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    基于N型納米晶硅氧電子注入層的鈣鈦礦發(fā)光二極管*

    2019-06-29 08:24:16黃偉李躍龍任慧志王鵬陽魏長春侯國付張德坤許盛之王廣才趙穎袁明鑒張曉丹
    物理學(xué)報 2019年12期
    關(guān)鍵詞:載流子鈣鈦礦器件

    黃偉 李躍龍 任慧志 王鵬陽 魏長春 侯國付 張德坤 許盛之 王廣才 趙穎 袁明鑒 張曉丹?

    1)(南開大學(xué)光電子薄膜器件與技術(shù)研究所,天津 300350)

    2)(天津市光電子薄膜器件與技術(shù)重點實驗室,天津 300350)

    3)(薄膜光電子技術(shù)教育部工程研究中心,天津 300350)

    4)(天津市中歐太陽能光伏發(fā)電技術(shù)聯(lián)合研究中心,天津 300350)

    5)(南開大學(xué)化學(xué)學(xué)院,天津 300071)

    1 引 言

    近些年來,有機-無機金屬鹵化物鈣鈦礦材料由于其帶隙可調(diào)、光吸收系數(shù)高和載流子擴散距離長等優(yōu)勢,其作為光吸收層應(yīng)用于鈣鈦礦太陽電池中表現(xiàn)出了優(yōu)異的性能[1-5].另外,鈣鈦礦材料有著很高的色純和超高的光致發(fā)光量子產(chǎn)率(PLQY),溶液中的納米晶PLQY超過90%,這為基于該材料的發(fā)光二極管帶來了希望[6].鈣鈦礦發(fā)光二極管(PeLEDs)在20世紀(jì)末首次被證實,但是它們的電致發(fā)光僅在液氮環(huán)境下才能被觀察到[7].2014年9月,Tan等[8]在室溫下制備了基于三維鈣鈦礦材料的PeLEDs器件,以MAPbI3—xClx和MAPbBr3作為發(fā)光材料的近紅外光PeLEDs和綠光PeLEDs測得的外量子效率(EQE)分別為0.76%和0.1%,這再次激發(fā)了人們對PeLEDs的研究興趣[9-14].

