盤錦市夏冬季PM2.5中碳組分污染特征及來源分析

國紀良,姬亞芹,馬 妍,王士寶,張 蕾,李越洋,趙靜琦

盤錦市夏冬季PM2.5中碳組分污染特征及來源分析

國紀良,姬亞芹*,馬 妍,王士寶,張 蕾,李越洋,趙靜琦

(南開大學環(huán)境科學與工程學院,天津 300350)

于2016年7月和2017年1月采集盤錦市3個點位的PM2.5樣品,研究盤錦市夏冬季節(jié)PM2.5中碳組分的特征與來源.結果表明:盤錦市夏季PM2.5、有機碳(OC)和元素碳(EC)日均濃度分別為(46.14±12.70),(8.58±2.82)和(2.89±1.54)μg/m3;冬季分別為(91.01±43.51),(24.50±15.51)和(7.31±5.00)μg/m3.夏季開發(fā)區(qū)和第二中學2個采樣點的OC與EC之間不具有線性相關性;冬季3個采樣點OC、EC高度相關.采用最小相關系數(shù)法(MRS)估算SOC濃度,得到夏季SOC的濃度為4.65μg/m3,占OC總量的54.19%;冬季SOC濃度為8.42μg/m3,占OC總量的34.36%.通過比值分析和主成分分析得出盤錦市夏季PM2.5中碳組分主要來源為汽油車尾氣和燃煤排放;冬季PM2.5中碳組分主要來源為機動車尾氣、燃煤排放和生物質燃燒.

盤錦市；PM2.5；碳組分；來源解析

PM2.5中碳組分主要包括有機碳(OC)、元素碳(EC)和碳酸鹽碳(CC)[1].其中,CC所占的比例很低(<5%)[2],可忽略不計.OC的來源復雜,按其形成過程分為由污染源直接排放的一次有機碳(POC)和氣態(tài)前體物通過光化學反應產(chǎn)生的二次有機碳(SOC)[3]; EC主要來自石油燃料和生物質的不完全燃燒,由污染源直接排放[4],性質穩(wěn)定,不易發(fā)生反應.OC中包含了多種類型的化合物,其中有些物質具有致畸致癌效應,對人體危害極大[5],OC還可作為氧化劑參與大氣光化學反應,同時具有光散射作用[6].EC表面有很強的吸附活性,能富集半揮發(fā)性物質,促進化學反應過程,同時強烈吸收紅外光,是導致溫室效應的主要物質之一.因此,大氣顆粒物中碳質成分是大氣研究的一個重要課題.

目前,關于中國城市大氣顆粒物含碳組分的研究大部分集中于京津地區(qū)[7-9]和西北、南方等城市[10-14],鮮有關于盤錦大氣顆粒物含碳組分的研究.盤錦市地處遼河三角洲的中心地帶,是遼寧省重要的石油化工城市和沿海對外開放城市.近些年隨著盤錦市經(jīng)濟快速增長的同時,其環(huán)境空氣污染問題依然存在.盤錦市環(huán)境質量公報顯示,2017年盤錦市PM2.5年均值超過國家環(huán)境空氣質量二級標準(35μg/m3)0.14倍,PM2.5污染問題仍需解決.

本研究以盤錦市夏冬兩季PM2.5中碳組分為研究對象,采集2016年7月和2017年1月PM2.5樣品,研究PM2.5中碳組分污染特征和來源,以期為盤錦市科學制定大氣污染控制對策提供參考.

1 研究方法

1.1 樣品采集

2016-7-11~2016-7-17和2017-1-4~2017-1-17,在盤錦市內設置開發(fā)區(qū)、文化公園、第二中學3個采樣點(圖1)采集PM2.5樣品.采樣儀器為TH-150中流量顆粒物采樣器,選用石英濾膜.采集時間為每日8:00~次日8:00,采樣時長24h.采樣前對流量進行校準,采樣時每日在文化公園采集一組空白膜.采樣后將濾膜于4℃下保存.除去儀器故障造成的停止采樣,夏季和冬季采集的有效濾膜共84張.

