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    加速溶劑萃?。咝б合嗌V-熒光法檢測鴿蛋和鶴鶉蛋中氟苯尼考和氟苯尼考胺殘留

    2019-09-10 11:52:16刁志祥王波張培楊王旭堂謝愷舟趙霞
    關(guān)鍵詞:鴿蛋熒光法超高效液相色譜

    刁志祥 王波 張培楊 王旭堂 謝愷舟 趙霞

    摘要:【目的】建立鴿蛋和鶴鶉蛋中尼考(florfenicol,F(xiàn)F)及其主要代謝產(chǎn)物氟苯尼考胺(florfenicol amine,F(xiàn)FA)殘留檢測的加速溶劑萃取/超高效液相色譜-熒光檢測(ASE/UPLC-FLD)法,為動(dòng)物源性食品中FF和FFA殘留檢測提供新的安全可靠的方法?!痉椒ā坎捎眉铀偃軇┹腿。ˋSE)法,用乙腈:氨水(98:2,V/V)為提取劑萃取樣品,用乙腈飽和的正己烷去脂進(jìn)行純化,使用由0.005mol·L-1NaH2PO4,0.003mol·L-1十二烷基硫酸鈉和0.05%三甲胺組成的流動(dòng)相供UPLC-FLD檢測。【結(jié)果】鴿蛋和鵪鶉蛋中FF和FFA在定量限(LOQ)~400μg·kg-1范圍內(nèi),目標(biāo)物的峰面積與其濃度均呈現(xiàn)良好的線性關(guān)系,相關(guān)系數(shù)(R2)均大于0.9992。樣品在LOQ、50.0、100.0、200.0μg·kg-1的加標(biāo)水平下的平均回收率為84.69%~98.04%,相對標(biāo)準(zhǔn)偏差(RSD)均低于3.7%。鴿蛋中FF的檢測限(LOD)和LOQ為4.8μg·kg-1和11.2μg·kg-1,F(xiàn)FA的LOD和LOQ為1.9μg·kg-1和4.8μg·kg-1;鵪鶉蛋中FF的LOD和LOQ為4.7μg·kg-1和10.6μg·kg-1,F(xiàn)FA的LOD和LOQ為1.8μg·kg-1,和4.6μg·kg-1。【結(jié)論】該方法快速、簡單、靈敏度高,適合禽蛋中FF及其代謝產(chǎn)物FFA的檢測。