    基于p-i-n結(jié)構(gòu)的PeLEDs器件的空穴傳輸層通常為PEDOT:PSS,而PSS的不穩(wěn)定性促使一些科學(xué)家研究n-i-p結(jié)構(gòu)的鈣鈦礦發(fā)光器件來避免使用PEDOT:PSS材料,其中電子注入材料對n-ip型PeLEDs器件性能影響很大.Yu等[15]引入乙醇胺(EA)溶劑對TiO2層表面進行處理,降低TiO2層和鈣鈦礦層之間的注入勢壘并鈍化了TiO2的表面,顯著增強了電子提取和注入,減少TiO2層的缺陷,從而實現(xiàn)高效的鈣鈦礦光電子器件,報道了綠光PeLEDs器件結(jié)構(gòu)為ITO/TiO2/EA/MAPbBr3/SPB-02T/MoO3/Au,最大亮度為544 cd·m—2,最大EQE為0.051%.Friend課題組[16]在ZnO電子傳輸層和鈣鈦礦發(fā)光層之間引入聚乙烯亞胺(PEI)中間層,PEI的高浸潤性表面促進高質(zhì)量鈣鈦礦膜的形成,并且可改性ZnO層[17],降低ZnO的功函數(shù)以改善電子注入.制備的PeLEDs器件結(jié)構(gòu)為ITO/ZnO/PEI/鈣鈦礦/TFB/MoOx/Au,其開啟電壓很低,表明了載流子有效的注入和復(fù)合[16].基于相似的策略,Wang等[18]在ZnO層的頂部使用基于氨基酸的自組裝單分子層,ZnO和羧基連接,氨基可以改善ZnO層的潤濕性以促進MAPbBr3鈣鈦礦的成核生長.這種表面改性策略,與氯苯輔助快速結(jié)晶方法配合,導(dǎo)致鈣鈦礦良好的表面覆蓋率,降低了鈣鈦礦薄膜的缺陷態(tài)密度,最終制備的PeLEDs實現(xiàn)了0.43%的EQE和5000 cd·m—2的亮度.Shi等[19]使用CsPbBr3量子點作為有源層,n-MgZnO作為電子注入材料,p-MgNiO作為空穴注入材料.n-MgZnO具有致密堆積結(jié)構(gòu),濺射的MgZnO層不僅可以對水分子擴散起到阻擋作用,而且還可以將鈣鈦礦發(fā)光層與金屬隔離開來,展示了高效穩(wěn)定的PeLEDs,最佳的PeLEDs實現(xiàn)了3809 cd·m—2的亮度,最大EQE為2.39%.Zhang等[20]采用無機CsPbBr3鈣鈦礦與少量MABr混合形成高質(zhì)量鈣鈦礦薄膜,在ZnO層和鈣鈦礦層之間引入聚乙烯吡咯烷酮(PVP)絕緣層實現(xiàn)平衡的電子空穴注入,得到最大EQE為10.4%的綠光PeLEDs器件.最近Chiba等[21]使用含鹵素離子的烷基銨(OAM-I)和芳基銨鹽(An-HI),讓其I—與CsPbBr3鈣鈦礦的Br—陰離子交換,使制備的鈣鈦礦量子點發(fā)光紅移至649 nm.使用酯溶劑乙酸乙酯(AcOEt)作為洗滌溶劑來阻止鈣鈦礦量子點中的陰離子缺陷,最終開發(fā)出EQE效率達(dá)21.3%且高色純的深紅色鈣鈦礦量子點發(fā)光器件.

    本文提出采用等離子增強化學(xué)氣相沉積(PECVD)的方法制備n型納米晶硅氧(n-nc-SiOx:H)電子注入層,并將其應(yīng)用至鈣鈦礦發(fā)光器件中,相較于SnO2材料等,其擁有著更加匹配的能級結(jié)構(gòu)、更高的電子遷移率.另外,向鈣鈦礦材料中引入合適比例的甲基溴化胺(MABr)、反溶劑中引入一定量的苯甲胺(PMA),通過MABr和PMA的協(xié)同作用進一步改善了鈣鈦礦薄膜的結(jié)晶質(zhì)量,減少了鈣鈦礦薄膜表面的非輻射復(fù)合中心,改善了電荷的注入平衡,顯著提升了PeLEDs的器件性能.

    2 實 驗

    2.1 材料準(zhǔn)備

    鈣鈦礦材料(MAPbBr3)的制備:使用DMF和DMSO (3︰7 v/v)混合溶劑,溶解制備0.65 mol/L的甲基溴化胺(MABr,上海邁拓崴公司,純度99%)以及0.5 mol/L的溴化鉛(PbBr2,美國Sigma-Aldrich公司,純度99.999%),60 ℃加熱攪拌12 h使溶質(zhì)完全溶解.

    鈣鈦礦材料(CsPbBr3)的合成與提純:稱取10 mmol的溴化銫(CsBr,美國Sigma-Aldrich公司,純度99.999%)溶于3 mL水中,向PbBr2溶液(10 mmol,溶于8 mL氫溴酸溶液)中,一邊攪拌一邊逐滴緩緩滴加CsBr溶液,產(chǎn)生橙黃色的鈣鈦礦沉淀.用無水乙醇洗滌離心鈣鈦礦沉淀四次,將得到的橙黃色沉淀物置于烘箱中60 ℃下干燥12 h以備使用.

    氯苯(CB,純度99.5%)、苯甲胺(PMA,純度99.00%)、氫溴酸(48 wt.%的HBr水溶液)和三氧化鉬粉末(MoO3,純度99.9%)購自Aladdin公司;4,4-二(9-咔唑)聯(lián)苯(CBP,純度99.9%)購買自西安寶萊特公司.

