• <tr id="yyy80"></tr>
  • <sup id="yyy80"></sup>
  • <tfoot id="yyy80"><noscript id="yyy80"></noscript></tfoot>
  • 99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

    水中苯酚和鄰苯二酚在磁性氧化石墨烯表面的吸附

    2019-11-25 00:49:02吳玉花丁玉靜張?jiān)凭?/span>
    關(guān)鍵詞:含酚鄰苯二酚苯酚

    吳玉花, 馬 倩, 李 昊, 丁玉靜, 張?jiān)凭矗?劉 帥, 王 強(qiáng)

    (寧夏大學(xué) 省部共建煤炭高效利用與綠色化工國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室 化學(xué)化工學(xué)院,寧夏 銀川 750021)

    苯酚及其衍生物是石油煉制、煤炭焦化、煤氣精制、造紙和多種精細(xì)化學(xué)品合成等諸多化工過(guò)程中產(chǎn)生的一類有機(jī)污染物。這些酚類化合物具有致癌、致畸、致突變的潛在毒性,且在環(huán)境中可積累,對(duì)人類健康、水環(huán)境生態(tài)及農(nóng)業(yè)等都會(huì)造成很大危害。因此,不同化工過(guò)程產(chǎn)生的大量含酚廢水已經(jīng)被列為有毒的危險(xiǎn)環(huán)境污染物之一。含酚廢水的治理成為學(xué)術(shù)界和產(chǎn)業(yè)界廣泛關(guān)注的重要研究課題[1]。

    由于含酚廢水來(lái)源廣泛,水體中所含酚類化合物的種類和初始濃度相差較大。根據(jù)酚質(zhì)量濃度的差異,一般可將其分為高濃度(大于1000 mg/L)含酚廢水、中濃度(5~500 mg/L)含酚廢水和低濃度含酚廢水進(jìn)行針對(duì)性處置。對(duì)于中、高濃度的含酚廢水,通常采用萃取、汽提脫酚、化學(xué)沉淀等方法進(jìn)行酚類化合物的回收利用。而低濃度的含酚廢水由于酚的濃度低,回收經(jīng)濟(jì)性差,且相對(duì)量巨大,一般采用催化降解、生物降解、吸附等方法進(jìn)行排放前處理[2-3]。由于酚類化合物化學(xué)結(jié)構(gòu)上較難降解,催化降解、生物降解方法一般需要經(jīng)過(guò)多級(jí)處理才能完成,所需處理成本隨著處理過(guò)程的延長(zhǎng)明顯增加。吸附法作為最常用污水處理方法之一已被用于含酚廢水的處理過(guò)程。活性炭、大孔樹(shù)脂、新型碳材料等被用于廢水中酚類化合物的吸附去除[4-6]。

    對(duì)于吸附法去除污水中的有毒有害成分,吸附材料的選擇是其核心所在。近年來(lái)氧化石墨烯由于其獨(dú)特的二維納米結(jié)構(gòu)、高比表面積、高表面活性和高含氧官能團(tuán),在廢水處理領(lǐng)域顯示出很多優(yōu)勢(shì)[7-10],具有潛在的應(yīng)用前景。需要指出的是,吸附污染物后的氧化石墨烯將會(huì)溶解在水中,回收困難且易造成二次污染。而磁性納米粒子具有大批量可控制備的特點(diǎn),且具備本征磁性,使其便于回收和再次利用[11-12]。因此,可將磁性納米粒子與氧化石墨烯復(fù)合制備得到磁性氧化石墨烯納米復(fù)合材料,保留兩種材料優(yōu)點(diǎn),同時(shí)便于回收和再次利用,有效降低使用成本。

    筆者在分別制備氧化石墨烯和納米Fe3O4粒子的基礎(chǔ)上,通過(guò)材料復(fù)合處理,合成新型磁性氧化石墨烯(MGO)。以制備的磁性氧化石墨烯納米材料為吸附劑,研究其對(duì)水體中苯酚及鄰苯二酚的吸附去除??疾煳浇佑|時(shí)間、pH值、離子強(qiáng)度等因素對(duì)磁性氧化石墨烯吸附苯酚和鄰苯二酚的影響,分析吸附過(guò)程的等溫線和動(dòng)力學(xué)機(jī)制。

    1 實(shí)驗(yàn)部分

    1.1 試劑與儀器

    試劑:石墨粉,天津市褔晨化學(xué)試劑廠產(chǎn)品;98%(質(zhì)量分?jǐn)?shù))濃H2SO4、36.5%(質(zhì)量分?jǐn)?shù))濃HCl、氯化鋇(BaCl2)、高錳酸鉀(KMnO4),天津市大茂化學(xué)試劑廠產(chǎn)品;五氧化二磷(P2O5),北京化學(xué)試劑公司產(chǎn)品;過(guò)二硫酸鉀(K2S2O8),天津市北聯(lián)精細(xì)化學(xué)品開(kāi)發(fā)有限公司產(chǎn)品;30%(質(zhì)量分?jǐn)?shù))雙氧水(H2O2),煙臺(tái)市雙雙化工有限公司產(chǎn)品;FeCl2·4H2O,Aladdin Chemistry Co. Ltd產(chǎn)品;FeCl3·6H2O,北京北化精細(xì)化學(xué)品有限責(zé)任公司產(chǎn)品;氫氧化鈉(NaOH),天津市光復(fù)科技發(fā)展有限公司產(chǎn)品;無(wú)水乙醇,天津市富宇精細(xì)化工有限公司產(chǎn)品;苯酚,國(guó)藥集團(tuán)化學(xué)試劑有限公司產(chǎn)品;鄰苯二酚,阿拉丁試劑公司產(chǎn)品。以上試劑均為分析純。實(shí)驗(yàn)所用水為自制去離子水。

    儀器:油浴鍋,SHA-C振蕩器,GT16-3離心機(jī),DZF-6020真空干燥器,電子天平,KQ5200DE數(shù)控超聲波清洗器,磁力攪拌器。752型紫外分光光度計(jì),上海光譜儀器有限公司產(chǎn)品;JEOL-1230透射電子顯微鏡,日本電子株式會(huì)社產(chǎn)品;Spectrum Two傅里葉變換紅外光譜儀,美國(guó)PerkinElmer公司產(chǎn)品。