    關(guān)鍵詞:鴿蛋;鶴鶉蛋;氟苯尼考;氟苯尼考胺;加速溶劑萃取;超高效液相色譜-熒光法

    中圖分類號(hào):S859.79+6 文獻(xiàn)標(biāo)志碼:A 文章編號(hào):1008-0384(2019)11-1315-08

    0 引言

    【研究意義】氟苯尼考(florfenicol,F(xiàn)F)是甲礬霉素和氯霉素的氟化類似物,是抗生素類藥物家族中具有廣泛抗菌譜的新型半合成成員,對眾多革蘭氏陽性、陰性菌和支原體等具有顯著的抑制效果,且有著抗菌活性強(qiáng)、廉價(jià)高效等優(yōu)點(diǎn),被廣泛用于水產(chǎn)養(yǎng)殖業(yè)和畜牧業(yè)的疾病治療中[1]。歐盟規(guī)定FF藥物在禽蛋中的最高殘留限量(Maximumresidue limit,MRL)為100μg·kg-1[2]。禽蛋作為來源最廣、蛋白質(zhì)含量較高的動(dòng)物性食品,人們對其日常需求量非常大,近年來隨著生活水平的提高,鴿蛋和鵪鶉蛋也漸漸走上餐桌,占據(jù)禽蛋市場不小的份額,而許多不法養(yǎng)殖者為了提高經(jīng)濟(jì)效益,將FF等藥物不合理使用,以致FF及其主要代謝產(chǎn)物氟苯尼考胺(florfenicol amine,F(xiàn)FA)過量殘留在鴿蛋和鵪鶉蛋中,增加了消費(fèi)者患再生障礙性貧血和耐藥性細(xì)菌產(chǎn)生的潛在風(fēng)險(xiǎn),嚴(yán)重威脅消費(fèi)者的健康[3-4]。因此建立鴿蛋和鶴鶉蛋中FF和FFA殘留的檢測方法對于保障消費(fèi)者身體健康和進(jìn)出口貿(mào)易順利進(jìn)行具有重要的實(shí)際意義?!厩叭搜芯窟M(jìn)展】目前,國內(nèi)外對FF及FFA殘留檢測的方法主要包括:酶聯(lián)免疫法(ELISA)[5-6]、液相色譜法(LC)[7-8]、液質(zhì)聯(lián)用法(LC-MS/MS)[9-12]和氣質(zhì)聯(lián)用法(GC-MS/MS)[13-14]等,有的方法[9,12]只檢測FF一種藥物,而FFA作為FF的標(biāo)志性殘留物,歐盟規(guī)定FF的殘留量以其自身和FFA的總量計(jì);雖然液一液提取法不需要復(fù)雜的提取設(shè)備,儀器成本低,但其操作過程繁瑣,耗時(shí)費(fèi)力且誤差較大,浪費(fèi)大量的有機(jī)溶劑,同時(shí)對實(shí)驗(yàn)人員身體健康有一定的損害。加速溶劑萃?。ˋSE)在高溫高壓條件下減小了目標(biāo)物和樣品基質(zhì)之間的相互作用力,實(shí)現(xiàn)了提取劑與目標(biāo)物更好的接觸,提高萃取效率,因此ASE法具有快速全自動(dòng)、回收率高、溶劑使用量小、重現(xiàn)性好、可批量處理樣品等優(yōu)點(diǎn),故本試驗(yàn)采用ASE提取法進(jìn)行樣品前處理[15]。使用最多的檢測方法就是質(zhì)譜法(MS)[10],MS雖然定性定量準(zhǔn)確,靈敏度高,但儀器價(jià)格昂貴,檢測成本高;在滿足檢測要求的前提下開發(fā)新的、低成本檢測方法十分必要?!颈狙芯壳腥朦c(diǎn)】綜合國內(nèi)外研究,目前采用加速溶劑萃取結(jié)合超高效液相色譜一熒光檢測法(ASE/UPLC-FLD)對鴿蛋和鶴鶉蛋中FF和FFA殘留同時(shí)檢測的方法尚未見報(bào)道,且我國也尚未建立蛋品中同時(shí)檢測FF和FFA殘留的國家標(biāo)準(zhǔn)檢測方法。【擬解決的關(guān)鍵問題】本試驗(yàn)采用ASE法提取樣品,再用乙腈飽和的正己烷去脂,以乙腈:氨水(98:2,VN)為提取劑,建立鴿蛋、鶴鶉蛋中FF和 FFA殘留檢測的UPLC-FLD法,為鶴鶉蛋和鴿蛋中FF和FFA殘留檢測提供新的檢測方法、技術(shù)手段和科學(xué)依據(jù)。

    1 材料與方法

    1.1 試驗(yàn)材料

    1.1.1 試驗(yàn)樣品 試驗(yàn)樣品為35周齡產(chǎn)蛋家鴿50只(江蘇江南鴿業(yè)有限公司)和20周齡產(chǎn)蛋鶴鶉30只(興化市安豐鎮(zhèn)鶴鶉養(yǎng)殖有限公司),試驗(yàn)前預(yù)飼2周不添加任何藥物的全價(jià)飼料,每天取蛋放入低溫蛋庫中,最后將全蛋勻漿后分裝保存于-34℃冰箱中備用。

    1.1.2 儀器及試劑 Acquity UPLC超高效液相色譜儀(配有熒光檢測器,Waters公司);ASE350型加速溶劑萃取儀(Thermo Fisher公司);58108型高速冷凍離心機(jī)(Eppendof公司);離心濃縮儀(LaboGene公司);Mettler Toledo FE20型pH計(jì)(梅特勒一托利多儀器有限公司)。

    FF標(biāo)準(zhǔn)品(純度≥99.0%,Dr.Ehrenstorfer GmbH有限公司);FFA標(biāo)準(zhǔn)品(純度>99.8%,WITEGALaboratorien Berlin-Adlershof GmbH有限公司;乙腈、三乙胺均為色譜純;磷酸二氫鈉、磷酸、己烷、氨水、十二烷基硫酸鈉等均為分析純;試驗(yàn)用水為超純水。

