• <tr id="yyy80"></tr>
  • <sup id="yyy80"></sup>
  • <tfoot id="yyy80"><noscript id="yyy80"></noscript></tfoot>
  • 99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

    低溫投加短程硝化污泥下城市污水SPN/A工藝運(yùn)行特性

    2019-04-28 13:06:12王思萌苗圓圓彭永臻
    中國環(huán)境科學(xué) 2019年4期
    關(guān)鍵詞:城市污水硝化反應(yīng)器

    王思萌,苗圓圓,彭永臻

    ?

    低溫投加短程硝化污泥下城市污水SPN/A工藝運(yùn)行特性

    王思萌,苗圓圓,彭永臻*

    (北京工業(yè)大學(xué),城鎮(zhèn)污水深度處理與資源化利用技術(shù)國家工程實(shí)驗(yàn)室,北京市水質(zhì)科學(xué)與水環(huán)境恢復(fù)工程重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,北京 100124)

    以城市污水為研究對(duì)象,考察低溫條件下通過生物添加強(qiáng)化氨氧化菌(AOB)活性,并進(jìn)一步提高短程硝化-厭氧氨氧化一體化(SPN/A)工藝脫氮效果的可行性.平行運(yùn)行2個(gè)序批式反應(yīng)器(SBR)SBR1與SBR2,在間歇曝氣條件下運(yùn)行,控制溫度由30℃梯度下降至15℃(30,27,24,21,18,15℃),隨后逐步回升至30℃.在降溫與升溫過程中,向SBR2中定期投加短程硝化污泥強(qiáng)化AOB活性,SBR1作為空白試驗(yàn)不進(jìn)行投加.結(jié)果表明,30℃時(shí)SBR1與SBR2在不外加短程硝化污泥的條件下均可成功啟動(dòng)并穩(wěn)定運(yùn)行,脫氮效果均良好;溫度降至15℃時(shí),SBR1與SBR2出水NH4+-N分別為36.38,33.10mg/L,總氮去除率分別為30.72%與35.76%,2個(gè)反應(yīng)器脫氮效果均變差,SBR2較SBR1抗低溫能力較強(qiáng);梯度升溫至30℃時(shí),SBR1與SBR2總氮去除率分別升至52.43%與63.60%.通過考察SBR1與SBR2菌群活性可知,2個(gè)反應(yīng)器的菌群活性均隨著溫度降低而降低,但SBR2的AOB豐度活性均高于SBR1;溫度回升階段,2個(gè)反應(yīng)器的菌群活性有所升高,其中SBR2亞硝酸鹽氧化細(xì)菌(NOB)活性受到抑制持續(xù)降低,推測(cè)這是因?yàn)镾BR2中的AOB活性得到強(qiáng)化后,產(chǎn)生更多的亞硝酸鹽,厭氧氨氧化菌(Anammox)可獲得基質(zhì)增多,造成Anammox活性豐度較高,所以SBR2脫氮效果相對(duì)較好.因此,在低溫條件下通過生物添加強(qiáng)化SPN/A系統(tǒng)中AOB活性,可提高系統(tǒng)抗溫度沖擊能力,利于系統(tǒng)脫氮效果的恢復(fù).

    短程硝化厭氧氨氧化一體化;城市污水;生物添加;溫度;AOB活性

    在短程硝化-厭氧氨氧化一體化(SPN/A)工藝中,AOB在好氧條件下,將生活污水中的部分氨氮(NH4+-N)轉(zhuǎn)化為亞硝酸鹽氮(NO2--N),Anammox在缺氧條件下,將生成的NO2--N與剩余NH4+-N轉(zhuǎn)化為氮?dú)鈁1-3].

