• <tr id="yyy80"></tr>
  • <sup id="yyy80"></sup>
  • <tfoot id="yyy80"><noscript id="yyy80"></noscript></tfoot>
  • 99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

    水中苯酚和鄰苯二酚在磁性氧化石墨烯表面的吸附

    2019-11-25 00:49:02吳玉花丁玉靜張?jiān)凭?/span>
    關(guān)鍵詞:含酚鄰苯二酚苯酚

    吳玉花, 馬 倩, 李 昊, 丁玉靜, 張?jiān)凭矗?劉 帥, 王 強(qiáng)

    (寧夏大學(xué) 省部共建煤炭高效利用與綠色化工國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室 化學(xué)化工學(xué)院,寧夏 銀川 750021)

    苯酚及其衍生物是石油煉制、煤炭焦化、煤氣精制、造紙和多種精細(xì)化學(xué)品合成等諸多化工過(guò)程中產(chǎn)生的一類有機(jī)污染物。這些酚類化合物具有致癌、致畸、致突變的潛在毒性,且在環(huán)境中可積累,對(duì)人類健康、水環(huán)境生態(tài)及農(nóng)業(yè)等都會(huì)造成很大危害。因此,不同化工過(guò)程產(chǎn)生的大量含酚廢水已經(jīng)被列為有毒的危險(xiǎn)環(huán)境污染物之一。含酚廢水的治理成為學(xué)術(shù)界和產(chǎn)業(yè)界廣泛關(guān)注的重要研究課題[1]。

    由于含酚廢水來(lái)源廣泛,水體中所含酚類化合物的種類和初始濃度相差較大。根據(jù)酚質(zhì)量濃度的差異,一般可將其分為高濃度(大于1000 mg/L)含酚廢水、中濃度(5~500 mg/L)含酚廢水和低濃度含酚廢水進(jìn)行針對(duì)性處置。對(duì)于中、高濃度的含酚廢水,通常采用萃取、汽提脫酚、化學(xué)沉淀等方法進(jìn)行酚類化合物的回收利用。而低濃度的含酚廢水由于酚的濃度低,回收經(jīng)濟(jì)性差,且相對(duì)量巨大,一般采用催化降解、生物降解、吸附等方法進(jìn)行排放前處理[2-3]。由于酚類化合物化學(xué)結(jié)構(gòu)上較難降解,催化降解、生物降解方法一般需要經(jīng)過(guò)多級(jí)處理才能完成,所需處理成本隨著處理過(guò)程的延長(zhǎng)明顯增加。吸附法作為最常用污水處理方法之一已被用于含酚廢水的處理過(guò)程。活性炭、大孔樹(shù)脂、新型碳材料等被用于廢水中酚類化合物的吸附去除[4-6]。

    對(duì)于吸附法去除污水中的有毒有害成分,吸附材料的選擇是其核心所在。近年來(lái)氧化石墨烯由于其獨(dú)特的二維納米結(jié)構(gòu)、高比表面積、高表面活性和高含氧官能團(tuán),在廢水處理領(lǐng)域顯示出很多優(yōu)勢(shì)[7-10],具有潛在的應(yīng)用前景。需要指出的是,吸附污染物后的氧化石墨烯將會(huì)溶解在水中,回收困難且易造成二次污染。而磁性納米粒子具有大批量可控制備的特點(diǎn),且具備本征磁性,使其便于回收和再次利用[11-12]。因此,可將磁性納米粒子與氧化石墨烯復(fù)合制備得到磁性氧化石墨烯納米復(fù)合材料,保留兩種材料優(yōu)點(diǎn),同時(shí)便于回收和再次利用,有效降低使用成本。

    筆者在分別制備氧化石墨烯和納米Fe3O4粒子的基礎(chǔ)上,通過(guò)材料復(fù)合處理,合成新型磁性氧化石墨烯(MGO)。以制備的磁性氧化石墨烯納米材料為吸附劑,研究其對(duì)水體中苯酚及鄰苯二酚的吸附去除??疾煳浇佑|時(shí)間、pH值、離子強(qiáng)度等因素對(duì)磁性氧化石墨烯吸附苯酚和鄰苯二酚的影響,分析吸附過(guò)程的等溫線和動(dòng)力學(xué)機(jī)制。

    1 實(shí)驗(yàn)部分

    1.1 試劑與儀器

    試劑:石墨粉,天津市褔晨化學(xué)試劑廠產(chǎn)品;98%(質(zhì)量分?jǐn)?shù))濃H2SO4、36.5%(質(zhì)量分?jǐn)?shù))濃HCl、氯化鋇(BaCl2)、高錳酸鉀(KMnO4),天津市大茂化學(xué)試劑廠產(chǎn)品;五氧化二磷(P2O5),北京化學(xué)試劑公司產(chǎn)品;過(guò)二硫酸鉀(K2S2O8),天津市北聯(lián)精細(xì)化學(xué)品開(kāi)發(fā)有限公司產(chǎn)品;30%(質(zhì)量分?jǐn)?shù))雙氧水(H2O2),煙臺(tái)市雙雙化工有限公司產(chǎn)品;FeCl2·4H2O,Aladdin Chemistry Co. Ltd產(chǎn)品;FeCl3·6H2O,北京北化精細(xì)化學(xué)品有限責(zé)任公司產(chǎn)品;氫氧化鈉(NaOH),天津市光復(fù)科技發(fā)展有限公司產(chǎn)品;無(wú)水乙醇,天津市富宇精細(xì)化工有限公司產(chǎn)品;苯酚,國(guó)藥集團(tuán)化學(xué)試劑有限公司產(chǎn)品;鄰苯二酚,阿拉丁試劑公司產(chǎn)品。以上試劑均為分析純。實(shí)驗(yàn)所用水為自制去離子水。

    儀器:油浴鍋,SHA-C振蕩器,GT16-3離心機(jī),DZF-6020真空干燥器,電子天平,KQ5200DE數(shù)控超聲波清洗器,磁力攪拌器。752型紫外分光光度計(jì),上海光譜儀器有限公司產(chǎn)品;JEOL-1230透射電子顯微鏡,日本電子株式會(huì)社產(chǎn)品;Spectrum Two傅里葉變換紅外光譜儀,美國(guó)PerkinElmer公司產(chǎn)品。

