• <tr id="yyy80"></tr>
  • <sup id="yyy80"></sup>
  • <tfoot id="yyy80"><noscript id="yyy80"></noscript></tfoot>
  • 99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

    煤矸石淋濾液中污染物在GCL中的擴(kuò)散性能

    2019-07-02 06:08:10董興玲董書寧周振方王強(qiáng)民
    煤田地質(zhì)與勘探 2019年3期
    關(guān)鍵詞:襯墊去離子水煤矸石

    董興玲,董書寧,周振方,王強(qiáng)民,劉 基

    ?

    煤矸石淋濾液中污染物在GCL中的擴(kuò)散性能

    董興玲1,2,董書寧1,2,周振方1,2,王強(qiáng)民1,2,劉 基1,2

    (1. 中煤科工集團(tuán)西安研究院有限公司,陜西 西安 710077;2. 陜西省煤礦水害防治技術(shù)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,陜西 西安 710077)

    為驗(yàn)證土工合成黏土襯墊(Geosynthetic Clay Liners,GCL)作為煤矸石處置場(chǎng)襯墊層建設(shè)材料的可行性,采用垂直式雙筒擴(kuò)散裝置進(jìn)行室內(nèi)擴(kuò)散試驗(yàn),研究了煤矸石淋濾液中典型污染物Zn2+、Mn2+和SO2– 4在人工鈉化膨潤(rùn)土GCL中的擴(kuò)散性能,使用有限層法模擬軟件POLLUTE V7對(duì)污染物隨時(shí)間變化的曲線進(jìn)行擬合,確定3種污染物在人工鈉化膨潤(rùn)土GCL中的擴(kuò)散系數(shù)。研究結(jié)果表明,污染物在GCL中的擴(kuò)散系數(shù)低于它們?cè)趥鹘y(tǒng)壓實(shí)黏土襯墊層中的擴(kuò)散系數(shù),從而能更有效地控制煤矸石淋濾液中污染物在GCL中的擴(kuò)散遷移行為。

    煤矸石淋濾液;土工合成黏土襯墊;擴(kuò)散性能;重金屬;硫酸鹽

    在煤炭開采和洗選過(guò)程中會(huì)產(chǎn)生大量的煤矸石,其排放量約占煤炭年產(chǎn)量的10%~15%[1]。據(jù)統(tǒng)計(jì),露天堆放的煤矸石,其累積堆存量已經(jīng)超過(guò)60億t,且每年還在以數(shù)億噸的速度不斷增長(zhǎng)[2]。煤矸石,特別是含硫量高的煤矸石,在長(zhǎng)期露天堆積時(shí),由于受到風(fēng)化和降水淋溶的作用,會(huì)發(fā)生一系列的物理、化學(xué)和生物反應(yīng),進(jìn)而形成煤矸石酸性淋濾液[3-4]。酸性淋濾液不斷向外遷移,不僅污染礦區(qū)周圍的地表水和土壤,還可以通過(guò)各種水力聯(lián)系進(jìn)入地下水環(huán)境,從而對(duì)礦區(qū)周圍的地下水造成嚴(yán)重污染[5]。

    為了降低煤矸石淋濾液對(duì)礦區(qū)周圍環(huán)境的影響,通過(guò)在煤矸石處置場(chǎng)底部鋪設(shè)襯墊層,減少淋濾液入滲到地下水環(huán)境,被認(rèn)為是最有效可行的方法[6]。煤矸石處置場(chǎng)底部襯墊層通常由黏土材料建造,然而在大多數(shù)礦區(qū)周圍很難獲取能夠滿足質(zhì)量要求的黏土資源,如果采取黏土外運(yùn)的方式,襯墊層的建設(shè)成本將急劇上升。在此情況下,可以嘗試采用土工合成黏土襯墊(Geosynthetic Clay Liners,GCL)作為煤矸石處置場(chǎng)的底部襯墊層。GCL是否可以作為煤矸石處置場(chǎng)的襯墊層取決于其截污性能大小,要對(duì)截污性能進(jìn)行量化和評(píng)價(jià),必須明確污染物在GCL中的遷移行為。目前,已有的研究主要關(guān)注各種污染物在GCL中的對(duì)流遷移過(guò)程,很少有研究涉及污染物在GCL中的擴(kuò)散性能。事實(shí)上,當(dāng)GCL用作防滲層時(shí),由于上部存在巨大的荷載,GCL的滲透系數(shù)往往極低,此時(shí)分子擴(kuò)散過(guò)程才是污染物向外遷移的主要方式[7-8]。為此,擬分析煤矸石淋濾液中重金屬和硫酸鹽在GCL中的擴(kuò)散遷移行為,以期為GCL用于煤矸石處置場(chǎng)襯墊層提供理論依據(jù)和技術(shù)支撐。

    1 研究背景

    1.1 土體中的擴(kuò)散現(xiàn)象

    菲克(Fick)于1855年提出,溶質(zhì)在溶液中的擴(kuò)散現(xiàn)象與物理學(xué)中的熱傳導(dǎo)類似,并以此提出了分子擴(kuò)散定律:?jiǎn)挝粫r(shí)間內(nèi)通過(guò)單位面積的溶質(zhì)與溶質(zhì)濃度在該面法線上的梯度成正比,可以用式(1)表示:

    式中d表示分子擴(kuò)散通量,ML–2T–1;為有效孔隙度;0為溶質(zhì)在自由溶液中的擴(kuò)散系數(shù),L2T–1;表示濃度梯度;為滲流方向;負(fù)號(hào)表示溶質(zhì)擴(kuò)散的方向和溶質(zhì)濃度增加的方向相反,即物質(zhì)是由高濃度向低濃度的地方遷移。0可以由式(2)確定:

    式中為通用氣體常數(shù),8.314 J/(mol?K);為法拉第常數(shù)96 485 C mol–1;||為離子化合價(jià)的絕對(duì)值;0為極限的離子傳導(dǎo)率,其值在無(wú)限稀溶液中達(dá)到最大且隨溫度的升高而增大。

    需要指出的是,式(1)只適用于擴(kuò)散過(guò)程已達(dá)到穩(wěn)恒狀態(tài),即??與時(shí)間無(wú)關(guān)。在其沒(méi)有達(dá)到穩(wěn)恒條件下進(jìn)行測(cè)定時(shí),應(yīng)考慮使用Fick第二擴(kuò)散定律,見式(3)。

    式中e為溶質(zhì)在土體中的擴(kuò)散系數(shù),其往往小于溶質(zhì)在純水中的擴(kuò)散系數(shù)(0)。因?yàn)樵谕馏w中,溶質(zhì)的擴(kuò)散遷移還受到孔隙彎曲度(e)、溶液黏滯度()以及負(fù)電荷所引起的阻滯作用()等多種因素的影響。S. R. Olsen等[9]將溶質(zhì)在土體中的擴(kuò)散系數(shù)表示為:

    式中為容積含水率;為擴(kuò)散的宏觀平均路徑,而e為溶質(zhì)的實(shí)際遷移路徑。由于上式的復(fù)雜性和實(shí)際測(cè)定困難,所以自20世紀(jì)80年代后關(guān)于擴(kuò)散系數(shù)多采用式(5)表示[10]:

