生物濾池同步凈化低溫高鐵錳氨氮地下水

王劉煜,李 冬*,曾輝平,張 杰,2

生物濾池同步凈化低溫高鐵錳氨氮地下水

王劉煜1,李 冬1*,曾輝平1,張 杰1,2

(1.北京工業(yè)大學水質科學與水環(huán)境恢復工程北京市重點試驗室,北京 100124；2.哈爾濱工業(yè)大學城市水資源與水環(huán)境國家重點試驗室,黑龍江 哈爾濱 150090)

為實現低溫(5~6℃)高鐵錳氨氮［TFe:9~15mg/L,Fe2+:6~12mg/L,Mn2+:0.8~1.2mg/L,NH3-N:0.9~1.4mg/L］地下水的生物同步凈化,以水廠實地濾柱進行實驗.結果表明,在該種水質下,以1.0,3.0m/h濾速啟動生物濾柱,分別歷經128,91d啟動成功.鐵和氨氮自啟動之初出水即合格,錳的去除仍然是濾池成熟的決定性因素.溶解氧(DO)充足條件下,凈化所需濾層厚度隨氨氮濃度的升高而加厚,氨氮極限去除濃度為1.60mg/L.進水DO不足是限制氨氮繼續(xù)提升的主要因素.濾速越大,錳的去除量越少,凈化所需濾層越厚,濾柱極限運行濾速為8.0m/h.沿程分析發(fā)現,鐵和錳的氧化去除存在顯著分級,鐵和氨氮在濾層內可同步氧化去除,錳的高效氧化去除區(qū)間相對滯后.

低溫；高鐵錳氨氮；地下水；同步凈化；溶解氧；濾層厚度

目前,很多國家和地區(qū)的地下水中均存在不同程度的鐵錳污染[1].鐵錳過量會危害人體健康[2].生物除鐵除錳工藝因運行成本低、操作簡單、可以同步去除鐵錳等優(yōu)勢[3],在國內外工程中得到廣泛應用[4-5],但處理的原水水溫多在12℃以上[6-7],關于我國東北高寒地區(qū)低溫地下水的生物除鐵除錳研究鮮有報道.溫度會顯著影響生物酶的催化氧化速率和基質傳遞到細胞的速率,溫度越低,錳氧化菌(MnOB)除錳活性越差[8].課題組前期研究[9]采用“一級曝氣+一級過濾”工藝,經120d自然掛膜,成功實現了低溫高鐵錳(T:5~6℃,TFe:10~14mg/L,Fe2+: 8~ 10mg/L,Mn2+:0.8~1.2mg/L)地下水的同步凈化去除,但是近年來,受高濃度氨氮污染的地下水及土壤通過滲流、雨淋等作用補給地下水,造成地表水氨氮濃度不斷升高[10],由于鐵錳氨的氧化去除是以DO(溶解氧)為電子受體的氧化還原過程,氨氮的升高勢必會大量消耗水體中的DO,而影響錳的去除效果.所以對于哈爾濱(水溫7~9℃)、佳木斯(水溫5~6℃)等地的低溫高鐵錳氨氮地下水而言,濾池的快速啟動及鐵錳氨的同步高效去除是需要解決的難題.本實驗立足于以上背景,在佳木斯某水廠搭建中試試驗裝置,探究了該水質(:5~6℃,TFe:9~15mg/L,Fe2+:6~ 12mg/L,NH3-N:0.9~1.4mg/L,Mn2+:0.8~1.2mg/L)條件下濾池的快速啟動和凈化規(guī)律,并優(yōu)化濾層厚度和運行濾速,以期為低溫高鐵錳氨氮復合污染地下水的生物凈化和實際生產提供技術支持.

