• <tr id="yyy80"></tr>
  • <sup id="yyy80"></sup>
  • <tfoot id="yyy80"><noscript id="yyy80"></noscript></tfoot>
  • 99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

    低溫投加短程硝化污泥下城市污水SPN/A工藝運(yùn)行特性

    2019-04-28 13:06:12王思萌苗圓圓彭永臻
    中國環(huán)境科學(xué) 2019年4期
    關(guān)鍵詞:城市污水硝化反應(yīng)器

    王思萌,苗圓圓,彭永臻

    ?

    低溫投加短程硝化污泥下城市污水SPN/A工藝運(yùn)行特性

    王思萌,苗圓圓,彭永臻*

    (北京工業(yè)大學(xué),城鎮(zhèn)污水深度處理與資源化利用技術(shù)國家工程實(shí)驗(yàn)室,北京市水質(zhì)科學(xué)與水環(huán)境恢復(fù)工程重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,北京 100124)

    以城市污水為研究對(duì)象,考察低溫條件下通過生物添加強(qiáng)化氨氧化菌(AOB)活性,并進(jìn)一步提高短程硝化-厭氧氨氧化一體化(SPN/A)工藝脫氮效果的可行性.平行運(yùn)行2個(gè)序批式反應(yīng)器(SBR)SBR1與SBR2,在間歇曝氣條件下運(yùn)行,控制溫度由30℃梯度下降至15℃(30,27,24,21,18,15℃),隨后逐步回升至30℃.在降溫與升溫過程中,向SBR2中定期投加短程硝化污泥強(qiáng)化AOB活性,SBR1作為空白試驗(yàn)不進(jìn)行投加.結(jié)果表明,30℃時(shí)SBR1與SBR2在不外加短程硝化污泥的條件下均可成功啟動(dòng)并穩(wěn)定運(yùn)行,脫氮效果均良好;溫度降至15℃時(shí),SBR1與SBR2出水NH4+-N分別為36.38,33.10mg/L,總氮去除率分別為30.72%與35.76%,2個(gè)反應(yīng)器脫氮效果均變差,SBR2較SBR1抗低溫能力較強(qiáng);梯度升溫至30℃時(shí),SBR1與SBR2總氮去除率分別升至52.43%與63.60%.通過考察SBR1與SBR2菌群活性可知,2個(gè)反應(yīng)器的菌群活性均隨著溫度降低而降低,但SBR2的AOB豐度活性均高于SBR1;溫度回升階段,2個(gè)反應(yīng)器的菌群活性有所升高,其中SBR2亞硝酸鹽氧化細(xì)菌(NOB)活性受到抑制持續(xù)降低,推測(cè)這是因?yàn)镾BR2中的AOB活性得到強(qiáng)化后,產(chǎn)生更多的亞硝酸鹽,厭氧氨氧化菌(Anammox)可獲得基質(zhì)增多,造成Anammox活性豐度較高,所以SBR2脫氮效果相對(duì)較好.因此,在低溫條件下通過生物添加強(qiáng)化SPN/A系統(tǒng)中AOB活性,可提高系統(tǒng)抗溫度沖擊能力,利于系統(tǒng)脫氮效果的恢復(fù).

    短程硝化厭氧氨氧化一體化;城市污水;生物添加;溫度;AOB活性

    在短程硝化-厭氧氨氧化一體化(SPN/A)工藝中,AOB在好氧條件下,將生活污水中的部分氨氮(NH4+-N)轉(zhuǎn)化為亞硝酸鹽氮(NO2--N),Anammox在缺氧條件下,將生成的NO2--N與剩余NH4+-N轉(zhuǎn)化為氮?dú)鈁1-3].

    SPNA工藝的反應(yīng)方程式:

    NH4++0.85O2?0.44N2+0.11NO3-+0.14H++1.43H2O (1)

    SPN/A工藝中AOB、Anammox為自養(yǎng)菌,與傳統(tǒng)硝化反硝化脫氮工藝相比,剩余污泥產(chǎn)量減少約90%,且無需外加碳源.反應(yīng)過程中僅部分NH4+-N轉(zhuǎn)化為NO2--N,可減少60%的曝氣量[2],且具有節(jié)能降耗等優(yōu)點(diǎn).

    目前,SPN/A工藝主要用于處理高溫高NH4+-N和低C/N(低于0.5)廢水[3-6],在反應(yīng)器的啟動(dòng)與運(yùn)行[7-8]、系統(tǒng)破壞和恢復(fù)[9]、污泥富集培養(yǎng)[10]等方面做了大量研究,在低NH4+-N廢水的處理方面尚處于試驗(yàn)研究階段.在低NH4+-N廢水SPN/A工藝中,由于缺乏游離氨(FA)和游離亞硝酸(FNA)等抑制條件,NOB易富集,導(dǎo)致出水硝酸鹽增加、脫氮效果變差[11-14],因此,NOB的抑制是低NH4+-N廢水SPN/A系統(tǒng)穩(wěn)定的一大難點(diǎn).Miao等[15]發(fā)現(xiàn)采用間歇曝氣(好氧7min/缺氧21min)的運(yùn)行方式可有效抑制NOB活性,提高城市污水SPN/A脫氮效果.但是,由于間歇曝氣中好氧時(shí)間較少,AOB活性會(huì)出現(xiàn)下降的現(xiàn)象[12,16-17],不利于SPN/A工藝長期穩(wěn)定運(yùn)行及脫氮效果的提高,因此強(qiáng)化AOB活性對(duì)于城市污水SPN/A工藝十分重要.Wett等[18]報(bào)道稱通過向SPN/A工藝投加含有AOB和Anammox的污泥,實(shí)現(xiàn)了NOB活性的抑制和AOB活性的提高,且在該條件下,系統(tǒng)出水NO3--N濃度逐漸降低,脫氮效果有所改善.但城市污水季節(jié)性的水溫變化較大[11-12,16],冬季溫度較低[11,19-21].在低溫條件下, SPN/A工藝內(nèi)主要功能菌群受溫度的影響程度不同,相比AOB和Anammox,NOB對(duì)溫度變化更加敏感,因此低溫下抑制NOB活性將更為困難[22].投加短程硝化污泥雖然強(qiáng)化AOB活性,但一定程度上也增加了系統(tǒng)內(nèi)NOB的量,因此在低溫條件下投加短程硝化污泥提高SPN/A工藝脫氮性能的可能性需要進(jìn)一步驗(yàn)證.本文研究目的是考察在溫度波動(dòng)條件下,投加短程硝化污泥對(duì)SPN/A工藝的影響.本試驗(yàn)采用間歇曝氣的運(yùn)行方式,平行運(yùn)行2個(gè)SBR反應(yīng)器處理城市污水,向其中一個(gè)反應(yīng)器定期投加短程硝化污泥,另一個(gè)不投加污泥作為空白試驗(yàn).模擬城市污水水溫波動(dòng)的特點(diǎn),考察溫度波動(dòng)條件下SPN/A工藝出水氮濃度變化規(guī)律,探究低溫下強(qiáng)化AOB活性對(duì)系統(tǒng)中菌群活性的影響.

    1 材料與方法

    1.1 試驗(yàn)裝置

    短程硝化-厭氧氨氧化一體化工藝裝置如圖1所示.試驗(yàn)采用SBR反應(yīng)器,直徑13cm,高70cm,有效體積10L.通過加熱及溫控裝置控制反應(yīng)器溫度;設(shè)置攪拌裝置,通過微型曝氣泵進(jìn)行曝氣,并通過轉(zhuǎn)子流量計(jì)調(diào)節(jié)曝氣量.