    式中為彎曲因子,它表征的是載有溶質(zhì)的流體在孔隙介質(zhì)中運(yùn)移時(shí),其路徑的彎曲程度。溶質(zhì)在純水中的擴(kuò)散系數(shù)(0)可以通過(guò)化學(xué)手冊(cè)查得;但土體的彎曲因子無(wú)法通過(guò)文獻(xiàn)獲得。所以,溶質(zhì)在土體中的擴(kuò)散系數(shù),需要通過(guò)試驗(yàn)進(jìn)行測(cè)定。

    1.2 擴(kuò)散系數(shù)求解

    廢棄物處置場(chǎng)的淋濾液從處置場(chǎng)不斷通過(guò)擴(kuò)散的方式經(jīng)過(guò)黏土襯墊,并進(jìn)入到底部砂礫透水層。在實(shí)驗(yàn)室內(nèi),可以通過(guò)圖1所示的擴(kuò)散筒(示意圖)對(duì)污染物在襯墊層中的擴(kuò)散過(guò)程進(jìn)行描述。

    圖1 雙筒擴(kuò)散裝置示意圖(修改自C. D. Shackelford[11])

    在上筒中注入含有污染物的溶液,在下筒中注入去離子水,并保證不存在水頭差。由于上筒中污染物的濃度比下筒中污染物的濃度高出許多,所以污染物在濃度梯度的作用下不斷向下擴(kuò)散。隨著試驗(yàn)的持續(xù)進(jìn)行,上筒中污染物濃度不斷降低,而下筒中污染物濃度持續(xù)升高。根據(jù)質(zhì)量守恒定律,上、下筒中污染物的濃度變化可以分別用式(6)和式(7)表示:

    式中0為上筒污染源中污染物的初始濃度,ML–3;r為污染源溶液高度(單位面積污染源的體積),L;t()為時(shí)刻進(jìn)入到襯墊層中污染物的量,ML–2T–1;c為每次溶液分析時(shí)從上筒污染源取出的溶液體積(單位面積、單位時(shí)間),LT–1。

    式中b0為下筒中污染物的初始濃度,ML–3;b為下筒高度(單位面積下筒的體積),L;t()為時(shí)刻進(jìn)入到下筒中污染物的量,ML–2T–1;c為每次溶液分析時(shí)從下筒中取出的溶液體積(單位面積、單位時(shí)間),LT–1。

    在試驗(yàn)時(shí),定期從上筒和下筒中取出少量溶液(3 mL左右),測(cè)定其中污染物的濃度。以時(shí)間為橫坐標(biāo),以濃度變化為縱坐標(biāo)繪制圖。隨后,使用POLLUTE V7軟件對(duì)試驗(yàn)數(shù)據(jù)進(jìn)行擬合,便可以確定污染物的擴(kuò)散系數(shù)。POLLUTE V7(加拿大GAEA公司)是一種半解析解軟件,是計(jì)算污染物擴(kuò)散系數(shù)的經(jīng)典軟件。通過(guò)調(diào)整擴(kuò)散系數(shù),使模擬曲線與試驗(yàn)數(shù)據(jù)逐漸接近,當(dāng)模擬曲線與試驗(yàn)數(shù)據(jù)最大程度接近時(shí),此時(shí)所輸入的擴(kuò)散系數(shù)即為污染物在GCL中的擴(kuò)散系數(shù)。

    2 試驗(yàn)材料和方法

    2.1 土工合成黏土襯墊層

    試驗(yàn)所用GCL購(gòu)自國(guó)內(nèi)某土工合成材料制造商。該GCL的上表面為非織造土工布,下表面為塑料扁絲編織土工布,通過(guò)針刺法將人工鈉化膨潤(rùn)土夾封在兩層土工布中。本研究選擇由人工鈉化膨潤(rùn)土制成的GCL進(jìn)行試驗(yàn),因?yàn)檫@種GCL的價(jià)格偏低,在國(guó)內(nèi)其使用范圍較天然鈉基膨潤(rùn)土GCL要廣的多。試驗(yàn)所用GCL中人工鈉化膨潤(rùn)土的基本性質(zhì)和礦物組成見表1和表2。

    表1 GCL試樣的基本性質(zhì)

    表2 試驗(yàn)用膨潤(rùn)土的基本性質(zhì)

    根據(jù)D. E. Daniel等[12]的方法進(jìn)行GCL擴(kuò)散試樣制備。制樣時(shí),在大塊方形GCL樣品上標(biāo)記出直徑為101 mm的圓,然后沿著圓周用刻刀割開GCL上表面的非織造土工布,為防止GCL內(nèi)膨潤(rùn)土灑落,用洗瓶向割開的縫隙內(nèi)注入少量蒸餾水,使膨潤(rùn)土水化粘結(jié)。隨后,使用刻刀將GCL下表面的塑料扁絲編織土工布割斷。將圓形GCL試樣取出,并稱重(其總質(zhì)量減去水化時(shí)所用的1/2蒸餾水質(zhì)量,即為GCL的質(zhì)量)。在GCL圓周4個(gè)不同位置測(cè)定GCL厚度,取平均值作為GCL的厚度。

    2.2 擴(kuò)散溶液

    將一定量分析純ZnSO4和MnSO4溶于去離子水,配制模擬煤矸石淋濾液。選擇Zn2+、Mn2+以及SO2– 4作為研究對(duì)象,是因?yàn)樗鼈兪敲喉肥転V液中廣泛存在的污染物。使用濃度為12.0 mol/L的濃硫酸將模擬淋濾液的pH調(diào)整至2.0±0.2,并測(cè)定配制后溶液中Cl–的質(zhì)量濃度。溶液的基本性質(zhì)見表3。

    表3 擴(kuò)散溶液的基本性質(zhì)

    注:Cl–為控制性離子,溶液配制后測(cè)定其質(zhì)量濃度。

    2.3 擴(kuò)散試驗(yàn)

    使用垂直式雙筒擴(kuò)散裝置(Double Reservoir Method)進(jìn)行擴(kuò)散試驗(yàn)(圖2)。擴(kuò)散裝置上筒盛裝煤矸石淋濾液、下筒盛裝脫氣去離子水。使用水頭調(diào)節(jié)桿調(diào)節(jié)下筒中去離子水的水頭,以消除上、下筒之間的水頭差,避免對(duì)流作用發(fā)生。參照C. B. Lake[8]、R. Rowe[13]、R. J. Lorenzetti[14]和S. Paumier[15]等人的研究,使用定體積法測(cè)定各污染物在GCL中的擴(kuò)散性能。定體積擴(kuò)散是指在整個(gè)試驗(yàn)過(guò)程中GCL的體積不發(fā)生變化的一種擴(kuò)散系數(shù)測(cè)定方法。因?yàn)樵谠囼?yàn)過(guò)程中受到側(cè)壁限制作用,GCL試樣在水平方向上尺寸(直徑)不會(huì)發(fā)生變化;因此,只要GCL的縱向尺寸(厚度)始終維持不變,GCL的體積便可以保持恒定。