1 材料與方法

1.1 實驗裝置

實驗裝置如圖1所示,以有機玻璃濾柱模擬生產濾池,直徑200mm,高3000mm,裝填雙層濾料,裝填總高度1500mm,上層為無煙煤濾料,厚度300mm,級配1.0~1.2mm;下層為錳砂濾料,厚度1200mm,級配0.6~1.2mm;承托層采用鵝卵石,級配1.8~20mm,厚度300mm;另設有取樣口和取砂口.

圖1 實驗裝置示意

1.2 實驗水質

實驗前期進水采用水廠跌水曝氣后原水:TFe 9~15mg/L,Fe2+6~12mg/L,NH3-N 0.9~1.4mg/L,Mn2+0.8~1.2mg/L,根據實驗目的與方法,實驗后期用蠕動泵添加適量硫酸銨配置成反應器進水,NH3-N: 1.4~2.3mg/L,pH:6~7,水溫:5~6℃DO:9.10~9.30mg/L.實驗水質屬于罕見的低溫高鐵錳氨氮地下水.

1.3 實驗方法

兩根濾柱R1、R2分別以1.0,3.0m/h的濾速啟動,根據出水水質提高濾速,每次提升1.0m/h,當濾速下降至無法調節(jié)時進行反沖洗,濾速達到水廠運行濾速6.0m/h,出水水質合格并穩(wěn)定超過7d,即視為生物濾柱啟動成功[11].后續(xù)進行提速培養(yǎng)和濃度提升,期間適當調整反沖洗強度和時間.實驗進程中,通過沿程分析,明晰鐵錳氨的去除區(qū)位,對培養(yǎng)方式和濾層厚度進行優(yōu)化.

1.4 分析項目及方法

按照《生活飲用水標準檢驗方法》(GB5750- 2006)規(guī)定[12],分別采用鄰菲羅啉分光光度法、過硫酸銨分光光度法、納氏試劑分光光度法、N-(1-奈基)-乙二胺光度法、紫外分光光度法檢測鐵、錳、氨氮、亞硝酸鹽氮、硝酸鹽氮濃度. DO、pH值(溫度)、的測定使用便攜式測定儀(Qxi 315i-WTW).為了確保數據的準確性,反沖洗4h以后進行取樣,每次測量設置3組平行實驗.空床接觸時間(EBCT)和進水錳負荷分別用式(1)、式(2)計算;錳的氧化動力學方程如式(3)所示:

(1)

L=′(2)

式中:為EBCT,min;為濾料裝填高度,m;此處為定值1.5;為濾柱的運行濾速,m/h;L為進水錳負荷,單位為g/(m2?h);為錳進水質量濃度,mg/L;0為錳氧化動力學系數.

2 結果與討論

2.1 生物濾柱的快速啟動

如圖2所示, Fe2+的去除不存在啟動期,自第1d起R1、R2的出水鐵均達標,但R2出水Fe2+濃度初始幾天里稍高于R1,分析認為濾料剛裝填入濾柱,濾層結構尚不穩(wěn)定,對污染物的截留性能稍差,R2的濾速較大,所以表現的更加明顯.但在整個啟動期均遠低于國家飲用水標準限值,似乎并未受到低溫環(huán)境和啟動濾速的影響,驗證了鐵主要通過化學氧化作用去除[13].