    SPNA工藝的反應(yīng)方程式:

    NH4++0.85O2?0.44N2+0.11NO3-+0.14H++1.43H2O (1)

    SPN/A工藝中AOB、Anammox為自養(yǎng)菌,與傳統(tǒng)硝化反硝化脫氮工藝相比,剩余污泥產(chǎn)量減少約90%,且無需外加碳源.反應(yīng)過程中僅部分NH4+-N轉(zhuǎn)化為NO2--N,可減少60%的曝氣量[2],且具有節(jié)能降耗等優(yōu)點(diǎn).

    目前,SPN/A工藝主要用于處理高溫高NH4+-N和低C/N(低于0.5)廢水[3-6],在反應(yīng)器的啟動(dòng)與運(yùn)行[7-8]、系統(tǒng)破壞和恢復(fù)[9]、污泥富集培養(yǎng)[10]等方面做了大量研究,在低NH4+-N廢水的處理方面尚處于試驗(yàn)研究階段.在低NH4+-N廢水SPN/A工藝中,由于缺乏游離氨(FA)和游離亞硝酸(FNA)等抑制條件,NOB易富集,導(dǎo)致出水硝酸鹽增加、脫氮效果變差[11-14],因此,NOB的抑制是低NH4+-N廢水SPN/A系統(tǒng)穩(wěn)定的一大難點(diǎn).Miao等[15]發(fā)現(xiàn)采用間歇曝氣(好氧7min/缺氧21min)的運(yùn)行方式可有效抑制NOB活性,提高城市污水SPN/A脫氮效果.但是,由于間歇曝氣中好氧時(shí)間較少,AOB活性會(huì)出現(xiàn)下降的現(xiàn)象[12,16-17],不利于SPN/A工藝長期穩(wěn)定運(yùn)行及脫氮效果的提高,因此強(qiáng)化AOB活性對(duì)于城市污水SPN/A工藝十分重要.Wett等[18]報(bào)道稱通過向SPN/A工藝投加含有AOB和Anammox的污泥,實(shí)現(xiàn)了NOB活性的抑制和AOB活性的提高,且在該條件下,系統(tǒng)出水NO3--N濃度逐漸降低,脫氮效果有所改善.但城市污水季節(jié)性的水溫變化較大[11-12,16],冬季溫度較低[11,19-21].在低溫條件下, SPN/A工藝內(nèi)主要功能菌群受溫度的影響程度不同,相比AOB和Anammox,NOB對(duì)溫度變化更加敏感,因此低溫下抑制NOB活性將更為困難[22].投加短程硝化污泥雖然強(qiáng)化AOB活性,但一定程度上也增加了系統(tǒng)內(nèi)NOB的量,因此在低溫條件下投加短程硝化污泥提高SPN/A工藝脫氮性能的可能性需要進(jìn)一步驗(yàn)證.本文研究目的是考察在溫度波動(dòng)條件下,投加短程硝化污泥對(duì)SPN/A工藝的影響.本試驗(yàn)采用間歇曝氣的運(yùn)行方式,平行運(yùn)行2個(gè)SBR反應(yīng)器處理城市污水,向其中一個(gè)反應(yīng)器定期投加短程硝化污泥,另一個(gè)不投加污泥作為空白試驗(yàn).模擬城市污水水溫波動(dòng)的特點(diǎn),考察溫度波動(dòng)條件下SPN/A工藝出水氮濃度變化規(guī)律,探究低溫下強(qiáng)化AOB活性對(duì)系統(tǒng)中菌群活性的影響.

    1 材料與方法

    1.1 試驗(yàn)裝置

    短程硝化-厭氧氨氧化一體化工藝裝置如圖1所示.試驗(yàn)采用SBR反應(yīng)器,直徑13cm,高70cm,有效體積10L.通過加熱及溫控裝置控制反應(yīng)器溫度;設(shè)置攪拌裝置,通過微型曝氣泵進(jìn)行曝氣,并通過轉(zhuǎn)子流量計(jì)調(diào)節(jié)曝氣量.