    2.2 器件制備

    ITO玻璃按順序依次使用工業(yè)清洗劑、去離子水、酒精和異丙醇4個步驟的超聲振蕩清洗,每個步驟均持續(xù)15 min.將清洗后的ITO玻璃用氮氣槍吹干后,在ITO表面采用PECVD方法沉積n型納米晶硅(n-nc-Si:H)和n型納米晶硅氧(nnc-SiOx:H),然后使用等離子清洗機處理ITO表面15 min以增加ITO表面浸潤性.鈣鈦礦層采用一步法工藝[22],取70 μL鈣鈦礦滴加到電子注入層表面,第一階段先低速1000 r/min旋涂5 s,第二階段以4000 r/min旋涂50 s,100 μL氯苯反溶劑在第二階段進行26 s時滴加,將得到的鈣鈦礦薄膜基片以90 ℃退火5 min,退火后的基片于手套箱中冷卻至室溫.然后,在基片上以2000 r/min旋涂濃度23 mg·mL—1的CBP溶液得到器件的空穴注入層,最后采用熱蒸發(fā)法在真空腔室壓強為4×10—5Pa下,分別以0.1 ?/s和1.0 ?/s的蒸發(fā)速率蒸鍍20 nm厚的MoOx層和80 nm厚的鋁電極,器件的有效發(fā)光面積為8.565 mm2.

    2.3 測試與表征

    鈣鈦礦薄膜的光吸收透過特性通過紫外-可見-近紅外光譜儀來測試(Cary 5000 UV-vis-NIR),測試波長范圍為300—800 nm.鈣鈦礦薄膜的表面形貌及粗糙度由原子力顯微鏡測試獲得(NanoNavi-SPA400).鈣鈦礦表面的掃描電子顯微鏡圖由(JEOL JSM-7500F)獲得.鈣鈦礦薄膜的PLQY、光致發(fā)光(PL)光譜和時間分辨光致發(fā)光(TRPL)光譜由光致發(fā)光光譜儀(Edinburgh Instruments,FS5)測試獲得.薄膜物質(zhì)結(jié)構(gòu)分析特性使用X 射線衍射分析儀(Rigaku ATX-XRD),以Cu Kα作為射線源(λ=1.5405 ?),在10°—90°的2θ范圍內(nèi)測試獲得.鈣鈦礦發(fā)光器件的電致發(fā)光特性由Keithley 2400數(shù)字源表獲得,與光譜掃描儀(Photo Research PR-735)配合使用,測試所加偏壓為0 V到6 V,偏壓間隔為0.2 V,發(fā)光器件未進行封裝,測試環(huán)境為室溫下氮氣氛圍.

    3 結(jié)果與討論

    3.1 基于n-nc-SiOx:H的PeLEDs的結(jié)構(gòu)設(shè)計

    應(yīng)用于PeLEDs器件的有機空穴注入材料的載流子遷移率(~10—4—10—2cm2·V—1·s—1)通常比電子注入材料的載流子遷移率高一兩個量級,從而導(dǎo)致鈣鈦礦發(fā)光器件中電子和空穴注入速率的不平衡,降低了PeLEDs的發(fā)光效率[23].因而可以引入電子遷移率相對較高的無機電子注入層,如ZnO,TiO2和SnO2等來制備n-i-p型PeLEDs.但是鈣鈦礦材料在ZnO薄膜上成膜質(zhì)量差,而TiO2的導(dǎo)電性不好,電導(dǎo)率較低至約1.1×10—5S·cm—1,不利于改善鈣鈦礦發(fā)光器件注入不平衡的問題[24-26].如圖1(a)所示,SnO2材料的導(dǎo)帶約為4.2 eV,與鈣鈦礦層之間存在較大的電子注入勢壘,也不適宜作為高效的電子注入材料直接應(yīng)用于鈣鈦礦發(fā)光器件[27].