    1.2 磁性氧化石墨烯制備

    采用改進(jìn)的Hummers法制備氧化石墨烯[13]。將石墨粉4 g加入到15 mL 98%濃H2SO4、2.5 g K2S2O8及2.5 g P2O5的混合物中預(yù)氧化,靜置獲得沉淀,于50 ℃烘干得預(yù)氧化產(chǎn)品。稱取1 g獲得的預(yù)氧化產(chǎn)品于36 mL 98%濃H2SO4和5 g KMnO4中再氧化,然后將其加入去離子水中,攪拌并逐滴加入質(zhì)量分?jǐn)?shù)30%的H2O2至反應(yīng)物呈現(xiàn)亮黃色。靜置分層,取下層金黃色液體,加入 200 mL 質(zhì)量分?jǐn)?shù)10%的HCl溶液洗滌多次,以10000 r/min高速離心,離心后上層清液中加入1 mol/L BaCl2溶液至無(wú)白色沉淀產(chǎn)生。再用去離子水洗滌多次,高速離心至上層清液pH值約為7。去除上層清液,得黑色黏稠固體,將其置于50 ℃的烘箱中烘干,即得到氧化石墨烯(GO)。

    采用混合共沉淀法制備Fe3O4納米粒子。分別稱取0.5836 g FeCl2·4H2O和1 g FeCl3·6H2O,加入250 mL去離子水,緩慢加入0.5 mol/L NaOH溶液直至溶液變?yōu)楹谏?,靜置分層。下層黑色溶液用去離子水和無(wú)水乙醇分別洗滌3次,將得到的黑色黏稠固體于40 ℃真空干燥箱中干燥12 h,得到Fe3O4納米粒子。

    采用共混法制備磁性氧化石墨烯[14-15]。稱取0.2 g制備的Fe3O4納米粒子,加入100 mL去離子水;稱取0.5 g制備的氧化石墨烯,加入500 mL去離子水。分別將上述混合物在40 kHz下超聲溶解,待Fe3O4和氧化石墨烯全部溶解,將2種溶液混合,然后攪拌30 min,再在40 kHz下超聲2 h,得到磁性氧化石墨烯膠體溶液。采用高速離心機(jī)以 10000 r/min 的速率離心10 min,將離心出來(lái)的固體于30 ℃烘干,得到磁性氧化石墨烯(MGO)樣品。

    1.3 材料表征

    采用JEOL-1230透射電鏡和Spectrum Two傅里葉紅外光譜儀表征合成的磁性氧化石墨烯(MGO)。圖1為磁性氧化石墨烯(MGO)透射電鏡照片。由圖1可見(jiàn),氧化石墨烯特有的層狀結(jié)構(gòu)以及表面褶皺。此外,圖1中深色點(diǎn)狀團(tuán)聚顆粒物為Fe3O4納米粒子,其分布呈現(xiàn)明顯分散性。結(jié)果表明,磁性納米粒子成功地負(fù)載在氧化石墨烯表面。

    圖1 磁性氧化石墨烯(MGO)透射電鏡照片F(xiàn)ig.1 Transmission electron microscope image of MGO

    圖2為磁性氧化石墨烯的傅里葉紅外光譜。由圖2可知,位于3426和3131 cm-1的寬峰可歸因于—OH的伸縮振動(dòng),1627 cm-1的強(qiáng)峰來(lái)源于 C=O 的伸縮振動(dòng),1400和1384 cm-1處的峰分別源于C—OH及C—O—C的伸縮振動(dòng)。581 cm-1處出現(xiàn)明顯的峰,為Fe—O伸縮振動(dòng)所貢獻(xiàn)。結(jié)果表明,F(xiàn)e3O4納米粒子與氧化石墨烯成功復(fù)合,且復(fù)合前后氧化石墨烯的骨架結(jié)構(gòu)未受明顯影響。

    圖2 磁性氧化石墨烯(MGO)的傅里葉紅外光譜Fig.2 Fourier transform infrared spectrum of MGO

    1.4 吸附實(shí)驗(yàn)

    稱取0.0640 g磁性氧化石墨烯加水超聲溶解,在250 mL容量瓶定容配制質(zhì)量濃度為0.256 g/L的磁性氧化石墨烯膠體溶液。分別取2 mL 0.256 g/L磁性氧化石墨烯膠體溶液、2 mL 40 mg/L苯酚或鄰苯二酚溶液混合于5 mL密閉離心管中,置于15 ℃恒溫水浴振蕩器中進(jìn)行避光振蕩吸附。吸附平衡后,上層清液使用0.45 μm水系濾膜過(guò)濾。所得溶液采用752型紫外分光光度計(jì)在最大波長(zhǎng)處(苯酚270 nm,鄰苯二酚275 nm)測(cè)定吸光度,根據(jù)標(biāo)準(zhǔn)曲線計(jì)算溶液中苯酚和鄰苯二酚的濃度。后續(xù)實(shí)驗(yàn)均按照類似方法進(jìn)行。苯酚和鄰苯二酚在磁性氧化石墨烯上的平衡吸附量(qe, mg/g)根據(jù)式(1)計(jì)算:

    qe=(C0-C1)/CMGO

    (1)

    式(1)中,C0為溶液中酚類初始質(zhì)量濃度,mg/L;C1為溶液中酚類吸附后質(zhì)量濃度,mg/L;CMGO為磁性氧化石墨烯的質(zhì)量濃度,g/L。

    考慮到酚類揮發(fā)可能影響吸附實(shí)驗(yàn)室結(jié)果,對(duì)苯酚和鄰苯二酚在25 ℃、35 ℃和45 ℃的揮發(fā)性進(jìn)行了測(cè)試。結(jié)果表明,苯酚和鄰苯二酚的揮發(fā)性對(duì)吸附實(shí)驗(yàn)結(jié)果無(wú)明顯影響。