    1.2 接種污泥和試驗(yàn)用水

    試驗(yàn)接種的短程硝化污泥取自中試規(guī)模的短程硝化反硝化SBR[23],厭氧氨氧化污泥取自小試規(guī)模厭氧氨氧化UASB[23],SBR1與SBR2反應(yīng)器分別接種4L短程硝化污泥和0.5L厭氧氨氧化污泥,接種后MLSS分別為4676與4594mg/L,MLVSS分別為3904與3896mg/L,試驗(yàn)用水取自9~12月某高校家屬區(qū)化糞池的實(shí)際生活污水,經(jīng)曝氣預(yù)處理環(huán)節(jié)去除水中大部分可降解有機(jī)物,SPN/A工藝進(jìn)水水質(zhì)指標(biāo)見表1.

    圖1 SBR反應(yīng)器示意

    1.加熱棒;2.流量計(jì);3.時(shí)間繼電器;4.曝氣泵;5.中間水箱;6.進(jìn)水泵;7.溫控儀;8.pH,DO,溫度在線監(jiān)測(cè);9.攪拌槳;10.取樣口; 11.曝氣頭

    表1 SPN/A工藝進(jìn)水水質(zhì)

    1.3 試驗(yàn)檢測(cè)項(xiàng)目與方法

    溫度、pH值、DO采用德國WTW便攜多功能檢測(cè)儀(Multi340i)進(jìn)行實(shí)時(shí)監(jiān)測(cè).水樣經(jīng)0.45μm濾膜過濾后檢測(cè)各參數(shù).NH4+-N采用納氏試劑分光光度法檢測(cè);NO2--N采用N-(1-萘基)-乙二胺分光光度法檢測(cè);NO3--N采用麝香草酚分光光度法檢測(cè);COD采用5B-3型COD快速檢測(cè)儀檢測(cè);MLSS采用濾紙稱重法檢測(cè);MLVSS采用馬弗爐灼燒重量法檢測(cè).在反應(yīng)周期末期(第44,69,95與126d)從SBR1與SBR2取泥樣,采用冷凍干燥機(jī)(LABCONCO Co., Free Zone,USA)凍干污泥;采用qPCR技術(shù)(SYBR Green法)對(duì)活性污泥系統(tǒng)中AOB、NOB(和)和Anammox進(jìn)行檢測(cè).首先根據(jù)試劑盒(MP Biomedicals, OH, USA)說明對(duì)污泥樣品進(jìn)行DNA的提取,之后將DNA樣品稀釋100~1000倍待測(cè)(DNA濃度約1~ 10ng);采用MX3000P實(shí)時(shí)定量PCR儀(Stratagene, La Jolla,CA)檢測(cè),擴(kuò)增PCR反應(yīng)體系(20μL)包括: SYBR Green exTaq (Takara,大連,中國)10μL,去離子水7μL,ROX Reference Dye500.4μL,前引物(10mmol/L)后引物(10mmol/L)各0.3μL,DNA樣品2μL.擴(kuò)增程序?yàn)?95℃預(yù)變性3min,隨后開始40個(gè)擴(kuò)增循環(huán)(95℃變性30s,退火30s,72℃延伸45s).AOB所用引物amoA-1F(5’-GGGGTTTCTACTGGTGGT -3’)[24]、所用引物NSR 1113F(5’- CCTGCTTTCAGTTGCTACCG-3’)[25]、所用引物FGPS872f(5’-CTAAAACTCAAAGGA- ATTGA-3’)[26]、Anammox所用引物Amx368f(5’- TTCGCAATGCCCGAAAGG-3’)[27].當(dāng)標(biāo)線涵蓋5~7個(gè)標(biāo)準(zhǔn)樣,且標(biāo)線相關(guān)系數(shù)(2)高于0.99,擴(kuò)增效率在90%~110%范圍內(nèi)時(shí),認(rèn)為標(biāo)線合格.