    在GCL的上、下兩端從內(nèi)到外依次放置濾紙和不銹鋼多孔板,隨后將其一起安裝到擴(kuò)散裝置中,使用水化膨潤(rùn)土將GCL試樣與擴(kuò)散裝置側(cè)壁之間的空隙填滿。調(diào)整拉桿長(zhǎng)度,預(yù)留0.8 cm高度,供GCL膨脹。前期預(yù)備試驗(yàn)結(jié)果表明,在無(wú)荷載自由膨脹狀態(tài)下,使用煤矸石淋濾液對(duì)GCL試樣進(jìn)行浸潤(rùn)時(shí),其膨脹厚度在0.84 cm左右,所以預(yù)留高度不能超過(guò)此值,否則,在試驗(yàn)過(guò)程中GCL與上筒間不能形成緊密接觸,容易發(fā)生滲漏。當(dāng)GCL用作煤矸石處置場(chǎng)襯墊層時(shí),隨著煤矸石的逐漸填入,GCL所受的上部荷載必然隨之增大,而上部荷載的增大將促使GCL的厚度減小,因此要研究煤矸石淋濾液中污染物在不同厚度GCL中的遷移行為[16]。

    圖2 擴(kuò)散裝置示意圖

    隨后,使用脫氣去離子水(De-ionized,De-aired water)對(duì)GCL進(jìn)行預(yù)水化,預(yù)水化方法參照C. B. Lake[8]和V. Norotte[17]的方法進(jìn)行。預(yù)水化時(shí),通過(guò)水頭調(diào)節(jié)管將脫氣去離子水緩慢注入到擴(kuò)散裝置的下筒中,驅(qū)動(dòng)去離子水從下筒向上筒流動(dòng),待去離子水流過(guò)GCL并使其完全水化后,停止向下筒中注入脫氣去離子水。將水位調(diào)節(jié)管中的水頭維持在特定位置。向擴(kuò)散裝置的上筒中注入脫氣去離子水,其水頭與水位調(diào)節(jié)管中水頭相同。隨后,定期從上、下筒中各取3 mL溶液,使用離子色譜儀分析所取溶液中Na+、K+、Mg2+、Ca2+、Cl–、SO2– 4、NO– 3和F–的質(zhì)量濃度。取出后,補(bǔ)充同樣體積的脫氣去離子水。當(dāng)上、下筒溶液中離子的質(zhì)量濃度相同時(shí)(連續(xù)3次測(cè)定質(zhì)量濃度相差10%),停止預(yù)水化。

    將上筒中的脫氣去離子水移出,注入500 mL模擬煤矸石淋濾液,調(diào)整液位調(diào)節(jié)管中的水頭,使上、下筒中無(wú)水頭差,確保筒中無(wú)對(duì)流傳輸作用發(fā)生[13]。隨后,定期從上、下筒中抽取3 mL溶液,使用原子吸收分光光度儀和離子色譜儀分別測(cè)定所取溶液中Zn2+、Mn2+、SO2– 4和Cl–的質(zhì)量濃度(Cl–是非吸附性離子,在本研究中作為控制離子存在);向上、下筒中注入3 mL去離子水,以維持筒中溶液體積恒定。繪制污染物質(zhì)量濃度隨時(shí)間變化曲線。

    隨后使用POLLUTE V7對(duì)擴(kuò)散裝置上筒中污染物隨時(shí)間變化曲線進(jìn)行擬合,計(jì)算污染物在GCL中的擴(kuò)散系數(shù)。對(duì)于吸附性污染物,在襯墊層中擴(kuò)散時(shí)容易受到吸附作用的影響,因此在使用POLLUTE V7軟件計(jì)算Mn2+、Zn2+和SO2– 4的擴(kuò)散系數(shù)時(shí),必須輸入上述污染物達(dá)到吸附平衡時(shí)的分配系數(shù)d,分別為9.3 mL/g、9.0 mL/g、0[18]。而Cl–在土體中的吸附性很小,可忽略其吸附性,不需要測(cè)定其分配系數(shù)[19]。

    3 結(jié)果分析

    3.1 重金屬和硫酸鹽在GCL中的擴(kuò)散性能

    圖3—圖6所示為Zn2+、Mn2+、SO2– 4以及Cl–在擴(kuò)散裝置上筒中質(zhì)量濃度隨時(shí)間的變化趨勢(shì)。

    圖3 源溶液中Zn2+質(zhì)量濃度隨時(shí)間變化趨勢(shì)及擬合結(jié)果

    圖4 源溶液中Mn2+質(zhì)量濃度隨時(shí)間變化趨勢(shì)及擬合結(jié)果

    同時(shí),圖中還給出了使用POLLUTE V7擬合的污染物質(zhì)量濃度變化曲線,計(jì)算結(jié)果見表4。

    圖5 源溶液中SO2– 4質(zhì)量濃度隨時(shí)間變化趨勢(shì)及擬合結(jié)果

    圖6 源溶液中Cl–質(zhì)量濃度隨時(shí)間變化趨勢(shì)及擬合結(jié)果

    如表4所示,Cl–的擴(kuò)散系數(shù)為6.0′10–10m2/s,這一數(shù)值與C. B. Lake[8]和R. Rowe[13]等測(cè)定的Cl–擴(kuò)散系數(shù)(1.3~3.7)′10–10m2/s相比偏大。本研究中Cl–的擴(kuò)散系數(shù)偏大,是因?yàn)樗肎CL具有較大的孔隙比(本研究中GCL的孔隙率為4.1,而C. B. Lake等研究中孔隙率為1.1~3.6)。C. B. Lake等指出,GCL的擴(kuò)散系數(shù)與其孔隙比呈線性正相關(guān)。S. Paumier[15]等在研究中也提到,污染物在GCL中的擴(kuò)散系數(shù)與GCL的孔隙比有直接關(guān)系,孔隙比越大,擴(kuò)散系數(shù)越大。

    Zn2+、Mn2+和SO2– 4的擴(kuò)散系數(shù)分別為0.2′10–10m2/s、0.16′10–10m2/s和1.3′10–10m2/s。需要指出的是,在水溶液中,Mn2+的擴(kuò)散系數(shù)高于Zn2+,但在本研究的GCL中,Mn2+的擴(kuò)散系數(shù)要低于Zn2+。離子半徑的不同是產(chǎn)生這一現(xiàn)象的主要原因:Zn2+的離子半徑為74 pm,較Mn2+的離子半徑67 pm大,對(duì)于同價(jià)離子,離子半徑越大其表面電荷密度越小,所受膨潤(rùn)土引力便越弱,其擴(kuò)散速度就越快。

    將污染物在GCL中的擴(kuò)散系數(shù)與其在壓實(shí)黏土襯墊層中的擴(kuò)散系數(shù)進(jìn)行比較后(表5)可以發(fā)現(xiàn),各污染物在GCL中的擴(kuò)散系數(shù)要比它們?cè)趬簩?shí)黏土襯墊層中的擴(kuò)散系數(shù)小得多。這一結(jié)果表明,GCL比壓實(shí)黏土襯墊層能更有效地阻隔污染物的分子擴(kuò)散。GCL中主要含有膨潤(rùn)土,遇水后迅速膨脹,由于受到兩側(cè)土工織物的限制,水化后的膨潤(rùn)土成為了致密的污染物阻隔屏障。與壓實(shí)黏土襯墊層相比較,這種屏障不僅具有更小的可供污染物擴(kuò)散的截面積,其可供污染物遷移的孔隙往往也更加曲折。

    表4 污染物在襯墊層中的擴(kuò)散系數(shù)及分配系數(shù)