圖1 盤錦市采樣點位

1.2 樣品分析

采用美國沙漠研究所(DRI)研發(fā)的DRI Model 2001A熱光碳分析儀對濾膜中的碳組分進行測定,OC和EC的最低檢測限分別為0.82和0.20μg/ cm2.采用IMPROVE程序升溫法,升溫過程分2個階段:第1階段,在純氦氣無氧環(huán)境下,于140,280,480和580℃條件下加熱濾膜,分別得到OC的4個組分(OC1、OC2、OC3、OC4);第2階段,在含2%氧氣的氦氣環(huán)境下,于580,740,840℃條件下加熱濾膜,得到EC的3個組分(EC1、EC2、EC3).不同溫度下產(chǎn)生的CO2在還原爐中被還原成CH4,通過火焰離子化檢測器定量檢測.用633nm激光全程照射樣品,測定裂解碳(OPC)的生成量.根據(jù)IMPROVE分析協(xié)議將OC定義為OC=OC1+OC2+OC3+OC4+OPC,EC定義為EC=EC1+EC2+EC3-OPC.

1.3 質量控制與保證

采樣前將空白濾膜在馬弗爐中600℃下烘2h,去除濾膜中殘留碳和其他雜質.采樣前后分別將濾膜放入恒溫恒濕的天平室中平衡72h以降低溫度、濕度等對稱重的影響.連續(xù)2次稱量結果之差不大于0.005mg,取平均值為稱重值.樣品分析前后均采用CH4/CO2標準氣體對儀器進行校正.

2 結果討論

2.1 PM2.5和OC、EC濃度的季節(jié)變化特征

如圖2所示,夏季期間各采樣點PM2.5濃度范圍為30.14~77.72μg/m3,日均值為(46.14±12.70)μg/m3.冬季期間各采樣點PM2.5濃度范圍為29.59~ 217.76μg/m3,日均值為(91.01±43.51)μg/m3.冬季PM2.5日均值是夏季的1.97倍.以《環(huán)境空氣質量標準》規(guī)定的PM2.5濃度二級標準(75μg/m3)為基準,盤錦市冬季PM2.5日均濃度和日均濃度最大值分別是標準的1.21和2.90倍,超標率為64.3%.

夏季PM2.5中OC、EC濃度范圍分別是3.74~ 15.20和0.03~5.72μg/m3,日均值分別為(8.58±2.82)和(2.89±1.54)μg/m3;冬季PM2.5中OC、EC濃度范圍分別是6.32~77.1和2.38~32.67μg/m3,日均值分別為(24.50±15.51)和(7.31±5.00)μg/m3.

盤錦市冬季采暖期間較夏季非采暖期間顆粒物污染嚴重,這是由于夏季大氣穩(wěn)定性低,降水多,污染物易擴散.冬季氣溫低,逆溫多發(fā),靜穩(wěn)天氣多,對顆粒物擴散有不利影響,同時,冬季燃煤量增加致使煤煙塵顆粒物排放量大,從而導致PM2.5及其中碳組分濃度較夏季高.

圖2 3個采樣點PM2.5、OC和EC的濃度

表1表明,夏季采樣期間,盤錦市PM2.5濃度僅略高于上海,低于北京、天津等城市,說明盤錦市夏季細顆粒物污染相對較輕,受海風影響較大;OC濃度高于天津、上海、鞍山,這與盤錦市是典型的石化城市有關;EC濃度高于北京、鞍山.冬季采樣期間PM2.5濃度高于北京、上海、廣州,低于其他城市;OC濃度低于廣州、西安、貴陽,這與盤錦市冬季溫度低,靜風天氣多,不利于污染物擴散有關;EC濃度低于天津、廣州、貴陽,相比其他城市濃度略高,說明盤錦市冬季采用燃煤采暖對空氣中EC濃度影響較大.另外,盤錦市冬季低溫下機動車的冷啟動也增加了機動車尾氣的排放量,一定程度上增加了OC、EC的濃度[15].

表1 盤錦市與其他城市PM2.5中碳組分的比較

注:-為無數(shù)據(jù).

圖3為3個采樣點夏冬季節(jié)OC、EC濃度.其中,夏季期間開發(fā)區(qū)的OC、EC濃度最高分別為(10.58±2.53)和(3.31±1.73)μg/m3;冬季期間開發(fā)區(qū)OC濃度最高為(26.35±16.34)μg/m3,文化公園EC濃度最高為(7.47±7.30)μg/m3.由于附近的工業(yè)源排放相對較多,綜合看開發(fā)區(qū)點位的OC、EC濃度水平最高.