    1.2 磁性氧化石墨烯制備

    采用改進(jìn)的Hummers法制備氧化石墨烯[13]。將石墨粉4 g加入到15 mL 98%濃H2SO4、2.5 g K2S2O8及2.5 g P2O5的混合物中預(yù)氧化,靜置獲得沉淀,于50 ℃烘干得預(yù)氧化產(chǎn)品。稱取1 g獲得的預(yù)氧化產(chǎn)品于36 mL 98%濃H2SO4和5 g KMnO4中再氧化,然后將其加入去離子水中,攪拌并逐滴加入質(zhì)量分?jǐn)?shù)30%的H2O2至反應(yīng)物呈現(xiàn)亮黃色。靜置分層,取下層金黃色液體,加入 200 mL 質(zhì)量分?jǐn)?shù)10%的HCl溶液洗滌多次,以10000 r/min高速離心,離心后上層清液中加入1 mol/L BaCl2溶液至無(wú)白色沉淀產(chǎn)生。再用去離子水洗滌多次,高速離心至上層清液pH值約為7。去除上層清液,得黑色黏稠固體,將其置于50 ℃的烘箱中烘干,即得到氧化石墨烯(GO)。

    采用混合共沉淀法制備Fe3O4納米粒子。分別稱取0.5836 g FeCl2·4H2O和1 g FeCl3·6H2O,加入250 mL去離子水,緩慢加入0.5 mol/L NaOH溶液直至溶液變?yōu)楹谏?,靜置分層。下層黑色溶液用去離子水和無(wú)水乙醇分別洗滌3次,將得到的黑色黏稠固體于40 ℃真空干燥箱中干燥12 h,得到Fe3O4納米粒子。

    采用共混法制備磁性氧化石墨烯[14-15]。稱取0.2 g制備的Fe3O4納米粒子,加入100 mL去離子水;稱取0.5 g制備的氧化石墨烯,加入500 mL去離子水。分別將上述混合物在40 kHz下超聲溶解,待Fe3O4和氧化石墨烯全部溶解,將2種溶液混合,然后攪拌30 min,再在40 kHz下超聲2 h,得到磁性氧化石墨烯膠體溶液。采用高速離心機(jī)以 10000 r/min 的速率離心10 min,將離心出來(lái)的固體于30 ℃烘干,得到磁性氧化石墨烯(MGO)樣品。

    1.3 材料表征

    采用JEOL-1230透射電鏡和Spectrum Two傅里葉紅外光譜儀表征合成的磁性氧化石墨烯(MGO)。圖1為磁性氧化石墨烯(MGO)透射電鏡照片。由圖1可見(jiàn),氧化石墨烯特有的層狀結(jié)構(gòu)以及表面褶皺。此外,圖1中深色點(diǎn)狀團(tuán)聚顆粒物為Fe3O4納米粒子,其分布呈現(xiàn)明顯分散性。結(jié)果表明,磁性納米粒子成功地負(fù)載在氧化石墨烯表面。

    圖1 磁性氧化石墨烯(MGO)透射電鏡照片F(xiàn)ig.1 Transmission electron microscope image of MGO

    圖2為磁性氧化石墨烯的傅里葉紅外光譜。由圖2可知,位于3426和3131 cm-1的寬峰可歸因于—OH的伸縮振動(dòng),1627 cm-1的強(qiáng)峰來(lái)源于 C=O 的伸縮振動(dòng),1400和1384 cm-1處的峰分別源于C—OH及C—O—C的伸縮振動(dòng)。581 cm-1處出現(xiàn)明顯的峰,為Fe—O伸縮振動(dòng)所貢獻(xiàn)。結(jié)果表明,F(xiàn)e3O4納米粒子與氧化石墨烯成功復(fù)合,且復(fù)合前后氧化石墨烯的骨架結(jié)構(gòu)未受明顯影響。

    圖2 磁性氧化石墨烯(MGO)的傅里葉紅外光譜Fig.2 Fourier transform infrared spectrum of MGO

    1.4 吸附實(shí)驗(yàn)

    稱取0.0640 g磁性氧化石墨烯加水超聲溶解,在250 mL容量瓶定容配制質(zhì)量濃度為0.256 g/L的磁性氧化石墨烯膠體溶液。分別取2 mL 0.256 g/L磁性氧化石墨烯膠體溶液、2 mL 40 mg/L苯酚或鄰苯二酚溶液混合于5 mL密閉離心管中,置于15 ℃恒溫水浴振蕩器中進(jìn)行避光振蕩吸附。吸附平衡后,上層清液使用0.45 μm水系濾膜過(guò)濾。所得溶液采用752型紫外分光光度計(jì)在最大波長(zhǎng)處(苯酚270 nm,鄰苯二酚275 nm)測(cè)定吸光度,根據(jù)標(biāo)準(zhǔn)曲線計(jì)算溶液中苯酚和鄰苯二酚的濃度。后續(xù)實(shí)驗(yàn)均按照類似方法進(jìn)行。苯酚和鄰苯二酚在磁性氧化石墨烯上的平衡吸附量(qe, mg/g)根據(jù)式(1)計(jì)算:

    qe=(C0-C1)/CMGO

    (1)

    式(1)中,C0為溶液中酚類初始質(zhì)量濃度,mg/L;C1為溶液中酚類吸附后質(zhì)量濃度,mg/L;CMGO為磁性氧化石墨烯的質(zhì)量濃度,g/L。

    考慮到酚類揮發(fā)可能影響吸附實(shí)驗(yàn)室結(jié)果,對(duì)苯酚和鄰苯二酚在25 ℃、35 ℃和45 ℃的揮發(fā)性進(jìn)行了測(cè)試。結(jié)果表明,苯酚和鄰苯二酚的揮發(fā)性對(duì)吸附實(shí)驗(yàn)結(jié)果無(wú)明顯影響。