    注:a. 陰離子,認(rèn)定其分配系數(shù)為0;b. 數(shù)據(jù)來(lái)自Y. H. Li和S. Gregory[20]。

    表5 污染物在GCL和壓實(shí)黏土襯墊層中的擴(kuò)散系數(shù)

    注:Cl–為控制性離子。

    3.2 擴(kuò)散系數(shù)預(yù)測(cè)

    通過(guò)擴(kuò)散試驗(yàn)可以測(cè)得各類污染物在GCL中的有效擴(kuò)散系數(shù)(e),但試驗(yàn)中使用的污染物(特別是重金屬)容易對(duì)人體和實(shí)驗(yàn)室環(huán)境造成危害。另外,由于重金屬容易被膨潤(rùn)土吸附,導(dǎo)致其在GCL中的遷移速度較慢,所以擴(kuò)散試驗(yàn)往往需要持續(xù)較長(zhǎng)時(shí)間,耗費(fèi)大量人力物力。根據(jù)式(5),污染物在土體中的有效擴(kuò)散系數(shù)(e)可以通過(guò)其在水中的自由擴(kuò)散系數(shù)(0)和土體的彎曲因子()相乘求得[25-26]。各種污染物在水中的自由擴(kuò)散系數(shù)(0)可以通過(guò)查找化學(xué)手冊(cè)或已發(fā)表文獻(xiàn)得到,所以只要sssp得到土體的彎曲因子()便能夠獲得污染物在土體中的擴(kuò)散系數(shù)。對(duì)于所有離子,土體的彎曲因子()都是一樣的,因此考慮使用Cl–來(lái)確定GCL的彎曲因子,再將土體彎曲因子()與化學(xué)手冊(cè)中所查得的污染物自由擴(kuò)散系數(shù)(0)相乘,計(jì)算其他污染物在土體中的有效擴(kuò)散系數(shù)。Cl–無(wú)毒,便于實(shí)驗(yàn)室操作;另外,Cl–不易被膨潤(rùn)土吸附,在GCL中的遷移速度較快,可以縮短試驗(yàn)時(shí)間。

    表6中所列為本研究中實(shí)測(cè)污染物的擴(kuò)散系數(shù)和通過(guò)計(jì)算得到的擴(kuò)散系數(shù)??梢钥闯?,通過(guò)計(jì)算所得污染物擴(kuò)散系數(shù)比實(shí)測(cè)污染物擴(kuò)散系數(shù)大的多。顯然,通過(guò)自由擴(kuò)散系數(shù)和GCL的彎曲因子計(jì)算其他污染物擴(kuò)散系數(shù)的方法并不可行。因?yàn)槌藦澢蜃右酝?,還有其他因素,如電荷平衡、陰離子排斥等多種因素影響污染物的擴(kuò)散過(guò)程,而這些因素在上述計(jì)算中都沒(méi)有考慮。因此,為獲得污染物的擴(kuò)散系數(shù),必須開展室內(nèi)試驗(yàn)。

    表6 計(jì)算擴(kuò)散系數(shù)與實(shí)測(cè)擴(kuò)散系數(shù)

    注:a. 水溫25℃時(shí)各離子在純水中的自由擴(kuò)散系數(shù);b. 采用式(5)計(jì)算。

    4 結(jié)論

    a. 使用有限層法模擬軟件POLLUTE V7對(duì)煤矸石淋濾液中污染物隨時(shí)間變化的曲線進(jìn)行擬合,確定了3種污染物在人工鈉化膨潤(rùn)土GCL中的擴(kuò)散系數(shù):Zn2+、Mn2+和SO2– 4在GCL中的擴(kuò)散系數(shù)分別為0.2′10–10m2/s、0.16′10–10m2/s和1.3′10–10m2/s,它們?cè)贕CL中的擴(kuò)散系數(shù)低于其在傳統(tǒng)壓實(shí)黏土襯墊層中的擴(kuò)散系數(shù),因此能夠更加有效地控制污染物的擴(kuò)散遷移行為。

    b. Mn2+的擴(kuò)散系數(shù)要低于Zn2+,離子半徑的不同是產(chǎn)生這一現(xiàn)象的原因:Zn2+的離子半徑為74 pm,較Mn2+的離子半徑67 pm大,對(duì)于同價(jià)離子,離子半徑越大其表面電荷密度越小,所受膨潤(rùn)土引力越弱,其擴(kuò)散速度越快。

    c. 煤矸石淋濾液中污染物在GCL中的擴(kuò)散系數(shù)不能通過(guò)自由擴(kuò)散系數(shù)(0)和GCL的彎曲因子()求得,電荷平衡、陰離子排斥等多種因素均會(huì)影響污染物的擴(kuò)散過(guò)程。

    [1] 國(guó)家發(fā)展和改革委員會(huì). 中國(guó)資源綜合利用年度報(bào)告(2014)[R]. 2014.

    [2] ZHU J,CHERTOW M R. Greening industrial production through waste recovery:“Comprehensive utilization of resources” in China[J]. Environmental Science and Technology,2016,50(5):2175–2182.

    [3] QURESHI A,CHRISTIAN M,BJ?RN ?. Potential of coal mine waste rock for generating acid mine drainage[J]. Journal of Geochemical Exploration,2016,160:44–54.

    [4] STEPHANIE N J,BORA C. Evaluation of waste materials for acid mine drainage remediation[J]. Fuel,2017,188:294–309.

    [5] 王禺昊. 淮南新莊孜礦煤矸石充填復(fù)墾土壤中鎘的遷移特征[J].煤田地質(zhì)與勘探,2018,46(1):135–138.WANG Yuhao. Characteristics of Cadmium migration in the reclaimed soil filled with the coal gangue from the Xinzhuangzi mine in Huainan[J]. Coal Geology & Exploration,2018,46(1):135–138.

    [6] 王國(guó)強(qiáng),趙華宏,吳道祥,等. 兩淮礦區(qū)煤矸石的衛(wèi)生填埋與生態(tài)恢復(fù)[J]. 煤炭學(xué)報(bào),2001,26(4):428–431. WANG Guoqiang,ZHAO Huahong,WU Daoxiang,et al. Gangue sanitary landfill and recovering ecological environment in Huaibei and Huainan mining area[J]. Journal of China Coal Society,2001,26(4):428–431.

    [7] RICHARD B,BOOKER J R,QUIGLEY R M,et al. Barrier systems for waste disposal facilities[M]. London and New York:Taylor & Francis Group,2004.

    [8] LAKE C B,ROWE R K. Diffusion of sodium and chloride through geosynthetic clay liners[J]. Geotextiles and Geomembranes,2000,18(2/3/4):103–131.

    [9] OLSEN S R,KEMPER W D. Movement of nutrients to plant roots[J]. Advances in Agronomy,1986(20):91–151.

    [10] SHACKELFORD C D,DANIEL D E. Diffusion in saturated soil. Ⅰ:Background[J]. Journal of Geotechnical Engineering,1991,117(3):467–484.

    [11] SHACKELFORD C D. Laboratory diffusion testing for waste disposal:A review[J]. Journal of Contaminant Hydrology,1991,7(3):177–217.

