大致相同,只是變化的量度不一樣. 大概在90 fs時,H1和C1之間的距離為2.284 ?,H2和C2之間的距離為3.989 ?. C2H2分子的H2原子之所以會出現(xiàn)來回振蕩的現(xiàn)象,是由于該分子在飛秒激光下被電離成C2H+和H+離子,兩離子發(fā)生庫倫排斥,當(dāng)距離在20 fs之前某個時刻,庫倫排斥作用幾乎不存在,而H+離子在外場的作用下又返回來,又發(fā)生庫倫排斥,所以形成他們之間的間距來回振蕩的現(xiàn)象.

    圖5 C2H2@C60結(jié)構(gòu)的在激光(圖1)照射下隨模擬時間的演變快照,并且該激光垂直于C2H2分子軸(X軸).Fig. 5 Deformation of the C60 and dynamics of an C2H2 molecule under the pulse ofFig. 1 with polarization direction perpendicular to the C2H2 bond (X- axis ).

    同樣,模擬了不同激光強度對分子結(jié)構(gòu)、電離和解離程度的影響.在這里就不再討論. 這里主要探討極化方向?qū)Ψ肿咏Y(jié)構(gòu)、電離及解離的影響. 圖5給出在相同激光的作用下,但極化方向垂直C2H2分子軸時,C2H2@C60隨著時間演化的演變快照. C2H2在C60內(nèi)部結(jié)構(gòu)的構(gòu)型變化不是很明顯,在極化方向上有些移動,因此C2H2的構(gòu)型有明顯的彎曲. C60結(jié)構(gòu)慢慢發(fā)生膨脹. 同樣認(rèn)為此過程為電離解離的過程,模擬飛秒激光頻率與母體離子的電子能級沒有發(fā)生共振,即母體離子在該激光波段沒有吸收的光子,但是激光強度足夠高,從而產(chǎn)生高價的母體離子,進而通過庫倫爆炸產(chǎn)生碎片離子. 但是由于飛秒激光的極化方向垂直C2H2分子軸,C2H2分子的碎片化程度受到了抑制.因此可以認(rèn)為激光的極化方向與分子軸電離解離行為是主要的因素之一. 綜合前面的情況可以得出:體系的電子在飛秒激光強場下被電離,然后激光強場與原子間的庫倫場相互作用耦合,被電離的電子可以被看作只在激光場的作用下運動,有些電子會越跑越遠(yuǎn),有些電子則有可能在激光電場作用下被拉回到原子核附近,回到原子核附近的電子有一定的幾率使母體離子進一步電離,生成高價的母體離子和碎片離子.

    3.2 飛秒激光下的結(jié)構(gòu)性質(zhì)

    圖6給出C2H2分子在孤立(a)和在C60內(nèi)(b)(c),脈沖激光平行于(a)(b)和垂直于(c)C2H2分子軸時,C2H2分子三個鍵長隨時間變化的過程. 對比圖(a)(b),這時激光的波形、強度以及極化方向一樣,不同的是一種為C2H2分子孤立的情況和一種為C2H2分子在C60內(nèi)的情況. 可以看出孤立時,Lch的鍵長先變大后又慢慢減小表現(xiàn)一種來回振蕩的形式,振蕩的波形與飛秒激光的波形很像,在C60內(nèi)Lch的鍵長是一直增加的. 這兩種情況的Lcc鍵長都沒有怎么變化,特別是在C60內(nèi)的情況,Lcc鍵長幾乎是一條直線. Lhc鍵長在這兩種情況都是呈現(xiàn)來回振蕩的形式,只是孤立時鍵長振蕩的波形相對于在C60內(nèi)時的鍵長更加對稱. 圖(c)中C2H2分子的三種Lhc、Lcc和Lch鍵長在前70 fs幾乎不怎么變化,但是在70fs之后突然增加. 這圖5發(fā)生庫倫爆炸的時刻很接近,從這個結(jié)果可以確定所計算的激光強度下,主要以先電離后解離的機制為主. 一般對于多原子分子而言,電離過程要比解離過程快的多.

    (a)

    (b)

    (c)圖6 (a)(b)是脈沖激光平行于分子軸,C2H2分子分別在孤立和在C60內(nèi)時,C2H2分子的三個鍵長隨時間的動力學(xué)過程;(c)是脈沖激光垂直于分子軸,C2H2分子在C60內(nèi)時的的三個鍵長隨時間的動力學(xué)過程Fig. 6 The dynamic process of three bonds of C2H2 molecules when the pulsed laser is parallel to the molecular axis, C2H2 molecules are isolated (a)and within C60(b) respectively. (c) The dynamic process of three bonds of C2H2 encapsulated in C60 when the pulsed laser is perpendicular to the molecular axis.

    (a)

    (b)圖7 C2H2@C60分子在飛秒激光脈沖平行于和垂直于C2H2分子軸的電子電離率(a)和溫度(b)隨時間的變化.Fig. 7 (a)The ionization rate and (b) temperature of C2H2@C60 with femtosecond laser pulses parallel to and perpendicular to the axis of C2H2 molecules.

    4 結(jié) 論

    本文主要研究了在飛秒激光誘導(dǎo)下C2H2分子內(nèi)嵌C60內(nèi)的分子動力學(xué)過程. C2H2@C60在強場飛秒激光的作用下表現(xiàn)的行為與HCl@C60有類似但也有不同之處. 類似的行為是他們解離(電離)的程度依賴于飛秒激光的強度和偏振方向.不同之處:(1)激光偏振方向平行于C2H2分子軸時,H2并沒有被C壁返彈回來,并在C60瓦解后逃逸出來;(2)激光偏振方向垂直于C2H2分子軸時,C2H2分子只是發(fā)生微微的傾斜,并沒有發(fā)生大的結(jié)構(gòu)改變. H1和H2原子不像HCl中的H原子被誘導(dǎo)出很大的動能. 同樣為了研究C60對籠內(nèi)分子的屏蔽效應(yīng),模擬計算了孤立C2H2分子在相同飛秒激光下的情況. 從研究結(jié)果分析可知,在C60內(nèi)的C2H2在演化過程中存在化學(xué)鍵的斷裂與重組. C60分子在慢慢的膨脹,直到最后發(fā)生解離的碎片離子.

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