    2 結(jié)果與討論

    2.1 接觸時(shí)間的影響

    圖3為吸附接觸時(shí)間對(duì)苯酚和鄰苯二酚在磁性氧化石墨烯上吸附的影響。由圖3可見(jiàn),吸附接觸時(shí)間對(duì)于磁性氧化石墨烯吸附苯酚和鄰苯二酚具有顯著影響。在吸附的初始階段,吸附速率較高,隨后吸附速率有所下降。酚類的吸附量隨時(shí)間變化不斷增加,苯酚和鄰苯二酚均在60 min達(dá)到最大吸附量。60 min后吸附量略有下降,可能是劇烈振蕩和時(shí)間延長(zhǎng)使吸附的酚類脫離磁性氧化石墨烯重新回到溶液所致。因此,本研究中采用60 min為吸附平衡時(shí)間研究磁性氧化石墨烯對(duì)苯酚和鄰苯二酚的吸附行為和機(jī)理。這與楊曉霞等[16]采用改性半焦吸附苯酚的實(shí)驗(yàn)中使用的吸附平衡時(shí)間相同。然而,Yu等[17]和Lee等[9]分別采用還原氧化石墨烯和芳基官能化的還原氧化石墨烯吸附苯酚均需6 h才能達(dá)到吸附平衡。因此,磁性氧化石墨烯可以實(shí)現(xiàn)更快的吸附平衡。需要指出的是,15 ℃下磁性氧化石墨烯對(duì)鄰苯二酚的吸附量最高可達(dá)104.5 mg/g,而相同情況下對(duì)苯酚的吸附量?jī)H為18.4 mg/g,即對(duì)鄰苯二酚的吸附量約為對(duì)苯酚吸附量的6倍??赡苁青彵蕉颖缺椒佣?個(gè)—OH,可增強(qiáng)酚類與磁性氧化石墨烯之間的相互作用。

    圖3 不同吸附接觸時(shí)間下磁性氧化石墨烯吸附苯酚和鄰苯二酚Fig.3 Adsorption of phenol and catechol by MGO with various contact time(a) Phenol; (b) Catechol

    2.2 溶液pH值的影響

    溶液的pH值改變吸附材料表面官能團(tuán)的離子狀態(tài),同時(shí)也會(huì)影響吸附質(zhì)的溶解度、親水性及離子化程度[18]。筆者使用0.2 mol/L NaOH或0.2 mol/L HCl調(diào)節(jié)溶液pH值為2~9,考察了溶液pH值對(duì)磁性氧化石墨烯吸附酚類的影響,結(jié)果如圖4所示。由圖4可知:當(dāng)溶液pH值由2升至6時(shí),磁性氧化石墨烯吸附苯酚的平衡吸附量由 3.1 mg/g 升至21.5 mg/g;當(dāng)溶液pH值大于6時(shí),平衡吸附量逐漸降低;pH值為8和9時(shí),平衡吸附量約為9 mg/g。這表明磁性氧化石墨烯適合在弱酸性條件下對(duì)苯酚進(jìn)行吸附。堿性溶液環(huán)境不適合提高苯酚的平衡吸附量。對(duì)于鄰苯二酚的吸附,當(dāng)pH值在2~8時(shí),平衡吸附量?jī)H小幅降低(由123.3 mg/g降至100.3 mg/g)。但pH值達(dá)到9時(shí),平衡吸附量快速降至41.81 mg/g。因此,與苯酚的吸附相同,堿性溶液環(huán)境不利于提高鄰苯二酚的平衡吸附量。已有研究[19]表明,氧化石墨烯分散在水中時(shí)由于表面充足的含氧官能團(tuán)而帶負(fù)電荷。當(dāng)溶液呈現(xiàn)堿性時(shí),氧化石墨烯和苯酚/鄰苯二酚的氧負(fù)離子數(shù)量增加,負(fù)電荷密度變大。此時(shí)吸附劑和吸附質(zhì)間的靜電斥力作用將降低分子間的有效吸附,進(jìn)而導(dǎo)致吸附量顯著降低。

    圖4 不同pH值下磁性氧化石墨烯吸附苯酚和鄰苯二酚Fig.4 Adsorption of phenol and catechol by MGO at various pH values(a) Phenol; (b) Catechol

    2.3 離子強(qiáng)度的影響

    廢水中經(jīng)常存在的無(wú)機(jī)鹽離子會(huì)影響磁性氧化石墨烯在水溶液中的分散性,改變吸附劑和吸附質(zhì)間的相互作用[20]。筆者通過(guò)加入不同質(zhì)量濃度NaCl溶液的方式探討溶液離子強(qiáng)度對(duì)磁性氧化石墨烯吸附苯酚和鄰苯二酚的影響,結(jié)果如圖5所示。由圖5可知:當(dāng)NaCl質(zhì)量濃度由10 g/L增至 40 g/L 時(shí),平衡吸附量增大;當(dāng)NaCl質(zhì)量濃度繼續(xù)增大時(shí),平衡吸附量呈現(xiàn)下降趨勢(shì);NaCl質(zhì)量濃度在30~40 g/L時(shí),磁性氧化石墨烯對(duì)苯酚和鄰苯二酚具有最好的吸附性能。其原因可能在于:NaCl質(zhì)量濃度低時(shí),苯酚和鄰苯二酚在磁性氧化石墨烯表面附著;隨著NaCl質(zhì)量濃度逐漸提高,將壓縮擴(kuò)散雙電層,導(dǎo)致排斥力減少,因此吸附量增多;若繼續(xù)提高NaCl質(zhì)量濃度,靜電作用對(duì)吸附的影響顯著,會(huì)削弱酚類化合物與磁性氧化石墨烯間的吸引力,而且此時(shí)Na+和Cl-也會(huì)進(jìn)入雙電層競(jìng)爭(zhēng)吸附,從而導(dǎo)致平衡吸附量下降。

    圖5 不同離子強(qiáng)度下磁性氧化石墨烯吸附苯酚和鄰苯二酚Fig.5 Adsorption of phenol and catechol byMGO with various ionic strength

