137Cs在我國濱海核電周邊海洋生物的富集及生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)研究

紀(jì)建達(dá)，于濤

自然資源部第三海洋研究所海洋放射性技術(shù)與環(huán)境安全評估實(shí)驗(yàn)室，廈門 361005

銫-137(137Cs)，半衰期可達(dá)30.1年，屬于中毒性核素，是我國現(xiàn)有核電站排放的放射性液態(tài)流出物中主要的人工放射性核素和重要監(jiān)控指標(biāo)之一[1]，也是海洋學(xué)研究中應(yīng)用最多的人工放射性核素[2]；在眾多放射性排放污染物中，放射性銫對人類居民的有效劑量當(dāng)量貢獻(xiàn)>1%[3]；它易于被生物體攝取，可對生物機(jī)體產(chǎn)生的輻射損傷包括β輻射和γ輻射。作為核電站事故特征性核素，137Cs在福島核事故后據(jù)初步估計(jì)有3.6～27 PBq直接排入核電站周邊海域，該事故造成迄今最為嚴(yán)重的海洋放射性污染事故[4-5]。通常，排放至海洋環(huán)境中的放射性核素，可在一定范圍內(nèi)對生物體在生長、繁殖、遺傳等產(chǎn)生輻射損傷，進(jìn)而直接或間接對生物種群甚至整個海洋生態(tài)系統(tǒng)造成影響。此外，累積于海洋生物體內(nèi)的放射性核素可經(jīng)由食物鏈傳遞，威脅到環(huán)境生態(tài)系統(tǒng)中的其他物種包括人類本身[6]。開展海洋生物輻射安全影響有關(guān)的放射生態(tài)學(xué)研究正成為國外內(nèi)研究熱點(diǎn)之一。

近年來，核技術(shù)應(yīng)用和核工業(yè)特別是濱海核電的快速發(fā)展，使得人們對放射性物質(zhì)向環(huán)境排放的污染管理越來越關(guān)注，迫切需要了解放射性廢物進(jìn)入海洋后對其生態(tài)環(huán)境的輻射安全風(fēng)險(xiǎn)。我國進(jìn)入2000年以來，核電事業(yè)發(fā)展迅速且都位于濱海地區(qū)，截止2018-10-22，新建成投入運(yùn)行的核電機(jī)組已達(dá)到45臺，正在建設(shè)的核電機(jī)組仍有12臺(https://www.iaea.org/PRIS/)。根據(jù)十三五規(guī)劃，我國將繼續(xù)推進(jìn)非化石能源規(guī)模化發(fā)展，預(yù)計(jì)到2020年，核電機(jī)組數(shù)量將躍居世界第二位，這勢必將增加近海海洋環(huán)境的放射性污染壓力。目前，作為重金屬的銫在我國不同區(qū)域土壤的分布情況、背景參數(shù)等已有廣泛報(bào)道[7-8]；在沿岸海洋環(huán)境中，據(jù)悉每升海水中穩(wěn)定銫的濃度為0.2～1.3 μg[9]。然而隨著核電事業(yè)發(fā)展特別是近十多年來大量核電機(jī)組的運(yùn)行，使得有關(guān)137Cs的放射性影響研究除了集中于核設(shè)施運(yùn)行期間、核事故發(fā)生后的放射性水平監(jiān)測，對于可富集核素的海洋生物及生態(tài)系統(tǒng)的輻射影響更引起人們的普遍關(guān)注。

因此，了解具有生物學(xué)意義且對人類居民的有效劑量當(dāng)量貢獻(xiàn)較大的人工放射性核素的生物輻射安全影響就顯得意義重大。本文將從我國海洋環(huán)境中人工放射性核素137Cs的來源及其分布、海洋生物富集137Cs的方式、生物富集系數(shù)的種群特征、輻射劑量率水平等對我國核電周邊海域內(nèi)海洋生物的輻射安全狀況進(jìn)行闡述，這可為我國在海洋管理中有關(guān)生物放射性質(zhì)量安全及其生態(tài)健康風(fēng)險(xiǎn)提供一定參考。

1 我國海洋環(huán)境中人工放射性核素137Cs的來源及其分布(Sources and distribution of artificial radionuclide 137Cs in China's marine environment)