濾料對NH3-N具有較好的吸附作用,初始一段時間里R1、R2對氨氮去除效果良好, 氨氮主要依靠物理吸附去除,但濾料的吸附位點有限[14],濾料的吸附能力逐漸趨于飽和,由于R2的進水氨氮負荷遠高于R1,所以R2更早的達到吸附飽和,而此時生物硝化去除NH3-N的進程尚未培養(yǎng)成熟,所以出水NH3-N逐漸升高,出水水質持續(xù)惡化,且受進水水質影響而波動較大.此后,隨著培養(yǎng)時間的延長,生物的硝化作用逐漸增強,代替物理吸附成為NH3-N主要去除途徑.R2的濾速高于R1,反沖洗周期短于R1,較為頻繁的反沖洗不利于硝化菌的生長繁殖,所以R2的生物硝化成熟過程稍長于R1.每次濾速提升后的幾天里出水波動, NH3-N質量濃度升高,這可能是因為濾速增大,水流剪切力增大,濾料表面的部分硝化細菌脫落,又由于濾速增大,氨氮負荷增大,生物量不足所致,亦有可能是因為濾速增大, EBCT縮短,硝化反應時間縮短所致,但是當培養(yǎng)一段時間后,氨氮的去除效果又恢復至之前水平,說明跟硝化反應時間縮短無關,主要受濾速提升, NH3-N負荷增大,生物量不足影響.另外,R1出水波動大于R2,分析認為R2啟動濾速較大,濾柱在高濾速下運行一段時間后,老化的硝化細菌脫落,耐濾速沖擊強的硝化細菌得到馴化富集,生物量達到新的平衡,高氨氮負荷條件下,中下部濾層成熟,濾料表面披覆的生物量增加,受水流剪切力影響相對較小,抗濾速沖擊能力優(yōu)于R1,所以能更快適應濾速的提升.

濾料對錳同樣具有吸附作用,自啟動之初R1、R2出水錳便降至痕量,濾柱對錳的去除率高達100%,濾料對錳的吸附去除表現良好.但是分別自24d、16d起,R1、R2出水錳開始超標,并且隨著濾料對錳的吸附能力逐漸趨于飽和,出水水質持續(xù)惡化,出水錳濃度逐漸升高,但在此過程中濾料表面的MnOB逐漸生長繁殖和富集,生物固錳除錳逐漸發(fā)揮效能,R1、R2分別自39,34d起出水錳濃度反轉降低,并逐漸降至國家飲用水衛(wèi)生標準限值以下.實驗后期,每次濾速提升出水水質雖略有波動,但R1、R2出水錳連續(xù)49d、23d均合格,抗沖擊負荷能力較強,MnOB進入第二活性增長期[15].

為進一步明晰培養(yǎng)過程中R1、R2生物濾層的成熟情況及啟動時間的差異,對二者的除錳、除氨氮耗氧量進行核算.在生物濾層中,鐵錳氨的氧化去除都是在pH值約為6~7的中性條件下進行的,DO消耗量可根據氧化還原反應中的電子得失計算得到,除鐵理論耗氧量為Fe=0.143[Fe2+][16].由圖2可知,R1、R2分別自24d、16d起,出水Mn2+開始超標, NH3-N質量濃度也逐漸升高,因此認為24d、16d之前濾料吸附容量

未達到飽和,假設24d、16d之前Fe2+在2個濾柱中全部通過化學接觸氧化去除,Mn2+和NH3-N全部由物理吸附去除,即Mn2+和NH3-N耗氧量為0,分別對24d、16d之前2個濾柱的實際DO消耗量取平均值平均,作為水中Mn2+和NH3-N外的鐵和其他還原物質實際消耗的DO量,則錳和氨氮實際耗氧量為=[O2]實際-平均,其中[O2]實際為濾柱DO總的消耗量.

所得除錳、除氨氮耗氧量如圖3所示,前期兩個濾柱的除錳、除氨氮耗氧量與假設的0基本符合,只存在微小偏差,分析是由于每天的進水Fe2+波動較大,導致耗氧量取平均值之后,求出的氨氮和錳耗氧量出現負值和不為零的情況,但初期的趨勢仍與之前的假設一致,佐證了前期氨氮和錳主要依靠濾料的物理吸附作用去除.隨著培養(yǎng)時間的延長,兩個濾柱的除錳、除氨氮耗氧量明顯提高,生物硝化和生物固錳除錳作用逐漸加強,生物濾層漸漸趨于成熟.但注意到R2的除錳除氨氮耗氧量增長速率高于R1,亦更早的到達峰值并趨于穩(wěn)定,分析是由于R2的啟動濾速較大,較大的濾速將更多的DO及錳和氨氮帶向了濾層深處,為MnOB和硝化細菌的生長繁殖提供了充足的基質,加速了中下部濾層的成熟.