    1.4 試驗(yàn)方法

    本試驗(yàn)分為3個(gè)階段(表2):第I階段(1~48d)在30℃下平行啟動(dòng)SBR1與SBR2反應(yīng)器,第II階段(49~102d)溫度梯度降低至15℃,第III階段(103~ 126d)溫度逐漸從15℃梯度回升至30℃;其中,第I階段不進(jìn)行污泥投加,第II、III階段(49,71,92,114d)向SBR2投加短程硝化污泥,投加量為SBR2VSS的10%,分別約為380,340,400及340mg/L.SBR1作為空白試驗(yàn)不進(jìn)行投加,分別在第8,44,69,95,126d測(cè)量污泥濃度.

    SPN/A工藝運(yùn)行方式如下:進(jìn)水4min,缺氧/好氧交替共330min,其中缺氧21min,DO小于0.1mg/L,好氧7min,DO如表2所示.沉淀21min,排水4min.每天運(yùn)行4個(gè)周期,運(yùn)行周期為6h;通過控制溫控儀及加熱棒模擬城市污水在反應(yīng)器中的溫度變化,調(diào)節(jié)轉(zhuǎn)子流量計(jì)對(duì)溶解氧進(jìn)行控制,實(shí)時(shí)監(jiān)測(cè)DO與pH值.進(jìn)水通過投加KHCO3使反應(yīng)器pH值維持在7.0~7.8之間.

    表2 不同運(yùn)行階段溫度的變化

    2 結(jié)果與分析

    2.1 強(qiáng)化AOB活性對(duì)SPN/A工藝脫氮特性的影響

    2.1.1 系統(tǒng)啟動(dòng)與穩(wěn)定運(yùn)行 SBR1與SBR2啟動(dòng)與穩(wěn)定運(yùn)行階段(1~48d)脫氮效果如圖2第I階段所示.反應(yīng)器均在30℃下啟動(dòng)運(yùn)行,通過對(duì)SBR1與SBR2的DO、pH值等運(yùn)行條件的監(jiān)控,保證2個(gè)反應(yīng)器運(yùn)行條件一致,且均不進(jìn)行污泥投加.SBR1平均出水NH4+-N濃度為9.95mg/L,出水NO2--N及NO3--N濃度分別為0.13與6.02mg/L,平均總氮去除率為76.41%,DO約為0.81mg/L;SBR2平均出水NH4+-N濃度為14.70mg/L,出水NO2--N及出水NO3--N濃度分別為0.19與4.16mg/L,平均總氮去除率為71.83%,DO約為0.79mg/L.SBR1與SBR2總氮去除負(fù)荷(圖3)分別為101.80和95.30gN/(m3·d).試驗(yàn)結(jié)果表明,成功啟動(dòng)SBR1與SBR2,脫氮效果較為穩(wěn)定.

    2.1.2 梯度降溫條件下系統(tǒng)的脫氮效果 階段II(49~102d),SBR1與SBR2溫度由30℃梯度下降至15℃,試驗(yàn)過程中定期向SBR2投加短程硝化污泥,SBR1不進(jìn)行投加.結(jié)果表明隨著溫度降低,2個(gè)反應(yīng)器脫氮效果均下降(表3).當(dāng)溫度降至15℃時(shí),2個(gè)反應(yīng)器的DO分別調(diào)高約至1.20mg/L.SBR1與SBR2出水NH4+-N由9.95與14.70mg/L上升至36.38與33.10mg/L,說明溫度降低,2個(gè)反應(yīng)器中的AOB及Anammox活性受到影響,而SBR2的受影響程度小于SBR1.

    圖2 SBR1與SBR2氮濃度變化

    圖3 SBR1與SBR2氮負(fù)荷變化

    SBR1與SBR2的出水NO3--N濃度隨溫度降低呈現(xiàn)先升高后降低的趨勢(shì),不同的是,SBR1出水NO3--N濃度迅速升高,在24℃時(shí)升至9.55mg/L,而SBR2出水NO3--N濃度緩慢升高,在24℃時(shí)升至6.32mg/L.溫度由21℃繼續(xù)降低的過程中,2個(gè)反應(yīng)器出水NO3--N均下降,15℃時(shí)分別降至2.41與2.63mg/L.在整個(gè)梯度降溫過程中,通過投加短程硝化污泥的SBR2出水NO3--N變化幅度小于SBR1.