    1.2 接種污泥和試驗(yàn)用水

    試驗(yàn)接種的短程硝化污泥取自中試規(guī)模的短程硝化反硝化SBR[23],厭氧氨氧化污泥取自小試規(guī)模厭氧氨氧化UASB[23],SBR1與SBR2反應(yīng)器分別接種4L短程硝化污泥和0.5L厭氧氨氧化污泥,接種后MLSS分別為4676與4594mg/L,MLVSS分別為3904與3896mg/L,試驗(yàn)用水取自9~12月某高校家屬區(qū)化糞池的實(shí)際生活污水,經(jīng)曝氣預(yù)處理環(huán)節(jié)去除水中大部分可降解有機(jī)物,SPN/A工藝進(jìn)水水質(zhì)指標(biāo)見表1.

    圖1 SBR反應(yīng)器示意

    1.加熱棒;2.流量計(jì);3.時(shí)間繼電器;4.曝氣泵;5.中間水箱;6.進(jìn)水泵;7.溫控儀;8.pH,DO,溫度在線監(jiān)測(cè);9.攪拌槳;10.取樣口; 11.曝氣頭

    表1 SPN/A工藝進(jìn)水水質(zhì)

    1.3 試驗(yàn)檢測(cè)項(xiàng)目與方法

    溫度、pH值、DO采用德國WTW便攜多功能檢測(cè)儀(Multi340i)進(jìn)行實(shí)時(shí)監(jiān)測(cè).水樣經(jīng)0.45μm濾膜過濾后檢測(cè)各參數(shù).NH4+-N采用納氏試劑分光光度法檢測(cè);NO2--N采用N-(1-萘基)-乙二胺分光光度法檢測(cè);NO3--N采用麝香草酚分光光度法檢測(cè);COD采用5B-3型COD快速檢測(cè)儀檢測(cè);MLSS采用濾紙稱重法檢測(cè);MLVSS采用馬弗爐灼燒重量法檢測(cè).在反應(yīng)周期末期(第44,69,95與126d)從SBR1與SBR2取泥樣,采用冷凍干燥機(jī)(LABCONCO Co., Free Zone,USA)凍干污泥;采用qPCR技術(shù)(SYBR Green法)對(duì)活性污泥系統(tǒng)中AOB、NOB(和)和Anammox進(jìn)行檢測(cè).首先根據(jù)試劑盒(MP Biomedicals, OH, USA)說明對(duì)污泥樣品進(jìn)行DNA的提取,之后將DNA樣品稀釋100~1000倍待測(cè)(DNA濃度約1~ 10ng);采用MX3000P實(shí)時(shí)定量PCR儀(Stratagene, La Jolla,CA)檢測(cè),擴(kuò)增PCR反應(yīng)體系(20μL)包括: SYBR Green exTaq (Takara,大連,中國)10μL,去離子水7μL,ROX Reference Dye500.4μL,前引物(10mmol/L)后引物(10mmol/L)各0.3μL,DNA樣品2μL.擴(kuò)增程序?yàn)?95℃預(yù)變性3min,隨后開始40個(gè)擴(kuò)增循環(huán)(95℃變性30s,退火30s,72℃延伸45s).AOB所用引物amoA-1F(5’-GGGGTTTCTACTGGTGGT -3’)[24]、所用引物NSR 1113F(5’- CCTGCTTTCAGTTGCTACCG-3’)[25]、所用引物FGPS872f(5’-CTAAAACTCAAAGGA- ATTGA-3’)[26]、Anammox所用引物Amx368f(5’- TTCGCAATGCCCGAAAGG-3’)[27].當(dāng)標(biāo)線涵蓋5~7個(gè)標(biāo)準(zhǔn)樣,且標(biāo)線相關(guān)系數(shù)(2)高于0.99,擴(kuò)增效率在90%~110%范圍內(nèi)時(shí),認(rèn)為標(biāo)線合格.

    1.4 試驗(yàn)方法

    本試驗(yàn)分為3個(gè)階段(表2):第I階段(1~48d)在30℃下平行啟動(dòng)SBR1與SBR2反應(yīng)器,第II階段(49~102d)溫度梯度降低至15℃,第III階段(103~ 126d)溫度逐漸從15℃梯度回升至30℃;其中,第I階段不進(jìn)行污泥投加,第II、III階段(49,71,92,114d)向SBR2投加短程硝化污泥,投加量為SBR2VSS的10%,分別約為380,340,400及340mg/L.SBR1作為空白試驗(yàn)不進(jìn)行投加,分別在第8,44,69,95,126d測(cè)量污泥濃度.

    SPN/A工藝運(yùn)行方式如下:進(jìn)水4min,缺氧/好氧交替共330min,其中缺氧21min,DO小于0.1mg/L,好氧7min,DO如表2所示.沉淀21min,排水4min.每天運(yùn)行4個(gè)周期,運(yùn)行周期為6h;通過控制溫控儀及加熱棒模擬城市污水在反應(yīng)器中的溫度變化,調(diào)節(jié)轉(zhuǎn)子流量計(jì)對(duì)溶解氧進(jìn)行控制,實(shí)時(shí)監(jiān)測(cè)DO與pH值.進(jìn)水通過投加KHCO3使反應(yīng)器pH值維持在7.0~7.8之間.

    表2 不同運(yùn)行階段溫度的變化

    2 結(jié)果與分析

    2.1 強(qiáng)化AOB活性對(duì)SPN/A工藝脫氮特性的影響

    2.1.1 系統(tǒng)啟動(dòng)與穩(wěn)定運(yùn)行 SBR1與SBR2啟動(dòng)與穩(wěn)定運(yùn)行階段(1~48d)脫氮效果如圖2第I階段所示.反應(yīng)器均在30℃下啟動(dòng)運(yùn)行,通過對(duì)SBR1與SBR2的DO、pH值等運(yùn)行條件的監(jiān)控,保證2個(gè)反應(yīng)器運(yùn)行條件一致,且均不進(jìn)行污泥投加.SBR1平均出水NH4+-N濃度為9.95mg/L,出水NO2--N及NO3--N濃度分別為0.13與6.02mg/L,平均總氮去除率為76.41%,DO約為0.81mg/L;SBR2平均出水NH4+-N濃度為14.70mg/L,出水NO2--N及出水NO3--N濃度分別為0.19與4.16mg/L,平均總氮去除率為71.83%,DO約為0.79mg/L.SBR1與SBR2總氮去除負(fù)荷(圖3)分別為101.80和95.30gN/(m3·d).試驗(yàn)結(jié)果表明,成功啟動(dòng)SBR1與SBR2,脫氮效果較為穩(wěn)定.

    2.1.2 梯度降溫條件下系統(tǒng)的脫氮效果 階段II(49~102d),SBR1與SBR2溫度由30℃梯度下降至15℃,試驗(yàn)過程中定期向SBR2投加短程硝化污泥,SBR1不進(jìn)行投加.結(jié)果表明隨著溫度降低,2個(gè)反應(yīng)器脫氮效果均下降(表3).當(dāng)溫度降至15℃時(shí),2個(gè)反應(yīng)器的DO分別調(diào)高約至1.20mg/L.SBR1與SBR2出水NH4+-N由9.95與14.70mg/L上升至36.38與33.10mg/L,說明溫度降低,2個(gè)反應(yīng)器中的AOB及Anammox活性受到影響,而SBR2的受影響程度小于SBR1.