    根據(jù)固體材料中Richardson-Schottky方程[28]:

    本文制備的n-i-p型PeLEDs的器件結(jié)構(gòu)見圖1(b):ITO/電子注入層/鈣鈦礦/CBP/MoOx/Al.該結(jié)構(gòu)中,采用PECVD方法制備兩種新型電子注入材料,n型納米晶硅(n-nc-Si:H)和n型納米晶硅氧(n-nc-SiOx:H).它們擁有著更匹配的能級及較高的電導(dǎo)率,n-nc-SiOx:H的電導(dǎo)率約為3.20×10—2S·cm—1,n-nc-Si:H的電導(dǎo)率約為3.26 S·cm—1.相較于n-nc-Si:H,n-nc-SiOx:H是在PECVD制備過程中通入一定量的二氧化碳(CO2)作為氣源實現(xiàn)氧原子的摻雜,其禁帶寬度進一步拓寬至約2.5 eV,且光學(xué)折射率也大幅降低[30,31],這使得nnc-SiOx:H作為電子注入層更有利于PeLEDs器件中光的有效提取.

    3.2 基于n-nc-Si:H和n-nc-SiOx:H的鈣鈦礦發(fā)光器件的初步研究

    圖1 能級結(jié)構(gòu)與器件結(jié)構(gòu) (a)PeLEDs器件各層材料的能級結(jié)構(gòu)圖;(b)PeLEDs器件結(jié)構(gòu)圖Fig.1.Energy-level diagram and device structure:(a)band alignment of each functional layer;(b)structure diagram of PeLEDs device.

    圖2 不同襯底對鈣鈦礦薄膜的影響 (a)不同襯底表面的原子力顯微鏡圖;(b)不同襯底上生長的鈣鈦礦薄膜X射線衍射圖;(c)不同襯底上生長的鈣鈦礦薄膜PL光譜圖Fig.2.Influence of different substrates on perovskite films:(a)Atomic force microscopy images of different substrate surfaces;(b)X-ray diffraction patterns of perovskite films on different substrates;(c)photoluminescence spectra of perovskite films on different substrates.

    從圖2(a)可以看出,n-nc-Si:H的表面粗糙度(13.2 nm)明顯較n-nc-SiOx:H (5.4 nm)更高,因而基于這兩種電子注入層所生長的MAPbBr3鈣鈦礦薄膜因襯底不同而有所差異.在襯底上使用一步旋涂溶液法制備鈣鈦礦薄膜,并對所制備的薄膜進行X射線衍射分析,結(jié)果如圖2(b)所示.以n-nc-Si:H和n-nc-SiOx:H為電子注入層所生長的鈣鈦礦薄膜均在14.94°,30.14°出現(xiàn)了明顯的峰值,分別對應(yīng)MAPbBr3晶體的(001),(002)衍射峰.隨著電子注入層從n-nc-Si:H到n-nc-SiOx:H的改變,對應(yīng)于(001),(002)衍射峰也逐漸提高,說明晶體的結(jié)晶性有所提高.圖2(c)中,對所制備的薄膜進行PL光譜分析,可以看到,基于n-nc-Si:H電子注入層的鈣鈦礦薄膜的PL峰值較低,其半高寬為22 nm.當(dāng)采用n-nc-SiOx:H作為電子注入層制備鈣鈦礦薄膜,其PL峰值增高,更利于載流子的輻射復(fù)合發(fā)光,同時PL峰半高寬略有降低,亦證明此時鈣鈦礦薄膜的結(jié)晶質(zhì)量更高.如表1所列,以n-nc-SiOx:H為電子注入層所制備的器件,其性能顯著提升,最大亮度(Lmax)達(dá)到2100 cd·m—2,最大電流效率(CE)為1.37 cd·A—1,最大EQE為0.43%,實驗上表明了n-nc-SiOx:H可以作為新型電子注入材料應(yīng)用于PeLEDs中.