    由表3可知,當(dāng)溫度降低至15℃時(shí),SBR1與SBR2總氮去除率分別由76.41%與71.83%降至30.72%與35.76%,總氮去除負(fù)荷分別由101.80, 95.30gN/(m3·d)降至36.00,40.89gN/(m3·d),說明SPN/A工藝的脫氮效果受溫度影響較大.由表4可知,溫度由21℃降至15℃過程中,SBR2出水總氮濃度變化幅度小于SBR1,且脫氮效果優(yōu)于SBR1,證明向SPN/A工藝投加短程硝化污泥,可在一定程度上降低低溫環(huán)境對(duì)SPN/A工藝脫氮性能的影響.

    2.1.3 梯度升溫條件下系統(tǒng)的恢復(fù)效果 階段III(103~126d),SBR1與SBR2溫度從15℃梯度回升至30℃,2個(gè)反應(yīng)器DO均約為0.8mg/L,脫氮效果明顯提高,SBR1與SBR2出水NH4+-N分別降至21.45與15.57mg/L,出水NO2--N分別為0.22與0.33mg/L,氮去除負(fù)荷分別約為56.22與67.35gN/(m3·d),出水NO3--N分別約為3.49與3.38mg/L,平均總氮去除率分別升高至52.43%與63.60%.結(jié)果表明在梯度升溫的過程中,SBR1和SBR2脫氮效果逐漸提高,其中SBR2好于SBR1.但是在短時(shí)間內(nèi)SBR1和SBR2脫氮效果沒有提高至第I階段的水平,推測(cè)經(jīng)過低溫環(huán)境之后,系統(tǒng)中主要功能菌群AOB和Anammox活性降低,在短期內(nèi)還沒有完全恢復(fù).

    表3 梯度變溫階段出水水質(zhì)指標(biāo)

    表4 梯度降溫階段出水指標(biāo)變化幅度(%)

    圖4 SBR1與SBR2 NO3--N生成量與NH4+-N轉(zhuǎn)化比值變化

    2.1.4 強(qiáng)化AOB活性對(duì)NO3--N生成比的影響 由SPN/A工藝的反應(yīng)方程式(1)可知,單個(gè)反應(yīng)周期內(nèi)NO3--N生成量占NH4+-N降解量的比值(ΔNO3--N/ΔNH4+-N)理論值為0.11.如圖4所示,當(dāng)溫度為30℃,SBR1與SBR2的ΔNO3--N/ΔNH4+-N值分別為0.01與0.08,低于理論比值.盡管城市污水中大部分的可降解有機(jī)物在預(yù)處理反應(yīng)器中被去除,SPN/A工藝進(jìn)水中仍存在部分可降解有機(jī)物,因此反應(yīng)器中可能存在反硝化現(xiàn)象,造成比值低于理論值. 溫度由30℃降至24℃的過程中,SBR1與SBR2的ΔNO3--N/ΔNH4+-N均值分別升高至0.20與0.13;隨著溫度進(jìn)一步降低至15℃,ΔNO3--N/ ΔNH4+-N比值開始降低.當(dāng)溫度回升至30℃,SBR1與SBR2比值近似理論值0.11,整個(gè)過程變化趨勢(shì)與2個(gè)反應(yīng)器脫氮效果一致,投加短程硝化污泥的SBR2在溫度波動(dòng)時(shí)ΔNO3--N/ΔNH4+-N低于SBR1.