    2 結(jié)果與討論

    2.1 接觸時(shí)間的影響

    圖3為吸附接觸時(shí)間對(duì)苯酚和鄰苯二酚在磁性氧化石墨烯上吸附的影響。由圖3可見(jiàn),吸附接觸時(shí)間對(duì)于磁性氧化石墨烯吸附苯酚和鄰苯二酚具有顯著影響。在吸附的初始階段,吸附速率較高,隨后吸附速率有所下降。酚類的吸附量隨時(shí)間變化不斷增加,苯酚和鄰苯二酚均在60 min達(dá)到最大吸附量。60 min后吸附量略有下降,可能是劇烈振蕩和時(shí)間延長(zhǎng)使吸附的酚類脫離磁性氧化石墨烯重新回到溶液所致。因此,本研究中采用60 min為吸附平衡時(shí)間研究磁性氧化石墨烯對(duì)苯酚和鄰苯二酚的吸附行為和機(jī)理。這與楊曉霞等[16]采用改性半焦吸附苯酚的實(shí)驗(yàn)中使用的吸附平衡時(shí)間相同。然而,Yu等[17]和Lee等[9]分別采用還原氧化石墨烯和芳基官能化的還原氧化石墨烯吸附苯酚均需6 h才能達(dá)到吸附平衡。因此,磁性氧化石墨烯可以實(shí)現(xiàn)更快的吸附平衡。需要指出的是,15 ℃下磁性氧化石墨烯對(duì)鄰苯二酚的吸附量最高可達(dá)104.5 mg/g,而相同情況下對(duì)苯酚的吸附量?jī)H為18.4 mg/g,即對(duì)鄰苯二酚的吸附量約為對(duì)苯酚吸附量的6倍??赡苁青彵蕉颖缺椒佣?個(gè)—OH,可增強(qiáng)酚類與磁性氧化石墨烯之間的相互作用。

    圖3 不同吸附接觸時(shí)間下磁性氧化石墨烯吸附苯酚和鄰苯二酚Fig.3 Adsorption of phenol and catechol by MGO with various contact time(a) Phenol; (b) Catechol

    2.2 溶液pH值的影響

    溶液的pH值改變吸附材料表面官能團(tuán)的離子狀態(tài),同時(shí)也會(huì)影響吸附質(zhì)的溶解度、親水性及離子化程度[18]。筆者使用0.2 mol/L NaOH或0.2 mol/L HCl調(diào)節(jié)溶液pH值為2~9,考察了溶液pH值對(duì)磁性氧化石墨烯吸附酚類的影響,結(jié)果如圖4所示。由圖4可知:當(dāng)溶液pH值由2升至6時(shí),磁性氧化石墨烯吸附苯酚的平衡吸附量由 3.1 mg/g 升至21.5 mg/g;當(dāng)溶液pH值大于6時(shí),平衡吸附量逐漸降低;pH值為8和9時(shí),平衡吸附量約為9 mg/g。這表明磁性氧化石墨烯適合在弱酸性條件下對(duì)苯酚進(jìn)行吸附。堿性溶液環(huán)境不適合提高苯酚的平衡吸附量。對(duì)于鄰苯二酚的吸附,當(dāng)pH值在2~8時(shí),平衡吸附量?jī)H小幅降低(由123.3 mg/g降至100.3 mg/g)。但pH值達(dá)到9時(shí),平衡吸附量快速降至41.81 mg/g。因此,與苯酚的吸附相同,堿性溶液環(huán)境不利于提高鄰苯二酚的平衡吸附量。已有研究[19]表明,氧化石墨烯分散在水中時(shí)由于表面充足的含氧官能團(tuán)而帶負(fù)電荷。當(dāng)溶液呈現(xiàn)堿性時(shí),氧化石墨烯和苯酚/鄰苯二酚的氧負(fù)離子數(shù)量增加,負(fù)電荷密度變大。此時(shí)吸附劑和吸附質(zhì)間的靜電斥力作用將降低分子間的有效吸附,進(jìn)而導(dǎo)致吸附量顯著降低。

    圖4 不同pH值下磁性氧化石墨烯吸附苯酚和鄰苯二酚Fig.4 Adsorption of phenol and catechol by MGO at various pH values(a) Phenol; (b) Catechol

    2.3 離子強(qiáng)度的影響

    廢水中經(jīng)常存在的無(wú)機(jī)鹽離子會(huì)影響磁性氧化石墨烯在水溶液中的分散性,改變吸附劑和吸附質(zhì)間的相互作用[20]。筆者通過(guò)加入不同質(zhì)量濃度NaCl溶液的方式探討溶液離子強(qiáng)度對(duì)磁性氧化石墨烯吸附苯酚和鄰苯二酚的影響,結(jié)果如圖5所示。由圖5可知:當(dāng)NaCl質(zhì)量濃度由10 g/L增至 40 g/L 時(shí),平衡吸附量增大;當(dāng)NaCl質(zhì)量濃度繼續(xù)增大時(shí),平衡吸附量呈現(xiàn)下降趨勢(shì);NaCl質(zhì)量濃度在30~40 g/L時(shí),磁性氧化石墨烯對(duì)苯酚和鄰苯二酚具有最好的吸附性能。其原因可能在于:NaCl質(zhì)量濃度低時(shí),苯酚和鄰苯二酚在磁性氧化石墨烯表面附著;隨著NaCl質(zhì)量濃度逐漸提高,將壓縮擴(kuò)散雙電層,導(dǎo)致排斥力減少,因此吸附量增多;若繼續(xù)提高NaCl質(zhì)量濃度,靜電作用對(duì)吸附的影響顯著,會(huì)削弱酚類化合物與磁性氧化石墨烯間的吸引力,而且此時(shí)Na+和Cl-也會(huì)進(jìn)入雙電層競(jìng)爭(zhēng)吸附,從而導(dǎo)致平衡吸附量下降。

    圖5 不同離子強(qiáng)度下磁性氧化石墨烯吸附苯酚和鄰苯二酚Fig.5 Adsorption of phenol and catechol byMGO with various ionic strength

    2.4 吸附等溫線

    筆者考察了不同溫度(25、35和45 ℃)以及苯酚和鄰苯二酚不同初始質(zhì)量濃度條件下的吸附行為,獲得吸附等溫線。采用Langmuir型等溫線方

    程擬合數(shù)據(jù):

