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    表面修飾對硅鍺合金納米線的內(nèi)部鍵長分布及能帶影響的機(jī)理研究

    2019-12-09 00:35:58徐祥福雷露軍李天樂朱偉玲陳星源
    關(guān)鍵詞:電子密度導(dǎo)帶能帶

    徐祥福,雷露軍,李天樂,朱偉玲,陳星源

    (廣東石油化工學(xué)院 應(yīng)用物理系,茂名 525000)

    1 引 言

    一維的硅納米線以成本低、工藝成熟、易產(chǎn)業(yè)化、易調(diào)控等特點(diǎn)在熱電材料[1]、光電池[2]、傳感器[3]方面都有應(yīng)用. 為進(jìn)一步調(diào)控其電子性質(zhì),通過研究表面鈍化[4-6]、施加應(yīng)力[7]、不同晶體取向、摻雜[8]等措施,有大量的研究成果和文獻(xiàn)發(fā)表. 盡管如此,硅納米線難以滿足不同應(yīng)用對獨(dú)特性質(zhì)的要求. 為更進(jìn)一步調(diào)控納米線電子性質(zhì),在硅中摻入鍺形成硅鍺合金納米線成為一種調(diào)控策略,由于鍺的窄禁帶寬度,高的電子遷移率,使納米線在電子能帶結(jié)構(gòu)和響應(yīng)帶速度能夠得到調(diào)控. 更為關(guān)鍵的是,硅鍺半導(dǎo)體技術(shù)可以無縫銜接硅半導(dǎo)體技術(shù),實(shí)現(xiàn)產(chǎn)業(yè)化,如利用目前CMOS技術(shù),可以將硅鍺半導(dǎo)體形成的邏輯器件、射頻器件放在同一個(gè)芯片中,這是其它材料所不具備的. 因此硅鍺納米線成為具有低成本、產(chǎn)業(yè)化前景的研究熱點(diǎn)[9-11].

    同時(shí)對于納米線來說,表面修飾是調(diào)控性質(zhì)的重要手段之一. 不同官能團(tuán)調(diào)控原理不同,常見的利用電負(fù)性,在表面形成勢阱[4],使納米線電子性質(zhì)發(fā)生改變. 或者是利用表面官能團(tuán)對結(jié)構(gòu)的影響,在納米線內(nèi)部產(chǎn)生應(yīng)變[5],使電子性質(zhì)發(fā)生改變. 對于硅鍺納米線,由于鍺的摻入,內(nèi)部本身就存在結(jié)構(gòu)的不均勻性,也就是所謂的自身結(jié)構(gòu)缺陷. 自身結(jié)構(gòu)缺陷會(huì)使電子性質(zhì)、能帶結(jié)構(gòu)發(fā)生改變,如CuInSe2材料中,僅通過引入自身結(jié)構(gòu)缺陷就可以實(shí)現(xiàn)p型或n型的摻雜,而不需要引入其它雜質(zhì)[12]. 這種不均勻性與表面官能團(tuán)相互影響,表面官能團(tuán)可能加劇結(jié)構(gòu)的不均勻性,也可能使不均勻性失效,表面官能團(tuán)與結(jié)構(gòu)不均勻的相互影響研究,目前還沒有見諸報(bào)道. 同時(shí),不均勻性對能帶結(jié)構(gòu)又會(huì)產(chǎn)生影響,利用結(jié)構(gòu)的不均勻性調(diào)節(jié)帶邊位置,不論對光伏[13]還是光催化[14]都有重要意義. 本文由結(jié)構(gòu)及能帶電子性質(zhì)二個(gè)方面研究官能團(tuán)和不均勻性相互影響.

