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    GC-MS 法檢測定大米中馬拉硫磷殘留

    2019-11-11 06:54:54楊衛(wèi)花姜彩仙寸宇智彭飛進(jìn)
    云南化工 2019年9期
    關(guān)鍵詞:羅里馬拉硫磷丙酮

    楊衛(wèi)花,姜彩仙,寸宇智*,彭飛進(jìn)

    (1.大理州質(zhì)量技術(shù)監(jiān)督綜合檢測中心,云南 大理 671000;2.大理大學(xué)農(nóng)學(xué)與生物科學(xué)學(xué)院,云南 大理 671003;3.云南華策檢測認(rèn)證有限公司,云南 昆明 650217)

    糧食是人類和畜禽賴以生存、繁衍的基礎(chǔ),其安全性對人類的重要性不言而喻。近年來,由于全球環(huán)境日益惡化導(dǎo)致氣候條件異常,病蟲害多發(fā),用于糧食作物上的農(nóng)藥使用也不斷地增加,加上農(nóng)藥使用的不規(guī)范,導(dǎo)致糧食中農(nóng)藥殘留超標(biāo)的情況時(shí)有發(fā)生[1,2]。另外,農(nóng)藥殘留超標(biāo)是影響我國農(nóng)產(chǎn)品出口貿(mào)易的重要因素之一,我國的優(yōu)勢農(nóng)產(chǎn)品常遭受發(fā)達(dá)國家的貿(mào)易壁壘[3]。因此,開發(fā)快速、準(zhǔn)確的檢測方法,加強(qiáng)糧食作物中馬拉硫磷殘留的檢測,對正確使用農(nóng)藥,提高糧食的質(zhì)量,有重要作用。

    馬拉硫磷,又名馬拉松,是一種高效、低毒的接觸性有機(jī)磷殺蟲劑,廣泛用于大米病蟲害的防治??捎糜诎杓Z作防護(hù)劑使用,也可以用于空倉、器材和加工廠等的消毒[4]。馬拉硫磷的有效成分為O,O-二甲基-S- (1,2-二乙氧羰基乙基)二硫代磷酸酯[5]。盡管馬拉硫磷被普遍認(rèn)為是低毒的殺蟲劑,但它的2 個(gè)代謝產(chǎn)物馬拉氧磷和異馬拉硫磷的毒性卻很高[6]。Giri 等將成年大鼠暴露于常用劑量的馬拉硫磷下,發(fā)現(xiàn)短期內(nèi)不會產(chǎn)生明顯的跡象,但長期會對神經(jīng)有毒性,可誘發(fā)神經(jīng)元顯著病變[7]。因此,加強(qiáng)大米中馬拉硫磷的檢測具有重要意義。

    在2014 年8 月1 日起開始實(shí)施的GB2763-2014《食品安全國家標(biāo)準(zhǔn) 食品中農(nóng)藥最大殘留限量》的國家標(biāo)準(zhǔn)中,大米中馬拉硫磷的檢測方法 為 GB/T 5009.145、 GB/T 5009.20 和 GB/T 19649 規(guī)定的方法。其中,GB/T 5009.145 和GB/T 5009.20 中使用的檢測技術(shù)為氣相色譜(GC)。雖然氣相色譜法具有簡便快捷、靈敏性高、時(shí)間短等優(yōu)勢,但它對化合物的定性有一定局限性,因?yàn)槭褂肎C 法檢測時(shí),如果在同一保留時(shí)間處出現(xiàn)雜峰干擾,則不能完全排除假陽性現(xiàn)象[8]。而氣相色譜儀與質(zhì)譜儀聯(lián)用法(GC-MS),既具有氣相、液相色譜法分離效率高、速度快的優(yōu)點(diǎn),又具有質(zhì)譜法靈敏度高、定性能力強(qiáng)的特點(diǎn)。GB/T19649 雖然使用氣相色譜-質(zhì)譜聯(lián)用技術(shù)[9],但提取過程中用到加速萃取儀萃取池,同時(shí)為除去一些蛋白質(zhì)及脂類的干擾,先用Envi-18 柱凈化,再用Envi-carb 柱和Sep-Pak Nh2 串聯(lián)柱凈化,操作步驟繁復(fù),試劑消耗多。為此,本項(xiàng)實(shí)驗(yàn)擬建立一種測定大米中馬拉硫磷的方法,嘗試用石墨化碳黑小柱及氟羅里硅結(jié)合凈化樣品,快速、高效去除雜質(zhì),達(dá)到簡化實(shí)驗(yàn)操作程序、降低設(shè)備要求和減少試劑用量的目的。另外,將用新建的GC-MS 法調(diào)查大理市市售大米中馬拉硫磷的殘留情況。