上述實驗表明,以達到水廠的設計濾速6m/h,并在該濾速下出水鐵、錳和氨氮濃度連續(xù)達標7d為啟動成功標準,通過對運行參數的調控,模擬生物濾柱R1、R2分別歷時128d、91d,在水溫5~6℃的高鐵錳氨氮地下水質下實現了生物凈化鐵錳氨工藝的快速啟動,R2相對R1啟動濾速較大,啟動時間縮短了1個月左右,相比蘭西鎮(zhèn)水廠, Fe2+含量為10~ 14mg/L, Mn2+含量為0.65~1.1mg/L,水溫9℃左右,培養(yǎng)期縮短了5個月,課題組之前實驗的鞍山、撫順、長春地區(qū)的地下水溫度在10℃以上, Fe2+含量僅為5~7mg/L, Mn2+含量為0.4~0.5mg/L,生物濾層的成熟期也在0.5~3個月之間[1].說明本實驗的調控措施不僅在低溫條件下成功實現了鐵錳氧化細菌和硝化細菌的富集,在5~6℃的水溫且高鐵錳氨氮更為惡劣的條件下,啟動工藝所用時間更短.

圖3 DO消耗量

2.2 生物濾柱極限氨氮濃度與極限濾速探究

如2.1節(jié)所述,模擬生物濾柱實現了低溫高鐵錳氨氮地下水的快速啟動,對鐵錳氨凈化效果良好.為了增加實驗的普適性且進一步開發(fā)工藝的凈水效能,對工藝的極限氨氮濃度與極限濾速進行了探究.如圖4所示,在逐級提高氨氮濃度和濾速過程中,出水鐵濃度未出現波動,濾柱對鐵的氧化去除表現良好.說明鐵的接觸氧化速率很快,受氨氮濃度和濾速變化影響較小,在該水質條件下,鐵不是運行濾速和氨氮濃度提升的限值因素.

自133d起,實驗進水恢復為水廠曝氣后原水,如圖5所示,氨氮的去除效果良好,但出水錳依然超標,此時出水DO尚有富余,可見除錳惡化與DO無關,但經過一周左右的培養(yǎng)至143d,出水錳濃度下降至0.1mg/L以下.有研究認為,可能在高氨氮的負荷條件下,較大的濾速攜帶了大量的氨氮至濾層內錳的氧化去除區(qū)間,MnOB的活性受到抑制[18-20],而這一現象具有滯后性和積累效應[21],所以當氨氮負荷降低后,抑制作用并不會立刻解除,但經過一段時間的運行培養(yǎng),抑制作用逐漸弱化,錳的去除效果恢復至較好水平.提升濾速至7.5m/h,出水連續(xù)一周合格,繼續(xù)提升至9.0m/h,出水錳超標近2倍,在此工況下,連續(xù)培養(yǎng)了20d,出水錳濃度依然維持較高水平,調低濾速至8.0m/h,出水錳濃度再次達標,但已經接近0.1mg/L,至此認為,在該水質條件下,生物濾柱達到極限濾速8.0m/h.

圖4 濾速提升過程中進出水鐵濃度變化

整個提速培養(yǎng)過程,DO充足,出水錳超標與DO無關.不同濾速和EBCT條件下,濾柱穩(wěn)定運行階段,錳的平均去除量如表1所示,由于錳的去除遵循零級反應[22-23],錳的去除與進水錳濃度無關,出水錳濃度是時間的減函數,如式(3)所示.即錳的去除僅與EBCT有關.在6.0,7.5m/h條件下,雖然EBCT縮短,但錳的平均去除量卻極為接近,似乎違背了錳的去除所遵循的零級反應規(guī)律.分析是由于式(3)用來表征錳在濾柱沿層都有去除即穿透濾層時才適用的,而此時錳尚未穿透濾層,濾層內MnOB含量豐富,濾柱的除錳性能良好,能完成錳的凈化去除,出水錳合格.當濾速提升至9.0m/h后,此時錳穿透了濾層,錳的去除量下降,出水錳超標.降低濾速至8.0m/h,錳的平均去除量升高,但小于6.0和7.5m/h濾速下錳的平均去除量,出水錳濃度也趨近于達標線,此時濾柱已經達到極限濾速.綜上,濾速增大,錳穿透濾層出水錳超標是限制濾速繼續(xù)提升的主要因素.

