某研究堆破損元件分析判斷方法

林建華　陸星　周治江

【摘 要】本文介紹了某研究堆堆外元件破損檢查系統(tǒng)結(jié)構及破檢流程，分析破損元件內(nèi)裂變核素核釋放行為以及各裂變核素的特性，提出137Cs作為堆外元件破損檢查中判斷元件是否破損的標準特征核素，并對該研究堆眾多的堆外元件破損檢查結(jié)果數(shù)據(jù)分析統(tǒng)計，結(jié)合理論計算認為當元件破損檢查結(jié)果中137Cs活度濃度超過某一數(shù)值時可認為該元件極可能破損，利用這一結(jié)果很好篩查了該研究堆的破損元件。

【關鍵詞】137Cs活度濃度;137Cs產(chǎn)額;50%燃耗;裂變核素;元件破損

中圖分類號： TL411文獻標識碼： A 文章編號： 2095-2457（2019）13-0205-002

DOI：10.19694/j.cnki.issn2095-2457.2019.13.097

0 前言

反應堆運行期間堆內(nèi)元件包殼的完整性關系到反應堆的運行安全與輻射安全，元件包殼的完整性檢查在反應堆運行過程中非常重要。某研究堆在多爐段運行過程中均出現(xiàn)一回路水總γ活度濃度及典型裂變核素濃度偏高的情況，為查明水質(zhì)異常原因，反應堆停堆后對這些水質(zhì)異常爐段的出堆元件進行了元件破損檢查，積累了大量元件破損檢查數(shù)據(jù)，包括在線總γ劑量率，水質(zhì)核素活度濃度等。檢查結(jié)果數(shù)據(jù)中，這些元件燃耗深度、檢查時距離停堆時間均不同對數(shù)據(jù)的影響非常大。目前堆外元件破損檢查的元件破損判斷方法通常是將所有檢查的元件結(jié)果進行對比，從中篩查出檢查結(jié)果相對偏高的元件作為破損元件，但這種判斷方法顯然過于草率，誤判率高。因此，本文結(jié)合該研究堆破損檢查系統(tǒng)特點對目前現(xiàn)有的大量的堆外元件破損檢查數(shù)據(jù)進行分析、研究，探討堆外元件破損檢查的規(guī)律，并理論上分析研究破損元件核素釋放行為、以及分析元件破損檢查時其他因素的干擾，找到一種相對準確的元件破損判斷方法，解決了實際問題。

1 元件破損檢查系統(tǒng)及檢查流程簡介

該研究堆堆外組件破損檢查系統(tǒng)由檢查罐及一個水循環(huán)取樣回路組成?；芈吩O置在線總γ監(jiān)測以及熱工參數(shù)監(jiān)測及電氣設備控制。系統(tǒng)流程如圖1所示。

元件檢查步驟如下：檢查罐裝入元件→元件表面沖洗→系統(tǒng)循環(huán)→取樣核素分析{1}→系統(tǒng)升溫循環(huán)運行2小時→取樣核素分析{2}→系統(tǒng)結(jié)束。

2 元件破損判斷標準的特征核素選取

燃料元件破損后，燃料元件總是會釋放裂變核素到介質(zhì)中，但破損元件內(nèi)裂變核素的釋放機制和釋放方式極其復雜，穩(wěn)定功率運行、變功率運行和停堆等各種工況下的釋放均有差別，因此在元件破損檢查數(shù)據(jù)分析判斷上，需要找到相對穩(wěn)定釋放、干擾性小、且容易測量的核素來作為衡量元件包殼是否破損的判斷依據(jù)。元件破損檢查時釋放到介質(zhì)水中的核素受到多方面的影響，如圖2所示。

在元件破損檢查過程中，理論上，元件破口越大，裂變核素釋放能力越強，破口的方式也影響裂變核素的釋放，停堆時間長短對裂變核素的釋放也有影響，同樣介質(zhì)環(huán)境（包括溫度、PH值等）也會對裂變核素的釋放產(chǎn)生一定的影響[1]。裂變核素釋放到破損檢查系統(tǒng)介質(zhì)后，有些核素半衰期短，在檢查過程和樣品測量過程中不斷衰變，核素分析的數(shù)據(jù)波動太大，不能反映破損程度，如132I;有些核素釋放后化學性能呈現(xiàn)單原子分子，且極易揮發(fā)，在系統(tǒng)開路情況下很容揮發(fā)到系統(tǒng)外，水質(zhì)核素分析結(jié)果不能反映該核素在系統(tǒng)中的釋放量，如鹵素裂變核素類131I等;另外，有相當多的核素如95Zr、95Nb等非常容易被系統(tǒng)內(nèi)壁吸附，同樣影響測量結(jié)果。此外，當元件破損后，無論停堆還是運行，也無論元件是在堆芯里還是倒入到元件存放池，其裂變核素會一直釋放，放射性氣體可能在破損檢查之前釋放大部分或者全部釋放完，所以氣體也不合適作為元件破損檢查特征核素。因此該核素必須具備以下四要素：首先該裂變核素具有較大的產(chǎn)額;其次該裂變核素在元件破損后具有快速且較穩(wěn)定的釋放特征，及在元件破損檢查過程中較均勻的釋放;再次，該裂變核素在水中不易揮發(fā)，不易被系統(tǒng)管壁吸附;最后，該裂變核素具有較長的半衰期，使得該裂變核素在水樣中的量不依賴距離停堆時間的長短。