同一季節(jié)不同采樣點的OC、EC濃度差距不大,可能原因是各采樣點附近污染源類型大致相同;同一采樣點不同季節(jié)的OC、EC濃度差距較大,可能原因是采樣點附近污染源排放強度呈季節(jié)性差異,同時也有天氣原因帶來的影響.

2.2 夏冬季節(jié)OC、EC的相關性分析

OC、EC的相關性可以相對反映大氣細顆粒污染來源,通過相關性分析可初步判斷OC、EC來源的一致性.Turpin等[19]認為,若OC、EC的相關性好,說明兩者可能具有相似的一次來源;若相關性差,說明可能來源差異較大或具有二次污染.一般認為,30.8時為高度相關,0.5￡<0.8時為中度相關,0.3￡<0.5時為弱相關.

采樣期間3個采樣點OC、EC相關性如表2所示,夏季采樣期間開發(fā)區(qū)和第二中學采樣點值均大于0.05,二者不具有線性相關性.文化公園值為0.003(<0.05),為0.929,二者高度相關,可能具有相似的一次來源;冬季采樣期間3個采樣點OC、EC均為高度相關,二者可能具有相似的一次來源.夏季采樣期間OC、EC相關性弱,與冬季相比,OC、EC的來源差異性較大,可能是由于夏季大氣穩(wěn)定性較低、二次有機氣溶膠生成較多以及采樣時間較短導致.

表2 夏冬季節(jié)3個采樣點OC、EC的相關性分析

2.3 OC、EC的比值分析與SOC估算

OC、EC的比值可以初步分析PM2.5中碳質組分的來源.OC/EC的值為1.0~4.2表示OC和EC主要來自汽油和柴油車的尾氣排放[20-21],2.5~10.5表示來自燃煤排放[22],16.8~40.0表示來自生物質燃燒[23], 32.9~81.6表示來自餐飲油煙[24].

夏季采樣期間3個采樣點OC/EC值分布范圍為2.0~4.5,這表明在采樣期間3個采樣點大氣PM2.5中的碳組分主要來源為機動車尾氣排放和燃煤排放;冬季采樣期間3個采樣點OC/EC值主要分布范圍為2.0~5.0,表明冬季期間采樣點大氣PM2.5中碳組分的主要來源為機動車尾氣排放和燃煤排放.冬季3個采樣點都有部分樣品OC/EC的值超過5.0,可以推測,相對于夏季,冬季燃煤排放對大氣細顆粒物中碳組分的貢獻有所增加.

2個季節(jié)OC/EC比值均較高,可能原因是由于夏季氣溫高,光照時間長且光照強度高,有利于SOC的生成;而冬季盤錦市采用燃煤取暖,燃煤排放量大幅度增加,導致OC/EC的比值上升.

目前還無直接區(qū)分氣溶膠中一次有機物和二次有機物的技術,常用的SOC的計算方法有EC示蹤法(包括排放源清單OC/EC法、最小OC/EC比值法)、化學模型遷移法、非反應模型法等.Turpin等最先提出將EC作為POC的示蹤物,進而推算SOC的濃度.提出的經(jīng)驗公式如下:

SOC=OC-EC×(OC/EC)pri(1)

式中:SOC為二次有機碳的質量濃度, μg/m3;OC和EC分別表示采樣期間OC和EC的日均質量濃度, μg/m3;(OC/EC)pri指一次排放到大氣中的OC/EC比值.

EC示蹤法的關鍵是確定(OC/EC)pri的值,目前常用的方法是將采樣期間觀測到的OC/EC最小值作為(OC/EC)pri.由于污染物在大氣中不斷經(jīng)歷老化過程,(OC/EC)min有時不能很好的替代 (OC/EC)pri,造成SOC的計算結果與實際值相差較大.Millet D B等[25]提出了最小相關系數(shù)法(MRS)來確定示蹤法中一次比值,Ji Dongsheng等[26]運用此方法估算了2017年京津冀地區(qū)的SOC濃度.

利用Wu Cheng等[27]開發(fā)的MRS軟件計算盤錦市夏冬季節(jié)(OC/EC)pri的值,結果如圖4所示.

根據(jù)擬合結果得到夏季的(OC/EC)pri的值為1.36;冬季(OC/EC)pri的值為2.20.代入式(1)計算,夏季SOC濃度為4.65μg/m3,占OC總量的54.19%;冬季SOC濃度為8.42μg/m3,占OC總量的34.36%.