    [12] DANIEL D E,BOWDERS J J,GILBERT R B. Laboratory hydraulic conductivity testing of GCLs in flexible-wall permeameters[C]//West Conshohocken:ASTM,1997.

    [13] ROWE R,LAKE C,PETROV R. Apparatus and procedures for assessing inorganic diffusion coefficients for geosynthetic clay liners[J]. Geotechnical Testing Journal,2000,23(2):206–214.

    [14] LORENZETTI R J,BARTELT-HUNT S L,BURNS S E,et al. Hydraulic conductivities and effective diffusion coefficients of geosynthetic clay liners with organobentonite amendments[J]. Geotextiles and Geomembranes,2005,23(5):385–400.

    [15] PAUMIER S,TOUZE F N. Hydraulic and chemical evolution of GCLs during filter press and oedopermeametric tests performed with real leachate[J]. Geotextiles and Geomembranes,2012,33(S C):15–24.

    [16] KANG J B,SHACKELFORD C D. Consolidation of a geosynthetic clay liner under isotropic states of stress[J]. Journal of Geotechnical and Geoenvironmental Engineering,2010,136(1):253–259.

    [17] NOROTTE V,DIDIER G,GUYONNET D,et al. Evolution of GCL hydraulic performance during contact with landfill leachate[C]//Advances in Geosynthetic Clay Liner Technology:2nd Symposium. Denver,Colorado,2004.

    [18] 董興玲,董書寧,王寶,等. 土工合成黏土襯墊對(duì)煤矸石滲濾液中Zn2+和Mn2+的吸附特性[J]. 煤炭科學(xué)技術(shù),2017,45(12):7–12. DONG Xingling,DONG Shuning,WANG Bao,et al. Adsorption performance of Zn2+and Mn2+from coal gangue leachate on geosynthetic clay liners[J]. Coal Science and Technology,2017,45(12):7–12.

    [19] 張文杰,劉穎,賈文強(qiáng). 氯離子在黏土—膨潤(rùn)土屏障中遷移的離心試驗(yàn)研究[J]. 巖土力學(xué),2015,36(8):2237–2242. ZHANG Wenjie,LIU Ying,JIA Wenqiang. Centrifuge study of migration of Cl–in clay-bentonite barriers[J]. Rock and Soil Mechanics,2015,36(8):2237–2242.

    [20] LI Yuanhui,GREGORY S. Diffusion of ions in sea water and in deep–sea sediments[J]. Geochimica et Cosmochimica Acta,1974,38(5):703–714.

    [21] SHACKELFORD C D,DANIEL D E. Diffusion in saturated soil. II:Results for compacted clay[J]. Journal of Geotechnical Engineering,1991,117(3):485–506.

    [22] COTTEN T E,DAVIS M M,SHACKELFORD C D. Effects of test duration and specimen length on diffusion testing of unconfined specimens[J]. Geotechnical Testing Journal,1998,21(2):79–94.

    [23] CAMUR M,YAZICIGIL H. Laboratory determination of multicomponent effective diffusion coefficients for heavy metals in a compacted clay[J]. Turkish Journal of Earth Sciences,2005,14:91–103.

    [24] CHALERMYANONT T,ARRYKUL S,CHAROENTHAISONG N. Potential use of lateritic and marine clay soils as landfill liners to retain heavy metals[J]. Waste Management,2009,29(1):117–127.

    [25] 何俊,郝國(guó)文. 黏土襯墊中滲透系數(shù)與擴(kuò)散系數(shù)的關(guān)系[J]. 煤田地質(zhì)與勘探,2007,35(6):40–43. HE Jun,HAO Guowen. Relationship between hydraulic conductivity and diffusion coefficient of clay liner[J]. Coal Geology & Exploration,2007,35(6):40–43.

    [26] 何俊. 運(yùn)移參數(shù)對(duì)GCL中污染物運(yùn)移的影響研究[J]. 煤田地質(zhì)與勘探,2005,33(6):42–45.HE Jun. Effect of transport parameters on contaminant transport through GCL[J]. Coal Geology & Exploration,2005,33(6):42–45.

    Diffusion ability of contaminants of coal gangue leachate in geosynthetic clay liners

    DONG Xingling1,2, DONG Shuning1,2, ZHOU Zhenfang1,2, WANG Qiangmin1,2, LIU Ji1,2

    (1. Xi’an Research Institute Co. Ltd., China Coal Technology and Engineering Group Corp., Xi’an 710077, China; 2. Shaanxi Key Laboratory of Coal Mine Water Hazard Prevention and Control Technology, Xi’an 710077, China)

    To verify the feasibility of geosynthetic clay liners(GCL) as liners material for coal gangue impoundment, diffusion tests were conducted with vertical double reservoir method to determine the diffusion ability of heavy metals(Zn2+、Mn2+) and sulfate from coal gangue leachate in GCL-S(Sodium-activated bentonite), and POLLUTE V7 based on finite layer method was used to draw the fitting curve of pollutant changing with time in the diffusion device, which calculated the diffusion coefficient of contaminants in GCL. The data show that the diffusion coefficient in GCL was lower than that in compacted clay liners, so GCL could control the diffusion and migration of pollutants more effectively.

    coal gangue leachate; geosynthetic clay liners; diffusion ability; heavy metals; sulphate

    Tiandi Science and Technology Co. Ltd. Science and Technology Innovation Venture Capital Special Project(2018-TD-MS073);National Key R&D Program of China(2017YFC0804103,2016YFC0501104);National Natural Science Foundation of China(41807221);Science and Technology Innovation Fund of Xi’an Research Institute of CCTEG(2015XAYMS21)

    董興玲,1982年生,女,山東棗莊人,博士,助理研究員,從事礦區(qū)水環(huán)境保護(hù)與生態(tài)修復(fù)方面的研究工作. E-mail:dongxingling@cctegxian.com

    董興玲,董書寧,周振方,等. 煤矸石淋濾液中污染物在GCL中的擴(kuò)散性能[J]. 煤田地質(zhì)與勘探,2019,47(3):124–129.

    DONG Xingling,DONG Shuning,ZHOU Zhenfang,et al. Diffusion ability of contaminants of coal gangue leachate in geosynthetic clay liners[J]. Coal Geology & Exploration,2019,47(3):124–129.

    1001-1986(2019)03-0124-06

    X52

    A

    10.3969/j.issn.1001-1986.2019.03.020

    2018-08-24

    天地科技股份有限公司科技創(chuàng)新創(chuàng)業(yè)資金專項(xiàng)項(xiàng)目(2018-TD-MS073);國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃項(xiàng)目(2017YFC0804103,2016YFC0501104);國(guó)家自然科學(xué)基金項(xiàng)目(41807221);中煤科工集團(tuán)西安研究院有限公司科技創(chuàng)新基金項(xiàng)目(2015XAYMS21)

    (責(zé)任編輯 周建軍)