    2.4 吸附等溫線

    筆者考察了不同溫度(25、35和45 ℃)以及苯酚和鄰苯二酚不同初始質(zhì)量濃度條件下的吸附行為,獲得吸附等溫線。采用Langmuir型等溫線方

    程擬合數(shù)據(jù):

    Ce/qe=Ce/qm+1/(kLqm)

    (2)

    RL=I/(1+kLC0)

    (3)

    其中,qm為吸附劑最大理論吸附量,mg/g;kL為L(zhǎng)angmuir等溫吸附常數(shù),L/mg;RL為用于表示吸附過(guò)程性質(zhì)的無(wú)量綱平衡參數(shù),RL數(shù)值在0~1時(shí)利于吸附,大于1時(shí)不利于吸附,等于1時(shí)吸附等溫線為線性的,等于零時(shí)吸附不可逆[18]。

    采用Langmuir型等溫線方程擬合獲得的苯酚和鄰苯二酚在磁性氧化石墨烯上的吸附等溫線如 圖6 所示,擬合數(shù)據(jù)見(jiàn)表1。由圖6和表1可知,溫度對(duì)最大平衡吸附量的影響顯著:溫度從25 ℃升至35 ℃時(shí),磁性氧化石墨烯吸附苯酚和鄰苯二酚的最大吸附量有所增長(zhǎng);當(dāng)溫度升至45 ℃時(shí),平衡吸附量顯著下降。這是由于隨著溫度升高,吸附質(zhì)的活動(dòng)能力增強(qiáng),更容易到達(dá)磁性氧化石墨烯的表面,但溫度高于35 ℃時(shí),吸附過(guò)程可能為放熱過(guò)程,故最大平衡吸附量顯著下降。

    擬合得到的磁性氧化石墨烯吸附苯酚和鄰苯二酚的線性相關(guān)系數(shù)R2均在0.98以上。因此,Langmuir型等溫方程能夠很好地描述苯酚和鄰苯二酚在磁性氧化石墨烯上的吸附行為。這表明苯酚和鄰苯二酚在磁性氧化石墨烯上的吸附主要為單層表面吸附,即所有吸附位均相同且被吸附的酚分子之間相互獨(dú)立。計(jì)算獲得苯酚和鄰苯二酚體系的RL,其最大數(shù)值分別不超過(guò)0.56和0.01,均明顯小于1,因此吸附作用是易于進(jìn)行的。

    圖6 不同溫度下磁性氧化石墨烯吸附苯酚和鄰苯二酚的吸附等溫線Fig.6 Adsorption isotherms of phenol and catechol adsorpted by MGO at various temperatures(a) Phenol; (b) Catechol

    2.5 吸附動(dòng)力學(xué)

    為探究吸附機(jī)理和可能的控速步驟,對(duì)于吸附動(dòng)力學(xué)的研究是非常重要的。筆者對(duì)苯酚和鄰苯二酚在磁性氧化石墨烯上的吸附進(jìn)行了準(zhǔn)一級(jí)動(dòng)力學(xué)(式(4))和準(zhǔn)二級(jí)動(dòng)力學(xué)(式(5))的數(shù)學(xué)模型分析:

    ln(qe-qt)=lnqe-k1t

    (4)

    表1 磁性氧化石墨烯吸附苯酚和鄰苯二酚的Langmuir等溫線方程擬合參數(shù)Table 1 The correlative parameters of Langmuir model of phenol and catechol on MGO

    t/qt=1/(k2qe2)+t/qe

    (5)

    其中,k1(h-1)和k2(g·mg-1·min-1)分別為準(zhǔn)一級(jí)動(dòng)力學(xué)和準(zhǔn)二級(jí)動(dòng)力學(xué)的擴(kuò)散速率常數(shù);qt為時(shí)間t時(shí)酚類化合物在磁性氧化石墨烯上的吸附量,mg/g。苯酚和鄰苯二酚的吸附動(dòng)力學(xué)擬合結(jié)果如圖7 所示,計(jì)算得到的動(dòng)力學(xué)參數(shù)見(jiàn)表2。

    圖7 磁性氧化石墨烯吸附苯酚和鄰苯二酚的準(zhǔn)一級(jí)動(dòng)力學(xué)和準(zhǔn)二級(jí)動(dòng)力學(xué)曲線Fig.7 Pseudo-first-order and pseudo-second-order kinetic models of phenol and catechol adsorpted by MGO(a) Pseudo-first-order kinetic model; (b) Pseudo-second-order kinetic model

    Kinetic modelPhenolCatecholqe/(mg·g-1)k1/ h-1k2/(g·mg-1 ·min-1)R2qe/(mg·g-1)k1/h-1k2/(g·mg-1·min-1)R2Pseudo-first-order17.20.0310.9225.50.02460.751Pseudo-second-order27.60.0010.863104.20.01920.999

    由圖7和表2可知,苯酚吸附的準(zhǔn)一級(jí)動(dòng)力學(xué)模型具有較好的相關(guān)性,相關(guān)系數(shù)R2為0.922,擬合效果與實(shí)際相符合。而且,該模型預(yù)測(cè)的理論平衡吸附量(17.2 mg/g)與實(shí)際平衡吸附量(18.4 mg/g)數(shù)值接近。因此,準(zhǔn)一級(jí)動(dòng)力學(xué)模型能夠很好地描述苯酚在磁性氧化石墨烯上的吸附動(dòng)力學(xué)行為。這表明苯酚吸附速率很可能受擴(kuò)散步驟控制。而對(duì)于鄰苯二酚,準(zhǔn)一級(jí)動(dòng)力學(xué)模型的擬合效果不理想,相關(guān)系數(shù)R2僅為0.751,預(yù)測(cè)的理論平衡吸附量與實(shí)際平衡吸附量數(shù)值也有較大差距;準(zhǔn)二級(jí)動(dòng)力學(xué)模型則具有較好的相關(guān)性,相關(guān)系數(shù)R2達(dá)到0.999,而且預(yù)測(cè)的理論平衡吸附量(104.2 mg/g)與實(shí)際平衡吸附量(104.5 mg/g)基本一致。因此,準(zhǔn)二級(jí)動(dòng)力學(xué)模型能夠很好地描述鄰苯二酚在磁性氧化石墨烯上的吸附動(dòng)力學(xué)行為。這表明鄰苯二酚的吸附速率很可能受化學(xué)吸附機(jī)理控制,其涉及到吸附劑與吸附質(zhì)之間的電子共用或電子轉(zhuǎn)移[18]。