    1.2 試驗(yàn)方法

    1.2.1 標(biāo)準(zhǔn)溶液的配制 FF標(biāo)準(zhǔn)溶液配制:準(zhǔn)確稱取FF標(biāo)準(zhǔn)品4.04mg(因純度≥99.0%,故實(shí)際FF含量為4.00mg),用乙腈定容至10mL,配制成400.0mg·L-1的FF標(biāo)準(zhǔn)溶液。FFA標(biāo)準(zhǔn)溶液配制:準(zhǔn)確稱取FFA標(biāo)準(zhǔn)品1.01mg(純度>99.8%,故實(shí)際FFA含量為1.00mg),先用1mL超純水溶解后用乙腈定容至10mL,配制成100.0mg·L-1的FFA標(biāo)準(zhǔn)溶液。

    1.2.2 樣品的提取與凈化 準(zhǔn)確稱取鴿蛋和鶴鶉蛋空白樣品(2.0±0.02)g放入適量硅藻土中,研磨混合均勻后裝入萃取池中進(jìn)行加速溶劑萃取,使用的萃取劑為乙腈:氨水(98:2,V/V),萃取壓力為1500psi,80℃下萃取3min,萃取劑的用量控制在萃取池體積的40%左右,樣品間自動(dòng)沖洗1次,氮?dú)獯祾?0s并靜態(tài)循環(huán)2次。使用離心濃縮儀將收集的萃取液濃縮近干,分別向其中加入1mL乙腈渦旋震蕩溶解殘?jiān)?,再加?mL乙腈飽和的正己烷去脂,再次濃縮至干備用。用2.0mL流動(dòng)相將濃縮干后的樣品復(fù)溶并渦旋1min,12100g轉(zhuǎn)速下離心15min后過0.22μm聚偏氟乙烯針式濾器,濾液供UPLC-FLD系統(tǒng)檢測。

    1.2.3 超高效液相色譜條件 色譜柱為AcquityUPLC?BEH C18柱(2.1mm×100mm,1.7μm);流動(dòng)相A:超純水(含0.005mol·L-1NaH-1PO4溶液,0.05%的三乙胺和0.003mol·L-1十二烷基硫酸鈉,用85%H3PO4調(diào)pH至5.3±0.1);流動(dòng)相B:乙腈;洗脫方式:流動(dòng)相A:B=64:36等度洗脫;熒光檢測器的激發(fā)波長與發(fā)射波長分別為233nm和284nm;流速:0.2mL·min-1;進(jìn)樣體積:10μL;柱溫:30℃。

    1.2.4 標(biāo)準(zhǔn)曲線的繪制 取適量鴿蛋和鶴鶉蛋空白樣品按1.2.2的方法處理并添加一定濃度的FF和FFA標(biāo)準(zhǔn)工作液,使得對應(yīng)鴿蛋和鵪鶉蛋基質(zhì)中FF的添加質(zhì)量比為LOQ、20.0、50.0、100.0、200.0、300.0、400.0μg·kg-1,F(xiàn)FA的添加質(zhì)量比為LOQ、10.0、20.0、50.0、100.0、200.0、400.0μg·kg-1,再將各濃度樣品通過UPLC-FLD系統(tǒng)檢測并繪制出標(biāo)準(zhǔn)曲線。

    1.2.5 樣品回收率測定 準(zhǔn)確稱取勻漿好的鴿蛋和鶴鶉蛋空白樣品(2.0±0.02)g,與適量硅藻土混合研磨均勻,加入FF和FFA標(biāo)準(zhǔn)工作液使得對應(yīng)鴿蛋基質(zhì)中FF的添加質(zhì)量比為11.2、50.0、100.0、200.0μg·kg-1,F(xiàn)FA的添加質(zhì)量比為4.8、50.0、100.0、200.0μg·kg-1;對應(yīng)鶴鶉蛋基質(zhì)中FF的添加質(zhì)量比為10.6、50.0、100.0、200.0μg·kg-1,F(xiàn)FA的添加質(zhì)量比為4.6、50.0、100.0、200.0μg·kg-1,每個(gè)添加水平設(shè)置6個(gè)平行,攪拌混勻填入萃取池,經(jīng)萃取凈化后供UPLC-FLD檢測,最后代入標(biāo)準(zhǔn)曲線中求得濃度,并計(jì)算樣品回收率。