2.4 碳組分來源解析

研究表明,OC1主要來源為生物質燃燒[28],OC2主要來源為燃煤[29],OC3、OC4、EC1主要來源于汽油車尾氣排放[29-20],EC2、EC3主要來源于柴油車尾氣排放[31],OPC是大氣中水溶性極性化合物的主要成分.

利用SPSS 16.0軟件分別對盤錦市夏冬季節(jié)PM2.5樣品中的8種碳組分進行主成分分析,2個季節(jié)的Bartlett's球狀檢驗結果均為0.00<0.05,可進行主成分分析,分析結果如表3所示.夏季提取2個因子,累計方差貢獻率為73.06%;因子1的高荷載組分為OC4;因子2的高荷載組分為OC2.冬季提取2個因子,累計方差貢獻率為81.39%;因子1的高荷載組分為OC1、OC2、OC3和EC1;因子2的高荷載組分為EC2.根據(jù)上文提取的特征組分可知,盤錦市夏季PM2.5中碳組分主要來源為汽油車尾氣排放和燃煤排放;冬季PM2.5中碳組分的主要來源為生物質燃燒、燃煤排放和機動車尾氣排放.將主成分分析結果與前文通過OC/EC初步分析碳質氣溶膠來源的結論進行比較,結果表明2種分析方法有較好的一致性.

表3 旋轉后的因子載荷矩陣

3 結論

3.1 盤錦市夏季PM2.5平均濃度為(46.14±12.70) μg/m3,其中OC和EC平均濃度分別為(8.58±2.82)和(2.89±1.54)μg/m3;冬季PM2.5濃度為(91.01±43.51) μg/m3,其中OC和EC濃度分別為(24.50±15.51)和(7.31±5.00) μg/m3.

3.2 對OC、EC的濃度進行spearman相關性分析,結果表明夏季采樣期間開發(fā)區(qū)和第二中學OC、EC不具有相關性,二者來源差異性大;冬季采樣期間3個采樣點OC、EC均高度相關,二者可能具有相同的一次來源.

3.3 采用最小相關系數(shù)法估算SOC濃度,得到夏季SOC的濃度為4.65μg/m3,占OC總量的54.19%;冬季SOC濃度為8.42μg/m3,占OC總量的34.36%.

3.4 通過比值分析和主成分分析對PM2.5中碳組分來源進行解析,得到盤錦市夏季PM2.5中碳組分主要來源于汽油車尾氣和燃煤排放;冬季PM2.5中碳組分主要來源于燃煤、機動車尾氣和生物質燃燒.

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Pollution characteristics and sources of carbon components in PM2.5during summer and winter in Panjin city.

GUO Ji-liang, JI Ya-qin*, MA Yan, WANG Shi-bao, ZHANG Lei, LI Yue-yang, ZHAO Jing-qi

(College of Environmental Science and Engineering, Nankai University, Tianjin 300350, China)., 2019,39(8)：3201~3206

In order to study the characteristics and sources of carbon components in PM2.5during summer and winter in Panjin City, PM2.5samples were collected from three sites in July 2016 and January 2017. The results showed that the average concentrations of PM2.5, Organic Carbon (OC) and Element Carbon (EC) were (46.14±12.70), (8.58±2.82) and (2.89±1.54) μg/m3in summer, and (91.01±43.51), (24.50±15.51) and (7.31±5.00) μg/m3in winter, respectively. The correlations between OC and EC in development zone and NO.2 middle school were not significant in summer while OC was strongly correlated with EC at all sampling sites in winter. The SOC concentrations were calculated based on the Minimum R Squired method, which were 4.65μg/m3in summer and 8.42μg/m3in winter, accounting for 54.19% and 34.36% of the total OC, respectively. By means of ratio analysis and principal component analysis, the main sources of carbon components were gasoline vehicle exhaust and coal-fired emissions in summer, and vehicle exhaust, coal-fired emissions and biomass burning in winter.

Panjin city；PM2.5；carbon component；source apportionment

X513

A

1000-6923(2019)08-3201-06

國紀良(1996-),男,吉林省吉林市人,碩士研究生,主要研究方向為大氣顆粒物污染控制.

2019-01-06

* 責任作者, 副教授, jiyaqin@nankai.edu.cn