137Cs，主要來源于核爆試驗(yàn)、核反應(yīng)堆、核燃料后處理以及少部分的核事故災(zāi)害；自20世紀(jì)50年代，核試驗(yàn)產(chǎn)生的放射性物質(zhì)對海洋的影響就開始引起人們的關(guān)注。137Cs由于半衰期長，已成為國際上環(huán)境長周期監(jiān)測中重要的放射性核素之一。據(jù)報(bào)道，137Cs在海水中的擴(kuò)散主要取決于水團(tuán)運(yùn)動以及共晶作用的吸附；其在海水中約有70%以離子態(tài)形式存在。一般，在沿岸海洋環(huán)境中137Cs的分布規(guī)律呈現(xiàn)出從河口向外海逐漸升高的變化，這主要與其易被懸浮物吸附有關(guān)，據(jù)了解，其吸附系數(shù)可達(dá)1 000[10]。由于海洋環(huán)境中137Cs濃度(比活度)小且準(zhǔn)確測量的過程繁瑣、所需樣品量大，通常采取的主要測量方法是磷鉬酸銨(AMP)富集法和亞鐵氰化物富集法[2]。

有關(guān)放射性物質(zhì)在海洋中的遷移、分布，隨著各國海上實(shí)際觀測數(shù)據(jù)的累積，以及數(shù)值模型的運(yùn)用，國際上在21世紀(jì)初已逐步建立并形成了具有區(qū)域性甚至全球性屬性的海洋放射性物質(zhì)數(shù)據(jù)庫，獲得包括北太平洋、日本近海、印度洋表層放射性物質(zhì)長期變化特征。如日本建立了包括90Sr、137Cs和239,240Pu 3種放射性物質(zhì)在北太平洋、日本近海的數(shù)據(jù)集[11]。相較于國外，我國開展沿海放射性常規(guī)監(jiān)測始于1964年的首次核爆試驗(yàn)，接著先后在20世紀(jì)80年代、90年代實(shí)施了全國海洋污染基線調(diào)查，這一舉措使得人們基本掌握了未全面發(fā)展濱海核電事業(yè)前我國沿海海域的放射性水平。據(jù)了解，有研究者通過模型預(yù)測了137Cs在中國近海及其鄰近海域的歷史分布狀況，顯示我國近海137Cs濃度在20世紀(jì)50年代中期是最大的，其中呂宋海峽海域的海水高達(dá)80.99 Bq·m-3[12]；然而，隨著137Cs自身衰變及海洋水團(tuán)的稀釋作用，環(huán)境中的人工放射性核素濃度逐漸減少。表1列舉了文獻(xiàn)報(bào)道的我國近海海水中137Cs濃度(比活度)變化?？梢钥闯?，相較于開闊大洋，我國近海海域中的137Cs放射性水平較低，這一情況與全球人工放射性核素主要來源于核爆試驗(yàn)、核反應(yīng)堆及少部分的核事故災(zāi)害及我國各大海域周邊在20世紀(jì)90年代以前未有核電運(yùn)行的報(bào)道類似。當(dāng)然，2013年東海海域137Cs濃度數(shù)值較高，很大程度上是與福島核事故對于該區(qū)域的影響有關(guān)[4]。此外，有研究者基于1988—2000年大亞灣核電站周邊海水中137Cs濃度與放射性液態(tài)流出物137Cs排放量的歷年關(guān)系，發(fā)現(xiàn)海水中137Cs濃度的變化趨勢與核電年排放廢液中137Cs的排放量呈一定線性正相關(guān)[13]?？梢哉f，核能技術(shù)的開發(fā)、放射性核素的多方面應(yīng)用，在一定程度上成為海洋人工放射性污染的來源之一。

2 海洋生物中人工放射性核素137Cs的富集(Enrichment of artificial radionuclide 137Cs in marine species)