    圖2 SBR1與SBR2氮濃度變化

    圖3 SBR1與SBR2氮負(fù)荷變化

    SBR1與SBR2的出水NO3--N濃度隨溫度降低呈現(xiàn)先升高后降低的趨勢(shì),不同的是,SBR1出水NO3--N濃度迅速升高,在24℃時(shí)升至9.55mg/L,而SBR2出水NO3--N濃度緩慢升高,在24℃時(shí)升至6.32mg/L.溫度由21℃繼續(xù)降低的過程中,2個(gè)反應(yīng)器出水NO3--N均下降,15℃時(shí)分別降至2.41與2.63mg/L.在整個(gè)梯度降溫過程中,通過投加短程硝化污泥的SBR2出水NO3--N變化幅度小于SBR1.

    由表3可知,當(dāng)溫度降低至15℃時(shí),SBR1與SBR2總氮去除率分別由76.41%與71.83%降至30.72%與35.76%,總氮去除負(fù)荷分別由101.80, 95.30gN/(m3·d)降至36.00,40.89gN/(m3·d),說明SPN/A工藝的脫氮效果受溫度影響較大.由表4可知,溫度由21℃降至15℃過程中,SBR2出水總氮濃度變化幅度小于SBR1,且脫氮效果優(yōu)于SBR1,證明向SPN/A工藝投加短程硝化污泥,可在一定程度上降低低溫環(huán)境對(duì)SPN/A工藝脫氮性能的影響.

    2.1.3 梯度升溫條件下系統(tǒng)的恢復(fù)效果 階段III(103~126d),SBR1與SBR2溫度從15℃梯度回升至30℃,2個(gè)反應(yīng)器DO均約為0.8mg/L,脫氮效果明顯提高,SBR1與SBR2出水NH4+-N分別降至21.45與15.57mg/L,出水NO2--N分別為0.22與0.33mg/L,氮去除負(fù)荷分別約為56.22與67.35gN/(m3·d),出水NO3--N分別約為3.49與3.38mg/L,平均總氮去除率分別升高至52.43%與63.60%.結(jié)果表明在梯度升溫的過程中,SBR1和SBR2脫氮效果逐漸提高,其中SBR2好于SBR1.但是在短時(shí)間內(nèi)SBR1和SBR2脫氮效果沒有提高至第I階段的水平,推測(cè)經(jīng)過低溫環(huán)境之后,系統(tǒng)中主要功能菌群AOB和Anammox活性降低,在短期內(nèi)還沒有完全恢復(fù).

    表3 梯度變溫階段出水水質(zhì)指標(biāo)

    表4 梯度降溫階段出水指標(biāo)變化幅度(%)

    圖4 SBR1與SBR2 NO3--N生成量與NH4+-N轉(zhuǎn)化比值變化

    2.1.4 強(qiáng)化AOB活性對(duì)NO3--N生成比的影響 由SPN/A工藝的反應(yīng)方程式(1)可知,單個(gè)反應(yīng)周期內(nèi)NO3--N生成量占NH4+-N降解量的比值(ΔNO3--N/ΔNH4+-N)理論值為0.11.如圖4所示,當(dāng)溫度為30℃,SBR1與SBR2的ΔNO3--N/ΔNH4+-N值分別為0.01與0.08,低于理論比值.盡管城市污水中大部分的可降解有機(jī)物在預(yù)處理反應(yīng)器中被去除,SPN/A工藝進(jìn)水中仍存在部分可降解有機(jī)物,因此反應(yīng)器中可能存在反硝化現(xiàn)象,造成比值低于理論值. 溫度由30℃降至24℃的過程中,SBR1與SBR2的ΔNO3--N/ΔNH4+-N均值分別升高至0.20與0.13;隨著溫度進(jìn)一步降低至15℃,ΔNO3--N/ ΔNH4+-N比值開始降低.當(dāng)溫度回升至30℃,SBR1與SBR2比值近似理論值0.11,整個(gè)過程變化趨勢(shì)與2個(gè)反應(yīng)器脫氮效果一致,投加短程硝化污泥的SBR2在溫度波動(dòng)時(shí)ΔNO3--N/ΔNH4+-N低于SBR1.

    2.2 強(qiáng)化AOB活性對(duì)菌群活性的影響

    當(dāng)溫度從30℃梯度降至15℃時(shí),SBR1與SBR2的AOB活性(圖5)均隨著溫度的降低而降低,分別由4.10,4.01mgN/(h·gVSS)降至1.89,1.93mgN/(h·gVSS);對(duì)應(yīng)PCR結(jié)果,SBR1與SBR2中的AOB豐度由1.33×109與1.89×109copies/g干污泥下降至2.87×108與9.31×108copies/g干污泥,相比而言,SBR2在溫度降低時(shí)AOB活性下降較慢;此外,與脫氮效果對(duì)應(yīng),說明AOB受低溫影響活性降低,導(dǎo)致SPN/A工藝脫氮效果變差.當(dāng)溫度回升至30℃,SBR1與SBR2的AOB活性分別升高至2.36與2.61mgN/(h·gVSS), AOB豐度分別回升至6.42×108與1.28×109copies/g干污泥,說明當(dāng)溫度升高,AOB活性提高,系統(tǒng)脫氮效果隨之變好,其中SBR2的AOB活性升高較SBR1更快.但是,SBR1與SBR2在階段III的AOB活性均沒有升高至階段I的水平,推測(cè)這是導(dǎo)致階段III系統(tǒng)脫氮性能較差于階段I的主要原因.由圖5可知,SBR1在降溫階段的MLSS約為4500mg/L,升溫階段約為4200mg/L,污泥濃度整體變化不大;而SBR2在降溫與升溫階段的MLSS一直約為4600mg/L,說明投加短程硝化污泥并沒有使SBR2的MLSS明顯增長,推測(cè)投加的污泥中存在異養(yǎng)菌,由于反應(yīng)器中的有機(jī)物濃度較低,且缺氧時(shí)間較長,導(dǎo)致大量異養(yǎng)菌裂解衰亡,因而SBR2的MLSS較為穩(wěn)定.此外,當(dāng)溫度從30℃梯度降至15℃時(shí), SBR1與SBR2中的Anammox活性分別由2.14與2.01mgN/ (h·gVSS)降至0.69與0.77mgN/(h·gVSS), SBR1與SBR2中的Anammox豐度分別由2.5×109, 2.06× 109copies/g干污泥分別下降至4.33×108, 6.25× 108copies/g干污泥,SBR2中的Anammox活性與豐度在低溫過程中下降幅度均小于SBR1,與AOB在低溫過程中變化相似;當(dāng)溫度回升至30℃, SBR1與SBR2中的Anammox活性分別升至0.92, 1.04mgN/ (h·gVSS),Anammox豐度分別升至4.64×108,1.06× 109copies/g 干污泥.在升溫過程中SBR2的Anammox活性與豐度恢復(fù)較快,這與升溫階段脫氮效果相符,說明投加短程硝化污泥也有利于Anammox活性的穩(wěn)定與恢復(fù).在降溫與升溫過程中, SBR2中AOB與Anammox活性之間的關(guān)系如圖6所示,AOB與Anammox活性具有良好的相關(guān)性,2值為0.961,由此投加短程硝化污泥提高SPN/A工藝中AOB活性的過程中,AOB為Anammox提供了更多的NO2--N基質(zhì),從而Anammox活性得到提高.