    1.2.6 精密度測定 精密度可用來表示測量方法的再現(xiàn)性,是試驗(yàn)準(zhǔn)確性的重要參數(shù)之一。在同一天內(nèi)進(jìn)行6次重復(fù)測定,求出日內(nèi)RSD;在不同天重復(fù)進(jìn)行試驗(yàn),求出日間RSD。

    1.2.7 檢測限和定量限測定 在本試驗(yàn)建立的方法條件下,取空白樣品進(jìn)行添加回收分析試驗(yàn),每個(gè)濃度分析3次,當(dāng)信噪比值大于等于3(S/N≥3)時(shí)所對應(yīng)的添加濃度即為分析方法的檢測限(limit ofdetection,LOD);當(dāng)信噪比值大于等于10(S/N≥10)時(shí)所對應(yīng)的添加濃度即為分析方法的定量限(limit of quantitation,LOQ)。

    2 結(jié)果與分析

    2.1 不同萃取劑提取FF和FFA的回收率

    本試驗(yàn)對鴿蛋和鶴鶉蛋樣品基質(zhì)中不同比例氨水氨化的乙腈(99:1,98:2,97:3,96:4,95:5)對目標(biāo)物提取效果進(jìn)行對比,其結(jié)果見表1。表明萃取劑乙腈:氨水(98:2,V/V)時(shí)提取效果最好,兩種目標(biāo)藥物回收率均大于92.00%。

    2.2 色譜圖

    如圖1A-E所示,在UPLC-FLD檢測條件下,目標(biāo)物FF和FFA在鴿蛋和鶴鶉蛋樣品基質(zhì)中均與雜質(zhì)分離,峰形較好,出峰時(shí)間分別在2.1min和3.8min左右,無干擾雜峰。

    2.3 標(biāo)準(zhǔn)曲線、檢測限、定量限的確定

    如圖2和圖3可得,在空白鴿蛋樣品中,F(xiàn)F和FFA的添加質(zhì)量比分別在11.2~400.0μg·kg-1和4.8~400.0μg·kg-1,其峰面積與質(zhì)量比呈良好的線性關(guān)系,線性回歸方程分別為y=762.75x+795.56和y=4019.2x+540.28,相關(guān)系數(shù)分別為0.9992和0.9998 ;在空白鶴鶉蛋樣品中,F(xiàn)F和FFA的添加質(zhì)量比分別在10.6~400.0μg·kg-1和4.6~400.0μg·kg-1,其峰面積與質(zhì)量比呈良好的線性關(guān)系,線性回歸方程分別為y=753.91x-163.29和y=4824.5x-184.02,對應(yīng)相關(guān)系數(shù)分別為0.9999和0.9994。在鴿蛋中,F(xiàn)F的LOD為4.8μg·kg-1,LOQ為11.2μg·kg-1;FFA的LOD為1.9μg·kg-1,LOQ為4.8μg·kg-1;鵪鶉蛋中FF的LOD為4.7μg·kg-1,LOQ為10.6μg·kg-1;FFA的LOD為1.8μg·kg-1,LOQ為4.6μg·kg-1。結(jié)果表明,此方法靈敏度高,完全滿足鶴鶉蛋和鴿蛋中FF和FFA殘留檢測的要求,滿足歐盟2002/675/EC[2]決議關(guān)于多種藥物殘留檢測中方法論證參數(shù)的要求。

    2.4 空白基質(zhì)添加FF和FFA的回收率和精密度

    空白鴿蛋和鶴鶉蛋中FF和FFA的加標(biāo)回收率及精密度見表2和表3。在鴿蛋樣品中,當(dāng)FF和FFA添加質(zhì)量比分別為11.2、50.0、100.0、200.0μg·kg-1和4.8、50.0、100.0、200.0μg·kg-1時(shí),其添加的回收率分別為85.33%~98.04%和84.69%~96.82%;在鶴鶉蛋樣品中,當(dāng)FF和FFA添加質(zhì)量比分別為10.6、50.0、100.0、200.0μg·kg-1和4.6、50.0、100.0、200.0μg·kg-1時(shí),其添加的回收率分別為87.26%~96.95%和86.32%~96.84%。說明本試驗(yàn)運(yùn)用的ASE技術(shù)對樣品進(jìn)行前處理效果較好,所測得的樣品回收率在84.69%~98.04%,添加質(zhì)量比為LOQ水平時(shí),回收率在84.69%~87.26%,RSD在3.7%以下,說明本試驗(yàn)所采用的方法自動(dòng)化程度高、萃取效率高、重復(fù)性好。