表1 不同濾速和EBCT條件下錳去除量

本實驗表明,在水溫5~6℃,總鐵9~15mg/L,錳0.8~1.2mg/L水質條件下,以水廠設計濾速6m/h運行模擬生物濾柱,氨氮的極限凈化濃度為1.60mg/L,進水DO濃度是濾柱凈化氨氮極限濃度多少的決定性因素;通入水廠原水,維持進水氨氮在0.9~1.4mg/L,逐級提升濾速,受濾速增大,錳穿透濾層所限,濾柱所能達到的極限濾速為8.0m/h.

2.3 鐵錳氨氧化活性去除區(qū)位分析

2.3.1 質量濃度對鐵錳氨氧化活性去除區(qū)位影響 鐵、錳、氨氮各自發(fā)生氧化還原的電位值不同,分別為鐵<200mV、200mV<氨氮<400mV、錳>400mV[24],因此鐵優(yōu)先在濾層中去除,且化學接觸氧化速率較快,如圖6所示,在濾柱的0~20cm段高效去除,在40cm處降至痕量,受氨氮濃度變化影響較小.氨氮的生物硝化反應過程和鐵的化學接觸氧化過程兩者是相互獨立的,濾層上部DO充足,氧分壓較高,氨氮也在0~40cm段高效氧化去除.錳的氧化還原電位值較高,且高濃度的亞鐵離子對錳具有還原作用[25],二者的高效氧化去除區(qū)間存在顯著分級,在鐵的高效去除段錳幾乎沒有去除,自40cm起,錳的去除速率才逐漸加快.圖6中,隨著氨氮濃度的升高,濾柱上部DO消耗量增加,濾層中下部氧分壓降低,錳的氧化去除速率下降,濾柱出水達標深度也逐漸下移,所需濾層越厚.但當進水氨氮提高至較高水平,濾柱凈化鐵錳、氨氮需氧量大于進水DO時,低溫高鐵錳氨氮地下水的生物同步凈化與濾柱內生物量無關,即與濾層厚度無關.在實際生產中,針對此類水質,建議采用噴淋等強曝氣措施,盡可能的提升進水DO,且DO越高,氨氮和錳的去除越徹底,濾池的整體抗沖擊負荷能力越強,運行也更加穩(wěn)定.

圖6 不同水質鐵錳氨沿程去除情況

2.3.2 濾速對鐵錳氨氧化活性去除區(qū)位影響 鐵的去除遵循化學氧化動力學規(guī)律,即氧化接觸時間越長,鐵的去除量越高,所以當EBCT由15min縮短為10min時,去除鐵所需要的濾層厚度由20cm增加至60cm.濾速增大,生物對氨氮和DO的網捕利用率下降,氨氮去除速率下降,但進水DO充足,濾層中以鐵、錳氧化菌為優(yōu)勢菌群的多種微生物群系構成的生態(tài)系統(tǒng)是一個不斷趨于更加成熟與穩(wěn)定的動態(tài)平衡的生態(tài)系統(tǒng)[18],濾柱的抗濾速負荷沖擊能力較好,氨氮達標所需濾層厚度稍有增加.圖7中,隨著濾速的提升,在濾層的20,40cm處出現了錳濃度大于進水濃度的錳“溶出”現象,由2.3.1知, Fe2+對錳具有還原作用,錳的去除只能發(fā)生在Fe2+充分氧化之后,濾速提升,鐵的氧化去除區(qū)間向濾層深處延伸,壓縮了錳的高效氧化去除區(qū)間,高效去除起始位置向濾層深處位移了近40cm,直至濾層80cm處才開始大量去除,至8.0m/h時,直至承托層方才達標,此時,錳是濾速提升的限制條件,與2.2節(jié)研究一致.由圖知,濾速越大,EBCT越小,錳的去除量越少,驗證了錳的去除遵循零級反應規(guī)律,所以,在實際生產中,為了實現出水錳達標,可以通過增加濾層厚度,增大EBCT來實現.