2.1 富集方式

海洋生物對放射性物質(zhì)的吸收是一個復(fù)雜的代謝過程，通常放射性物質(zhì)可通過生物體表的吸附、攝食等形式被生物吸收。銫，屬于生物體非必需元素，從20世紀(jì)40年代起，受美國和前蘇聯(lián)核武器試驗(yàn)的放射性落下灰影響，均有在全球海洋中的生物體內(nèi)檢測出來放射性銫。一般，放射性137Cs 進(jìn)入海洋生物體內(nèi)主要通過2種方式[9]，一種是137Cs吸附于海洋生物個體的表面，比如一些體表面積大的浮游生物、藻類；一種是137Cs 經(jīng)由海水被如魚類的鰓和體表吸入或者由攝取帶有137Cs的餌料，經(jīng)消化吸收后逐漸在個體體內(nèi)富集。其中，放射性銫經(jīng)海洋生物的食物鏈傳遞，又可累積到其他生物個體。據(jù)報(bào)道，水體中137Cs易被生物吸收、累積特別是水生生物[3, 19]；同時，不同組織器官的富集能力也各不相同，以魚類為例，組織器官中濃集水平由大到小基本是內(nèi)臟>鰓>性腺>皮(鱗)>骨(包括頭和尾)>肌肉[3, 10]。

2.2 海洋生物對于137Cs的富集行為及影響因素

由于銫易于被水生生物吸收，近年來國內(nèi)外有關(guān)日本福島核事故中銫對海洋生物的影響報(bào)道最為集中。自核電站發(fā)生爆炸至今，不斷有大量放射性物質(zhì)釋放到環(huán)境中，導(dǎo)致超過80%放射性物質(zhì)進(jìn)入太平洋[20]；事故發(fā)生3個月后，在距離福島30～600 km的海域的海洋生物體內(nèi)發(fā)現(xiàn)了放射性Cs，且其含量是事故前的10～1 000倍[21]。據(jù)了解，海洋生物可快速富集放射性核素Cs，但其排出體外的生態(tài)半衰期(ecological half-life)較長，平均可達(dá)386 d[22]。同樣地，對美國加利福尼亞州沿海捕獲的藍(lán)鰭金槍魚在日本福島核事故前后做了監(jiān)測對比，結(jié)果顯示事故后魚體內(nèi)放射性銫濃度增加包括134Cs含量達(dá)到(4.0±1.4) Bq·kg-1、137Cs為(6.3±1.5) Bq·kg-1，這從側(cè)面反映了藍(lán)鰭金槍魚體內(nèi)放射性 Cs 含量的快速增加應(yīng)是源自日本福島核事故泄露造成的[23]。此前，我國有關(guān)放射性銫的生物富集研究，更多的是集中于核素在水體環(huán)境的遷移、分布以及小部分在食物鏈的傳遞等方面。如蔡福龍等[9-10]研究者開展了大量海洋生物物種對于放射性銫的富集研究，其涉及的物種有扁藻、三角褐指藻、對蝦、毛蚶、珍珠貝、梭子蟹、黑鯛、扇貝、悅目大眼蟹等藻類、魚類、甲殼類和軟體動物4種類型的海洋生物。由于137Cs和134Cs互為金屬銫的同位素，其在同一生物如魚類、甲殼類、大型藻、軟體動物等類群的富集狀況及生物富集因子數(shù)值上幾乎是一致的，這一情況已運(yùn)用在非人類物種輻射劑量/率估算軟件ERICA(Environmental Risk from Ionizing Contaminants: Assessment and Management)的實(shí)際計(jì)算中[24]。因此，表2 歸納總結(jié)了文獻(xiàn)記錄的我國海洋生物物種對于主要的人工放射性銫的吸收及有效數(shù)據(jù)重新整理獲得的富集系數(shù)?？傮w而言，海洋生物對于放射性核素137Cs、134Cs的富集沒有顯著差異，但不同生物種類間的富集差異性較大。當(dāng)然，由于環(huán)境因素、核素濃度的不同，同一種類如扁藻的富集狀況(1.01～13.17, 均值6.95)也呈現(xiàn)明顯的差異。在這四類生物中，盡管收集的文獻(xiàn)中有效的數(shù)據(jù)資料和生物種類較少，但是甲殼類對放射性銫的總體富集能力相較其他三類強(qiáng)(P<0.05)。這一結(jié)果與福島核事故發(fā)生后部分研究者關(guān)于日本海域海洋生物富集銫的狀況類似，即在調(diào)查福島事故后(2011年7月—2013年8月)核電周邊海域內(nèi)10個綱46個屬的底棲生物中，甲殼類的軟甲綱Malacostraca和環(huán)節(jié)動物的多毛綱Polychaeta是受137Cs影響最為重要的2個門類，分別達(dá)到33.19、35.40 Bq·kg-1-wet，而全部種類的137Cs均值為28.93 Bq·kg-1-wet[25]。