    猜你喜歡
    襯墊去離子水煤矸石
    淺談煤矸石在固廢混凝土中的應(yīng)用
    膝關(guān)節(jié)活動(dòng)平臺(tái)單髁置換術(shù)后襯墊脫位研究 進(jìn)展
    去離子水中的鈣鎂指標(biāo)
    變頻器冷卻水系統(tǒng)嚴(yán)密性檢查及維護(hù)診斷
    不同減振襯墊 對(duì)模擬運(yùn)輸獼猴桃生理和品質(zhì)影響
    煤矸石的綜合利用
    上海建材(2018年2期)2018-06-26 08:50:56
    AGM隔板氯離子的處理與研究
    玻璃纖維(2016年2期)2016-12-18 12:32:03
    防滲襯墊自身的穩(wěn)定計(jì)算分析
    不同稀釋液對(duì)免疫層析法糞便隱血試驗(yàn)的影響
    談船上卷鋼與鋼板的襯墊
    波多野结衣一区麻豆| 不卡av一区二区三区| 日日夜夜操网爽| av电影中文网址| 12—13女人毛片做爰片一| 久久国产乱子伦精品免费另类| 亚洲久久久国产精品| 51午夜福利影视在线观看| 国产精品 国内视频| 国产欧美日韩一区二区精品| 黄色a级毛片大全视频| 美女国产高潮福利片在线看| 午夜影院日韩av| 国产欧美日韩精品亚洲av| 啪啪无遮挡十八禁网站| 国产精品久久电影中文字幕| 一本综合久久免费| 日本五十路高清| 一二三四社区在线视频社区8| 精品免费久久久久久久清纯| 女人被狂操c到高潮| 啦啦啦韩国在线观看视频| 麻豆成人av在线观看| 国产在线观看jvid| 成人免费观看视频高清| 精品熟女少妇八av免费久了| 日日夜夜操网爽| 亚洲中文字幕一区二区三区有码在线看 | 一a级毛片在线观看| 国产91精品成人一区二区三区| 最近最新中文字幕大全免费视频| 亚洲男人的天堂狠狠| 亚洲av片天天在线观看| 神马国产精品三级电影在线观看 | 亚洲国产精品999在线| 久久久水蜜桃国产精品网| 免费看十八禁软件| 久久久久精品国产欧美久久久| 老熟妇乱子伦视频在线观看| 亚洲伊人色综图| 久久香蕉精品热| 最近最新免费中文字幕在线| 国产亚洲精品第一综合不卡| 身体一侧抽搐| 男人舔女人的私密视频| 午夜影院日韩av| 精品国产美女av久久久久小说| 亚洲av日韩精品久久久久久密| а√天堂www在线а√下载| 一个人观看的视频www高清免费观看 | 999精品在线视频| 午夜福利18| 一区二区日韩欧美中文字幕| 亚洲,欧美精品.| 天天添夜夜摸| 久久精品成人免费网站| 国产亚洲av嫩草精品影院| 婷婷丁香在线五月| 在线十欧美十亚洲十日本专区| 村上凉子中文字幕在线| 亚洲七黄色美女视频| 欧美丝袜亚洲另类 | 两个人视频免费观看高清| 性欧美人与动物交配| 国产亚洲精品一区二区www| 欧美+亚洲+日韩+国产| 国产精品日韩av在线免费观看 | 国产精品久久久久久亚洲av鲁大| 国产精品av久久久久免费| 午夜福利在线观看吧| 在线天堂中文资源库| 午夜久久久在线观看| 久久久精品国产亚洲av高清涩受| 国产麻豆成人av免费视频| 真人一进一出gif抽搐免费| 性欧美人与动物交配| 久久久久久久久免费视频了| 成人永久免费在线观看视频| av免费在线观看网站| 天天躁夜夜躁狠狠躁躁| 亚洲精品久久成人aⅴ小说| 19禁男女啪啪无遮挡网站| 午夜亚洲福利在线播放| 欧美乱妇无乱码| 老司机午夜福利在线观看视频| 99久久综合精品五月天人人| 国产1区2区3区精品| 可以在线观看毛片的网站| 成年版毛片免费区| 老司机靠b影院| 无遮挡黄片免费观看| 欧美日本中文国产一区发布| 欧美黑人精品巨大| 亚洲无线在线观看| 久久中文字幕一级| av网站免费在线观看视频| 亚洲精品中文字幕一二三四区| 美女国产高潮福利片在线看| 亚洲欧美日韩另类电影网站| 又大又爽又粗| 国产一卡二卡三卡精品| 国产蜜桃级精品一区二区三区| 国产三级在线视频| 999久久久精品免费观看国产| 每晚都被弄得嗷嗷叫到高潮| 一级黄色大片毛片| 亚洲电影在线观看av| 韩国av一区二区三区四区| 欧美日本视频| 精品不卡国产一区二区三区| 乱人伦中国视频| 99精品欧美一区二区三区四区| 91精品三级在线观看| 一个人观看的视频www高清免费观看 | 亚洲全国av大片| 午夜福利,免费看| 免费搜索国产男女视频| 人人妻人人澡人人看| 国产在线精品亚洲第一网站| 久久精品亚洲熟妇少妇任你| ponron亚洲| 国产精品,欧美在线| 69av精品久久久久久| 国产成人精品无人区| 99精品久久久久人妻精品| 色综合婷婷激情| 天天躁狠狠躁夜夜躁狠狠躁| 中国美女看黄片| 久久国产精品人妻蜜桃| 免费看a级黄色片| 久久久精品欧美日韩精品| 国产成人欧美在线观看| 侵犯人妻中文字幕一二三四区| 午夜免费观看网址| 国产成人av教育| 亚洲av片天天在线观看| 男女做爰动态图高潮gif福利片 | 在线观看66精品国产| 欧美激情 高清一区二区三区| a在线观看视频网站| 亚洲人成电影观看| av天堂在线播放| 乱人伦中国视频| 美女午夜性视频免费| 亚洲精品美女久久av网站| 久久久久久久精品吃奶| 欧美乱妇无乱码| 九色国产91popny在线| 日本黄色视频三级网站网址| 欧美黑人精品巨大| 最近最新中文字幕大全免费视频| 在线av久久热| 亚洲专区字幕在线| 久久人人97超碰香蕉20202| 长腿黑丝高跟| 亚洲色图 男人天堂 中文字幕| 伦理电影免费视频| 97人妻天天添夜夜摸| 国产又色又爽无遮挡免费看| 99国产综合亚洲精品| 国产麻豆69| 啦啦啦观看免费观看视频高清 | 国产在线观看jvid| 90打野战视频偷拍视频| 桃色一区二区三区在线观看| 午夜两性在线视频| 18禁美女被吸乳视频| 最新美女视频免费是黄的| www.