137Cs是典型裂變核素，其在元件內(nèi)的含量與元件燃耗成正比[2]，裂變產(chǎn)額4.99%;半衰期達30.2年，元件破損檢查期間自身衰變可以忽略;且137Cs其化學性質(zhì)在水中以一價鹽離子存在，幾乎不易被吸附在系統(tǒng)管道內(nèi)壁;在元件破損檢查過程中核素137Cs的釋放速率只與燃耗、破口大小（與介質(zhì)有效接觸面積）有關，因此，水樣中的137Cs幾乎就是元件在破損檢查過程中釋放的裂變核素，具有非常典型的代表性，可以作為元件破損檢查中判斷元件是否破損的標準的特征核素。

131I在停堆時間較短檢查元件時可以考慮作為元件破損判斷的典型核素，但從整體考慮，元件破損檢查系統(tǒng)水箱上部與大氣相連，在高溫運行時131I極易揮發(fā)至系統(tǒng)外，導致核素測量結(jié)果不準確;其次，131I核素半衰期只有8.02天，核素自身衰變導致不同時間檢查結(jié)果誤差太大;再者131I特征峰能量附近存在別的核素γ干擾[3]，核素分析中容易帶來測量誤差。因此，131I可以作為元件破損參考核素，但不能作為破損元件破損判斷標準。

3 137Cs作為破損特征核素的數(shù)據(jù)分析及破損判斷方法

3.1 某研究堆堆外元件檢查數(shù)據(jù)分析

破損燃料元件向介質(zhì)釋放裂變核素的快慢多少不僅與燃料元件類型，破口大小、形狀有關，還與燃耗深度以及包殼表面鈾含量大小有關。因此采用137Cs作為破損特征核素進行元件破損判斷時應考慮到元件燃耗深度因素帶來的數(shù)據(jù)差異（不同燃耗深度的元件單位體積內(nèi)的燃料芯體里的137Cs核素數(shù)量不同），以及包殼表面含鈾量帶來的誤差。

針對以上問題，我們分析該研究堆多爐段的元件破損檢查（274盒，累計386次）結(jié)果數(shù)據(jù)，考慮到燃料芯體單位體積內(nèi)的137Cs活度與燃耗深度成正比，為保證元件在相同條件下對比，將各元件137Cs核素按50%的燃耗深度按進行歸一化（50%137Cs活度=測量的137Cs活度*50%/元件百分比燃耗）處理，研究分析這些結(jié)果發(fā)現(xiàn)以下幾種情況：

1）對所有元件破損檢查數(shù)據(jù)結(jié)果進行分類統(tǒng)計后發(fā)現(xiàn)，元件破損檢查結(jié)果中90%的元件137Cs活度濃度很低，均低于2000Bq/L，這部分元件137Cs平均活度濃度約為320Bq/L;

2）復檢元件中，絕大多數(shù)元件復檢結(jié)果與初檢結(jié)果的系統(tǒng)中釋放的137Cs活度基本相同，不會出現(xiàn)量級變化，說明137Cs在相同的環(huán)境介質(zhì)中會一直均勻釋放，且不會停止;而復檢元件中131I的結(jié)果相差太大，沒有對比性;

3）同一元件在不同燃耗（不同的爐段出堆）時隨著元件燃耗加深，137Cs活度變化主要有以下幾種情況：其一是絕大部分元件破檢結(jié)果137Cs活度均很低，活度小于2000Bq/L，且處于同一水平，沒有明顯上升;其二是有些元件137Cs活度均很高大，大于2000Bq/L，并處于同一量級，但無明顯規(guī)律;其三是少部分元件核素破損檢查結(jié)果137Cs活度隨燃耗有個量級增加，然后明顯有增加;此外，眾多元件破損檢查結(jié)果有一個共同特點，即當137Cs活度超過2000Bq/L以后繼續(xù)使用時，其破檢釋放的137Cs活度均出現(xiàn)上升，甚至成倍增加。