    表1 基于兩種不同電子注入層的PeLEDs器件性能的比較Table 1.Performance of PeLEDs based on different electron injection layers.

    3.3 基于n-nc-SiOx:H的PeLEDs器件性能提高的研究

    為了進一步降低電子注入勢壘,采用無機CsPbBr3鈣鈦礦材料,其導(dǎo)帶約為3.6 eV,相較于MAPbBr3材料,電子注入勢壘降低了一半.而且,無機CsPbBr3鈣鈦礦具有更好的熱穩(wěn)定性,更平衡的電子空穴遷移率-壽命乘積(μτ),更長的載流子壽命(2.5 μs)等優(yōu)點[32].但是無機CsPbBr3鈣鈦礦薄膜覆蓋率較低,薄膜孔洞較多導(dǎo)致缺陷復(fù)合嚴(yán)重.

    圖3(a)所示為采用三種鈣鈦礦成膜工藝來試圖改進鈣鈦礦薄膜質(zhì)量.方法一是在采用一步法旋涂工藝,采用氯苯反溶劑,得到的CsPbBr3鈣鈦礦薄膜,其表面粗糙度為28.7 nm,從圖3(b)可看出,鈣鈦礦薄膜的孔洞很多,制備的鈣鈦礦發(fā)光器件無法啟亮,無器件效率.

    方法二是在CsPbBr3鈣鈦礦前驅(qū)液中加入不同摩爾比(20%,40%,60%,80%,100%,120%)的MABr,一步法旋涂完的鈣鈦礦薄膜的表面孔洞明顯減少,粗糙度平均下降到14.3 nm,但是方法二的鈣鈦礦薄膜退火之后,其PL的熱猝滅現(xiàn)象很嚴(yán)重,不同MABr濃度下的鈣鈦礦薄膜的PLQY均很低(< 10%),所制備發(fā)光器件的EQE低于0.5%.

    圖3 鈣鈦礦成膜工藝 (a)三種鈣鈦礦薄膜制備工藝及對應(yīng)的原子力顯微鏡圖和實物圖;(b)三種工藝下鈣鈦礦薄膜表面的掃描電子顯微鏡圖Fig.3.Synthesis of perovskite film:(a)Different fabrication processes of perovskite films and the corresponding atomic force microscopy images and photographs;(b)planar scanning electron microscopy images of the perovskite films based on different fabrication processes.