自偷自拍.com| 久久精品成人免费网站| 中文字幕精品免费在线观看视频| 91精品三级在线观看| 最新在线观看一区二区三区| 999久久久精品免费观看国产| 天天添夜夜摸| 夜夜躁狠狠躁天天躁| 亚洲少妇的诱惑av| 中亚洲国语对白在线视频| 亚洲精品av麻豆狂野| 啦啦啦免费观看视频1| 午夜福利视频1000在线观看 | 精品免费久久久久久久清纯| 性少妇av在线| 啦啦啦 在线观看视频| 色哟哟哟哟哟哟| 亚洲人成网站在线播放欧美日韩| 久久人人97超碰香蕉20202| 免费高清视频大片| 亚洲人成电影观看| 久久午夜综合久久蜜桃| 熟妇人妻久久中文字幕3abv| 在线视频色国产色| 国产三级黄色录像| 在线观看日韩欧美| 一级毛片女人18水好多| 亚洲成人久久性| 午夜福利,免费看| 精品欧美国产一区二区三| 50天的宝宝边吃奶边哭怎么回事| 一区二区三区激情视频| 在线免费观看的www视频| 黄片大片在线免费观看| 亚洲国产中文字幕在线视频| 亚洲色图av天堂| 欧美激情 高清一区二区三区| 久久九九热精品免费| 国产精品一区二区在线不卡| 97人妻精品一区二区三区麻豆 | 亚洲九九香蕉| 精品一区二区三区av网在线观看| 午夜影院日韩av| 午夜福利视频1000在线观看 | 又大又爽又粗| 在线十欧美十亚洲十日本专区| 91精品三级在线观看| 亚洲欧美精品综合久久99| 久久婷婷成人综合色麻豆| 久久人妻福利社区极品人妻图片| 国产99久久九九免费精品| 国产精品久久久av美女十八| 精品一区二区三区四区五区乱码| 老汉色∧v一级毛片| 高清黄色对白视频在线免费看| 夜夜躁狠狠躁天天躁| 国产xxxxx性猛交| 国产av又大| 国产精品亚洲美女久久久| 精品人妻在线不人妻| x7x7x7水蜜桃| 亚洲中文字幕日韩| av网站免费在线观看视频| 亚洲中文日韩欧美视频| 久久精品影院6| 午夜久久久在线观看| 黑人巨大精品欧美一区二区蜜桃| 亚洲成av人片免费观看| 精品福利观看| 变态另类丝袜制服| xxx96com| 黄色女人牲交| 精品日产1卡2卡| 国产精品综合久久久久久久免费 | 中文字幕精品免费在线观看视频| 成人亚洲精品一区在线观看| 高潮久久久久久久久久久不卡| avwww免费| 美女 人体艺术 gogo| 在线观看66精品国产| 日韩欧美免费精品| 色综合婷婷激情| 午夜福利,免费看| 人妻久久中文字幕网| 97碰自拍视频| 99在线视频只有这里精品首页| 欧美激情久久久久久爽电影 | 老熟妇乱子伦视频在线观看| 免费观看人在逋| 久久青草综合色| av欧美777| 亚洲一卡2卡3卡4卡5卡精品中文| 99国产精品一区二区三区| 19禁男女啪啪无遮挡网站| 亚洲精品国产色婷婷电影| 久久人人精品亚洲av| 91国产中文字幕| 欧美精品啪啪一区二区三区| 国产av精品麻豆| 亚洲 欧美一区二区三区| 精品国产美女av久久久久小说| 久久久国产成人精品二区| 999精品在线视频| 色精品久久人妻99蜜桃| 亚洲一区中文字幕在线| 黄频高清免费视频| 国产伦一二天堂av在线观看| 久久久精品欧美日韩精品| 欧美一级a爱片免费观看看 | 国产不卡一卡二| 制服诱惑二区| 脱女人内裤的视频| 日韩精品青青久久久久久| 极品人妻少妇av视频| 国产精品精品国产色婷婷| 欧美人与性动交α欧美精品济南到| 看片在线看免费视频| 色在线成人网| 国产成人精品久久二区二区91| 极品人妻少妇av视频| 国产精品乱码一区二三区的特点 | 好男人在线观看高清免费视频 | 色婷婷久久久亚洲欧美| 少妇被粗大的猛进出69影院| 香蕉国产在线看| 精品国产国语对白av| 午夜福利欧美成人| 日本 欧美在线| 国产av一区在线观看免费| 日本免费一区二区三区高清不卡 | 色婷婷久久久亚洲欧美| 精品乱码久久久久久99久播| 亚洲成av人片免费观看| 波多野结衣巨乳人妻| 在线视频色国产色| 黄片大片在线免费观看| 欧美日本视频| 免费av毛片视频| 久久久精品国产亚洲av高清涩受| 曰老女人黄片| 老汉色av国产亚洲站长工具| 中文字幕色久视频| 夜夜躁狠狠躁天天躁| 此物有八面人人有两片| 黑丝袜美女国产一区| or卡值多少钱| 桃红色精品国产亚洲av| 日本a在线网址| 国产极品粉嫩免费观看在线| 变态另类成人亚洲欧美熟女 | 午夜福利在线观看吧| 久久久精品国产亚洲av高清涩受| 91老司机精品| 亚洲全国av大片| 欧美成人性av电影在线观看| 久久久久国产一级毛片高清牌| 日韩三级视频一区二区三区| 99国产精品一区二区三区| 一区二区三区高清视频在线| 国产av在哪里看| 日本a在线网址| 人妻丰满熟妇av一区二区三区| 涩涩av久久男人的天堂| 国产一区二区三区综合在线观看| 亚洲免费av在线视频| 欧美成人午夜精品| 美女高潮喷水抽搐中文字幕| 国产单亲对白刺激| 亚洲精品中文字幕在线视频| 国产亚洲精品久久久久5区| 亚洲在线自拍视频| 亚洲欧美日韩无卡精品| 禁无遮挡网站| 国产亚洲精品综合一区在线观看 | 亚洲天堂国产精品一区在线| 99久久久亚洲精品蜜臀av| 国产成人精品久久二区二区91| 午夜免费鲁丝| 免费少妇av软件| 欧美成狂野欧美在线观看| 欧美精品啪啪一区二区三区| 天堂√8在线中文| 色av中文字幕| 久久欧美精品欧美久久欧美| 一边摸一边抽搐一进一小说| 极品人妻少妇av视频| 18禁观看日本| 极品人妻少妇av视频| 国产精品影院久久| 可以在线观看的亚洲视频| 妹子高潮喷水视频| 久久香蕉激情| 亚洲 国产 在线| 黄色片一级片一级黄色片| 天天躁夜夜躁狠狠躁躁| 国产av又大| 精品福利观看| 国产在线观看jvid| 国产精品免费一区二区三区在线| 这个男人来自地球电影免费观看| 热99re8久久精品国产| 丁香六月欧美| 色老头精品视频在线观看| 日韩 欧美 亚洲 中文字幕| 亚洲精品久久国产高清桃花| 韩国av一区二区三区四区| 国产精品香港三级国产av潘金莲| 久久九九热精品免费| 欧美激情久久久久久爽电影 | 国产黄a三级三级三级人| 非洲黑人性xxxx精品又粗又长| 免费无遮挡裸体视频| 嫩草影院精品99| 精品国产乱子伦一区二区三区| 亚洲视频免费观看视频| 99久久国产精品久久久| 亚洲自偷自拍图片 自拍| 欧美在线黄色| 三级毛片av免费| 99久久久亚洲精品蜜臀av| 丝袜人妻中文字幕| 夜夜躁狠狠躁天天躁| 午夜福利欧美成人| 国产麻豆69| 亚洲成人免费电影在线观看| 色播亚洲综合网| 欧美乱码精品一区二区三区| 免费高清视频大片| 亚洲成a人片在线一区二区| 99国产精品99久久久久| 丰满的人妻完整版| 日韩有码中文字幕| 亚洲色图av天堂| 日本免费a在线| 