    Ce/qe=Ce/qm+1/(kLqm)

    (2)

    RL=I/(1+kLC0)

    (3)

    其中,qm為吸附劑最大理論吸附量,mg/g;kL為L(zhǎng)angmuir等溫吸附常數(shù),L/mg;RL為用于表示吸附過(guò)程性質(zhì)的無(wú)量綱平衡參數(shù),RL數(shù)值在0~1時(shí)利于吸附,大于1時(shí)不利于吸附,等于1時(shí)吸附等溫線為線性的,等于零時(shí)吸附不可逆[18]。

    采用Langmuir型等溫線方程擬合獲得的苯酚和鄰苯二酚在磁性氧化石墨烯上的吸附等溫線如 圖6 所示,擬合數(shù)據(jù)見(jiàn)表1。由圖6和表1可知,溫度對(duì)最大平衡吸附量的影響顯著:溫度從25 ℃升至35 ℃時(shí),磁性氧化石墨烯吸附苯酚和鄰苯二酚的最大吸附量有所增長(zhǎng);當(dāng)溫度升至45 ℃時(shí),平衡吸附量顯著下降。這是由于隨著溫度升高,吸附質(zhì)的活動(dòng)能力增強(qiáng),更容易到達(dá)磁性氧化石墨烯的表面,但溫度高于35 ℃時(shí),吸附過(guò)程可能為放熱過(guò)程,故最大平衡吸附量顯著下降。

    擬合得到的磁性氧化石墨烯吸附苯酚和鄰苯二酚的線性相關(guān)系數(shù)R2均在0.98以上。因此,Langmuir型等溫方程能夠很好地描述苯酚和鄰苯二酚在磁性氧化石墨烯上的吸附行為。這表明苯酚和鄰苯二酚在磁性氧化石墨烯上的吸附主要為單層表面吸附,即所有吸附位均相同且被吸附的酚分子之間相互獨(dú)立。計(jì)算獲得苯酚和鄰苯二酚體系的RL,其最大數(shù)值分別不超過(guò)0.56和0.01,均明顯小于1,因此吸附作用是易于進(jìn)行的。

    圖6 不同溫度下磁性氧化石墨烯吸附苯酚和鄰苯二酚的吸附等溫線Fig.6 Adsorption isotherms of phenol and catechol adsorpted by MGO at various temperatures(a) Phenol; (b) Catechol

    2.5 吸附動(dòng)力學(xué)

    為探究吸附機(jī)理和可能的控速步驟,對(duì)于吸附動(dòng)力學(xué)的研究是非常重要的。筆者對(duì)苯酚和鄰苯二酚在磁性氧化石墨烯上的吸附進(jìn)行了準(zhǔn)一級(jí)動(dòng)力學(xué)(式(4))和準(zhǔn)二級(jí)動(dòng)力學(xué)(式(5))的數(shù)學(xué)模型分析:

    ln(qe-qt)=lnqe-k1t

    (4)

    表1 磁性氧化石墨烯吸附苯酚和鄰苯二酚的Langmuir等溫線方程擬合參數(shù)Table 1 The correlative parameters of Langmuir model of phenol and catechol on MGO

    t/qt=1/(k2qe2)+t/qe

    (5)

    其中,k1(h-1)和k2(g·mg-1·min-1)分別為準(zhǔn)一級(jí)動(dòng)力學(xué)和準(zhǔn)二級(jí)動(dòng)力學(xué)的擴(kuò)散速率常數(shù);qt為時(shí)間t時(shí)酚類化合物在磁性氧化石墨烯上的吸附量,mg/g。苯酚和鄰苯二酚的吸附動(dòng)力學(xué)擬合結(jié)果如圖7 所示,計(jì)算得到的動(dòng)力學(xué)參數(shù)見(jiàn)表2。

    圖7 磁性氧化石墨烯吸附苯酚和鄰苯二酚的準(zhǔn)一級(jí)動(dòng)力學(xué)和準(zhǔn)二級(jí)動(dòng)力學(xué)曲線Fig.7 Pseudo-first-order and pseudo-second-order kinetic models of phenol and catechol adsorpted by MGO(a) Pseudo-first-order kinetic model; (b) Pseudo-second-order kinetic model

    Kinetic modelPhenolCatecholqe/(mg·g-1)k1/ h-1k2/(g·mg-1 ·min-1)R2qe/(mg·g-1)k1/h-1k2/(g·mg-1·min-1)R2Pseudo-first-order17.20.0310.9225.50.02460.751Pseudo-second-order27.60.0010.863104.20.01920.999

    由圖7和表2可知,苯酚吸附的準(zhǔn)一級(jí)動(dòng)力學(xué)模型具有較好的相關(guān)性,相關(guān)系數(shù)R2為0.922,擬合效果與實(shí)際相符合。而且,該模型預(yù)測(cè)的理論平衡吸附量(17.2 mg/g)與實(shí)際平衡吸附量(18.4 mg/g)數(shù)值接近。因此,準(zhǔn)一級(jí)動(dòng)力學(xué)模型能夠很好地描述苯酚在磁性氧化石墨烯上的吸附動(dòng)力學(xué)行為。這表明苯酚吸附速率很可能受擴(kuò)散步驟控制。而對(duì)于鄰苯二酚,準(zhǔn)一級(jí)動(dòng)力學(xué)模型的擬合效果不理想,相關(guān)系數(shù)R2僅為0.751,預(yù)測(cè)的理論平衡吸附量與實(shí)際平衡吸附量數(shù)值也有較大差距;準(zhǔn)二級(jí)動(dòng)力學(xué)模型則具有較好的相關(guān)性,相關(guān)系數(shù)R2達(dá)到0.999,而且預(yù)測(cè)的理論平衡吸附量(104.2 mg/g)與實(shí)際平衡吸附量(104.5 mg/g)基本一致。因此,準(zhǔn)二級(jí)動(dòng)力學(xué)模型能夠很好地描述鄰苯二酚在磁性氧化石墨烯上的吸附動(dòng)力學(xué)行為。這表明鄰苯二酚的吸附速率很可能受化學(xué)吸附機(jī)理控制,其涉及到吸附劑與吸附質(zhì)之間的電子共用或電子轉(zhuǎn)移[18]。