    2.5 標(biāo)準(zhǔn)溶液的穩(wěn)定性考察

    標(biāo)準(zhǔn)溶液的穩(wěn)定性考察不僅可以節(jié)省開支,節(jié)約時(shí)間人力,大大縮減試驗(yàn)成本,同時(shí)對試驗(yàn)結(jié)果的準(zhǔn)確性也十分重要。本試驗(yàn)對FF和FFA標(biāo)準(zhǔn)溶液進(jìn)行穩(wěn)定性考察試驗(yàn),結(jié)果表明標(biāo)準(zhǔn)溶液在-70℃環(huán)境下避光保存3個(gè)月,4℃環(huán)境下保存1個(gè)月,或室溫下保存24h,其穩(wěn)定性均較好。

    3 討論

    3.1 樣品前處理方法的優(yōu)化

    在已報(bào)道文獻(xiàn)中,對于氯霉素類藥物的提取多采用液一液提取的方法,使用的萃取劑多為乙腈、乙酸乙酯或兩者的混合物[16-17]。采用自動(dòng)提取設(shè)備提取基質(zhì)中的報(bào)道很少,而使用加速溶劑萃取儀同時(shí)萃取禽蛋中的FF和FFA的方法未見報(bào)道。樣品前處理效果直接關(guān)系到后續(xù)檢測結(jié)果的好壞,液-液萃取繁瑣的手動(dòng)操作增加了樣品污染和目標(biāo)物丟失等風(fēng)險(xiǎn),而ASE提取法樣品回收率高、高效快速全自動(dòng),重復(fù)性好,所以本試驗(yàn)采用ASE提取法減少手動(dòng)操作的誤差,提高目標(biāo)物回收率。另外,萃取劑的選擇對目標(biāo)物的提取效率的影響也很大,乙腈的去蛋白效果較好,而禽蛋中最主要的干擾物質(zhì)就是蛋白質(zhì),為了獲得更高的提取效率,最終選擇氨水氨化的乙腈作為萃取劑。因?yàn)镕FA帶有氨基,是弱堿性化合物,根據(jù)相似相融的提取原理,對比不同比例氨水氨化的乙腈的提取效果,最終選擇2%的氨水氨化的乙腈,效果最好,所有目標(biāo)物的回收率均在90.00%以上。