    3 結(jié) 論

    磁性氧化石墨烯納米復(fù)合材料在磁場(chǎng)作用下可實(shí)現(xiàn)固-液分離便于回收和循環(huán)利用。筆者考察了諸如吸附劑和吸附質(zhì)的接觸時(shí)間、溶液酸堿條件、離子強(qiáng)度等因素對(duì)于磁性氧化石墨烯吸附苯酚和鄰苯二酚的影響。主要結(jié)論如下:

    (1)磁性氧化石墨烯對(duì)苯酚和鄰苯二酚的吸附量隨時(shí)間延長(zhǎng)不斷增加,但均在60 min達(dá)到最大吸附量。無(wú)機(jī)鹽離子強(qiáng)度會(huì)影響磁性氧化石墨烯對(duì)苯酚和鄰苯二酚的吸附,若為實(shí)現(xiàn)較高的吸附量,則溶液的離子強(qiáng)度不能過(guò)大。磁性氧化石墨烯適合在酸性條件下對(duì)苯酚和鄰苯二酚進(jìn)行吸附。

    (2)吸附等溫線的測(cè)定結(jié)果表明,Langmuir型等溫方程能夠很好地描述苯酚和鄰苯二酚在磁性氧化石墨烯上的吸附行為,吸附主要為單層表面吸附。

    (3)苯酚在磁性氧化石墨烯上的吸附符合準(zhǔn)一級(jí)動(dòng)力學(xué)模型,吸附速率很可能受擴(kuò)散步驟控制。鄰苯二酚在磁性氧化石墨烯上的吸附符合準(zhǔn)二級(jí)動(dòng)力學(xué)模型,吸附速率很可能受化學(xué)吸附機(jī)理控制。