    硅納米線表面修飾已有大量文獻(xiàn)報(bào)道,官能團(tuán)的選取,一般以H飽和,否則表面懸掛鍵在禁帶中引入表面態(tài),納米線變?yōu)榻饘傩缘?,但H飽和存在耐候性及壽命短問題,其它見諸報(bào)道的飽和官能團(tuán)還有鹵族元素、OH[15]等,但都存在壽命及耐候性問題[16]. 另一常用飽和基采用CH3修飾,使用CH3修飾表面,壽命可以達(dá)到40天以上,而且CH3鈍化表面可以實(shí)現(xiàn)超過85%的覆蓋率[16],一般的濕法納米線制備過程中,首先要用HF刻蝕表面的SiO2,同時(shí)表面會(huì)被H、F修飾,然后利用置換反應(yīng)對表面進(jìn)行鈍化,此過程中,不可避免的會(huì)有F、H等官能團(tuán)的殘留,得到的是一種混合官能團(tuán)修飾[16,17],所以本文研究對象除了CH3官能團(tuán)外,還研究對比了F、H這些官能團(tuán)對納米線的影響.

    本文采用三種官能團(tuán),用H修飾表面做為參考,另外采用電負(fù)性最強(qiáng)的F 做為電負(fù)性的代表,第三個(gè)是采用官能團(tuán)較大,惰性大的CH3做為研究對象. 在實(shí)驗(yàn)上,采用自上而下的方法CMOS加工工藝已能夠較好的制備出[100]、[110]、[111]、[112]等晶向的硅納米線[18]. 不同晶向納米線,性質(zhì)不同,本文采用<111>方向硅納米線,鍺原子比例40%隨機(jī)摻入形成合金納米線,其中硅原子40個(gè),鍺原子34個(gè),半徑為7 ?. 采用<111>方向是因?yàn)轶w硅材料導(dǎo)帶有六個(gè)能谷,分別位于布里淵區(qū)的六個(gè)<100>軸上,等能面為沿軸的旋轉(zhuǎn)橢球面,采用<111>面,導(dǎo)帶的谷值為六個(gè)橢球面共同等價(jià)貢獻(xiàn),研究結(jié)構(gòu)不均勻性對導(dǎo)帶的影響時(shí),可以不考慮本征結(jié)構(gòu)對導(dǎo)帶底的影響,而對于其它方向的納米線,導(dǎo)帶底有兩個(gè)谷底,為六個(gè)橢球面影響差異造成的,為為直接得出結(jié)構(gòu)不均性對電子結(jié)構(gòu)性質(zhì)的影響,除去其它干擾因素,我們采用<111>方向. 但同時(shí),存在著<111>方向能帶等數(shù)值變化小缺點(diǎn),如74個(gè)原子的純硅納米線F與CH3修飾的能帶只差0.04 eV,而<110>方向的80個(gè)原子的純硅納米線則差了0.49 eV. 反過來說,<111>方向即使有微小的數(shù)值變化,則在<100>,<110>,<112>方向會(huì)有較大的變化幅度[19].

    2 方 法

    本文計(jì)算采用基于DFT(Density functional theory)的Viennaab-initioSimulation Package(vasp)軟件包[19, 20],版本為5.4.4,采用GGA交換關(guān)聯(lián)函數(shù)[22],采用PAW贗勢,計(jì)算時(shí)納米線間隔大于15 ?,以防止相鄰納米線波函數(shù)的重疊,平面波的截?cái)嗄転?00 eV,沿c軸方向使用Monkhorst-Pack 方法選取5個(gè)k點(diǎn). 計(jì)算過程能量收斂標(biāo)準(zhǔn)為10-5eV,力的收斂標(biāo)準(zhǔn)為0.02 eV/ ?. 納米線半徑為7 ?,<111>晶向,鍺進(jìn)行隨機(jī)摻雜,晶胞中含硅原子40個(gè),鍺原子34個(gè),官能團(tuán)按照全覆蓋建模.