    3 結(jié) 論

    磁性氧化石墨烯納米復(fù)合材料在磁場(chǎng)作用下可實(shí)現(xiàn)固-液分離便于回收和循環(huán)利用。筆者考察了諸如吸附劑和吸附質(zhì)的接觸時(shí)間、溶液酸堿條件、離子強(qiáng)度等因素對(duì)于磁性氧化石墨烯吸附苯酚和鄰苯二酚的影響。主要結(jié)論如下:

    (1)磁性氧化石墨烯對(duì)苯酚和鄰苯二酚的吸附量隨時(shí)間延長(zhǎng)不斷增加,但均在60 min達(dá)到最大吸附量。無(wú)機(jī)鹽離子強(qiáng)度會(huì)影響磁性氧化石墨烯對(duì)苯酚和鄰苯二酚的吸附,若為實(shí)現(xiàn)較高的吸附量,則溶液的離子強(qiáng)度不能過(guò)大。磁性氧化石墨烯適合在酸性條件下對(duì)苯酚和鄰苯二酚進(jìn)行吸附。

    (2)吸附等溫線的測(cè)定結(jié)果表明,Langmuir型等溫方程能夠很好地描述苯酚和鄰苯二酚在磁性氧化石墨烯上的吸附行為,吸附主要為單層表面吸附。

    (3)苯酚在磁性氧化石墨烯上的吸附符合準(zhǔn)一級(jí)動(dòng)力學(xué)模型,吸附速率很可能受擴(kuò)散步驟控制。鄰苯二酚在磁性氧化石墨烯上的吸附符合準(zhǔn)二級(jí)動(dòng)力學(xué)模型,吸附速率很可能受化學(xué)吸附機(jī)理控制。