    隨著溫度的降低,2個(gè)反應(yīng)器中NOB活性均出現(xiàn)下降現(xiàn)象.盡管向SBR2投加短程硝化污泥在一定程度上增加了系統(tǒng)NOB的量,但由于采用間歇曝氣的運(yùn)行方式,NOB活性并沒有明顯增高,且NOB活性的降低與2個(gè)反應(yīng)器脫氮效果變化趨勢(shì)一致.由表5可知,SBR1與SBR2中優(yōu)勢(shì)NOB菌種豐度均呈下降趨勢(shì),分別由2.12×1010,8.78× 109copies/g干污泥下降至5.49×109,6.33× 108copies/ g干污泥,這可能與反應(yīng)器在間歇曝氣條件下運(yùn)行,利于抑制NOB活性有關(guān).當(dāng)溫度回升, SBR1中的NOB活性回升,而SBR2中的NOB活性繼續(xù)降低,推測(cè)經(jīng)過投加短程硝化污泥的SBR2中的AOB得到強(qiáng)化成為優(yōu)勢(shì)菌群,在對(duì)DO的競爭中較NOB更占優(yōu)勢(shì).此外,間歇曝氣運(yùn)行方式進(jìn)一步利于NOB的抑制和Anammox的富集,與Miao等[16]的結(jié)論一致.Anammox對(duì)NO2--N的競爭也逐漸優(yōu)于NOB,造成NOB活性逐漸降低.由此可通過強(qiáng)化AOB活性提高系統(tǒng)脫氮效果及穩(wěn)定性,并且可有效抑制NOB活性,穩(wěn)定Anammox活性,從而更有效的提高SPN/A工藝自養(yǎng)脫氮效果.

    表5 不同溫度下AOB、NOB和Anammox豐度變化情況(×108copies/g干污泥)

    2.3 討論

    城市污水SPN/A工藝采用間歇曝氣的運(yùn)行方式,在30℃且不外加短程硝化污泥的條件下成功穩(wěn)定運(yùn)行,具有良好的脫氮效果.在溫度波動(dòng)階段, SBR2的脫氮效果優(yōu)于SBR1.其中,在梯度降溫階段,SBR1與SBR2脫氮效果均下降,SBR2中的AOB及Anammox活性相對(duì)較高于SBR1;溫度升溫階段,SBR1與SBR2脫氮效果均提高,SBR2中的AOB及Anammox活性回升的更快,且NOB的抑制效果更好.因此通過本試驗(yàn)結(jié)論可知,低溫使得SPN/A工藝脫氮效果下降;強(qiáng)化AOB活性利于SPN/A工藝Anammox活性的提高和NOB的抑制,并進(jìn)一步降低低溫對(duì)脫氮效果的影響.因此,可在低溫下或溫度降低前強(qiáng)化AOB活性,以提高SPN/A工藝在溫度波動(dòng)時(shí)的脫氮效果和穩(wěn)定性.本試驗(yàn)選擇的生物投加為短程硝化污泥強(qiáng)化AOB活性,選擇不同種類的生物投加對(duì)城市污水SPN/A工藝菌群活性影響不同,可選擇不同種類的污泥[28]、添加Fe(Ⅲ)[29]、NaCl鹽度等[30]或者控制DO濃度[31-32]提高AOB活性,探究強(qiáng)化菌群過程對(duì)城市污水SPN/A工藝自養(yǎng)脫氮效果的影響.除此之外,在北方冬季城市污水廠處理污水的過程中,最低溫度可能低于本試驗(yàn)采用的15℃[33],對(duì)自養(yǎng)脫氮效果是否有其他影響,值得繼續(xù)探究.

    圖6 SBR2中AOB與Anammox活性的相關(guān)性

    3 結(jié)論

    3.1 在30℃條件下啟動(dòng)SPN/A工藝,2個(gè)反應(yīng)器總氮去除率分別約為76%與72%,不外加短程硝化污泥可成功啟動(dòng)城市污水短程硝化-厭氧氨氧化一體化系統(tǒng)并具有良好的脫氮效果.

    3.2 在低溫條件下,SPN/A工藝受溫度影響,2個(gè)反應(yīng)器脫氮效果下降,NH4+-N去除率分別降至35%與40%,向SBR2定期投加短程硝化污泥可在一定程度上增強(qiáng)系統(tǒng)的抗低溫能力;在溫度梯度回升過程中,SBR1與SBR2的NH4+-N去除率分別約為59%與71%,投加短程硝化污泥利于SPN/A系統(tǒng)脫氮效果較快較好的回升.

    3.3 向SPN/A工藝定期投加短程硝化污泥,可增強(qiáng)AOB豐度與活性,AOB活性得到強(qiáng)化后,更利于抑制NOB活性.此外,AOB活性與Anammox活性之間具有良好的相關(guān)性,利于Anammox活性的穩(wěn)定與提高.

    [1] Sliekers A O, Derwort N, Campos-Gomez J L, et al. Completely autotrophic nitrogen removal over nitrite in one single reactor [J]. Water Research, 2002,36(10):2475–2482.

    [2] Qiao S, Tian T, Duan X M, et al. Novel single-stage autotrophic nitrogen removal via co-immobilizing partial nitrifying and anammox biomass [J]. Chemical Engineering Journal, 2013,230:19–26.

    [3] Joss A, Salzgeber D, Eugster J, et al. Full-scale nitrogen removal from digester liquid with partial nitritation and anammox in one SBR [J]. Environmental Science & Technology, 2009,43(14):5301–5306.

    [4] van der Star W R L, Abma W R, Blommers D, et al. Startup of reactors for anoxic ammonium oxidation: experiences from the ?rst full-scale anammox reactor in Rotterdam [J]. Water Research, 2007,41(18): 4149–4163.

    [5] Lv Y T, Chen X, Wang L, et al. Micropro?les of activated sludge aggregates using microelectrodes in completely autotrophic nitrogen removal over nitrite (CANON) reactor [J]. Frontiers of Environmental Science & Engeering, 2016,10(2):390–398.

    [6] Abma W R., Driessen W, Haarhuis R, et al. Upgrading of sewage treatment plant by sustainable and cost-effective separate treatment of industrial wastewater [J]. Water Science and Technology, 2010,61(7): 1715-1722.

    [7] Ali M, Okabe S. Anammox-based technologies for nitrogen removal: Advances in process start-up and remaining issues [J]. Chemosphere, 2015,141:144-153.

    [8] Regmi P, Miller M W, Holgate B, et al. Control of aeration, aerobic SRT and COD input for mainstream nitritation/denitritation [J]. Water Research, 2014,57:162-171.

    [9] Ma B, Wang S Y, Cao S B, et al. Biological nitrogen removal from sewage via anammox: Recent advances [J]. Bioresource Technology, 2016,200:981-990.

    [10] Wang T, Zhang H, Gao D, et al. Enrichment of Anammox bacteria in seed sludges from different wastewater treating processes and start-up of Anammox process [J]. Desalination, 2011,271(1-3):193-198.

    [11] Cao Y S, van Loosdrecht M C, Daigger G T, Mainstream partial nitritation-anammox in municipal wastewater treatment: status, bottlenecks, and further studies [J]. Applied Microbiology and Biotechnology, 2017,101(4):1365–1383.

    [12] Ma B, Bao P, Wei Y, et al. Suppressing nitrite-oxidizing bacteria growth to achieve nitrogen removal from domestic wastewater via anammox using intermittent aeration with low dissolved oxygen [J]. Scientific Reports, 2015,5:13048.

    [13] Yang Q, Peng Y Z, Liu X H, et al. Nitrogen removal via nitrite from municipal wastewater at low temperatures using real-time control to optimize nitrifying communities [J]. Environmental Science & Technology, 2007,41(23):8159–8164.

    [14] Xu G J, Zhou Y, Yang Q, et al. The challenges of mainstream deammonification process for municipal used water treatment [J]. Applied Microbiology and Biotechnology, 2015,99(6):2485-2490.

