水中介質(zhì)阻擋放電空氣等離子體的放電特性

周玉超，洪 義，岑祥旗，孫 韜，孫兆杰，彭新志

(大連民族大學 物理與材料工程學院，遼寧 大連 116600)

近年來，介質(zhì)阻擋放電等離子體技術(shù)作為一種行之有效的高級氧化技術(shù)，在水中有機污染物的降解方面受到了國內(nèi)外的廣泛關(guān)注[1-3]. 介質(zhì)阻擋放電相比于電暈放電、火花放電、弧光放電具有放電穩(wěn)定、均勻、彌散，電子密度和能量高，電極壽命長以及避免回路漏電等優(yōu)點[2]. 介質(zhì)阻擋放電過程中產(chǎn)生的紫外光、沖擊波、高能電子、活性粒子(如OH*，O*，H*，H2O2，O3)能夠使水中有機污染物發(fā)生斷鍵、開環(huán)、取代等一系列反應(yīng),使其變成小分子安全物質(zhì),乃至最終將其去除[4]. 目前，已報道的水中介質(zhì)阻擋放電處理有機污染物裝置的特點是等離子體產(chǎn)生在浸沒于水中的反應(yīng)器內(nèi)部，并且活性粒子需要通過一定距離的傳輸后，再以鼓泡/曝氣的形式與水中有機污染物反應(yīng)[5-7]. 在這種條件下，大部分的活性粒子由于輻射壽命非常短暫(只有幾十ns)，因此與水中有機污染物反應(yīng)之前早已消失，這將降低處理效率.

基于上述原因，本文采用針-板式電極結(jié)構(gòu)在水中直接產(chǎn)生了介質(zhì)阻擋放電空氣等離子體，并對其進行了電氣特性和光譜診斷，確定了相應(yīng)的電氣參量和等離子體參量.

1 實驗裝置

圖1為針-板式水中介質(zhì)阻擋放電等離子體發(fā)生裝置的結(jié)構(gòu). 裝置的高壓電極為外徑2 mm、內(nèi)徑1.8 mm、長250 mm的不銹鋼鋼管，并與頻率為8 kHz的交流高壓電源相連. 為了預(yù)先產(chǎn)生種子電荷和防止高壓電極與水接觸，把高壓電極插入到外徑3 mm、內(nèi)徑2 mm、長200 mm的石英玻璃管，并且高壓電極放電端距石英玻璃管開放端的距離為3 mm. 低壓電極為長40 mm、寬50 mm、厚0.3 mm的銅箔，其上方覆蓋著長50 mm、寬50 mm、厚1 mm 的石英玻璃板. 石英玻璃板與外徑32 mm、內(nèi)徑30 mm、高70 mm的圓柱形石英玻璃管組成盛水的石英容器. 放電采用的水為自來水，高壓電極放置在距石英玻璃板10 mm的位置.

工作氣體空氣由高壓電極進入，并利用質(zhì)量流量計控制其流量為2 L/min. 電源采用幅值為0～20 kV、頻率為8 kHz的交流電源. 利用Textronix P6015A高壓探頭測量電源輸出電壓，通過測量與接地電極串聯(lián)的20 Ω電阻上的電壓得到輸出電流，通過與接地電極串聯(lián)1 μF電容得到李薩如圖形,并記錄在Tektronix MDO3012示波器上. 由光譜儀(Acton Research Spectrapro-2500i)選擇300 mm-1光柵(300～900 nm)、2 400 mm-1光柵(OH：306～312 nm，Hα：656.3 nm)以及狹縫寬度20 μm采集特征發(fā)射光譜. 光纖探頭固定在距石英玻璃板和圓柱形石英玻璃分別3 mm和2 mm處. 由佳能數(shù)碼相機EOS 5D Mark Ⅲ拍照得到放電照片(圖2).

圖1 針-板式水中介質(zhì)阻擋放電等離子體發(fā)生裝置的結(jié)構(gòu)

圖2 峰值電壓為13.5 kV時的放電照片

2 結(jié)果與討論

2.1 電氣特性診斷

圖3為針-板式水中介質(zhì)阻擋放電空氣等離子體裝置的等效電路圖，Cd表示高壓電極與接地電極之間的介質(zhì)電容，Cp和Rp分別表示空氣等離子體的氣隙電容和等效電阻，Utot(t)為施加在等離子體裝置上的工作電壓，Itot(t)為通過等離子體裝置的總電流，Idc(t)為通過高壓電極和接地電極之間氣隙的傳導(dǎo)電流，Idp(t)為通過石英玻璃板介質(zhì)的位移電流.

根據(jù)基爾霍夫定律，從圖3中可得到

(1)

Itot(t)=Idp(t)+Idc(t).

(2)

從式(1)中可以看出，只要確定介質(zhì)電容Cd，就可根據(jù)測量得到的電壓波形計算出任意工作電壓所對應(yīng)的位移電流Idp(t)，通過式(2)由測量的總電流減去位移電流可得到傳導(dǎo)電流Idc(t). 實驗中發(fā)現(xiàn)，當峰值電壓為2.5 kV時，裝置沒有出現(xiàn)放電現(xiàn)象，因此示波器記錄的電流為位移電流，把位移電流代入到式(1)即可計算出介質(zhì)電容Cd值.