    猜你喜歡
    含酚鄰苯二酚苯酚
    納米氧化鋅修飾玻碳電極–電化學(xué)法測(cè)定水中的對(duì)苯二酚與鄰苯二酚
    毛細(xì)管氣相色譜法測(cè)定3-氟-4-溴苯酚
    云南化工(2020年11期)2021-01-14 00:50:54
    氧化石墨烯-金納米粒子電化學(xué)鄰苯二酚傳感器的制備
    石油烴降解菌對(duì)鄰苯二酚、苯甲酸鈉降解特性的研究
    含酚廢水治理技術(shù)研究現(xiàn)狀及其進(jìn)展
    自由式RTO焚燒爐在含酚廢水處理中的應(yīng)用研究
    含酚廢水工業(yè)處理方法
    山東化工(2017年10期)2017-04-10 22:54:50
    負(fù)載型催化劑(CuO/TUD-1,CuO/MCM-41)的制備及其在一步法氧化苯合成苯酚中的應(yīng)用
    含酚廢水處理的研究與進(jìn)展
    4-(2,4-二氟苯基)苯酚的合成新工藝
    亚洲国产欧美日韩在线播放| 女警被强在线播放| 亚洲狠狠婷婷综合久久图片| 国产黄色小视频在线观看| 免费人成视频x8x8入口观看| 18禁美女被吸乳视频| 在线免费观看的www视频| 美女高潮到喷水免费观看| 日韩欧美免费精品| 一个人观看的视频www高清免费观看 | 午夜视频精品福利| 搡老岳熟女国产| 草草在线视频免费看| 亚洲第一青青草原| 免费高清在线观看日韩| 国产黄色小视频在线观看| 91国产中文字幕| 一二三四社区在线视频社区8| 亚洲人成电影免费在线| 日韩视频一区二区在线观看| 日本 av在线| 午夜福利高清视频| 亚洲专区国产一区二区| 美国免费a级毛片| 亚洲在线自拍视频| 久久精品亚洲精品国产色婷小说| 夜夜看夜夜爽夜夜摸| www.自偷自拍.com| 久久婷婷成人综合色麻豆| 韩国精品一区二区三区| 午夜免费观看网址| 日韩视频一区二区在线观看| 又大又爽又粗| 午夜老司机福利片| 久久人妻av系列| 丁香六月欧美| 曰老女人黄片| 欧美日韩黄片免| 无限看片的www在线观看| 亚洲成人国产一区在线观看| ponron亚洲| 欧美日韩黄片免| 麻豆成人av在线观看| 嫩草影视91久久| 国产蜜桃级精品一区二区三区| 美女高潮到喷水免费观看| 中国美女看黄片| xxxwww97欧美| 国产在线精品亚洲第一网站| 超碰成人久久| 午夜福利高清视频| 美女高潮喷水抽搐中文字幕| а√天堂www在线а√下载| 国产色视频综合| 大香蕉久久成人网| 久久久久国产一级毛片高清牌| 国内精品久久久久精免费| 亚洲午夜精品一区,二区,三区| 一进一出抽搐gif免费好疼| 一级a爱片免费观看的视频| 国产成年人精品一区二区| 露出奶头的视频| 视频区欧美日本亚洲| 亚洲狠狠婷婷综合久久图片| 一进一出好大好爽视频| 亚洲中文av在线| 狠狠狠狠99中文字幕| 黄色视频不卡| 狂野欧美激情性xxxx| 国产精品 国内视频| 久久中文字幕人妻熟女| 一个人免费在线观看的高清视频| 视频区欧美日本亚洲| 天堂√8在线中文| 日韩欧美三级三区| 黄色视频不卡| 一个人免费在线观看的高清视频| 久久久久久久午夜电影| 18禁国产床啪视频网站| 一边摸一边做爽爽视频免费| 精品高清国产在线一区| 免费女性裸体啪啪无遮挡网站| 国产蜜桃级精品一区二区三区| 成人三级黄色视频| 久久精品亚洲精品国产色婷小说| 国产亚洲精品综合一区在线观看 | 日韩视频一区二区在线观看| 久久久国产成人免费| 欧美日韩亚洲国产一区二区在线观看| 亚洲精品av麻豆狂野| 美女国产高潮福利片在线看| 99国产极品粉嫩在线观看| 他把我摸到了高潮在线观看| 精品免费久久久久久久清纯| 久99久视频精品免费| 特大巨黑吊av在线直播 | 日本免费一区二区三区高清不卡| 精品国产美女av久久久久小说| 极品教师在线免费播放| 性色av乱码一区二区三区2| 欧美色视频一区免费| 亚洲avbb在线观看| 欧美乱色亚洲激情| 亚洲 国产 在线| 国产高清激情床上av| 女性生殖器流出的白浆| 国产亚洲av嫩草精品影院| 久久久久国产一级毛片高清牌| 黑人操中国人逼视频| 在线观看舔阴道视频| 少妇 在线观看| 亚洲国产毛片av蜜桃av| 露出奶头的视频| 亚洲av电影在线进入| 最近最新中文字幕大全免费视频| 两人在一起打扑克的视频| 91老司机精品| 久久国产精品人妻蜜桃| 亚洲国产精品999在线| svipshipincom国产片| 国产久久久一区二区三区| 国产极品粉嫩免费观看在线| 真人一进一出gif抽搐免费| 亚洲美女黄片视频| 国产精品久久久久久精品电影 | 欧美日韩一级在线毛片| 一区二区三区国产精品乱码| 亚洲国产看品久久| 国产精品 国内视频| 观看免费一级毛片| 伊人久久大香线蕉亚洲五| 日韩欧美免费精品| 天堂影院成人在线观看| 欧美一区二区精品小视频在线| 成人亚洲精品一区在线观看| 婷婷丁香在线五月| 国产成+人综合+亚洲专区| 老熟妇仑乱视频hdxx| 亚洲男人天堂网一区| 色精品久久人妻99蜜桃| 久久久久国产一级毛片高清牌| 成年免费大片在线观看| 久久天躁狠狠躁夜夜2o2o| 精品卡一卡二卡四卡免费| 国产成人精品久久二区二区免费| √禁漫天堂资源中文www| 男女那种视频在线观看| 99国产精品99久久久久| 黑人操中国人逼视频| 少妇熟女aⅴ在线视频| 757午夜福利合集在线观看| 中文资源天堂在线| 在线国产一区二区在线| 99国产精品99久久久久| 国产激情偷乱视频一区二区| 一区二区三区国产精品乱码| 久久精品国产综合久久久| 婷婷精品国产亚洲av| 一本综合久久免费| 日本熟妇午夜| 女同久久另类99精品国产91| 亚洲三区欧美一区| 法律面前人人平等表现在哪些方面| 亚洲午夜理论影院| 亚洲一区二区三区色噜噜| 婷婷六月久久综合丁香| 日韩av在线大香蕉| 亚洲成a人片在线一区二区| 男男h啪啪无遮挡| 亚洲精品中文字幕在线视频| 99在线人妻在线中文字幕| 国产黄a三级三级三级人| 久久久久久久精品吃奶| 成人三级做爰电影| 美国免费a级毛片| 不卡一级毛片| 亚洲精品色激情综合| 黄片大片在线免费观看| 日韩欧美国产在线观看| 精品久久久久久久人妻蜜臀av| 不卡一级毛片| 亚洲熟妇熟女久久| 后天国语完整版免费观看| 看免费av毛片| 