    [15] Miao L, Wang S Y, Li B K, et al. Effect of carbon source type on intracellular stored polymers during endogenous denitritation (ED) treating landfill leachate [J]. Water research, 2016,100:405-412.

    [16] Miao Y Y, Zhang L, Yang Y D, et al. Start-up of single-stage partial nitrification-anammox process treating low-strength swage and its restoration from nitrate [J]. Bioresource Technology, 2016,218:771- 779.

    [17] Regmi P, Bunce R, Miller M W, et al. Ammonia-based intermittent aeration control optimized for efficient nitrogen removal [J]. Biotechnology and Bioengineering, 2015,112(10):2060-2067.

    [18] Wett B, Omari A, Podmirseg S M, et al. Going for mainstream deammonification from bench to full scale for maximized resource efficiency [J]. Water Science and Technology, 2013,68(2):283-289.

    [19] Perez J, Lotti T, Kleerebezem R, et al. Outcompeting nitrite-oxidizing bacteria in single-stage nitrogen removal in sewage treatment plants: a model-based study [J]. Water Research, 2014,66:208-218.

    [20] Lotti T, Kleerebezem R, Hu Z, et al. Pilot-scale evaluation of anammox-based mainstream nitrogen removal from municipal wastewater [J]. Environmental Technology, 2015,36(9-12):1167- 1177.

    [21] Cema G, Plaza E, Trela J, et al. Dissolved oxygen as a factor influencing nitrogen removal rates in a one-stage system with partial nitritation and Anammox process [J]. Water Science and Technology, 2011,64(5):1009-1015.

    [22] Trojanowicz K, Plaza E, Trela J. Pilot scale studies on nitritation- anammox process for mainstream wastewater at low temperature [J]. Water Science and Technology, 2016,73(4):761-768.

    [23] 唐曉雪.生活污水厭氧氨氧化組合處理工藝及過程控制 [D]. 北京: 北京工業(yè)大學(xué), 2014. Tang X X, Autotrophic nitrogen removal process treating domestic wastewater based on real-time control [D]. Beijing:Beijing University of Technology, 2014.

    [24] Schmid M C, Maas B, Dapena A, et al. Biomarkers for in situ detection of anaerobic ammonium-oxidizing (anammox) bacteria. Applied and Environmental Microbiology, 2005,71(4):1677–1684.

    [25] Geets J, de Cooman M, Wittebolle L, et al. Real-time PCR assay for the simultaneous quanti?cation of nitrifying and denitrifying bacteria in activated sludge [J]. Applied Microbiology and Biotechnology, 2007,75(1):211–221.

    [26] Degrange V, Bardin R, Detection and counting of nitrobacter populations in soil by PCR [J]. Applied and Environmental Microbiology, 1995,61(6):2093–2098.

    [27] Wang S Y, Wang Y, Feng X J, et al. Quantitative analyses of ammonia-oxidizing Archaea and bacteria in the sediments of four nitrogen-rich wetlands in China [J]. Applied Microbiology and Biotechnology, 2011,90(2):779–787.

    [28] Miao Y Y, Zhang L, Li B K, et al. Enhancing ammonium oxidizing bacteria activity was key to single-stage partial nitrification-anammox system treating low-strength sewage under intermittent aeration condition [J]. Bioresource Technology, 2017,231:36-44.

    [29] 王亞娥,馮娟娟,李杰,等.不同F(xiàn)e(III)對(duì)活性污泥異化鐵還原耦合脫氮的影響及機(jī)理初探 [J]. 環(huán)境科學(xué)學(xué)報(bào), 2014,34(2):377-384 Wang Y E, Feng J J, Li J, et al. Effect and mechanism of nitrogen removal by dissimilatory reduction of different Fe(Ⅲ) in activated sludge [J]. Acta Scientiae Circumstantiae, 2014,34(2):377-384.

    [30] 張宇坤,王淑瑩,董怡君,等.NaCl鹽度對(duì)氨氧化細(xì)菌活性的影響及動(dòng)力學(xué)特性 [J]. 中國環(huán)境科學(xué), 2014,35(2):465-470 Zhang Y K, Wang S Y, Dong Y J, et al. Effect of NaCl salinity on activity of ammonia-oxidizing bacteria and kinetic characterization [J]. China Environmental Science, 2015,35(2):465-470.

    [31] 楊 慶,楊玉兵,楊忠啟,等.溶解氧對(duì)短程硝化穩(wěn)定性及功能菌群的影響 [J]. 中國環(huán)境科學(xué), 2018,38(9):3328-3334. Yang Q, Yang Y B, Yang Z Q, et al. Effect of dissolved oxygen on the stability and functional microbial communities of the partial nitrification [J]. China Environmental Science, 2018,38(9):3328-3334.

    [32] 張功良,李 冬,張肖靜,等.低溫低氨氮SBR短程硝化穩(wěn)定性試驗(yàn)研究 [J]. 中國環(huán)境科學(xué), 2014,34(3):610-616. Zhang G L, Li D, Zhang X J, et al. Stability for shortcut nitrification in SBR under low ammonia atlow temperature [J]. China Environmental Science, 2014,34(3):610-616.

    [33] 趙昕燕,卞 偉,侯愛月,等.季節(jié)性溫度對(duì)短程硝化系統(tǒng)微生物群落的影響 [J]. 中國環(huán)境科學(xué), 2017,37(4):1366-1374. Zhao X Y, Bian W, Hou A Y, et al. Characteristics of microbial community structure in the stable operation of the partial cut nitrification system with seasonal temperature [J]. China Environmental Science, 2017,37(4):1366-1374.

    Operation characteristics of the SPN/A process for municipal wastewater under low temperature shortcut nitrification sludge.

    WANG Si-meng, MIAO Yuan-yuan, PENG Yong-zhen*

    (1.Key Laboratory of Beijing for Water Quality Science and Water Environment Recovery Engineering, National Engineering Laboratory for Advanced Municipal Wastewater Treatment and Reuse Technology, Beijing University of Technology, Beijing 100124, China)., 2019,39(4):1456~1463

    In this study, feasibility of enhancing ammonia-oxidizing bacteria (AOB) activity by biological addition under the condition of temperature fluctuation and further improving the denitrification effect of Single-stage Partial Nitrification and Anammox (SPN/A) process in municipal wastewater treatment was investigated. Two sequencing batch reactors (SBR) SBR1 and SBR2 were operated in intermittent aeration. The controlled temperature was reduced from 30℃ gradient to 15℃ (30, 27, 24, 21, 18, 15℃), and then gradually increased to 30℃.Shortcut nitri?cation sludge was regularly added to SBR2 to enhance AOB activity during the cooling and heatingprocess, and SBR1was used as the control process. The results showed that SBR1 and SBR2 started successfully and run stably without shortcut nitri?cation sludge, and the nitrogen removal efficiency of SBR1 and SBR2 was good at 30℃. When the temperature was dropped to 15℃, the concentration of the ammonia nitrogen in effluents of of SBR1 and SBR2 were 36.38mg/L and 33.10mg/L, and the total nitrogen removal efficiency was 30.72% and 35.76%, respectively. Both rectors’ efficiency become worse in low temperature settings, SBR2 shown a better cold resistance performance. When temperature were increased gradient back to 30℃,the total nitrogen removal rates of SBR1 and SBR2 increased back to 52.43% and 63.60% respectively. The activity of bacteria in SBR1 and SBR2 decreased with the decrease of temperature, but the AOB activity of SBR2 was higher than that of SBR1. During the temperature rising stage, the activity of bacteria in SBR1 and SBR2 both increased, and the inhibition of nitrite-oxidizing bacteria (NOB) activity in SBR2 was continuously decreasing. The better denitrification performance of SBR2 was suspected because when the AOB activity of SBR2 was enhanced, more nitrite was produced, and the substrate of Anammox was increased, which resulted in the higher activity abundance of Anammox. Therefore, it was conclude that the AOB activity in SPN/A system can be enhanced by biological addition at low temperature, which can improve the resistance performance of the system to the temperature shocks and facilitate the recovery of denitrification capacity.