圖3 空氣等離子體裝置的等效電路

圖4給出了峰值電壓為2.5 kV時的電壓和電流波形. 從圖4中可以看出，電流波形為正弦波形，并且波形上沒有出現(xiàn)電流脈沖，說明峰值電壓為2.5 kV時電極間沒有發(fā)生放電現(xiàn)象，因此測量得到的電流為位移電流.

圖4 峰值電壓為2.5 kV時的工作電壓和位移電流波形

圖5給出了3個放電周期內(nèi)介質(zhì)電容Cd值的變化.

圖5 3個放電周期內(nèi)介質(zhì)電容Cd值的變化

從圖5中可以看出，介質(zhì)電容Cd值在每半個放電周期出現(xiàn)2個極大值，這是因為分母過零點導(dǎo)致的. 除去極大值，并對介質(zhì)電容Cd取平均，其值為3.29 pF.

圖6～7給出了峰值電壓為13.5 kV時的工作電壓、總電流、傳導(dǎo)電流以及位移電流的波形. 可以看出，每半個放電周期傳導(dǎo)電流波形上出現(xiàn)了大量的電流脈沖，說明放電過程中電極間出現(xiàn)了大量的微放電通道，并且與已報道的大氣壓介質(zhì)阻擋放電的典型電壓-電流波形一致[8]. 位移電流遠小于傳導(dǎo)電流，說明放電過程中注入的功率大部分用于產(chǎn)生空氣等離子體. 總電流的正負峰值分別為232.52 mA和-51.20 mA，而傳導(dǎo)電流的正負峰值分別為224.05 mA和-43.56 mA.

圖6 峰值電壓為13.5 kV時工作電壓和總電流的波形

圖7 峰值電壓為13.5 kV時傳導(dǎo)電流和位移電流的波形

圖8給出了放電過程中的有效功率隨峰值電壓的變化. 通過求李薩如圖形的面積計算得到有效功率. 從圖8可以看出，有效功率隨峰值電壓的增大，幾乎線性地增大. 當峰值電壓從12 kV增大到15 kV時，有效功率從16.22 W增大到了29.28 W.

圖8 有效功率隨峰值電壓的變化

2.2 等離子體參量診斷

圖9給出了峰值電壓為12.5 kV時250～900 nm波長范圍的發(fā)射光譜.

(a)250～550 nm

(b)550～900 nm圖9 峰值電壓為12.5 kV時的發(fā)射光譜

圖10為氣體溫度隨峰值電壓的變化，從圖10可看出，當峰值電壓從12 kV增大到15 kV時，氣體溫度從728 K增大到了843 K.

圖10 氣體溫度隨峰值電壓的變化

圖11為OH(A2Σ+→X2Π,Δν=0)從306～312 nm躍遷產(chǎn)生分子譜帶的實驗測量光譜和理論模擬光譜，由圖11進行比較確定氣體溫度[9].

圖11 OH譜帶的實驗測量光譜和理論模擬光譜

圖12為電子密度隨峰值電壓的變化，圖13為峰值電壓為14 kV時的Hα譜線的佛克托線型擬合. Hα譜線的線型展寬是由多普勒展寬(ΔλD)和儀器展寬(Δλinst)引起的高斯線型展寬(ΔλG)、由斯塔克展寬(ΔλS)和范德瓦爾斯展寬(ΔλV)引起的洛倫茲線型展寬ΔλL的卷積，即佛克托線型展寬. 因此，斯塔克展寬[10]可以從Hα譜線的佛克托線型展寬中分離出其他展寬得到，并利用

(3)

可得到電子密度ne.

在大氣壓等離子體中，原子發(fā)射譜線的斯塔克展寬是由于電子與激發(fā)態(tài)原子之間發(fā)生碰撞，導(dǎo)致原子的激發(fā)態(tài)能級產(chǎn)生展寬和位移(斯塔克效應(yīng))引起的. 從式(3)中可以看出，電子密度越大，Hα譜線的斯塔克展寬越大. 利用He-Ne激光器(625.3 nm)校正光譜儀，通過高斯函數(shù)擬合得到儀器展寬(Δλinst)，其值為0.06 nm.

圖12 電子密度隨峰值電壓的變化

圖13 峰值電壓為14 kV時Hα譜線的佛克托線型擬合

多普勒展寬[8]由

(4)

計算得到，式中Tg為氣體溫度(從圖10中得到)，M為氫原子質(zhì)量，λ0為Hα譜線的波長.

范德瓦爾斯展寬[8]可由

ΔλV=5.736/Tg0.7

(5)

得到.

從圖12中可以看出，電子密度隨峰值電壓幾乎是線性地增大，并且當峰值電壓從12 kV增大到15 kV時，電子密度從 5.05×1014cm-3增大到了9.33×1014cm-3.

3 結(jié) 論