女人爽到高潮嗷嗷叫在线视频| 欧美亚洲日本最大视频资源| 免费高清视频大片| 国产熟女午夜一区二区三区| 脱女人内裤的视频| 自线自在国产av| 变态另类丝袜制服| 人人妻人人澡人人看| 日日夜夜操网爽| 不卡一级毛片| 国产欧美日韩精品亚洲av| 久久亚洲真实| 午夜久久久久精精品| 一二三四在线观看免费中文在| 久久婷婷人人爽人人干人人爱| 免费高清在线观看日韩| 女人被狂操c到高潮| 亚洲国产日韩欧美精品在线观看 | 日韩成人在线观看一区二区三区| 中文字幕另类日韩欧美亚洲嫩草| xxxwww97欧美| 欧美性长视频在线观看| 99re在线观看精品视频| 亚洲国产精品成人综合色| 色av中文字幕| 超碰成人久久| 啦啦啦免费观看视频1| 午夜亚洲福利在线播放| 久久久精品国产亚洲av高清涩受| 亚洲午夜理论影院| 日本成人三级电影网站| 在线永久观看黄色视频| a在线观看视频网站| 高清在线国产一区| 欧美三级亚洲精品| 国产午夜精品久久久久久| 成人亚洲精品一区在线观看| 欧美zozozo另类| 欧美av亚洲av综合av国产av| 97人妻精品一区二区三区麻豆 | 国产亚洲精品第一综合不卡| 午夜免费成人在线视频| 久久精品夜夜夜夜夜久久蜜豆 | 淫妇啪啪啪对白视频| 国产激情偷乱视频一区二区| 亚洲熟女毛片儿| 亚洲中文字幕一区二区三区有码在线看 | 国产亚洲av高清不卡| 欧美+亚洲+日韩+国产| 亚洲国产精品sss在线观看| 一二三四社区在线视频社区8| 免费搜索国产男女视频| 免费看日本二区| 国产成人精品久久二区二区免费| 国产一区二区三区视频了| 国产精品影院久久| 19禁男女啪啪无遮挡网站| 18禁裸乳无遮挡免费网站照片 | 黄片小视频在线播放| 久久久久久久午夜电影| 大型av网站在线播放| 免费搜索国产男女视频| 精品熟女少妇八av免费久了| 亚洲一卡2卡3卡4卡5卡精品中文| 成年女人毛片免费观看观看9| 法律面前人人平等表现在哪些方面| 国产99久久九九免费精品| 老司机靠b影院| 亚洲精品国产精品久久久不卡| 亚洲成人久久爱视频| 热re99久久国产66热| 婷婷精品国产亚洲av在线| 亚洲av电影在线进入| 国产午夜精品久久久久久| 欧美国产精品va在线观看不卡| 成人18禁在线播放| 一级毛片女人18水好多| 国产乱人伦免费视频| 女性被躁到高潮视频| 自线自在国产av| 熟妇人妻久久中文字幕3abv| 黄色 视频免费看| 国产一卡二卡三卡精品| 国产成人精品无人区| 久久这里只有精品19| 一级毛片女人18水好多| 18禁观看日本| a级毛片a级免费在线| 午夜老司机福利片| 超碰成人久久| 国产主播在线观看一区二区| 免费观看人在逋| 色综合欧美亚洲国产小说| 少妇熟女aⅴ在线视频| 大型黄色视频在线免费观看| 黄片小视频在线播放| 69av精品久久久久久| 日本在线视频免费播放| 亚洲 欧美 日韩 在线 免费| 亚洲精品色激情综合| 1024手机看黄色片| 99国产精品99久久久久| 国产三级在线视频| 满18在线观看网站| 成熟少妇高潮喷水视频| 亚洲色图av天堂| 国产精品久久久久久精品电影 | 亚洲欧美激情综合另类| 一级毛片精品| 国产精品综合久久久久久久免费| 亚洲中文av在线| 美女 人体艺术 gogo| 在线国产一区二区在线| 国内少妇人妻偷人精品xxx网站 | www日本在线高清视频| 国产一卡二卡三卡精品| 99久久国产精品久久久| 熟妇人妻久久中文字幕3abv| 国产蜜桃级精品一区二区三区| 午夜精品在线福利| 国产成人精品久久二区二区免费| 精华霜和精华液先用哪个| 日韩高清综合在线| 脱女人内裤的视频| 午夜福利18| 欧美黑人巨大hd| 亚洲 欧美一区二区三区| 最好的美女福利视频网| 视频在线观看一区二区三区| 一区二区三区国产精品乱码| av在线播放免费不卡| 给我免费播放毛片高清在线观看| 韩国av一区二区三区四区| 久久亚洲精品不卡| 后天国语完整版免费观看| 一本大道久久a久久精品| 亚洲成人国产一区在线观看| 午夜激情福利司机影院| 欧美国产精品va在线观看不卡| 午夜免费观看网址| 午夜免费激情av| 一卡2卡三卡四卡精品乱码亚洲| 国产精品一区二区精品视频观看| 久久精品影院6| 欧美黄色淫秽网站| 欧美成人午夜精品| 天天添夜夜摸| 成人18禁在线播放| 麻豆久久精品国产亚洲av| av在线天堂中文字幕| 亚洲第一电影网av| 日韩欧美 国产精品| 国产av不卡久久| www国产在线视频色| 亚洲成人免费电影在线观看| 成人亚洲精品一区在线观看| 色综合站精品国产| 狂野欧美激情性xxxx| 一区二区三区激情视频| 欧美激情极品国产一区二区三区| 首页视频小说图片口味搜索| 岛国在线观看网站| 亚洲第一av免费看| 久久精品91无色码中文字幕| 黄色丝袜av网址大全| 波多野结衣av一区二区av| 欧美乱妇无乱码| 国产激情偷乱视频一区二区| 精品人妻1区二区| 久久久久九九精品影院| 亚洲人成网站高清观看| 免费看a级黄色片| 亚洲五月天丁香| 国产激情偷乱视频一区二区| 97人妻精品一区二区三区麻豆 | 最新在线观看一区二区三区| 亚洲va日本ⅴa欧美va伊人久久| 岛国视频午夜一区免费看| 热99re8久久精品国产| 中文亚洲av片在线观看爽| 亚洲熟妇熟女久久| 亚洲第一欧美日韩一区二区三区| 白带黄色成豆腐渣| 在线天堂中文资源库| 日本在线视频免费播放| 亚洲国产精品999在线| 在线观看午夜福利视频| 不卡一级毛片| 欧美日韩瑟瑟在线播放| 国产精品久久久久久精品电影 | 欧美 亚洲 国产 日韩一| 亚洲,欧美精品.| xxxwww97欧美| 国产乱人伦免费视频| 搡老岳熟女国产| 欧美在线一区亚洲| 97超级碰碰碰精品色视频在线观看| 99精品在免费线老司机午夜| 亚洲精品久久成人aⅴ小说| 在线观看免费午夜福利视频| 亚洲最大成人中文| 亚洲,欧美精品.