    3 結(jié)果與討論

    3.1 弛豫后的結(jié)構(gòu)

    初始納米線結(jié)構(gòu)是由塊體晶體硅沿<111>方向切割來面,表面懸掛鍵用H、F、CH3分別進(jìn)行飽和,鍺的摻入,采取隨機(jī)替換硅原子. 經(jīng)過充分遲豫后,晶格常數(shù)如表1,優(yōu)化之后的結(jié)構(gòu)如圖1. 有研究表明[4],CH3進(jìn)行飽和的硅納米線,由于CH3基團(tuán)較大,在z軸方向產(chǎn)生類似應(yīng)力的效果,會(huì)出現(xiàn)應(yīng)變. 由表1可以看出,由CH3進(jìn)行飽和的納米線,在C軸相較于H修飾的納米線,有3.8%的拉伸形變.

    表1 遲豫后晶格參數(shù)

    為進(jìn)一步研究其機(jī)理,我們對鍵長進(jìn)行了分析,圖2為硅鍺納米線不同官能團(tuán)鍵長分布,由圖中可以看出,對于H、F修飾的納米線結(jié)構(gòu),都表現(xiàn)出來三個(gè)主要鍵長峰值,經(jīng)過測量,三個(gè)峰值分別對應(yīng)著結(jié)構(gòu)中的Si-Si、Si-Ge、Ge-Ge三類鍵. 對比H與F修飾的結(jié)果,F(xiàn)修飾的納米線,每類鍵長的峰值,都要比H修飾的納米線鍵長略長0.1%. 為了考察是官能團(tuán)引起的鍵長變長,還是由于鍺的因素,我們計(jì)算了純硅納米線的鍵長分布(如圖1b). 在純硅納米線上,也是F修飾的比H修飾的鍵長略長0.2%. 這說明的確是由于官能團(tuán)不同帶來的鍵長影響. 從整體上看,F(xiàn)和H修飾的納米線鍵長仍保持原子半徑的特征,并沒有出現(xiàn)鍵長的再分布.

    圖1 硅鍺納米線結(jié)構(gòu)圖,由左向右分別是CH3、H、F修飾Fig. 1 The structural images of three type surface passivated Si-Ge nanowires, From left to right, surface passivated by CH3, H, F

    圖2 鍵長分布,(a)為硅鍺納米線鍵長分布,(b)為純硅納米線鍵長分布Fig. 2 Bond length distributions of Si-Ge alloynanowires (a) and Si nanowirwes (b) with various passivations

    而對于CH3修飾的納米線,很明顯鍵長分布不均勻,一是鍵長跨度較大,短的鍵長比H修飾時(shí)最短的鍵長要短,長的鍵長比F修飾時(shí)最長的鍵長還要長,特別是還存在一部分鍵長大于2.5 ?,二是峰值比H、F修飾的納米線要低,即沒有明顯峰值,模糊了原子半徑的特征. 為了研究鍵長變化原因,我們測量了結(jié)構(gòu)局部的鍵長,結(jié)果如圖3,在xy面,對于CH3修飾的納米線,鍵長變短的都是在最外圍的表面,而且是沿圓周切線方向鍵長變小,而內(nèi)部以及沿徑向的鍵長反而變長. 如圖3所標(biāo),Si-Si表面圓周切向鍵長為2.328 ?,內(nèi)部Si-Si鍵長為2.436 ?,變化較大. Ge-Ge表面徑向鍵長為2.574 ?,內(nèi)部的鍵長為2.542 ?. 另外我們也測量了z軸方向鍵長,發(fā)現(xiàn)內(nèi)部中心位置沿z軸方向的鍵長也是變長的,這與計(jì)算出的晶格參數(shù)結(jié)果相符. 也就是說,CH3修飾的納米線,在表面圓周切向表現(xiàn)出壓應(yīng)力,在內(nèi)部及徑向表現(xiàn)出拉應(yīng)力. 與H、F修飾的納米線鍵長數(shù)據(jù)相對比,推測CH3出現(xiàn)此種現(xiàn)象的原因是因?yàn)镃H3基團(tuán)較大,在高覆蓋度下,基團(tuán)之間在圓周切向和徑向相互排斥,造成鍵長分布如上所述的結(jié)果. 本文模型是基于100%覆蓋度,但在實(shí)驗(yàn)中測到CH3有85%的高覆蓋度,此鍵長影響結(jié)果應(yīng)該在實(shí)驗(yàn)中也會(huì)出現(xiàn).