    猜你喜歡
    含酚鄰苯二酚苯酚
    納米氧化鋅修飾玻碳電極–電化學(xué)法測(cè)定水中的對(duì)苯二酚與鄰苯二酚
    毛細(xì)管氣相色譜法測(cè)定3-氟-4-溴苯酚
    云南化工(2020年11期)2021-01-14 00:50:54
    氧化石墨烯-金納米粒子電化學(xué)鄰苯二酚傳感器的制備
    石油烴降解菌對(duì)鄰苯二酚、苯甲酸鈉降解特性的研究
    含酚廢水治理技術(shù)研究現(xiàn)狀及其進(jìn)展
    自由式RTO焚燒爐在含酚廢水處理中的應(yīng)用研究
    含酚廢水工業(yè)處理方法
    山東化工(2017年10期)2017-04-10 22:54:50
    負(fù)載型催化劑(CuO/TUD-1,CuO/MCM-41)的制備及其在一步法氧化苯合成苯酚中的應(yīng)用
    含酚廢水處理的研究與進(jìn)展
    4-(2,4-二氟苯基)苯酚的合成新工藝
    大型黄色视频在线免费观看| 欧美激情国产日韩精品一区| 国产中年淑女户外野战色| 90打野战视频偷拍视频| 亚洲片人在线观看| 一级黄色大片毛片| 日日夜夜操网爽| 蜜桃亚洲精品一区二区三区| 在现免费观看毛片| 成年女人永久免费观看视频| 好男人电影高清在线观看| 一本综合久久免费| 可以在线观看毛片的网站| 精品久久久久久成人av| 1024手机看黄色片| 国产精品精品国产色婷婷| 少妇裸体淫交视频免费看高清| 欧美一区二区亚洲| 日日干狠狠操夜夜爽| 我要搜黄色片| 18美女黄网站色大片免费观看| 国产亚洲av嫩草精品影院| 90打野战视频偷拍视频| 香蕉av资源在线| www.色视频.com| 人妻夜夜爽99麻豆av| a级一级毛片免费在线观看| 国产激情偷乱视频一区二区| 免费黄网站久久成人精品 | 国产精品亚洲一级av第二区| 中文资源天堂在线| 99热精品在线国产| 日韩欧美在线二视频| 三级毛片av免费| 欧美丝袜亚洲另类 | 亚洲精华国产精华精| 九九热线精品视视频播放| www日本黄色视频网| 欧美三级亚洲精品| 天堂av国产一区二区熟女人妻| 性欧美人与动物交配| 国产成人aa在线观看| 性插视频无遮挡在线免费观看| 免费大片18禁| 麻豆国产97在线/欧美| 亚洲av免费在线观看| 午夜影院日韩av| 日韩欧美 国产精品| 一级黄色大片毛片| 亚洲av五月六月丁香网| 在线国产一区二区在线| 精品一区二区三区av网在线观看| 亚洲男人的天堂狠狠| 夜夜夜夜夜久久久久| 精品欧美国产一区二区三| 国模一区二区三区四区视频| 亚洲av熟女| 综合色av麻豆| 久久久久久久久久黄片| 午夜福利18| 麻豆久久精品国产亚洲av| 成人国产综合亚洲| 国产午夜精品论理片| 成人欧美大片| 久久久久久久亚洲中文字幕 | 亚洲精品亚洲一区二区| 久久久久久九九精品二区国产| 午夜两性在线视频| 亚洲va日本ⅴa欧美va伊人久久| a级一级毛片免费在线观看| 天堂影院成人在线观看| 校园春色视频在线观看| 日本黄色片子视频| 欧美丝袜亚洲另类 | 亚洲国产色片| 免费观看的影片在线观看| 国模一区二区三区四区视频| 成人无遮挡网站| 亚洲精品影视一区二区三区av| 日韩av在线大香蕉| 日本 欧美在线| 听说在线观看完整版免费高清| 麻豆国产97在线/欧美| 麻豆国产97在线/欧美| 99久久精品热视频| 一区福利在线观看| 午夜福利欧美成人| 午夜福利18| av在线观看视频网站免费| 12—13女人毛片做爰片一| 12—13女人毛片做爰片一| 12—13女人毛片做爰片一| 免费在线观看影片大全网站| 免费在线观看影片大全网站| 999久久久精品免费观看国产| 国产亚洲精品久久久久久毛片| 国产精品98久久久久久宅男小说| 欧美日韩国产亚洲二区| 怎么达到女性高潮| 国产久久久一区二区三区| 亚洲av电影不卡..在线观看| 久久性视频一级片| 最近中文字幕高清免费大全6 | 国产 一区 欧美 日韩| 亚洲人与动物交配视频| 两个人视频免费观看高清| 国产欧美日韩一区二区精品| 亚洲欧美精品综合久久99| 国产激情偷乱视频一区二区| 人妻夜夜爽99麻豆av| 美女黄网站色视频| 国产伦人伦偷精品视频| 亚洲国产色片| 国产淫片久久久久久久久 | 国产单亲对白刺激| 1024手机看黄色片| 久久久久国内视频| 日韩av在线大香蕉| 我要搜黄色片| 露出奶头的视频| 女生性感内裤真人,穿戴方法视频| 国产私拍福利视频在线观看| 男人舔女人下体高潮全视频| 欧美又色又爽又黄视频| 悠悠久久av| 亚洲国产高清在线一区二区三| 又黄又爽又免费观看的视频| 熟妇人妻久久中文字幕3abv| 人人妻人人看人人澡| 国产在视频线在精品| 最新在线观看一区二区三区| 熟女人妻精品中文字幕| 69av精品久久久久久| 亚洲狠狠婷婷综合久久图片| 亚洲熟妇中文字幕五十中出| 亚洲综合色惰| 亚洲国产精品999在线| 成人特级黄色片久久久久久久| 特级一级黄色大片| 国产在线男女| 啦啦啦观看免费观看视频高清| 国产色爽女视频免费观看| 在线播放国产精品三级| 精品99又大又爽又粗少妇毛片 | 成人午夜高清在线视频| 一个人免费在线观看电影| 99国产综合亚洲精品| 久久精品综合一区二区三区| 国产国拍精品亚洲av在线观看| 69av精品久久久久久| 日韩高清综合在线| 我要搜黄色片| 午夜亚洲福利在线播放| 国产伦人伦偷精品视频| 一个人免费在线观看电影| 黄色视频,在线免费观看| 99在线人妻在线中文字幕| 久久人人爽人人爽人人片va | 国产精品久久视频播放| 天天躁日日操中文字幕| 色播亚洲综合网| 欧美zozozo另类| 嫩草影院入口| 最近最新免费中文字幕在线| 99久久无色码亚洲精品果冻| 啪啪无遮挡十八禁网站| 夜夜爽天天搞| 成人无遮挡网站| 男人的好看免费观看在线视频| 美女cb高潮喷水在线观看| 国产亚洲av嫩草精品影院| 午夜精品在线福利| 麻豆成人午夜福利视频| 一二三四社区在线视频社区8| 亚洲精品日韩av片在线观看| 五月伊人婷婷丁香| 国产高清激情床上av| 国产欧美日韩一区二区三| 九九久久精品国产亚洲av麻豆| 热99在线观看视频| 国产私拍福利视频在线观看| 