表1 我國近海海域137Cs濃度(Bq·m-3)Table 1 137Cs concentration in offshore waters of China (Bq·m-3)

注： *大亞灣表層海水中2012年137Cs濃度取自與大亞灣核電站相距1 km的嶺澳核電站周邊海水監(jiān)測資料——嶺東核電有限公司2009年《嶺澳核電站3、4號機(jī)組竣工環(huán)境保護(hù)驗(yàn)收監(jiān)測報(bào)告》。

Note: *The concentration of137Cs in the surface water of Daya Bay in 2012 was taken from the seawater monitoring data of the LANS, which is 1 km away from the GNPS-Lingdong Nuclear Power Co., Ltd. 2009 "LANS Units 3 and 4 Completion Environmental Protection Acceptance Monitoring Report".

隨著我國濱海核電站建成并商運(yùn)的機(jī)組數(shù)量日益增多，人工放射性核素的持續(xù)排放可能引發(fā)人們對于近海海洋生物及其生態(tài)系統(tǒng)放射性水平升高進(jìn)而產(chǎn)生健康危害的擔(dān)憂。對于具有富集能力的海洋生物，海水中輕微的核素水平變化，可能造成不同程度的影響。影響海洋生物富集137Cs的因素很多，包括環(huán)境和生物因素的雙重影響。環(huán)境因素如懸浮物、核素濃度、溫度、鹽度、光照、pH值及理化性質(zhì)等。據(jù)報(bào)道，棲息在多黏土質(zhì)和細(xì)砂質(zhì)水體的魚類，其對于137Cs的富集能力較一般水域中的魚類小得多，主要是因?yàn)橐盐接陴ね梁图?xì)沙的137Cs不易被生物攝取[9]。生物因素如年齡、個體大小、生活習(xí)性、種群結(jié)構(gòu)等，對于生物富集能力的影響也各不相同[26]，如前面描述的四類海洋生物對于137Cs的富集能力不同。

然而，在正常工況下，濱海核電周邊海域內(nèi)環(huán)境的放射性核素濃度(比活度)一般很低(如表1所示)，加上海水理化性質(zhì)復(fù)雜等因素影響，這就造成從水體直接檢測放射性污染水平常常比較困難[2]，而生物對于核素的富集在一定程度上可快速且簡便地反映出環(huán)境可能的污染狀況，具有環(huán)境污染的指示作用。如貽貝常作為監(jiān)測放射性核素60Co的指示生物[9]。不過，王海軍等[27]在分析劉廣山等[28]測量的大亞灣海域不同生物濃集放射性核素狀況時獲悉，貽貝并不能對137Cs產(chǎn)生較高富集(富集系數(shù)不到20 L·kg-1)，其他底棲生物如牡蠣富集能力較強(qiáng)，可達(dá)442 L·kg-1。因此，結(jié)合福島核事故的生物監(jiān)測結(jié)果、表2文獻(xiàn)數(shù)據(jù)及部分模型計(jì)算結(jié)果等[29]發(fā)現(xiàn)，對于放射性銫，甲殼類或底棲生物類的富集能力表現(xiàn)較強(qiáng)，可選取其作為日常監(jiān)測的對象之一，用于反映濱海核電周邊海域內(nèi)放射性銫的放射性水平狀況。

表2 文獻(xiàn)收集的我國海洋生物對于放射性銫的吸收及富集系數(shù)Table 2 Absorption and concentration coefficient of radioactive cesium in marine species in China in publications

3 137Cs在海洋生物體內(nèi)的毒理學(xué)研究(Toxicological study of 137Cs in marine species)

