應(yīng)用拉普拉斯方程研究核殼型納米小球的光學(xué)性質(zhì)

吳兆旺，馬業(yè)萬，章禮華，易明芳

（安慶師范大學(xué)物理與電氣工程學(xué)院，安徽安慶246133）

貴金屬微納材料由于表面效應(yīng)和量子尺寸效應(yīng)而具有不同于塊體材料的光學(xué)性能，是光學(xué)、生物醫(yī)學(xué)、材料科學(xué)等學(xué)科的重要研究課題[1-2]。特別是核/殼型金屬表面產(chǎn)生的等離子體共振現(xiàn)象，引起強(qiáng)烈的光吸收和散射，成為近些年來的研究熱點(diǎn)[3-6]。理論上，可以通過求解靜電場(chǎng)中的球殼型及圓柱等對(duì)稱模型的拉普拉斯方程的解來研究光與其相互作用的物理過程。靜電場(chǎng)的基本問題是通過給定的電磁場(chǎng)邊界條件來求解拉普拉斯方程[7]，而分離變量法是求解邊值問題的一種經(jīng)典方法。與有限元、時(shí)域有限差分、離散偶極子等數(shù)值模擬方法相比較，當(dāng)散射體尺寸較小時(shí)，準(zhǔn)靜態(tài)法程序編寫簡(jiǎn)單、運(yùn)算效率高。因此，用拉普拉斯方程解的準(zhǔn)靜態(tài)法理論研究微納結(jié)構(gòu)的貴金屬材料的光學(xué)性質(zhì)受到人們的關(guān)注。本文基于拉普拉斯方程的準(zhǔn)靜態(tài)法和散射理論來研究貴金屬銀-電解質(zhì)-金復(fù)合微納結(jié)構(gòu)的光學(xué)吸收系數(shù)，繪制其空間電場(chǎng)分布特點(diǎn)，并用等離子體雜化理論給予解釋。

1 理論模型與研究方法

考慮無源空間，如圖1所示的一個(gè)球形物體放在場(chǎng)強(qiáng)為E0的勻強(qiáng)電場(chǎng)中，其空間各區(qū)域電勢(shì)滿足拉普拉斯方程[7]，即：

（1）式可通過球坐標(biāo)分離變量法求其通解為φi=(Airi+Bir-2i)cosθ,這里Ai和Bi為待定系數(shù)，可利用電磁場(chǎng)的邊界條件求解。相應(yīng)的邊界條件滿足[8]：

在分界面上電勢(shì)連續(xù)，有

在分界面上電位移法向連續(xù)，有

結(jié)合（2）式與（3）式可得Ai和Bi滿足以下關(guān)系式：

圖1 球形結(jié)構(gòu)模擬圖

2 三層核殼型小球的光學(xué)性質(zhì)

微納材料光學(xué)性質(zhì)是目前材料科學(xué)研究熱點(diǎn)之一。其中，核殼結(jié)構(gòu)微納小球因可通過改變其尺寸、結(jié)構(gòu)及形狀來調(diào)節(jié)其光學(xué)性質(zhì)而受到學(xué)者的關(guān)注。為了系統(tǒng)研究核殼結(jié)構(gòu)微納小球的光學(xué)性質(zhì)以更好地指導(dǎo)實(shí)際應(yīng)用，可先通過理論模擬的方法研究其光學(xué)可調(diào)性。其相關(guān)算法很多，如FEM、FDTD、DDA等。當(dāng)納米小球尺寸遠(yuǎn)小于光波波長(zhǎng)時(shí)，可用準(zhǔn)靜態(tài)法理論[3-4]來研究其光學(xué)性質(zhì)，即求拉普拉斯方程的解。此時(shí)納米小球可等價(jià)于一個(gè)電偶極子，結(jié)合電偶極子電勢(shì)或電場(chǎng)表達(dá)式：進(jìn)而有根據(jù)散射理論[3]，其散射截面和吸收截面可分別表示為。

這里討論三層結(jié)構(gòu)的核殼型納米小球的光學(xué)性質(zhì)，其內(nèi)核為半徑r1=10 nm的金屬銀，中間為半徑r2=20 nm電介質(zhì)，外層為半徑r3=25 nm金屬金。金銀的介電常數(shù)見參考文獻(xiàn)[2]。根據(jù)等離子體雜化理論[5-6]，三層銀-電介質(zhì)-金核/殼微納復(fù)合結(jié)構(gòu)小球可看成納米銀球與電介質(zhì)-金核殼結(jié)構(gòu)間的相互耦合而成，因而將產(chǎn)生4個(gè)等離子共振能級(jí)，分別為由于能量很大，因此實(shí)驗(yàn)室通常很難觀測(cè)到，實(shí)驗(yàn)室主要能觀測(cè)到3個(gè)能級(jí)，圖2（a）給出了3個(gè)能級(jí)的共振吸收光譜。各能級(jí)對(duì)應(yīng)的小球表面電荷分布特點(diǎn)如圖2(a)中的插圖所示。為了更好地了解3個(gè)能級(jí)表面電荷分布特點(diǎn)，圖2（b,c,d）分別繪制各自對(duì)應(yīng)等離子共振波長(zhǎng)的電場(chǎng)分布圖。圖2（b）表示在介質(zhì)表面產(chǎn)生很強(qiáng)的電場(chǎng)，而內(nèi)核和外核電場(chǎng)很弱，根據(jù)電場(chǎng)分布特點(diǎn)及等離子雜化對(duì)應(yīng)的各能級(jí)表面電荷分布特點(diǎn)（圖2（a）所示），這主要是因?yàn)橛捎陔娊橘|(zhì)的內(nèi)外表面的電荷電性相反，因而場(chǎng)強(qiáng)比較強(qiáng)，而內(nèi)核和外核的電荷電性相同電荷間相互排斥，所以場(chǎng)強(qiáng)相對(duì)弱，根據(jù)等離子雜化理論[5-6]，λ=572 nm為|ω--〉。圖2（c）表明，內(nèi)核外表面的場(chǎng)強(qiáng)強(qiáng)于電介質(zhì)和外核，這主要是由于內(nèi)核與電介質(zhì)的表面的電荷電性相同，因而場(chǎng)強(qiáng)較弱，根據(jù)等離子雜化理論，λ=466 nm為|ω+-〉。圖2（d）表明場(chǎng)強(qiáng)主要匯聚在內(nèi)核表面，根據(jù)等離子雜化理論,λ=372nm為|ω-+〉。

圖2 銀-電解質(zhì)-金三層納米小球的電場(chǎng)分布圖

3 結(jié)束語(yǔ)

綜上所述，本文通過建立核殼結(jié)構(gòu)納米小球的模型，并用拉普拉斯方程求解此模型靜電場(chǎng)中的解。通過基于準(zhǔn)靜態(tài)法理論和散射理論研究銀-電解質(zhì)-金復(fù)合納米小球的光學(xué)性質(zhì)，討論其光吸收系數(shù)，并繪制出其空間電場(chǎng)分布特點(diǎn)。結(jié)合雜化理論和表面電荷分布特點(diǎn)，分析其電場(chǎng)發(fā)布特點(diǎn)及各等離子共振峰產(chǎn)生的物理機(jī)制。