    single-stage partial nitrification and anammox;municipal wastewater;biological addition;temperature;AOB activity

    X703

    A

    1000-6923(2019)04-1456-08

    2018-09-28

    北京市科技計(jì)劃(D171100001017001);水體污染控制與治理科技重大專項(xiàng)(2017ZX07102-003)

    *責(zé)任作者, 教授, pyz@bjut.edu.cn

    王思萌(1993-),女,北京人,北京工業(yè)大學(xué)碩士研究生,主要從事城市污水短程硝化-厭氧氨氧化一體化自養(yǎng)脫氮的應(yīng)用研究.發(fā)表論文2篇

    猜你喜歡
    城市污水硝化反應(yīng)器
    聚丙烯環(huán)管反應(yīng)器升密操作與控制
    云南化工(2021年11期)2022-01-12 06:06:36
    城市污水處理中相關(guān)微生物技術(shù)的應(yīng)用
    云南化工(2021年6期)2021-12-21 07:31:10
    城市污水處理廠占地研究
    智能城市(2018年8期)2018-07-06 01:11:10
    基于城市污水處理的人工濕地規(guī)劃設(shè)計(jì)初探
    EGSB反應(yīng)器處理阿維菌素廢水
    MBBR中進(jìn)水有機(jī)負(fù)荷對(duì)短程硝化反硝化的影響
    基于環(huán)境保護(hù)的城市污水處理
    上旋流厭氧反應(yīng)器在造紙廢水處理中的應(yīng)用
    厭氧氨氧化與反硝化耦合脫氮除碳研究Ⅰ:
    費(fèi)托合成微反應(yīng)器研究進(jìn)展
    精品熟女少妇av免费看| 亚洲美女视频黄频| 国产日韩一区二区三区精品不卡 | 久久久久国产精品人妻一区二区| 亚洲丝袜综合中文字幕| 亚洲欧美一区二区三区黑人 | 日本欧美视频一区| 美女脱内裤让男人舔精品视频| av福利片在线| 国产黄片视频在线免费观看| 亚洲精品国产av蜜桃| 91成人精品电影| 久久精品国产亚洲av涩爱| 午夜日本视频在线| 亚洲精品国产色婷婷电影| 春色校园在线视频观看| 免费黄频网站在线观看国产| 国产熟女欧美一区二区| av福利片在线| 一区二区三区四区激情视频| av线在线观看网站| 日本免费在线观看一区| 菩萨蛮人人尽说江南好唐韦庄| 国精品久久久久久国模美| 免费看av在线观看网站| 岛国毛片在线播放| 九九久久精品国产亚洲av麻豆| 久久6这里有精品| 丝袜在线中文字幕| 国产黄片美女视频| 一本—道久久a久久精品蜜桃钙片| 久久午夜福利片| 中文字幕免费在线视频6| 亚洲久久久国产精品| 日韩av在线免费看完整版不卡| 欧美精品国产亚洲| 欧美xxxx性猛交bbbb| 亚洲丝袜综合中文字幕| 久久99精品国语久久久| 欧美日韩视频高清一区二区三区二| 亚洲精品第二区| h视频一区二区三区| 欧美精品人与动牲交sv欧美| 在线观看国产h片| 狂野欧美白嫩少妇大欣赏| 秋霞伦理黄片| 国产精品成人在线| 丰满迷人的少妇在线观看| 韩国av在线不卡| 亚洲精品一二三| 最新的欧美精品一区二区| 亚洲精品国产成人久久av| 狂野欧美激情性bbbbbb| 欧美+日韩+精品| 男人舔奶头视频| 亚洲精品乱久久久久久| www.色视频.com| 18+在线观看网站| 人妻 亚洲 视频| a级片在线免费高清观看视频| 中文字幕人妻丝袜制服| 观看av在线不卡| 欧美国产精品一级二级三级 | 免费黄频网站在线观看国产| 少妇高潮的动态图| av天堂中文字幕网| 人妻夜夜爽99麻豆av| 蜜臀久久99精品久久宅男| 精品国产一区二区久久| 久久久精品94久久精品| 亚洲婷婷狠狠爱综合网| 青春草国产在线视频| videos熟女内射| 91精品一卡2卡3卡4卡| 免费av不卡在线播放| 欧美亚洲 丝袜 人妻 在线| 99热网站在线观看| 久久综合国产亚洲精品| 亚洲国产最新在线播放| 丰满饥渴人妻一区二区三| 观看免费一级毛片| 欧美激情国产日韩精品一区| 亚洲欧美精品自产自拍| 久久久精品94久久精品| 中文字幕制服av| 久久久国产精品麻豆| 少妇人妻久久综合中文| 欧美 亚洲 国产 日韩一| 国产成人精品一,二区| 国产成人精品久久久久久| 一边亲一边摸免费视频| 韩国高清视频一区二区三区| 久久久久久久久久久免费av| 免费不卡的大黄色大毛片视频在线观看| 我要看黄色一级片免费的| 国产色婷婷99| 国产精品无大码| 啦啦啦中文免费视频观看日本| 中文字幕亚洲精品专区| 亚洲第一区二区三区不卡| 亚洲内射少妇av| 午夜激情福利司机影院| 黄色一级大片看看| 一本—道久久a久久精品蜜桃钙片| 在现免费观看毛片| 国产伦理片在线播放av一区| 久久久久精品久久久久真实原创| 精品久久久精品久久久| 蜜桃在线观看..| 亚洲美女黄色视频免费看| av在线播放精品| 亚洲图色成人| 精品人妻偷拍中文字幕| 91在线精品国自产拍蜜月| 内地一区二区视频在线| 亚洲国产精品一区二区三区在线| 国产高清国产精品国产三级| 亚洲av不卡在线观看| 色94色欧美一区二区| 女人精品久久久久毛片| 天堂俺去俺来也www色官网| 九草在线视频观看| 自拍欧美九色日韩亚洲蝌蚪91 | 免费观看a级毛片全部| 国产成人a∨麻豆精品| av在线老鸭窝| 日韩av不卡免费在线播放| 亚洲情色 制服丝袜| 女的被弄到高潮叫床怎么办| 日本-黄色视频高清免费观看| 九色成人免费人妻av| 三级国产精品片| 成年人免费黄色播放视频 | 高清午夜精品一区二区三区| 久久ye,这里只有精品| 男人狂女人下面高潮的视频| 亚洲欧美一区二区三区黑人 | 成人亚洲欧美一区二区av| 久久久久视频综合| 狂野欧美激情性bbbbbb| 波野结衣二区三区在线| 国产成人精品婷婷| 纯流量卡能插随身wifi吗| 精品国产露脸久久av麻豆| 久久久国产一区二区| a级毛色黄片| av有码第一页| √禁漫天堂资源中文www| 国产精品一二三区在线看| 久久鲁丝午夜福利片| www.色视频.com| 久久久久精品性色| 国产精品.