    另外從鍵長分布圖中也可以看出(圖1b),對于純硅納米線,F(xiàn)的均勻性是最好的,H因?yàn)樵陂L鍵方向有一小峰值,均勻性次之. 對于沿z軸方向的鍵長,CH3修飾的納米線是最不均勻的,跨度比較大,最長的鍵長達(dá)到了2.462 ?. 相較F的峰值位置伸長了約1.6%,而硅鍺納米線相較F的Ge-Ge鍵長,伸長了約3.1%. 由此可以看出,對于F,相當(dāng)于全部鍵長拉長了0.2%,但不會(huì)使不均勻性分布有所改變. 而CH3官能團(tuán)則會(huì)使不均勻性加劇變化,會(huì)使結(jié)構(gòu)原有不均性放大.

    CH3基團(tuán)對結(jié)構(gòu)的影響,由鍵角分析也能看出來,如圖3所示,CH3飽和的納米線C-Ge-C之間的夾角為97.51度,附近的Si-Si-Ge的夾角為102.96度,這遠(yuǎn)遠(yuǎn)的與四面體構(gòu)型109.5度相差較遠(yuǎn),由此可以看出,CH3基團(tuán)對結(jié)構(gòu)性影響較大.

    圖3 三種修飾官能團(tuán)局部結(jié)構(gòu)圖,自左往右分右邊為CH3、H、F修飾.Fig. 3 The local structural images of three type surface passivated Si-Ge nanowires, From left to right, surface passivated by CH3, H, F

    從以上分析可以看出,CH3對于有Ge原子摻入的Si納米線,使原本具有的不均勻性更加不均勻. 而對于H、F兩種官能團(tuán)修飾的納米線,仍然保持著原本的不均勻性,換言之,鍵長沒有出現(xiàn)再分布.

    對比中心位置鍵長與邊緣位置鍵長可以預(yù)測,隨著納米線直徑的增加,摻入鍺引起的不均勻,整個(gè)體系都存在,而官能團(tuán)引起的不均,主要分布在表面,隨著深入,影響漸小.

    3.2 能帶結(jié)構(gòu)

    官能團(tuán)對于自身結(jié)構(gòu)不均性的影響還體現(xiàn)在能帶結(jié)構(gòu)上. 圖4分別為不同官能團(tuán)修飾的硅鍺納米線(a-c)及硅納米線(d-f)的能帶結(jié)構(gòu),修飾官能團(tuán)依次為別為F、H、CH3. 由于在<111>方向上,體硅材料本身是間接帶隙半導(dǎo)體,而對于納米線,F(xiàn)修飾的硅納米線(圖4d)是間接帶隙,而CH3、H修飾的硅納米線(如圖4 f、e)為直接帶隙半導(dǎo)體,這與文獻(xiàn)中的報(bào)道相符[4,23]. 而不同官能團(tuán)修飾的硅鍺納米線,三種都為間接帶隙.