圖7 不同濾速鐵錳氨氮沿程去除情況

3 結論

3.1 以1和3m/h濾速啟動生物濾池均可實現低溫高鐵錳氨氮地下水的同池凈化,分別經128,91d啟動成功,后者的啟動時間縮短了1月左右.錳的去除是濾池成熟的決定性因素.

3.2 在6m/h濾速工況下,氨氮的極限去除濃度受進水DO影響較大,為1.60mg/L,面對高濃度氨氮地下水,可以通過噴淋等強曝氣措施來解決.DO充足條件下,濾速增大,錳的去除所需濾層厚度加厚,受錳穿透濾層所限,濾柱極限濾速為8.0m/h,實際生產中,適當增加濾層厚度可以提高錳的去除率.

3.3 鐵錳氨的去除存在顯著分級.DO充足條件下,鐵和氨氮在濾層上部相互獨立且同步去除.錳的高效去除帶相對滯后,只有在亞鐵去除至一定濃度時才開始大量去除.因此,實際生產中應盡量避免濾速突然的大幅提升.

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Simultaneous purification of high-iron,manganese and ammonia nitrogen from low temperature groundwater in biological filter.

WANG Liu-yu1, LI Dong1*, ZENG Hui-ping1, ZHANG Jie1,2

(1.Key Laboratory of Beijing Water Quality Science and Water Environment Recovery Engineering, BeijingUniversity of Technology, Beijing 100124, China；2.State Key Laboratory of Urban Water Resource andEnvironment, Harbin Institute of Technology, Harbin 150090, China)., 2019,39(8)：3300~3307

A pilot-scale bio-filter was constructed for the removal of high concentrations of iron (TFe: 9~15mg/L, Fe2+: 6~12mg/L), manganese (Mn2+: 0.8~1.2mg/L), and ammonia nitrogen (NH3-N: 0.9~1.4mg/L) simultaneously from low temperature (5~6℃) groundwater.Pilot-scale bio-filter were started separately by using the 1.0m/h and 3.0m/h were started successfully after 128d and 91d, respectively. Iron and ammonia nitrogen were removed at the beginning of the bio-filter start-up, Mn removal remains a decisive factor in filter maturity.The required thickness of the bio-filter required for purification increased as the concentration of ammonia nitrogen increased when dissolved oxygen (DO) was sufficient.The maximum removal of ammonia nitrogen was about 1.60mg/L.DO deficiency was the main factor limiting the further increase of ammonia nitrogen.For higher filtration rates, the removal of manganese was less, and the thicker the filter layer required for purification.The maximum filtration rate of the single bio-filter was 8.0m/h. Analysis along the way,there were significant removal classification between Fe and Mn during the oxidation-removal process, iron and ammonia nitrogen in the filter layer can be oxidized and removed simultaneously,manganese is oxidized and removed after the iron and ammonia nitrogen.

lowtemperature；high iron manganese and ammonia nitrogen；groundwater；simultaneous purification；dissolved oxygen；thickness of filter layer

X523

A

1000-6923(2019)08-3300-08

王劉煜(1995-),男,河南周口人,北京工業(yè)大學碩士研究生,主要研究方向為水環(huán)境恢復理論及關鍵技術.發(fā)表論文1篇.

2019-01-17

國家自然科學基金資助項目(51678006)

* 責任作者, 教授, lidong2006@bjut.edu.cn