    方法三則是在氯苯反溶劑中加入一定體積的PMA試劑.PMA作為一種大體積的胺配體,常用來減緩鈣鈦礦的結(jié)晶速率[33,34].通過鈣鈦礦成核過程中MABr和PMA的共同作用,使得鈣鈦礦表面粗糙度進一步下降至6.2 nm,薄膜表面的孔洞顯著減少.我們推測產(chǎn)生這一現(xiàn)象的原因是:一步法鈣鈦礦成核過程中,純無機鈣鈦礦CsPbBr3與有機分子PMA之間的結(jié)合力較差,無法有效包覆在鈣鈦礦晶粒表面,因而無法抑制鈣鈦礦的快速結(jié)晶生長.此外,密度泛函理論表明CsPbBr3中存在的鹵素空位(VBr)會在帶隙內(nèi)產(chǎn)生缺陷,可能成為非輻射復(fù)合中心[35],不利于獲得優(yōu)異的鈣鈦礦發(fā)光器件.而在鈣鈦礦中引入MABr,一方面是因為MABr可以鈍化鈣鈦礦薄膜缺陷[20],前驅(qū)體溶液中富含Br會抑制薄膜中VBr的形成,從而降低非輻射復(fù)合;另一方面由于MABr在DMSO中的溶解度遠(yuǎn)遠(yuǎn)大于CsPbBr3,因而在一步法旋涂過程中CsPbBr3優(yōu)先析出成核,MABr隨后析出并包附在CsPbBr3晶粒表面[36],此時加入的氯苯反溶劑中的PMA和有機分子MABr之間有著很好的結(jié)合力,從而使得PMA和MABr共同作用來延緩鈣鈦礦晶體的生長,減少鈣鈦礦薄膜中的孔洞.如圖4(a)所示,當(dāng)MABr的濃度不低于60%時,MABr與PMA的協(xié)同作用有助于抑制鈣鈦礦的發(fā)光猝滅.向CsPbBr3鈣鈦礦中引入不同摩爾比的MABr (60%,80%,100%,120%),如果反溶劑氯苯中不加入PMA,條件簡寫作0.6-CB,0.8-CB等.測試不同條件下薄膜的吸收度曲線,結(jié)果如圖4(b)所示,鈣鈦礦薄膜的吸收峰不變,均在530 nm處.如果在反溶劑氯苯中加入1.0 vol.%的PMA (簡寫作0.6-PMA等),滴加的反溶劑體積均為100 μL,從圖4(c)可知鈣鈦礦薄膜的PL譜隨著MABr比例的增加而不斷藍(lán)移,而圖4(b)顯示MABr含量的增加不會改變鈣鈦礦材料的帶隙,我們推測發(fā)光藍(lán)移是因為隨著有機分子MABr量的增加,反溶劑中更多的有機分子PMA得以和MABr結(jié)合包附鈣鈦礦晶體,并有部分PMA進入CsPbBr3/MABr晶體中,改變了鈣鈦礦的禁帶寬度.實驗過程中發(fā)現(xiàn),使用方法三剛旋涂完的鈣鈦礦薄膜在紫外燈的激發(fā)下表面微微泛藍(lán),隨著退火過程中PMA的揮發(fā)以及鈣鈦礦晶體尺寸的增大,退火后的鈣鈦礦薄膜發(fā)生了明顯的發(fā)光紅移,其在紫外燈激發(fā)下成綠色.

    光致發(fā)光衰退反映了器件工作時的非輻射復(fù)合過程,其衰退曲線可以用(2)式進行擬合:

    圖4 鈣鈦礦薄膜的光學(xué)性能表征 (a)不同濃度的MABr下,退火前后鈣鈦礦薄膜的PLQY變化;(b)鈣鈦礦薄膜的吸收度;(c)歸一化的PL譜Fig.4.Optical characterization of perovskite films:(a)PLQY of perovskite films before and after annealing at different concentrations of MABr;(b)absorbance spectra of perovskite films;(c)normalized PL spectra of perovskite films.

    其中,A(t)為t時刻的標(biāo)準(zhǔn)化PL強度;t0為起始時間點;τ1表示快衰退過程的載流子壽命,與界面非輻射復(fù)合相關(guān),τ2表示慢衰退過程的載流子壽命,與晶粒內(nèi)部輻射復(fù)合相關(guān);A1和A2為兩個衰退過程所占比例.從圖5(a)可進一步看出在反溶劑中不加入PMA的情況下,不同濃度MABr的鈣鈦礦薄膜經(jīng)退火處理后,其載流子壽命小于10 ns,這表明鈣鈦礦薄膜發(fā)光猝滅現(xiàn)象嚴(yán)重.從圖5(b)可以發(fā)現(xiàn),在反溶劑中加入1.0 vol.%的PMA的情況下,當(dāng)MABr比例為80% (0.8-PMA)時,鈣鈦礦薄膜的載流子壽命達(dá)到最高,τ1提高到5.09 ns,τ2提高到28.6 ns,此時鈣鈦礦薄膜內(nèi)部缺陷最少,更利于薄膜的輻射復(fù)合發(fā)光,進一步表明了和PMA的協(xié)同作用對鈣鈦礦薄膜質(zhì)量的顯著改善.