| 国产真实乱freesex| 在线国产一区二区在线| 久久中文看片网| 欧美丝袜亚洲另类 | 亚洲精品中文字幕在线视频| 国产高清有码在线观看视频 | 91国产中文字幕| 国产亚洲精品av在线| 久久久国产欧美日韩av| 听说在线观看完整版免费高清| 欧美另类亚洲清纯唯美| 韩国av一区二区三区四区| 久久国产精品男人的天堂亚洲| 久久久久国内视频| 99精品在免费线老司机午夜| 亚洲国产精品sss在线观看| 俺也久久电影网| 淫妇啪啪啪对白视频| 欧美黑人精品巨大| bbb黄色大片| 一级黄色大片毛片| 嫩草影院精品99| 午夜久久久久精精品| 国产一区在线观看成人免费| 18禁黄网站禁片午夜丰满| 侵犯人妻中文字幕一二三四区| 90打野战视频偷拍视频| 最近最新中文字幕大全电影3 | 久久亚洲精品不卡| 日本一区二区免费在线视频| 老司机福利观看| 中文字幕高清在线视频| 久久久精品欧美日韩精品| 91九色精品人成在线观看| 黄频高清免费视频| av免费在线观看网站| 视频在线观看一区二区三区| 身体一侧抽搐| 国产成人av教育| 久久人人精品亚洲av| 首页视频小说图片口味搜索| 国产真人三级小视频在线观看| 国产久久久一区二区三区| 黄片小视频在线播放| 久久青草综合色| 亚洲av日韩精品久久久久久密| 在线国产一区二区在线| 欧美成人性av电影在线观看| 久久香蕉精品热| 亚洲一卡2卡3卡4卡5卡精品中文| 最好的美女福利视频网| 国产精品久久电影中文字幕| 日本精品一区二区三区蜜桃| 亚洲av成人一区二区三| 99国产精品一区二区蜜桃av| 国产视频一区二区在线看| 男人操女人黄网站| 久久欧美精品欧美久久欧美| 精品日产1卡2卡| 久久精品国产清高在天天线| 啦啦啦韩国在线观看视频| 露出奶头的视频| 亚洲最大成人中文| 大香蕉久久成人网| 国产精品久久久久久亚洲av鲁大| 久久久精品欧美日韩精品| 人成视频在线观看免费观看| 在线观看舔阴道视频| 欧美午夜高清在线| 久久这里只有精品19| 老熟妇仑乱视频hdxx| 午夜免费激情av| 国语自产精品视频在线第100页| 日韩视频一区二区在线观看| 精品国内亚洲2022精品成人| 国产又爽黄色视频| 男人操女人黄网站| 亚洲中文字幕日韩| 欧美成人性av电影在线观看| 99久久99久久久精品蜜桃| 变态另类丝袜制服| 制服人妻中文乱码| 美女午夜性视频免费| 国产真实乱freesex| 婷婷精品国产亚洲av| 国产黄色小视频在线观看| 国产精品98久久久久久宅男小说| 99在线视频只有这里精品首页| 免费看a级黄色片| 欧美黄色淫秽网站| 18禁国产床啪视频网站| 黄色毛片三级朝国网站| 日日干狠狠操夜夜爽| 亚洲三区欧美一区| 在线看三级毛片| 男人舔女人下体高潮全视频| 一卡2卡三卡四卡精品乱码亚洲| 婷婷六月久久综合丁香| 可以在线观看毛片的网站| 久久中文字幕人妻熟女| 又紧又爽又黄一区二区| 国产成人av教育| 国产又爽黄色视频| 50天的宝宝边吃奶边哭怎么回事| 美女高潮到喷水免费观看| 久久精品亚洲精品国产色婷小说| 精品久久久久久久末码| 亚洲一区二区三区色噜噜| 亚洲免费av在线视频| 精品国产美女av久久久久小说| 熟女少妇亚洲综合色aaa.| 日韩欧美三级三区| 在线观看舔阴道视频| 亚洲精华国产精华精| 国产爱豆传媒在线观看 | 看免费av毛片| 91av网站免费观看| 在线观看免费视频日本深夜| 女警被强在线播放| 国内揄拍国产精品人妻在线 | 91麻豆精品激情在线观看国产| 日日夜夜操网爽| а√天堂www在线а√下载| 精品国产超薄肉色丝袜足j| 桃色一区二区三区在线观看| 国产欧美日韩一区二区三| 成人欧美大片| 免费搜索国产男女视频| 精品电影一区二区在线| 亚洲第一欧美日韩一区二区三区| 国产精品一区二区三区四区久久 | 欧美日韩中文字幕国产精品一区二区三区| 超碰成人久久| 1024手机看黄色片| 美女午夜性视频免费| 久久久久久久久免费视频了| 俄罗斯特黄特色一大片| 一区二区三区激情视频| 首页视频小说图片口味搜索| 99热只有精品国产| 中文字幕精品免费在线观看视频| 91国产中文字幕| 亚洲自拍偷在线| 欧美久久黑人一区二区| 黄频高清免费视频| 欧美亚洲日本最大视频资源| 国产成人欧美在线观看| 久久久久久久久久黄片| 两性午夜刺激爽爽歪歪视频在线观看 | 这个男人来自地球电影免费观看| 男人舔女人的私密视频| svipshipincom国产片| 欧美日韩中文字幕国产精品一区二区三区| 国产乱人伦免费视频| 亚洲一卡2卡3卡4卡5卡精品中文| 欧美在线黄色| 人妻丰满熟妇av一区二区三区| 香蕉丝袜av| 中文亚洲av片在线观看爽| 亚洲免费av在线视频| 岛国视频午夜一区免费看| 老司机深夜福利视频在线观看| 久久久久九九精品影院| 亚洲国产精品999在线| 亚洲欧美日韩高清在线视频| 两个人视频免费观看高清| 日韩欧美 国产精品| 亚洲avbb在线观看| 成人免费观看视频高清| 久热爱精品视频在线9| 亚洲成人久久爱视频| 久久精品国产亚洲av香蕉五月| 日日摸夜夜添夜夜添小说| 亚洲精华国产精华精| 人人妻,人人澡人人爽秒播| 一本精品99久久精品77| 中文字幕另类日韩欧美亚洲嫩草| 国产一区二区三区视频了| 成人三级做爰电影| 欧美日韩中文字幕国产精品一区二区三区| 在线观看66精品国产| 两人在一起打扑克的视频| 99精品欧美一区二区三区四区| 国产精品乱码一区二三区的特点| 1024手机看黄色片| 久久精品aⅴ一区二区三区四区| 在线国产一区二区在线| 亚洲五月婷婷丁香| 国产真人三级小视频在线观看| 免费一级毛片在线播放高清视频| 麻豆av在线久日| 村上凉子中文字幕在线| 看免费av毛片| 嫩草影院精品99| 亚洲最大成人中文| 久久久久久久精品吃奶| 手机成人av网站| 亚洲精华国产精华精| 少妇粗大呻吟视频| 成年女人毛片免费观看观看9| 中文字幕人成人乱码亚洲影| 日韩欧美国产在线观看| 久久久水蜜桃国产精品网| 成人精品一区二区免费| 精品久久久久久久毛片微露脸| 国产亚洲精品综合一区在线观看 | 久久久久久久午夜电影| 波多野结衣巨乳人妻| 亚洲av电影在线进入| 老熟妇乱子伦视频在线观看| 亚洲色图 男人天堂 中文字幕| 人人妻人人澡欧美一区二区| 久久伊人香网站| 黄色视频不卡| 国产免费男女视频| 亚洲五月婷婷丁香| 欧美+亚洲+日韩+国产| 美女扒开内裤让男人捅视频| 亚洲第一青青草原| 国产1区2区3区精品| 51午夜福利影视在线观看| 在线观看免费视频日本深夜| 精品欧美国产一区二区三| 999久久久国产精品视频| 老司机午夜十八禁免费视频| 美女午夜性视频免费| 国产aⅴ精品一区二区三区波| 亚洲熟妇中文字幕五十中出| 香蕉久久夜色|