欧美黑人欧美精品刺激| 哪里可以看免费的av片| 精品久久国产蜜桃| 丰满乱子伦码专区| 欧美一区二区亚洲| 亚洲av熟女| 一区二区三区免费毛片| 国内精品久久久久久久电影| 国内精品久久久久精免费| 精品国产亚洲在线| 精品乱码久久久久久99久播| 18美女黄网站色大片免费观看| 欧美黄色淫秽网站| 精品久久久久久久人妻蜜臀av| 欧美区成人在线视频| 在线观看一区二区三区| 我要看日韩黄色一级片| 国产亚洲av嫩草精品影院| 国产久久久一区二区三区| 日韩欧美在线乱码| 亚洲国产精品合色在线| 成人毛片a级毛片在线播放| 久久婷婷人人爽人人干人人爱| 国产精品影院久久| 伊人久久精品亚洲午夜| 婷婷精品国产亚洲av| 日韩中文字幕欧美一区二区| 亚洲一区二区三区色噜噜| 国产真实伦视频高清在线观看 | 国产成人福利小说| 精品一区二区免费观看| 欧美又色又爽又黄视频| 黄色配什么色好看| 伦理电影大哥的女人| 久久精品夜夜夜夜夜久久蜜豆| 嫩草影院新地址| 亚洲一区高清亚洲精品| 成人永久免费在线观看视频| 亚洲自拍偷在线| 国产伦人伦偷精品视频| 夜夜夜夜夜久久久久| 亚洲无线观看免费| 亚洲中文字幕日韩| 精品一区二区三区人妻视频| 人人妻人人澡欧美一区二区| 国产精品一及| av视频在线观看入口| 欧美黄色淫秽网站| 日本三级黄在线观看| 一本精品99久久精品77| 免费在线观看日本一区| 亚洲成av人片在线播放无| 久久久久国产精品人妻aⅴ院| 成人永久免费在线观看视频| 成人国产综合亚洲| 亚洲中文字幕一区二区三区有码在线看| 国产午夜福利久久久久久| 日韩精品青青久久久久久| 国产av在哪里看| 亚洲av成人不卡在线观看播放网| 日本五十路高清| 美女免费视频网站| 日本 av在线| 亚洲激情在线av| www.999成人在线观看| 麻豆国产97在线/欧美| 日本a在线网址| 亚洲国产精品成人综合色| 成人无遮挡网站| 国产中年淑女户外野战色| 亚洲avbb在线观看| 成人美女网站在线观看视频| 国产伦一二天堂av在线观看| av福利片在线观看| 欧美+亚洲+日韩+国产| 五月伊人婷婷丁香| 淫秽高清视频在线观看| 日本 欧美在线| 首页视频小说图片口味搜索| 尤物成人国产欧美一区二区三区| 亚洲欧美日韩东京热| 精华霜和精华液先用哪个| 精品久久久久久久末码| 国产大屁股一区二区在线视频| 亚洲一区二区三区色噜噜| 少妇的逼水好多| 精品一区二区三区视频在线观看免费| 久久精品国产清高在天天线| 成人午夜高清在线视频| 国产在线精品亚洲第一网站| 人人妻人人澡欧美一区二区| 噜噜噜噜噜久久久久久91| 又爽又黄无遮挡网站| 婷婷亚洲欧美| 自拍偷自拍亚洲精品老妇| 一个人免费在线观看的高清视频| 能在线免费观看的黄片| 国产伦一二天堂av在线观看| 色噜噜av男人的天堂激情| 18美女黄网站色大片免费观看| 亚洲天堂国产精品一区在线| 我的老师免费观看完整版| 97超视频在线观看视频| 在线看三级毛片| 国内精品一区二区在线观看| 亚洲精品色激情综合| 熟女人妻精品中文字幕| 成人一区二区视频在线观看| 永久网站在线| 国产91精品成人一区二区三区| 欧美zozozo另类| 最新在线观看一区二区三区| 麻豆一二三区av精品| 精品国产亚洲在线| 久久久久久久久大av| 18美女黄网站色大片免费观看| 最近最新中文字幕大全电影3| 麻豆久久精品国产亚洲av| 免费av毛片视频| 午夜福利视频1000在线观看| 精品99又大又爽又粗少妇毛片 | 老司机午夜福利在线观看视频| 91九色精品人成在线观看| 亚洲精品亚洲一区二区| 欧美一区二区国产精品久久精品| 久久久国产成人免费| 看片在线看免费视频| 此物有八面人人有两片| 国产黄色小视频在线观看| 国产单亲对白刺激| 熟女电影av网| 色吧在线观看| 日本一二三区视频观看| 国产伦一二天堂av在线观看| 久久精品夜夜夜夜夜久久蜜豆| 亚洲欧美日韩卡通动漫| 欧美高清性xxxxhd video| 夜夜看夜夜爽夜夜摸| 香蕉av资源在线| 一区二区三区免费毛片| 99久久成人亚洲精品观看| 日本熟妇午夜| 色在线成人网| 啪啪无遮挡十八禁网站| 亚洲精品乱码久久久v下载方式| 国产精品98久久久久久宅男小说| 久久精品国产清高在天天线| 久久久色成人| 如何舔出高潮| 99久久九九国产精品国产免费| 国产精品免费一区二区三区在线| 久9热在线精品视频| 淫妇啪啪啪对白视频| 日本黄色视频三级网站网址| 美女xxoo啪啪120秒动态图 | 亚洲av二区三区四区| 欧美在线黄色| 中国美女看黄片| 免费人成在线观看视频色| 日韩中字成人| 亚洲精华国产精华精| 国产精品一区二区免费欧美| 国产午夜福利久久久久久| 久久人人爽人人爽人人片va | 色5月婷婷丁香| 色吧在线观看| 很黄的视频免费| 国产毛片a区久久久久| 亚洲国产欧洲综合997久久,| 精品无人区乱码1区二区| 亚洲最大成人中文| 国产91精品成人一区二区三区| 午夜精品在线福利| 欧美最黄视频在线播放免费| 国产极品精品免费视频能看的| 深夜精品福利| 男人的好看免费观看在线视频| 午夜精品一区二区三区免费看| 国产免费一级a男人的天堂| 少妇的逼好多水| 好男人在线观看高清免费视频| 99热精品在线国产| 中文字幕av成人在线电影| 亚洲熟妇熟女久久| 久久久国产成人免费| 国产精品人妻久久久久久| 日本与韩国留学比较| 欧美一区二区国产精品久久精品| 日韩 亚洲 欧美在线| 韩国av一区二区三区四区| 国产野战对白在线观看| 偷拍熟女少妇极品色| 国产精品久久久久久久久免 | 亚洲专区中文字幕在线| 观看美女的网站| 亚洲精品456在线播放app | 国产激情偷乱视频一区二区| 午夜福利在线在线| 欧美性感艳星| 亚洲av不卡在线观看| 欧美区成人在线视频| 久久人人爽人人爽人人片va | 老熟妇乱子伦视频在线观看| 乱人视频在线观看| 色尼玛亚洲综合影院| 人人妻,人人澡人人爽秒播| 在现免费观看毛片| 国产av麻豆久久久久久久| 亚洲精品日韩av片在线观看| 国产精华一区二区三区| 特级一级黄色大片| 少妇的逼好多水| 亚洲第一电影网av| 久久欧美精品欧美久久欧美| 岛国在线免费视频观看| 久久草成人影院| 