久久久| 日韩中文字幕视频在线看片| 国产精品久久久久久精品古装| av福利片在线观看| 国产精品一区二区在线不卡| 国产日韩欧美亚洲二区| 亚洲精品亚洲一区二区| 视频中文字幕在线观看| 十八禁高潮呻吟视频 | 另类精品久久| av天堂中文字幕网| 91久久精品国产一区二区三区| 国产精品久久久久久久久免| 边亲边吃奶的免费视频| 91精品伊人久久大香线蕉| 免费少妇av软件| 日产精品乱码卡一卡2卡三| 黄色毛片三级朝国网站 | 久久人人爽av亚洲精品天堂| 午夜影院在线不卡| 日韩中字成人| 狂野欧美白嫩少妇大欣赏| 久久久久国产网址| 亚洲av福利一区| 色视频www国产| av天堂中文字幕网| 综合色丁香网| 久久这里有精品视频免费| 亚洲精品日韩av片在线观看| 99久久精品国产国产毛片| 亚洲精华国产精华液的使用体验| 亚洲国产av新网站| 国产亚洲一区二区精品| 亚洲欧美精品自产自拍| 91久久精品国产一区二区成人| 国产高清三级在线| 日本午夜av视频| 一本大道久久a久久精品| 久久久精品免费免费高清| 观看av在线不卡| 男人和女人高潮做爰伦理| 尾随美女入室| 日本猛色少妇xxxxx猛交久久| 亚洲国产欧美日韩在线播放 | 性色av一级| 大陆偷拍与自拍| 欧美少妇被猛烈插入视频| 国产欧美日韩一区二区三区在线 | 一级a做视频免费观看| 中文字幕亚洲精品专区| 亚洲真实伦在线观看| videossex国产| 午夜免费男女啪啪视频观看| 黑人高潮一二区| 欧美3d第一页| 国产成人精品久久久久久| 天美传媒精品一区二区| 午夜视频国产福利| 一本色道久久久久久精品综合| 国产亚洲一区二区精品| 日韩人妻高清精品专区| 亚洲高清免费不卡视频| 精品少妇黑人巨大在线播放| 有码 亚洲区| 中文字幕亚洲精品专区| 美女大奶头黄色视频| 男男h啪啪无遮挡| 午夜免费观看性视频| 视频区图区小说| 久久精品夜色国产| 国产免费一级a男人的天堂| 久久青草综合色| 精品视频人人做人人爽| 色吧在线观看| 免费黄网站久久成人精品| 91午夜精品亚洲一区二区三区| 18禁在线无遮挡免费观看视频| 国产在线男女| 日韩中文字幕视频在线看片| 高清在线视频一区二区三区| 国产 一区精品| 国产精品久久久久成人av| 国产伦在线观看视频一区| 亚洲av福利一区| 国产91av在线免费观看| 久久免费观看电影| 中文字幕精品免费在线观看视频 | 人人妻人人看人人澡| 久久久久久伊人网av| 秋霞在线观看毛片| 精品国产一区二区三区久久久樱花| 欧美性感艳星| 另类亚洲欧美激情| 中国三级夫妇交换| 特大巨黑吊av在线直播| 街头女战士在线观看网站| 欧美 亚洲 国产 日韩一| 欧美激情极品国产一区二区三区 | 一本色道久久久久久精品综合| 91精品国产九色| 在线观看av片永久免费下载| 在线 av 中文字幕| 国产精品久久久久久久电影| 久久久久久久精品精品| 熟女av电影| 在线观看三级黄色| 国产亚洲av片在线观看秒播厂| 91aial.com中文字幕在线观看| 热99国产精品久久久久久7| 人人妻人人爽人人添夜夜欢视频 | 老女人水多毛片| 深夜a级毛片| 国产 精品1| 精品国产一区二区三区久久久樱花| 色视频在线一区二区三区| 在线观看免费视频网站a站| 亚洲av.av天堂| 热re99久久精品国产66热6| 午夜福利网站1000一区二区三区| 一本大道久久a久久精品| 五月开心婷婷网| 久久影院123| 美女中出高潮动态图| 精品久久久久久电影网| 久热久热在线精品观看| 日韩一本色道免费dvd| 精品少妇内射三级| 久久久久久久亚洲中文字幕| 日韩人妻高清精品专区| 男女国产视频网站| 十分钟在线观看高清视频www | 极品人妻少妇av视频| 亚洲国产最新在线播放| 99热这里只有是精品50| 天堂中文最新版在线下载| 国产亚洲午夜精品一区二区久久| 成年人午夜在线观看视频| 国产成人午夜福利电影在线观看| 又大又黄又爽视频免费| 亚洲精品日本国产第一区| 午夜免费男女啪啪视频观看| 亚洲精品亚洲一区二区| 亚洲国产最新在线播放| 免费看不卡的av| 最近最新中文字幕免费大全7| 免费在线观看成人毛片| 大香蕉久久网| 精品午夜福利在线看| 欧美精品亚洲一区二区| 久久鲁丝午夜福利片| 久久久久久久久大av| 亚洲精品成人av观看孕妇| 久久久久久久久久人人人人人人| 午夜久久久在线观看| 亚洲人与动物交配视频| 伊人久久精品亚洲午夜| 看非洲黑人一级黄片| 国产精品国产三级国产专区5o| 国产av精品麻豆| 91精品伊人久久大香线蕉| 国产探花极品一区二区| 人人澡人人妻人| 国产午夜精品一二区理论片| 高清av免费在线| 少妇精品久久久久久久| 亚洲av男天堂| 十八禁高潮呻吟视频 | 黄色欧美视频在线观看| 久久人人爽人人爽人人片va| 成年女人在线观看亚洲视频| 精品久久久久久久久av| h视频一区二区三区| 在线观看三级黄色| 精品视频人人做人人爽| 亚洲欧洲日产国产| 少妇精品久久久久久久| 国产欧美另类精品又又久久亚洲欧美| 久久久久久久亚洲中文字幕| 日韩三级伦理在线观看| 一级爰片在线观看| 97超视频在线观看视频| 国产在线一区二区三区精| 26uuu在线亚洲综合色| 国产无遮挡羞羞视频在线观看| 国产精品国产三级专区第一集| 乱系列少妇在线播放| 国产女主播在线喷水免费视频网站| 国模一区二区三区四区视频| 熟女电影av网| 一本大道久久a久久精品| 欧美区成人在线视频| 日日摸夜夜添夜夜爱| 内射极品少妇av片p| 久久午夜综合久久蜜桃| 久久狼人影院| 26uuu在线亚洲综合色| 国产美女午夜福利| 美女脱内裤让男人舔精品视频| av天堂久久9| 久热久热在线精品观看| 亚洲av日韩在线播放| 亚洲,一卡二卡三卡| 欧美一级a爱片免费观看看| 美女主播在线视频| 久久久久精品性色| 欧美激情国产日韩精品一区| av免费在线看不卡| 日本黄色片子视频| 亚洲欧美一区二区三区黑人 | 一级av片app| 三级国产精品欧美在线观看| 免费观看性生交大片5| 日韩电影二区| 成人国产麻豆网| 久久精品夜色国产| 一级毛片黄色毛片免费观看视频| 午夜免费鲁丝| 亚洲欧美成人精品一区二区| 观看美女的网站| 精品人妻熟女毛片av久久网站| 一级毛片久久久久久久久女| 久久久久国产网址| 国产精品久久久久久av不卡| 国产高清不卡午夜福利| 婷婷色综合www| 精品熟女少妇av免费看| 亚洲欧美中文字幕日韩二区| 最新的欧美精品一区二区| 99热全是精品| 久久国产乱子免费精品| 中文字幕免费在线视频6| 亚洲欧洲国产日韩| 中文字幕人妻熟人妻熟丝袜美| 日日撸夜夜添| 青春草视频在线免费观看| 午夜久久久在线观看| 成人午夜精彩视频在线观看| 