    圖5 鈣鈦礦薄膜在n-nc-SiOx:H基底下的TRPL圖 (a)不加PMA時,不同MABr濃度下鈣鈦礦TRPL圖;(b)加入PMA時,不同MABr濃度下鈣鈦礦TRPL圖Fig.5.TRPL spectra of perovskite films on n-nc-SiOx:H:(a)TRPL spectra of perovskite films at different MABr concentrations without PMA additive;(b)TRPL spectra of perovskite films at different MABr concentrations with PMA additive.

    圖6 PeLEDs的電致發(fā)光表現(xiàn) (a)器件的電流密度、光強隨電壓的變化;(b)器件的EQE隨電流密度的變化;(c)器件的EQE隨電壓的變化;(d)器件發(fā)光對應(yīng)的CIE坐標(biāo)Fig.6.Electroluminescence of PeLEDs:(a)Current density and luminance of the device as a function of voltage;(b)EQE of the device as a function of current density;(c)EQE of the device as a function of voltage;(d)the corresponding CIE coordinate.

    將優(yōu)化后的鈣鈦礦成膜工藝應(yīng)用到以n-nc-SiOx:H為電子注入層的鈣鈦礦發(fā)光器件中,得到的PeLEDs電致發(fā)光表現(xiàn)如圖6(a)—(c)所示.隨著外置電壓的升高,注入電子空穴能力更強,器件的電流密度隨之提高.不斷注入的電子空穴使得鈣鈦礦發(fā)光層內(nèi)輻射復(fù)合概率增加,器件的光強也隨之不斷變高.可看出,器件的開啟電壓為3.4 V,在偏置電壓為5 V,電流密度為4.7 mA·cm—2時,器件的CE及EQE達(dá)到了最高值,之后器件效率開始滾降,隨著電壓的升高,器件性能不斷衰退,這可能是源于俄歇復(fù)合所導(dǎo)致的發(fā)光猝滅,或是由電流熱效應(yīng)導(dǎo)致鈣鈦礦內(nèi)部不斷積聚的熱量所引發(fā)的[8,37].圖6(d)所示為PeLEDs器件的CIE 1931色度圖,根據(jù)發(fā)光的CIE坐標(biāo)可知該PeLEDs為綠光器件.最終基于n-nc-SiOx:H電子注入材料,通過優(yōu)化鈣鈦礦成膜工藝,獲得了最大CE為7.93 cd·A—1,EQE為2.13%的n-i-p型PeLEDs,器件性能較鈣鈦礦層優(yōu)化前的 0.43%有了明顯提升,后續(xù)可通過繼續(xù)改進器件結(jié)構(gòu),提高鈣鈦礦薄膜質(zhì)量來進一步提升PeLEDs的發(fā)光性能.

    4 結(jié) 論

    通過在鈣鈦礦發(fā)光器件中引入一種新的電子傳輸材料n-nc-SiOx:H,在降低電子注入勢壘的同時,提高了鈣鈦礦薄膜的結(jié)晶質(zhì)量,減少鈣鈦礦薄膜表面的非輻射復(fù)合中心,促進電荷注入平衡.同時,向CsPbBr3鈣鈦礦前驅(qū)液中加入80%摩爾比的MABr,氯苯反溶劑中加入1.0 vol.%的PMA試劑,通過MABr和PMA在鈣鈦礦成核結(jié)晶過程中的協(xié)同作用,改善了鈣鈦礦薄膜的質(zhì)量.最終獲得最大CE為7.93 cd·A—1、最大EQE為2.13%的n-i-p型PeLEDs.雖然其發(fā)光效率還有待進一步提高,但是為現(xiàn)有的n-i-p型鈣鈦礦發(fā)光器件提供了一種新的、可行的電子注入材料.相信在該電子注入材料的基礎(chǔ)上,通過進一步優(yōu)化鈣鈦礦層及器件結(jié)構(gòu),可以獲得更佳性能的n-i-p型PeLEDs,使其可與有機半導(dǎo)體材料競爭.

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