由于137Cs與鉀(K)的性質(zhì)相似[36]，具有同K類似的金屬屬性；可競爭性抑制生物的光合產(chǎn)氧等生理活動[37]、作為細(xì)胞膜上鉀離子通道的抑制劑等[38]。國際上，有關(guān)放射性核素137Cs經(jīng)海洋生物的吸收、累積的文獻(xiàn)報(bào)道最多，涉及的水生生物種類眾多[10,39]。有關(guān)134Cs、137Cs、鍶-90(90Sr)等中毒性、半衰期較長核素對生物體的輻射影響在此前也有廣泛的研究，包括對核爆、核電站事故狀況的表征和對人類健康的輻射危害[20,40]。比如，在非人類物種方面，分析采集自福島核事故后受到137Cs嚴(yán)重污染地區(qū)(1 000 kBq·m-2)的布什鶯鳥(Bush Warblers，Cettiadiphone)，發(fā)現(xiàn)其羽毛富集了大量的134Cs和137Cs，且相對其他無放射性銫影響的區(qū)域，該地區(qū)的布什鶯鳥在泄殖腔附近出現(xiàn)了明顯的損傷，類似出現(xiàn)了痘病毒病變[41]。

在我國，雖說放射性同位素在環(huán)境中的行為研究始于20世紀(jì)50年代，但至今有關(guān)137Cs對于海洋生物輻射效應(yīng)的研究數(shù)據(jù)累積較少，僅有少數(shù)的關(guān)于急性照射下水生生物如紅鯽魚輻射影響研究[42]。據(jù)了解，一種大型溞(Daphniamagna)在23 d的0.38 mGy·h-1137Cs γ射線的照射下減少了產(chǎn)卵量[43]；一種多毛綱在連續(xù)超過7代的3.2 mGy·h-1137Cs γ射線的照射下，卵和卵囊產(chǎn)量下降[44]，貽貝組織體內(nèi)輻射劑量率達(dá)到0.61 μGy·h-1就導(dǎo)致DNA雙鏈的斷裂[45]，這一輻射劑量水平還顯著低于國際上推薦的10 μGy·h-1無效應(yīng)最低輻射劑量率值[29]。不過，急性輻照方式顯然與環(huán)境放射性水平狀況不符[28]?？傊?，銫作為兼具重金屬和中毒性放射性屬性的核電主要排放物，使得有關(guān)包括放射性銫在內(nèi)的人工放射性核素對于海洋生物及其生態(tài)環(huán)境的輻射安全問題日益突出。

4 我國濱海核電周邊海域內(nèi)部分海洋生物體內(nèi)由包括137Cs等引發(fā)的輻射劑量率風(fēng)險(xiǎn)評估(Risk assessment of radiation dose rates caused by radionuclides including 137Cs in some marine species surrounding coastal nuclear power plants in China)

關(guān)于海洋生物對放射性核素的富集行為及其輻射劑量率的風(fēng)險(xiǎn)評估，國外如美國、歐盟等很早就從事環(huán)境輻射防護(hù)的要求和導(dǎo)則等相關(guān)工作，開展了電離輻射污染物的環(huán)境效應(yīng)研究，其目標(biāo)是對電離輻射污染物的環(huán)境效應(yīng)如生物和生態(tài)效應(yīng)，提供科學(xué)的風(fēng)險(xiǎn)評估方法。其中，美國能源部的分級方法(簡稱GRADED)及其軟件RESRAD-BIOTA、歐盟評價(jià)歐洲地區(qū)生態(tài)系統(tǒng)環(huán)境影響的第五框架項(xiàng)目Framework for Assessment of Environmental Impact(簡稱FASSET)及其軟件ERCIA，是如今用于掌握非人類物種的輻射劑量/率風(fēng)險(xiǎn)評估的主要技術(shù)手段[46]。據(jù)報(bào)道，F(xiàn)ASSET/ERICA數(shù)據(jù)庫中包含有>350個海洋生物富集系數(shù)值[47]。從20個世紀(jì)70年代起，許多國際組織和國家機(jī)構(gòu)開始關(guān)注放射性物質(zhì)對環(huán)境的影響，并基于當(dāng)?shù)剌椛錉顩r制定出了一系列輻射環(huán)境保護(hù)的原則和標(biāo)準(zhǔn)，逐步形成了輻射環(huán)境評價(jià)系統(tǒng)。目前，放射性流出物對海洋生物輻射影響評價(jià)，多基于估算放射性核素從受污染環(huán)境介質(zhì)向生物體的轉(zhuǎn)移以及后續(xù)的生物輻射劑量率的計(jì)算及比較分析。同時，各種模型在實(shí)施生物輻射劑量率影響評價(jià)過程中，均從參考生物的選取、放射性核素的遷移分布和富集、參考生物的輻射劑量因子關(guān)系等角度出發(fā)。據(jù)了解，至今我國關(guān)于放射性核素對水生生物輻射劑量計(jì)算和評價(jià)的研究工作起步較晚、數(shù)據(jù)累積較匱乏，且多采用國際上常見的用于評價(jià)生物輻射劑量率的標(biāo)準(zhǔn)體系和準(zhǔn)則，如以國際組織推薦的400 μGy·h-1(10 mGy·d-1)的劑量率限值為基礎(chǔ)，進(jìn)行我國濱海核電周邊海域內(nèi)的海洋生物個體、種群水平等的風(fēng)險(xiǎn)評估[48]。