    2 材料與方法

    2.1 材料

    樣品和試劑:隨機(jī)購買的市售大米樣品6個(gè)。馬拉硫磷標(biāo)準(zhǔn)品(100mg/L,農(nóng)業(yè)環(huán)境保護(hù)科研檢測所);丙酮(分析純,科安隆博華醫(yī)藥化學(xué)有限公司);正己烷(分析純,上海試四赫維化工有限公司);氮?dú)?99.99%以上,昆明梅塞爾氣體產(chǎn)品有限公司)、氦氣(99.99%以上,昆明梅塞爾氣體產(chǎn)品有限公司);美國色譜科(SUPELCO) 石墨化碳黑柱(容積3mL,250mg);美國色譜科(SUPELCO) 氟羅里硅柱(容積6mL,500mg)。

    儀器:GCMS-QP2010Plus 氣相色譜-質(zhì)譜聯(lián)用儀,帶NIST 譜庫(島津公司);Rxi-5MS 色譜柱(30m×0.25mm,0.25μm);MTN-2800DW 氮吹儀;AS20500BDT 型超聲波清洗儀(天津澳特賽恩斯儀器公司);M37610-33CN 型MAXI-MIX II 渦旋振蕩器(賽默飛世爾科技公司);AB204-E 萬分之一電子天平;其它實(shí)驗(yàn)室常設(shè)備。

    2.2 方法

    2.2.1 實(shí)驗(yàn)原理

    大米樣品中馬拉硫磷用丙酮和超聲輔助均質(zhì)提取,經(jīng)石墨化碳黑小柱和氟羅里硅柱雙柱結(jié)合凈化,用4∶1 正己烷/丙酮(體積比,下同) 混合液洗脫,洗脫液經(jīng)氮吹濃縮,4∶1 正己烷/丙酮混合液溶解定容后,用氣相色譜-質(zhì)譜聯(lián)用儀測定。

    2.2.2 溶液配制

    4∶1 正己烷/丙酮混合溶液:準(zhǔn)確量取400 mL正己烷和10 mL 丙酮于試劑瓶中,震蕩搖勻后靜置備用。

    馬拉硫磷標(biāo)準(zhǔn)溶液:取1.0mL 的馬拉硫磷標(biāo)準(zhǔn)溶液(100mg/L) 倒入10mL 容量瓶中,加入正己烷定容到刻度,搖勻,得到10 mg/L 的馬拉硫磷儲備液,逐級再稀釋至0.05mg/L,0.1mg/L,0.2mg/L,0.5mg/L,1.0 mg/L,得馬拉硫磷標(biāo)準(zhǔn)溶液。

    2.2.3 樣品提取及凈化

    將大米樣品粉碎, 稱取 5g(精確至0.0001g),放入50mL 具塞比色管中,加入丙酮溶液至刻度,搖勻,然后用超聲波清洗儀超聲30min,靜置30min。移取5mL 提取液過石墨化碳黑小柱與氟羅里硅柱雙柱結(jié)合(用前需用4∶1正己烷/丙酮混合溶液5mL 活化),再用4∶1 正己烷/丙酮混合溶液5mL 洗脫固相萃取小柱,收集過濾液。使用氮吹儀將濾液氮吹至近干,后準(zhǔn)確加入1.0ml 4∶1 正己烷/丙酮溶液,渦旋搖勻,移至進(jìn)樣小瓶,待測。

    2.2.4 儀器測定條件

    GC 氣相色譜條件:Rxi-5MS 氣相色譜柱(30m×0.25mm,0.25μm);升溫程序:初始柱溫55℃(保持2 min),后以30℃/min 升至220℃(保持2 min),再以10℃/min 升至270℃(保持10 min)。進(jìn)樣口溫度60 ℃,不分流,流速1. 65 mL /min;進(jìn)樣量1 μL。進(jìn)樣口溫度:280℃;進(jìn)樣方式:不分流進(jìn)樣;進(jìn)樣時(shí)間:1min;載氣:He 氣;流量控制方式:線速度控制;壓力:76.2KPa;總流量:12.4mL/min;柱流量:1.30 mL/min;線速度:41.6 mL/min;吹掃流量:6.0mL/min。

    MS 質(zhì)譜條件:離子源溫度:230℃;氣相色譜/質(zhì)譜接口溫度:280℃;電離方式:EI 電離;電離能:70eV;溶劑延遲9 min;采集方式:Scan 全離子掃描模式;掃描質(zhì)量范圍:50 ~250amu;SIM 選 擇 離 子 掃 描:m/z 125、127、158、173;定量離子:m/z 127。