    對于帶隙類型的轉(zhuǎn)變,對比硅納米線與硅鍺納米線能帶圖,價(jià)帶頂始終都是位于G點(diǎn)無變化,主要原因是價(jià)帶頂主要為(111)面之間的電荷貢獻(xiàn),如圖5所示,而且是全部的價(jià)鍵都有參與,與位置分布關(guān)系不大,所以價(jià)帶部分變化不大. 與之相反的是導(dǎo)帶底,兩種納米線比較,最大的區(qū)別在于Z點(diǎn)的能帶位置相對于G點(diǎn)的位置,都出現(xiàn)了向下移動(dòng)的趨勢. 這首先與摻入鍺元素有關(guān),體鍺材料的布里淵區(qū)導(dǎo)帶的等能面為沿[111]的八個(gè)旋轉(zhuǎn)橢球,體鍺材料的導(dǎo)帶能谷在Z點(diǎn),所以摻入鍺會(huì)使Z點(diǎn)導(dǎo)帶下移. 其次由分析可以得出,還和不均勻性有關(guān),鍺納米線的Z導(dǎo)帶F修飾硅鍺納線的帶階有約0.243 eV的下降,CH3修飾的硅鍺納米線有0.267 eV下降,H修飾的納米線的帶階變化為三者之中最小的0.235 eV. CH3修飾的納米線能帶性質(zhì)發(fā)生變化最大,直接由直接帶隙變?yōu)榱碎g接帶隙. 由上面鍵長分析知,對于F修飾的納米線,相對于H修飾來講,鍵長變長,引起不均勻性. 而對于CH3來說,由于摻入鍺后,不均性增強(qiáng),所以Z點(diǎn)位置下降最大.

    圖4 三種官能團(tuán)修飾的硅鍺納米線(a-c)及硅納米線(d-e)的能帶結(jié)構(gòu),其中a、d為F修飾,b、e為H修飾,c、f為CH3修飾Fig. 4 Band structure of Si-Ge nanowires (a-c) and Si nanowires (d-f) with three type surface passivations. a and d are passivated with F; b and e are passivated with H; c and f are passivated with CH3

    圖5 不同官能團(tuán)修飾的硅鍺納米線導(dǎo)帶最底帶Z點(diǎn)電子密度圖Fig. 5 Electronic charge density of nanowires conduct band Z point with three surface passivations

    為了進(jìn)一步說明是由于結(jié)構(gòu)不均性原因引起的變化,我們計(jì)算了導(dǎo)帶最低能帶Z點(diǎn)電荷密度圖,圖5的a、b、c分別為CH3、H、F官能團(tuán)修飾硅鍺納米線導(dǎo)帶最底的能帶最后Z點(diǎn)電荷密度圖,上邊的為xy平面,下邊為yz平面,所有圖都處于同一ISO值. 由圖可以看出,F(xiàn)修飾的電子密度圖在xy面與H不同,F(xiàn)修飾對應(yīng)的電子密度主要集中在邊緣位置,而H修飾的主要集中在中心位置,在yz面F修飾與H修飾卻很相似,在Z軸方向,電子密度沿z軸出現(xiàn)類似節(jié)面,電子密度的展開方向主要是在xy面. 而CH3修飾的電子密度圖在在xy面與H相似,主要集中在中心位置,邊緣位置較少,但在yz面區(qū)別很大,CH3修飾的電子密度在z軸方向有展開,與H不同.

    在xy面,F(xiàn)修飾納米線的導(dǎo)帶Z點(diǎn)主要貢獻(xiàn)來源于邊緣處原子,原因是由F原子構(gòu)成了勢阱,根據(jù)勢阱模型得出此結(jié)論,主要原因?yàn)镕的電負(fù)性[4],但與結(jié)構(gòu)圖對比可以看出,電子不是均勻分布的,密度不均勻處正是在結(jié)構(gòu)的不均勻位置. xy面上,CH3修飾的硅鍺納米線導(dǎo)帶Z點(diǎn)的電子密度圖,與H修飾類似,主要貢獻(xiàn)來源于內(nèi)部的結(jié)構(gòu)不均勻.