表3 文獻(xiàn)中有關(guān)3個濱海核電站周邊海洋生物輻射劑量率估算情況Table 3 Estimation of radiation dose rates of marine species around three coastal nuclear power plants in literatures

注： 大亞灣核電站中α粒子和β射線采用點(diǎn)源劑量分布公式，γ射線采用MCNP V.3a/PC MONTE-Carlo程序。陽江核電站和南方某濱海核電站均采用ERICA程序。

Note: *Daya Bay Nuclear Power Station, α-particle and β-ray adopt the point source dose distribution formula, and γ-ray adopts MCNP V.3a/PC MONTE-Carlo program. The Yangjiang and one nuclear power plant in the southern both use the ERICA program.

表3列出了我國大亞灣核電站、陽江核電站周邊海域等自然海區(qū)海洋生物在正常工況下接受到包括137Cs在內(nèi)的人工放射性核素的輻射劑量率水平以及運(yùn)用的估算模型軟件，可以看出與上述富集系數(shù)的結(jié)果類似，甲殼類在核電正常工況下接受自人工放射性核素影響的輻射劑量率最高；但其輻射劑量水平并未高于10 μGy·h-1。其實(shí)，海水環(huán)境中的人工放射性核素對于海洋生物的輻射影響，同樣也受到包括前述提及的環(huán)境和生物因素的影響；但從收集到的數(shù)據(jù)資料，目前我國相關(guān)的研究成果仍累積不足。

5 結(jié)語(Conclusion)

在我國，保障核與輻射安全，保護(hù)海洋生態(tài)安全，是大力推進(jìn)生態(tài)文明建設(shè)的重要內(nèi)容之一，是建設(shè)美麗中國的必要條件。同時，隨著2015年國家“生態(tài)文明建設(shè)”五年規(guī)劃的頒布、社會公眾有關(guān)環(huán)境輻射安全防護(hù)等的需要，開展核電鄰近海域內(nèi)的核輻射環(huán)境影響體系及相應(yīng)的生態(tài)環(huán)境變化研究顯得迫在眉睫。通過分析海洋生物富集放射性137Cs的方式、生物富集系數(shù)的種群特征、人工放射性核素在生物體內(nèi)的輻射劑量率狀況，結(jié)果顯示濱海核電周邊海域內(nèi)137Cs的放射性水平較低，海洋生物對于137Cs的富集未呈現(xiàn)顯著的種群規(guī)律；目前對放射性銫的富集能力較高的生物主要是底棲生物，但通常未達(dá)到可導(dǎo)致電離輻射損傷的輻射劑量率水平。隨著濱海核電在我國的大力發(fā)展，可指示環(huán)境放射性狀況的參考生物的篩選、生物放射性質(zhì)量安全數(shù)據(jù)積累及其生態(tài)健康風(fēng)險(xiǎn)需進(jìn)一步關(guān)注。

致謝：感謝蔡福龍教授在數(shù)據(jù)資料整理方面的指導(dǎo)。