    2.2 強(qiáng)化AOB活性對(duì)菌群活性的影響

    當(dāng)溫度從30℃梯度降至15℃時(shí),SBR1與SBR2的AOB活性(圖5)均隨著溫度的降低而降低,分別由4.10,4.01mgN/(h·gVSS)降至1.89,1.93mgN/(h·gVSS);對(duì)應(yīng)PCR結(jié)果,SBR1與SBR2中的AOB豐度由1.33×109與1.89×109copies/g干污泥下降至2.87×108與9.31×108copies/g干污泥,相比而言,SBR2在溫度降低時(shí)AOB活性下降較慢;此外,與脫氮效果對(duì)應(yīng),說明AOB受低溫影響活性降低,導(dǎo)致SPN/A工藝脫氮效果變差.當(dāng)溫度回升至30℃,SBR1與SBR2的AOB活性分別升高至2.36與2.61mgN/(h·gVSS), AOB豐度分別回升至6.42×108與1.28×109copies/g干污泥,說明當(dāng)溫度升高,AOB活性提高,系統(tǒng)脫氮效果隨之變好,其中SBR2的AOB活性升高較SBR1更快.但是,SBR1與SBR2在階段III的AOB活性均沒有升高至階段I的水平,推測(cè)這是導(dǎo)致階段III系統(tǒng)脫氮性能較差于階段I的主要原因.由圖5可知,SBR1在降溫階段的MLSS約為4500mg/L,升溫階段約為4200mg/L,污泥濃度整體變化不大;而SBR2在降溫與升溫階段的MLSS一直約為4600mg/L,說明投加短程硝化污泥并沒有使SBR2的MLSS明顯增長,推測(cè)投加的污泥中存在異養(yǎng)菌,由于反應(yīng)器中的有機(jī)物濃度較低,且缺氧時(shí)間較長,導(dǎo)致大量異養(yǎng)菌裂解衰亡,因而SBR2的MLSS較為穩(wěn)定.此外,當(dāng)溫度從30℃梯度降至15℃時(shí), SBR1與SBR2中的Anammox活性分別由2.14與2.01mgN/ (h·gVSS)降至0.69與0.77mgN/(h·gVSS), SBR1與SBR2中的Anammox豐度分別由2.5×109, 2.06× 109copies/g干污泥分別下降至4.33×108, 6.25× 108copies/g干污泥,SBR2中的Anammox活性與豐度在低溫過程中下降幅度均小于SBR1,與AOB在低溫過程中變化相似;當(dāng)溫度回升至30℃, SBR1與SBR2中的Anammox活性分別升至0.92, 1.04mgN/ (h·gVSS),Anammox豐度分別升至4.64×108,1.06× 109copies/g 干污泥.在升溫過程中SBR2的Anammox活性與豐度恢復(fù)較快,這與升溫階段脫氮效果相符,說明投加短程硝化污泥也有利于Anammox活性的穩(wěn)定與恢復(fù).在降溫與升溫過程中, SBR2中AOB與Anammox活性之間的關(guān)系如圖6所示,AOB與Anammox活性具有良好的相關(guān)性,2值為0.961,由此投加短程硝化污泥提高SPN/A工藝中AOB活性的過程中,AOB為Anammox提供了更多的NO2--N基質(zhì),從而Anammox活性得到提高.

    隨著溫度的降低,2個(gè)反應(yīng)器中NOB活性均出現(xiàn)下降現(xiàn)象.盡管向SBR2投加短程硝化污泥在一定程度上增加了系統(tǒng)NOB的量,但由于采用間歇曝氣的運(yùn)行方式,NOB活性并沒有明顯增高,且NOB活性的降低與2個(gè)反應(yīng)器脫氮效果變化趨勢(shì)一致.由表5可知,SBR1與SBR2中優(yōu)勢(shì)NOB菌種豐度均呈下降趨勢(shì),分別由2.12×1010,8.78× 109copies/g干污泥下降至5.49×109,6.33× 108copies/ g干污泥,這可能與反應(yīng)器在間歇曝氣條件下運(yùn)行,利于抑制NOB活性有關(guān).當(dāng)溫度回升, SBR1中的NOB活性回升,而SBR2中的NOB活性繼續(xù)降低,推測(cè)經(jīng)過投加短程硝化污泥的SBR2中的AOB得到強(qiáng)化成為優(yōu)勢(shì)菌群,在對(duì)DO的競爭中較NOB更占優(yōu)勢(shì).此外,間歇曝氣運(yùn)行方式進(jìn)一步利于NOB的抑制和Anammox的富集,與Miao等[16]的結(jié)論一致.Anammox對(duì)NO2--N的競爭也逐漸優(yōu)于NOB,造成NOB活性逐漸降低.由此可通過強(qiáng)化AOB活性提高系統(tǒng)脫氮效果及穩(wěn)定性,并且可有效抑制NOB活性,穩(wěn)定Anammox活性,從而更有效的提高SPN/A工藝自養(yǎng)脫氮效果.