两个人的视频大全免费| 18禁在线播放成人免费| 亚洲天堂国产精品一区在线| 国产三级中文精品| 嫩草影院新地址| 国产精品电影一区二区三区| 精品久久久久久,| 午夜老司机福利剧场| 欧美潮喷喷水| 精品久久久久久久久亚洲 | 亚洲狠狠婷婷综合久久图片| 国产精品永久免费网站| 精品一区二区三区视频在线观看免费| 久久人人爽人人爽人人片va | 淫妇啪啪啪对白视频| 欧美三级亚洲精品| 精品久久久久久久久av| 如何舔出高潮| 免费人成在线观看视频色| 日本免费一区二区三区高清不卡| 男女之事视频高清在线观看| 久久精品国产亚洲av天美| 国产一区二区三区视频了| 美女xxoo啪啪120秒动态图 | 久久精品夜夜夜夜夜久久蜜豆| 无人区码免费观看不卡| 欧美日韩综合久久久久久 | 一进一出好大好爽视频| bbb黄色大片| 激情在线观看视频在线高清| 免费高清视频大片| 国产成人欧美在线观看| 成人毛片a级毛片在线播放| 啪啪无遮挡十八禁网站| 午夜日韩欧美国产| 一a级毛片在线观看| 午夜精品在线福利| 一个人看视频在线观看www免费| 黄片小视频在线播放| 久久久久性生活片| 麻豆成人av在线观看| or卡值多少钱| 高清在线国产一区| 亚洲 国产 在线| 啪啪无遮挡十八禁网站| 久久久久久久亚洲中文字幕 | 午夜激情欧美在线| 波野结衣二区三区在线| av在线天堂中文字幕| 99热精品在线国产| 婷婷色综合大香蕉| 一本一本综合久久| 亚洲国产日韩欧美精品在线观看| 亚洲av免费在线观看| 麻豆成人午夜福利视频| 欧美+日韩+精品| 精品乱码久久久久久99久播| 51国产日韩欧美| 99热精品在线国产| 午夜a级毛片| av黄色大香蕉| 两人在一起打扑克的视频| 老熟妇仑乱视频hdxx| 美女cb高潮喷水在线观看| 变态另类成人亚洲欧美熟女| 一个人观看的视频www高清免费观看| 99国产精品一区二区三区| 制服丝袜大香蕉在线| 搡老熟女国产l中国老女人| 少妇裸体淫交视频免费看高清| 91狼人影院| 偷拍熟女少妇极品色| 听说在线观看完整版免费高清| 看免费av毛片| АⅤ资源中文在线天堂| 亚洲av成人精品一区久久| 国产主播在线观看一区二区| 精品久久久久久成人av| 国产伦精品一区二区三区视频9| 精品99又大又爽又粗少妇毛片 | 午夜影院日韩av| 又爽又黄无遮挡网站| 日韩欧美精品v在线| 性欧美人与动物交配| 少妇被粗大猛烈的视频| 特大巨黑吊av在线直播| 午夜福利欧美成人| 亚洲avbb在线观看| 色综合亚洲欧美另类图片| 亚洲avbb在线观看| 一进一出好大好爽视频| 黄色丝袜av网址大全| 美女黄网站色视频| 国产高清三级在线| 深夜精品福利| 国产精品一区二区免费欧美| 国产精品免费一区二区三区在线| 精品久久久久久成人av| 国产av在哪里看| 国产单亲对白刺激| 无遮挡黄片免费观看| xxxwww97欧美| 99国产极品粉嫩在线观看| 老司机午夜十八禁免费视频| 日本五十路高清| 非洲黑人性xxxx精品又粗又长| 三级男女做爰猛烈吃奶摸视频| 好男人电影高清在线观看| 18禁裸乳无遮挡免费网站照片| av天堂中文字幕网| 日韩高清综合在线| 精品不卡国产一区二区三区| 男插女下体视频免费在线播放| 黄色配什么色好看| 一区二区三区四区激情视频 | 欧美绝顶高潮抽搐喷水| 99国产综合亚洲精品| 日韩欧美在线乱码| 最近视频中文字幕2019在线8| 可以在线观看毛片的网站| 波多野结衣高清作品| 人妻丰满熟妇av一区二区三区| 深夜精品福利| 脱女人内裤的视频| 亚洲av成人av| 亚洲三级黄色毛片| 国产av不卡久久| 精品久久久久久久久久久久久| 国产私拍福利视频在线观看| 久久久久精品国产欧美久久久| 高清日韩中文字幕在线| 色尼玛亚洲综合影院| 九九久久精品国产亚洲av麻豆| 国内久久婷婷六月综合欲色啪| 精品国产三级普通话版| 亚洲不卡免费看| 午夜a级毛片| 免费黄网站久久成人精品 | 精品日产1卡2卡| 黄色女人牲交| 高清在线国产一区| 他把我摸到了高潮在线观看| 久久精品国产亚洲av天美| 黄色女人牲交| 亚洲久久久久久中文字幕| 精品一区二区免费观看| 国产色爽女视频免费观看| 一a级毛片在线观看| 国产精品永久免费网站| 他把我摸到了高潮在线观看| 人妻丰满熟妇av一区二区三区| 国产一区二区在线av高清观看| 亚洲国产日韩欧美精品在线观看| 99国产综合亚洲精品| 日本熟妇午夜| 69av精品久久久久久| 在线a可以看的网站| 午夜福利视频1000在线观看| 国产一区二区三区视频了| 亚洲成av人片免费观看| 国产爱豆传媒在线观看| 很黄的视频免费| 成人三级黄色视频| 国产成人欧美在线观看| 丁香欧美五月| 久久伊人香网站| 他把我摸到了高潮在线观看| 免费观看精品视频网站| 免费高清视频大片| 高潮久久久久久久久久久不卡| 变态另类丝袜制服| 久久久久久久久中文| 乱人视频在线观看| 一个人看视频在线观看www免费| 一个人观看的视频www高清免费观看| 国产精品98久久久久久宅男小说| 18禁裸乳无遮挡免费网站照片| 青草久久国产| 欧美一级a爱片免费观看看| 男女床上黄色一级片免费看| 久久久精品大字幕| 床上黄色一级片| 国产成人a区在线观看| 欧美黄色片欧美黄色片| 免费人成在线观看视频色| 免费高清视频大片| 淫妇啪啪啪对白视频| 国产三级黄色录像| 亚洲av中文字字幕乱码综合| 国产一区二区激情短视频| 免费一级毛片在线播放高清视频| 亚洲精品色激情综合| 精品国内亚洲2022精品成人| 国产黄a三级三级三级人| 少妇的逼水好多| 舔av片在线| 一个人看视频在线观看www免费| 亚洲黑人精品在线| 在线a可以看的网站| 最后的刺客免费高清国语| 小说图片视频综合网站| 久久久久国内视频| 999久久久精品免费观看国产| 亚洲最大成人手机在线| 国产一区二区三区视频了| 成年人黄色毛片网站| 亚洲中文字幕一区二区三区有码在线看| 久久久色成人| 国产精品综合久久久久久久免费| bbb黄色大片| 午夜福利在线在线| 老司机午夜福利在线观看视频| 久久婷婷人人爽人人干人人爱| 精品久久久久久久久久免费视频| 有码 亚洲区| 赤兔流量卡办理| 日韩av在线大香蕉| 亚洲精品在线美女|