好看av亚洲va欧美ⅴa在| 国产黄a三级三级三级人| 久久午夜综合久久蜜桃| 一a级毛片在线观看| 亚洲成av人片免费观看| 久久精品亚洲精品国产色婷小说| 欧美黑人欧美精品刺激| 91麻豆av在线| 一级a爱片免费观看的视频| 操出白浆在线播放| 久久婷婷成人综合色麻豆| www.www免费av| 黑人巨大精品欧美一区二区mp4| 少妇裸体淫交视频免费看高清 | 国产一区二区三区视频了| 日韩欧美免费精品| 亚洲国产欧美网| 国产精品爽爽va在线观看网站 | 日韩欧美在线二视频| 人人妻人人澡欧美一区二区 | 午夜视频精品福利| 叶爱在线成人免费视频播放| 久久国产亚洲av麻豆专区| 欧美午夜高清在线| 法律面前人人平等表现在哪些方面| 亚洲成人精品中文字幕电影| 国产熟女午夜一区二区三区| 亚洲 欧美 日韩 在线 免费| 久久精品91无色码中文字幕| 不卡av一区二区三区| 露出奶头的视频| 久久热在线av| 国产高清激情床上av| 亚洲成国产人片在线观看| 午夜福利高清视频| 18美女黄网站色大片免费观看| 精品久久久精品久久久| 亚洲av美国av| 久久午夜综合久久蜜桃| 男人舔女人下体高潮全视频| 一进一出抽搐动态| 午夜视频精品福利| 高清毛片免费观看视频网站| 亚洲av成人一区二区三| 人人妻人人爽人人添夜夜欢视频| 成人亚洲精品av一区二区| 色在线成人网| 久久久精品国产亚洲av高清涩受| 国产99白浆流出| 国产色视频综合| 亚洲专区国产一区二区| 满18在线观看网站| 超碰成人久久| 日本a在线网址| 亚洲 欧美一区二区三区| 岛国视频午夜一区免费看| 一区福利在线观看| 久久久久久亚洲精品国产蜜桃av| 亚洲专区中文字幕在线| 日韩欧美一区视频在线观看| 午夜成年电影在线免费观看| 国产免费av片在线观看野外av| 男人操女人黄网站| 亚洲性夜色夜夜综合| 精品一区二区三区av网在线观看| 男女做爰动态图高潮gif福利片 | 国产区一区二久久| 老司机在亚洲福利影院| 美女高潮喷水抽搐中文字幕| www.熟女人妻精品国产| 午夜福利18| 老司机午夜十八禁免费视频| 丝袜在线中文字幕| 俄罗斯特黄特色一大片| 看黄色毛片网站| 18禁观看日本| 国产欧美日韩一区二区精品| 免费无遮挡裸体视频| 少妇裸体淫交视频免费看高清 | 男女下面进入的视频免费午夜 | 一区在线观看完整版| 丝袜在线中文字幕| 麻豆国产av国片精品| 亚洲国产欧美日韩在线播放| 国产亚洲av嫩草精品影院| 日本黄色视频三级网站网址| 禁无遮挡网站| 欧美成人午夜精品| 黄片大片在线免费观看| netflix在线观看网站| 一个人免费在线观看的高清视频| 在线国产一区二区在线| 久久久国产精品麻豆| 国产在线精品亚洲第一网站| 精品国产美女av久久久久小说| 亚洲男人的天堂狠狠| 美女大奶头视频| 女人精品久久久久毛片| 久久国产乱子伦精品免费另类| 免费不卡黄色视频| 午夜影院日韩av| 最新在线观看一区二区三区| 亚洲成人精品中文字幕电影| 国产97色在线日韩免费| 欧美+亚洲+日韩+国产| 国产成人av教育| 韩国精品一区二区三区| 18禁黄网站禁片午夜丰满| 丝袜在线中文字幕| 香蕉国产在线看| 日本黄色视频三级网站网址| 18禁裸乳无遮挡免费网站照片 | 国产麻豆成人av免费视频| 亚洲成人久久性| 在线观看日韩欧美| 999久久久精品免费观看国产| 人成视频在线观看免费观看| 亚洲av五月六月丁香网| 久久亚洲真实| 欧美成人午夜精品| 亚洲五月婷婷丁香| 国产精品一区二区精品视频观看| 日日干狠狠操夜夜爽| 午夜激情av网站| av超薄肉色丝袜交足视频| 午夜激情av网站| 日本 欧美在线| 久久国产精品影院| 叶爱在线成人免费视频播放| 成人永久免费在线观看视频| 中文字幕另类日韩欧美亚洲嫩草| 一进一出抽搐gif免费好疼| 麻豆国产av国片精品| 每晚都被弄得嗷嗷叫到高潮| 亚洲人成电影免费在线| 国产成+人综合+亚洲专区| 成人亚洲精品一区在线观看| 久久精品亚洲精品国产色婷小说| av视频在线观看入口| 国产精品乱码一区二三区的特点 | 香蕉久久夜色| 亚洲视频免费观看视频| 怎么达到女性高潮| 91精品三级在线观看| 日韩大尺度精品在线看网址 | 国产在线精品亚洲第一网站| 亚洲精品美女久久久久99蜜臀| 精品久久久久久久人妻蜜臀av | 日本免费a在线| 成人国产综合亚洲| 男人的好看免费观看在线视频 | 亚洲五月婷婷丁香| 亚洲 欧美 日韩 在线 免费| 国产欧美日韩一区二区精品| 欧美+亚洲+日韩+国产| 老司机午夜十八禁免费视频| 无遮挡黄片免费观看| 法律面前人人平等表现在哪些方面| 午夜免费观看网址| 夜夜躁狠狠躁天天躁| 女性生殖器流出的白浆| 91精品国产国语对白视频| 精品国产乱码久久久久久男人| 亚洲最大成人中文| av超薄肉色丝袜交足视频| 精品少妇一区二区三区视频日本电影| 中亚洲国语对白在线视频| 动漫黄色视频在线观看| 国产欧美日韩综合在线一区二区| 嫩草影视91久久| 亚洲成a人片在线一区二区| 欧美在线黄色| 国产人伦9x9x在线观看| 老汉色av国产亚洲站长工具| 亚洲国产欧美网| 国产高清有码在线观看视频 | 满18在线观看网站| 国产亚洲av高清不卡| 久久久国产成人免费| 精品人妻1区二区| 亚洲男人的天堂狠狠| 日韩欧美三级三区| 一级毛片精品| 亚洲中文av在线| 国产伦一二天堂av在线观看| 99国产精品一区二区蜜桃av| 精品少妇一区二区三区视频日本电影| 国产熟女午夜一区二区三区| 涩涩av久久男人的天堂| 欧美另类亚洲清纯唯美| 少妇被粗大的猛进出69影院| 亚洲 欧美一区二区三区| 精品国产乱码久久久久久男人| 国产精品99久久99久久久不卡| tocl精华| 国产野战对白在线观看| 多毛熟女@视频| 变态另类丝袜制服| 熟妇人妻久久中文字幕3abv| 电影成人av| 乱人伦中国视频| 欧美一级a爱片免费观看看 | 久久人妻熟女aⅴ| 久久久久久人人人人人| 日韩欧美在线二视频| 欧美日韩亚洲综合一区二区三区_| 免费在线观看影片大全网站| 国产av一区在线观看免费| 性色av乱码一区二区三区2| 国产欧美日韩一区二区三区在线| 久久午夜综合久久蜜桃| 大型av网站在线播放| 亚洲精品一区av在线观看|