搡老乐熟女国产| 久久av网站| 欧美日韩视频高清一区二区三区二| 尾随美女入室| 免费观看无遮挡的男女| 欧美日韩综合久久久久久| 国模一区二区三区四区视频| 国产免费福利视频在线观看| 久久精品夜色国产| 深夜a级毛片| 在线亚洲精品国产二区图片欧美 | 欧美日韩国产mv在线观看视频| 国产av码专区亚洲av| 国产亚洲精品久久久com| 国产免费一级a男人的天堂| 黄色视频在线播放观看不卡| 亚洲精品久久久久久婷婷小说| 国产亚洲一区二区精品| 国产欧美日韩综合在线一区二区 | 观看av在线不卡| 免费黄网站久久成人精品| 日本vs欧美在线观看视频 | 成人漫画全彩无遮挡| 伦精品一区二区三区| 久久青草综合色| 久久久国产精品麻豆| 一区二区三区乱码不卡18| 精品熟女少妇av免费看| 久久精品夜色国产| 亚洲天堂av无毛| 欧美成人午夜免费资源| av又黄又爽大尺度在线免费看| 男女无遮挡免费网站观看| 欧美少妇被猛烈插入视频| 中国美白少妇内射xxxbb| 日本爱情动作片www.在线观看| 九草在线视频观看| 春色校园在线视频观看| 男女边摸边吃奶| 国产视频内射| 视频区图区小说| 亚洲国产精品国产精品| 一边亲一边摸免费视频| 国产成人一区二区在线| 高清不卡的av网站| 一级毛片黄色毛片免费观看视频| 国产黄色视频一区二区在线观看| 91aial.com中文字幕在线观看| 久久久久久久国产电影| 国产欧美另类精品又又久久亚洲欧美| 久久毛片免费看一区二区三区| 色视频在线一区二区三区| 看免费成人av毛片| 亚洲综合精品二区| 亚洲激情五月婷婷啪啪| 亚洲国产成人一精品久久久| 爱豆传媒免费全集在线观看| 国产午夜精品一二区理论片| 久久97久久精品| 大陆偷拍与自拍| av女优亚洲男人天堂| 国产亚洲5aaaaa淫片| 特大巨黑吊av在线直播| 亚洲精品乱久久久久久| 欧美高清成人免费视频www| 人人澡人人妻人| h日本视频在线播放| 亚洲四区av| a级毛片在线看网站| 欧美3d第一页| 久久久久久伊人网av| 在线观看人妻少妇| 国产视频首页在线观看| 国产在线免费精品| 夜夜骑夜夜射夜夜干| 国内少妇人妻偷人精品xxx网站| 久久精品国产亚洲网站| 久久精品国产自在天天线| 老女人水多毛片| 一级毛片电影观看| www.av在线官网国产| 一本大道久久a久久精品| 日韩人妻高清精品专区| 香蕉精品网在线| 成人国产av品久久久| av福利片在线观看| 乱系列少妇在线播放| 午夜免费鲁丝| 国产成人一区二区在线| 色视频在线一区二区三区| 成人亚洲欧美一区二区av| 欧美日韩av久久| 如日韩欧美国产精品一区二区三区 | 国产成人a∨麻豆精品| 中文字幕人妻丝袜制服| 人妻少妇偷人精品九色| 国产熟女午夜一区二区三区 | 精品熟女少妇av免费看| a级毛色黄片| 99久久精品热视频| 欧美变态另类bdsm刘玥| 91精品伊人久久大香线蕉| 高清黄色对白视频在线免费看 | 国产一区二区在线观看av| 日韩精品免费视频一区二区三区 | 3wmmmm亚洲av在线观看| 亚洲第一av免费看| 午夜免费鲁丝| 成年美女黄网站色视频大全免费 | 欧美+日韩+精品| 最后的刺客免费高清国语| 男女啪啪激烈高潮av片| 亚洲精品乱码久久久v下载方式| 少妇的逼好多水| 国产成人freesex在线| 亚洲综合精品二区| av在线观看视频网站免费| 黑人巨大精品欧美一区二区蜜桃 | 免费不卡的大黄色大毛片视频在线观看| 另类亚洲欧美激情| 美女内射精品一级片tv| 亚洲精品亚洲一区二区| av线在线观看网站| av一本久久久久| 看十八女毛片水多多多| 国产成人aa在线观看| 少妇丰满av| 久久精品熟女亚洲av麻豆精品| 日本爱情动作片www.在线观看| 欧美三级亚洲精品| 国产精品久久久久久精品古装| 国产精品国产三级国产av玫瑰| 中国美白少妇内射xxxbb| 欧美日韩国产mv在线观看视频| 午夜日本视频在线| 又爽又黄a免费视频| 亚洲精品国产成人久久av| 亚洲av二区三区四区| 亚洲人与动物交配视频| 99久久精品热视频| 97超碰精品成人国产| 能在线免费看毛片的网站| 亚洲av中文av极速乱| 亚洲av在线观看美女高潮| 91久久精品国产一区二区三区| 黄色日韩在线| 亚洲欧美日韩另类电影网站| 搡女人真爽免费视频火全软件| 日韩精品免费视频一区二区三区 | 色婷婷av一区二区三区视频| 人人妻人人看人人澡| av国产久精品久网站免费入址| 亚洲精品自拍成人| 新久久久久国产一级毛片| 亚洲国产精品一区三区| 欧美三级亚洲精品| 如何舔出高潮| 亚洲欧洲日产国产| 欧美最新免费一区二区三区| 久久久久国产精品人妻一区二区| 国产伦精品一区二区三区视频9| 国产精品国产av在线观看| av国产久精品久网站免费入址| 汤姆久久久久久久影院中文字幕| 精品亚洲成国产av| 黄色怎么调成土黄色| 午夜福利网站1000一区二区三区| 中文字幕免费在线视频6| 欧美国产精品一级二级三级 | 最近的中文字幕免费完整| 亚洲美女视频黄频| 亚洲欧美成人精品一区二区| 一本大道久久a久久精品| 成人黄色视频免费在线看| 夜夜爽夜夜爽视频| 久久韩国三级中文字幕| 国产黄色免费在线视频| 观看免费一级毛片| 91在线精品国自产拍蜜月| 国产永久视频网站| 又爽又黄a免费视频| 一级毛片久久久久久久久女| 人妻夜夜爽99麻豆av| 自线自在国产av| 我要看日韩黄色一级片| 制服丝袜香蕉在线| 久久久久久人妻| 国产精品一区二区在线不卡| 熟女电影av网| 晚上一个人看的免费电影| 欧美另类一区| av天堂中文字幕网| 超碰97精品在线观看| 日韩av免费高清视频| 黄色日韩在线| 欧美3d第一页| 午夜久久久在线观看| 国产男女超爽视频在线观看| 韩国高清视频一区二区三区| 国产成人精品婷婷| 波野结衣二区三区在线| 欧美3d第一页| 男女边吃奶边做爰视频| 熟女电影av网| 在线亚洲精品国产二区图片欧美 | 欧美丝袜亚洲另类| 亚洲内射少妇av| av福利片在线观看| 国产精品伦人一区二区| 一边亲一边摸免费视频| 大陆偷拍与自拍| 香蕉精品网在线| 精品一区在线观看国产| 日本免费在线观看一区| 国产91av在线免费观看| 国产日韩一区二区三区精品不卡 | 免费观看a级毛片全部| av视频免费观看在线观看| 我要看黄色一级片免费的| 免费播放大片免费观看视频在线观看| 中文资源天堂在线| 国产淫片久久久久久久久| 久久久久久久久大av| 黄色配什么色好看| a级毛色黄片| 免费久久久久久久精品成人欧美视频 |