    3.2 色譜條件的優(yōu)化

    流動(dòng)相的組成、色譜柱的類型等因素很大程度上影響目標(biāo)物的分離和峰形的好壞。在已有報(bào)道中,Wang[18]、Moretti[19]等研究中采用C18色譜柱,均獲得了較高的分離度,故本試驗(yàn)選用ACQUITYUPLC?BEH C18柱作分析柱。但是由于FFA中含有氨基,其屬于弱堿性物質(zhì),在C18柱上基本不保留,隨死體積一起被洗脫出來。常采取的解決辦法就是在流動(dòng)相體系中加入甲酸銨或乙酸銨。Xie等以乙睛:NaH2PO4溶液(0.01mol·L-1,含0.005mol·L-1十二烷基硫酸鈉和0.10%三乙胺,用85%H3PO4調(diào)pH至4.5)=32:68(V/V)為流動(dòng)相,能夠很好地分離雞蛋中甲砜霉素、FF和FFA。本試驗(yàn)在先前的研究基礎(chǔ)上,針對離子對試劑(十二烷基硫酸鈉)、緩沖體系(磷酸鹽-磷酸)、三乙胺的用量和pH進(jìn)行進(jìn)一步的優(yōu)化。試驗(yàn)考察了1、3、5、10mmol·L-1的十二烷基硫酸鈉的影響,發(fā)現(xiàn)隨其用量的增加,F(xiàn)FA出峰時(shí)間后延,3mmol·L-1的用量即可保證FFA出峰時(shí)間在前面:比較了0、3、5、10、20mmol·L-1的NaH2PO4的影響,發(fā)現(xiàn)隨其用量的增加,F(xiàn)FA出峰時(shí)間略有提前,但鹽的使用對儀器壽命有一定影響,且易造成色譜柱堵塞,在兼顧FFA出峰和維護(hù)儀器的條件下,選用5mmol·L-1的用量;考察了不同用量(0.01%、0.03%、0.05%和0.1%)的三乙胺的影響,發(fā)現(xiàn)0.01%的用量可改善峰拖尾的現(xiàn)象,但隨其用量的增加FFA的出峰時(shí)間提前,綜合考慮最終確定三乙胺用量為0.05%;pH對于出峰時(shí)間也有一定影響。試驗(yàn)發(fā)現(xiàn)FFA的響應(yīng)值隨著pH的降低逐漸增強(qiáng)、出峰時(shí)間逐漸后延,當(dāng)pH為5.4時(shí),F(xiàn)FA的響應(yīng)值達(dá)到最高,再降低pH對其響應(yīng)值影響不大。但出峰時(shí)間太靠后會(huì)延長檢測時(shí)間,降低檢測效率,因此,最終確定pH為5.3±0.1。為使目標(biāo)物與雜質(zhì)分開,調(diào)節(jié)流動(dòng)相比例,當(dāng)流動(dòng)相比例為64:36時(shí),目標(biāo)物與雜質(zhì)分離效果好且峰形良好。因此綜合考慮選定流動(dòng)相條件為:NaH2PO4溶液(5mmol·L-1,含3mmol·L-1十二烷基硫酸鈉、0.05%的三乙胺,調(diào)pH為5.3±0.1):乙腈=64:36(V/V)。此外,本試驗(yàn)采用的UPLC法具有高分離度和高速度等優(yōu)點(diǎn),在提高柱效的同時(shí)也提高了系統(tǒng)的靈敏度,目標(biāo)物均在5min內(nèi)被檢測到,大大縮短了檢測時(shí)間,提高了檢測效率,符合實(shí)際生產(chǎn)中檢測應(yīng)用的要求。

    3.3 基質(zhì)效應(yīng)的評價(jià)

    在試驗(yàn)過程中,基質(zhì)效應(yīng)只能通過各種方法降低其影響,但不可消除。本研究采用加速溶劑萃取法降低前處理過程中內(nèi)源性物質(zhì)的影響,同時(shí)優(yōu)化色譜分析條件,適當(dāng)?shù)匮娱L待測組分的保留時(shí)間,以降低基質(zhì)效應(yīng)的影響。此外,本試驗(yàn)采用10μL的較小進(jìn)樣量和0.2mL·min-1的較低流速,既保證靈敏度又能降低基質(zhì)效應(yīng)對檢測結(jié)果的影響。

    4 結(jié)論

    本研究首次建立并優(yōu)化了超高效液相色譜一熒光檢測法檢測鴿蛋和鶴鶉蛋中FF、FFA殘留的分析方法,并將ASE法提取目標(biāo)物與之結(jié)合,優(yōu)化萃取條件和色譜條件以提高回收率及試驗(yàn)的準(zhǔn)確性。在本試驗(yàn)的方法及條件下,鴿蛋及鶴鶉蛋中FF和FFA的相對標(biāo)準(zhǔn)偏差均小于3.7%,回收率均在85%以上。該方法快速、方便、自動(dòng)化程度高,且定量準(zhǔn)確回收率高,滿足歐盟獸藥殘留檢測的要求,對于保障消費(fèi)者健康和打破貿(mào)易壁壘具有重要的實(shí)際意義。

    參考文獻(xiàn):

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    (責(zé)任編輯:張梅)

    收稿日期:2019-07-13初稿;2019-10-04修改稿

    作者簡介:刁志祥(1996-),男,碩士,研究方向:畜產(chǎn)品品質(zhì)與安全(E-mail:1178257857@qq.com)

    通信作者:謝愷舟(1964-),男,博士,研究員,研究方向:畜產(chǎn)品品質(zhì)、安全與獸藥殘留檢測方法(E-mail:yzxkz168@163.com)

    基金項(xiàng)目:國家現(xiàn)代農(nóng)業(yè)產(chǎn)業(yè)技術(shù)體系建設(shè)專項(xiàng)(CARS-41-G23);揚(yáng)州大學(xué)“高端人才支持計(jì)劃”項(xiàng)目(201801)

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