    3 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與討論

    3.1 標(biāo)準(zhǔn)曲線和檢出限

    對濃度梯度為0.1mg/L、0.2mg/L、0.4mg/L、0.5mg/L 和1.0mg/L 的馬拉硫磷標(biāo)準(zhǔn)溶液進(jìn)行測定,用標(biāo)樣濃度(mg/L) 和峰面積(Hz*s) 建立標(biāo)準(zhǔn)曲線,作為對實(shí)際添加樣品的定量定性檢測。根據(jù)檢測時(shí)所得的信噪比(S/N) 為3 時(shí)作為檢出限。在設(shè)定的GC-MS 測定條件下,馬拉硫磷標(biāo)準(zhǔn)濃度在0.1mg/L~1.0 mg/L 范圍內(nèi)與響應(yīng)值有良好的線性關(guān)系,相關(guān)系數(shù)r=0.998,檢出限達(dá)到0.05mg/kg(表1)。

    表1 GC-MS 馬拉硫磷回歸方程、相關(guān)系數(shù)及檢出限

    3.2 色譜分離圖

    將馬拉硫磷標(biāo)準(zhǔn)溶液、大米樣品及標(biāo)準(zhǔn)添加樣品(1.0 mg/kg) 在選定的色譜條件下,得到圖1 至5 的色譜圖。對1.0mg/L 馬拉硫磷標(biāo)準(zhǔn)溶液進(jìn)行Scan 全離子掃描得到圖1,對圖1 中19.97min的色譜峰進(jìn)行NIST 譜庫檢索,得到圖2 質(zhì)譜圖。由于每種物質(zhì)都有自己的特征性譜圖,將所得的譜圖與NIST 標(biāo)準(zhǔn)譜庫中的質(zhì)譜圖進(jìn)行對比,可以確定19.97min 的峰為馬拉硫磷的色譜峰。

    圖1 馬拉硫磷全掃描TIC 譜圖

    圖2 馬拉硫磷全掃描質(zhì)譜圖

    通過圖2 確定特征碎片為125、127、158、173?;谶@些碎片建立SIM 選擇離子掃描方法,同時(shí)確定定量離子為m/z 127。對馬拉硫磷標(biāo)準(zhǔn)溶液、大米樣品和標(biāo)準(zhǔn)添加大米樣品進(jìn)行檢測分別得到圖3 至5。從圖4 中可見,大米樣品中未檢出馬拉硫磷。

    圖3 1.0 mg/L 馬拉硫磷標(biāo)準(zhǔn)樣品選擇離子掃描色譜圖

    圖4 大米樣品選擇離子掃描色譜圖

    圖5 標(biāo)準(zhǔn)添加樣品(1.0 mg/kg) 選擇離子掃描色譜圖

    3.3 添加回收率及精密度實(shí)驗(yàn)

    按照上述GC-MS 條件設(shè)置以及測定步驟,對一個(gè)空白大米樣品進(jìn)行了添加回收實(shí)驗(yàn),3 個(gè)添加濃度分別為0.1mg/kg、0.4mg/ kg 和1.0mg/kg。添加回收實(shí)驗(yàn)要求馬拉硫磷在所添加濃度范圍內(nèi),回收率應(yīng)在80%~120%之間,平行性要求相對標(biāo)準(zhǔn)偏差(RSD) <10%。試驗(yàn)表明,此方法的回收率在91.8%~119.5%之間,相對標(biāo)準(zhǔn)偏差(RSD) <10%(n =5),滿足要求,見表2。

    表2 回收率和精密度檢測結(jié)果表(n = 5)

    3.4 市售大米樣品檢測

    用所的建GC-MS 法對大理市市售的6 個(gè)大米品進(jìn)行了馬拉硫磷殘留的檢測,結(jié)果都沒檢出馬拉硫磷殘留。但由于樣本較少,還不能得出較普遍的結(jié)論。

    4 結(jié)論

    本項(xiàng)實(shí)驗(yàn)改進(jìn)了大米中有機(jī)磷類農(nóng)藥馬拉硫磷的檢測方法。針對大米中一些蛋白質(zhì)及脂類干擾檢測的情況,采用石墨化碳黑小柱及氟羅里硅雙柱結(jié)合凈化樣品,樣品凈化效果良好,有利于GC-MS 的檢測。所建方法的線性、回收率、檢出限都達(dá)到要求。

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