    在yz面,與H修飾的硅鍺納米線電子密度圖比較,CH3官能團(tuán)對于不均勻性影響主要是使鍵長重新分布,加劇了不均勻性. 體現(xiàn)在yz平面的電子密度圖上,由圖可以看出,H修飾的硅鍺納米線電子密度圖在z軸方向形成類似節(jié)面,z軸方向化學(xué)鍵電子對最低導(dǎo)帶Z點(diǎn)無貢獻(xiàn);CH3修飾的硅鍺納米線電子密度在z軸方向也有展開,亦即硅鍺納米線[111]面之間電子對最低導(dǎo)帶Z點(diǎn)有貢獻(xiàn)的;與H對比,可以得到,CH3修飾的納米線在z軸方向也出現(xiàn)了不均勻性,這與表1的數(shù)據(jù)相符. 也就解釋了CH3修飾納米線Z點(diǎn)處能帶變化是三個(gè)中最大的原因,z軸及xy軸方向的結(jié)構(gòu)不均勻性使帶隙類型發(fā)生了轉(zhuǎn)變,由純硅納米線的直接帶隙轉(zhuǎn)變成了硅鍺納米線的間接帶隙. F官能團(tuán)對結(jié)構(gòu)的不均勻性影響主要體現(xiàn)在拉長了各鍵長,但并沒有引起鍵長的再分布,對于最低導(dǎo)帶Z點(diǎn)來說,除了納米線xy平面上的表面不均勻性有影響外,z軸方向的電子,即[111]面之間的電子與H類似,對Z點(diǎn)的變化幾乎無貢獻(xiàn).

    另外,為了排除官能團(tuán)原子對最低導(dǎo)帶能帶的影響,計(jì)算了F和CH3修飾硅鍺納米線的態(tài)密度圖,如圖6所示. 由圖中可以看出,在導(dǎo)帶底附近,的確官能團(tuán)原子幾乎沒有貢獻(xiàn). 可以確定,是由于結(jié)構(gòu)的不均勻?qū)е耑點(diǎn)不同程度的下移幅度.

    圖6 F(a)與CH3(b)修飾的硅鍺納米線態(tài)密度圖Fig. 6 Density Of States (DOSs) of Si-Ge alloy nanowires passivated by F (a) and CH3 (b)

    根據(jù)文獻(xiàn)報(bào)道,對于硅納米線,應(yīng)力對于能帶的調(diào)控變化主要是對于G點(diǎn)能帶位置的變化[1],而內(nèi)部的摻鍺之后,不均性對Z點(diǎn)的能帶位置變化也有影響. 也就是說,我們可以除了利用應(yīng)力調(diào)控能帶結(jié)構(gòu)外,還可以利用不均性來調(diào)控Z點(diǎn)能帶相對于G點(diǎn)的位置,換言之可以利用此來調(diào)控帶隙類型.

    4 總 結(jié)

    通過以上分析,對于硅鍺<111>方向納米線,鍵長的不均性主要來源于兩個(gè)方面,一是隨機(jī)摻入的鍺原子,造成與硅原子鍵長不均勻性,此不均勻性為自身結(jié)構(gòu)的不均勻性;另一個(gè)方面來源于表面修飾的官能團(tuán)對硅鍺鍵長的影響. 不同官能團(tuán)對自身結(jié)構(gòu)的不均勻性影響不同,對比H修飾納米線,CH3修飾納米線使結(jié)構(gòu)不均勻性加劇,同時(shí)表現(xiàn)出鍵長再分布特點(diǎn),而對于F修飾的納米線,表現(xiàn)出了拉力效果,鍵長分布峰值比H修飾納米線變長,但并沒有出現(xiàn)鍵長再分布特點(diǎn). 對能帶的影響,主要體現(xiàn)在帶隙類型轉(zhuǎn)變過程中使導(dǎo)帶Z點(diǎn)相對于G點(diǎn)位置下移的程度不同,相較H修飾納米線,CH3修飾的納米線由于導(dǎo)帶Z點(diǎn)主要來源于內(nèi)部位置電子貢獻(xiàn),下移幅度比F修飾的大. F修飾的納米線其導(dǎo)帶Z點(diǎn)主要由邊緣位置電子貢獻(xiàn),下降幅度比H修飾的大. 通過此研究證明了不均勻性與官能團(tuán)之間的關(guān)系,為利不均勻性調(diào)控電子結(jié)構(gòu)提供了理論依據(jù),豐富了調(diào)節(jié)手段.

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