該研究堆元件破損檢查陸續(xù)經(jīng)過多個爐段，燃耗范圍也從20%至50%不等，破損檢查時刻距離停堆時刻的時間差也不相同，有些元件反復進行破損檢查，但破損檢查的結(jié)果中137Cs核素活度濃度相比其他裂變核素活度濃度非常穩(wěn)定，說明137Cs在破損燃料元件中的釋放、收集、測量等受外界干擾因素較小。對于該研究堆的燃料元件而言，破損檢查137Cs活度濃度結(jié)果存在一個臨界值，當元件結(jié)果超過這一臨界值時，元件破損的可能性很大，超過這一臨界值的元件繼續(xù)進入堆芯運行可能會加重破損的可能。后續(xù)該研究堆對超過2000Bq/L的某一根元件進行解體檢查，發(fā)現(xiàn)該元件確實存在破損。

3.2 破損元件137Cs核素釋放量理論計算

通過破檢元件137Cs核素活度對比選擇活度較大的幾根作為可能性最大的破損元件的方法盡管比較通用，但不能完全贈別出破損元件。因此需要從理論上計算破損元件對應釋放的137Cs的量。元件向介質(zhì)釋放核素的行為有多種方式，包括直接反沖和出擊、核素遷徙、水侵、腐蝕、包殼撕裂、穿孔等，每一種釋放方式均不相同，在元件破損檢查中無法區(qū)分，但無論如何，破損元件總會將裂變產(chǎn)物釋放到介質(zhì)中，因此我們不需要針對每一種裂變進行理論計算，我們只需要假設元件釋放的137Cs核素相對整個元件總的137Cs的量的比例來衡量破損嚴重程度。

為了方便計算，我們假設一盒元件中的某層燃料套管發(fā)生了1mm2面積的破損，并且這1mm2面積對應的所有燃料芯體裂變核素137Cs全部釋放至系統(tǒng)去離子水里所產(chǎn)生的總的137Cs核素總活度濃度。計算結(jié)果顯示，50%燃耗深度的元件對應1mm2面積內(nèi)燃料芯體全部137Cs釋放到堆外破損檢查系統(tǒng)中后，系統(tǒng)水介質(zhì)137Cs活度濃度為1.07×105Bq/L。1mm2對應的面積已經(jīng)屬于很微小破損，計算的結(jié)果為理論上最大值，實際上，當元件破損時，其在堆內(nèi)運行時會不斷釋放一部分，停堆以后甚至在保存水池存放時也會有一定速度的釋放，再者，破口處的燃料芯體不會完全進入介質(zhì)中。因此元件在堆外元件破損檢查過程中釋放的137Cs只是其中的一小部分，遠小于理論最大值。

3.3 元件包殼表面含鈾引起的137Cs本底

由于燃料元件在生產(chǎn)過程中可能會導致元件鋁包殼表面存在鈾沾污，根據(jù)該研究堆安全分析報告中給出的元件包殼材料鈾含量測定結(jié)果計算包殼表面腐蝕材料腐蝕1μm后燃耗為50%的元件包殼釋放釋放到堆外破損檢查系統(tǒng)后導致系統(tǒng)水質(zhì)中的137Cs活度為520Bq/L。堆外元件破損檢查過程中，元件包殼一直被水介質(zhì)沖刷，元件表面因鈾沾污導致的裂變核素137Cs也會進入破檢系統(tǒng)水介質(zhì)中，影響破損檢查結(jié)果，因此，包殼表面鈾沾污導致137Cs的活度濃度可作為堆外元件破損檢查結(jié)果的本底值。

4 結(jié)束語

綜合以上分析，我們可以看出在堆外元件破損檢查過程中，137Cs的釋放過程中影響因素小，是最佳的元件破損判斷標準特征核素。針對該研究堆堆外破損檢查系統(tǒng)，當破損檢查結(jié)果中137Cs活度超過某一個參考值后，可以判斷該元件極有可能破損，該參考值一般設置各種本底值總和的三至五倍。按這一結(jié)果應用在該研究堆的堆外元件破損檢查系統(tǒng)中，很準確的查找到了破損元件。

【參考文獻】

[1]黃逸達，鄧俊獻.反應堆破損燃料元件的監(jiān)測和定位[M].原子能出版社.

[2]李蘭，楊洪.潤壓水堆核電廠燃料元件破損診斷方法[J].核動力工程，2018年8月第29卷第4期.

[3]張燕，閆學昆，劉明鍵，陳英元件破損監(jiān)測中關鍵核素活度測量的影響因素[J].原子能科學技術，2008年4月 第42卷第4期.