    表5 不同溫度下AOB、NOB和Anammox豐度變化情況(×108copies/g干污泥)

    2.3 討論

    城市污水SPN/A工藝采用間歇曝氣的運(yùn)行方式,在30℃且不外加短程硝化污泥的條件下成功穩(wěn)定運(yùn)行,具有良好的脫氮效果.在溫度波動(dòng)階段, SBR2的脫氮效果優(yōu)于SBR1.其中,在梯度降溫階段,SBR1與SBR2脫氮效果均下降,SBR2中的AOB及Anammox活性相對(duì)較高于SBR1;溫度升溫階段,SBR1與SBR2脫氮效果均提高,SBR2中的AOB及Anammox活性回升的更快,且NOB的抑制效果更好.因此通過本試驗(yàn)結(jié)論可知,低溫使得SPN/A工藝脫氮效果下降;強(qiáng)化AOB活性利于SPN/A工藝Anammox活性的提高和NOB的抑制,并進(jìn)一步降低低溫對(duì)脫氮效果的影響.因此,可在低溫下或溫度降低前強(qiáng)化AOB活性,以提高SPN/A工藝在溫度波動(dòng)時(shí)的脫氮效果和穩(wěn)定性.本試驗(yàn)選擇的生物投加為短程硝化污泥強(qiáng)化AOB活性,選擇不同種類的生物投加對(duì)城市污水SPN/A工藝菌群活性影響不同,可選擇不同種類的污泥[28]、添加Fe(Ⅲ)[29]、NaCl鹽度等[30]或者控制DO濃度[31-32]提高AOB活性,探究強(qiáng)化菌群過程對(duì)城市污水SPN/A工藝自養(yǎng)脫氮效果的影響.除此之外,在北方冬季城市污水廠處理污水的過程中,最低溫度可能低于本試驗(yàn)采用的15℃[33],對(duì)自養(yǎng)脫氮效果是否有其他影響,值得繼續(xù)探究.

    圖6 SBR2中AOB與Anammox活性的相關(guān)性

    3 結(jié)論

    3.1 在30℃條件下啟動(dòng)SPN/A工藝,2個(gè)反應(yīng)器總氮去除率分別約為76%與72%,不外加短程硝化污泥可成功啟動(dòng)城市污水短程硝化-厭氧氨氧化一體化系統(tǒng)并具有良好的脫氮效果.

    3.2 在低溫條件下,SPN/A工藝受溫度影響,2個(gè)反應(yīng)器脫氮效果下降,NH4+-N去除率分別降至35%與40%,向SBR2定期投加短程硝化污泥可在一定程度上增強(qiáng)系統(tǒng)的抗低溫能力;在溫度梯度回升過程中,SBR1與SBR2的NH4+-N去除率分別約為59%與71%,投加短程硝化污泥利于SPN/A系統(tǒng)脫氮效果較快較好的回升.

    3.3 向SPN/A工藝定期投加短程硝化污泥,可增強(qiáng)AOB豐度與活性,AOB活性得到強(qiáng)化后,更利于抑制NOB活性.此外,AOB活性與Anammox活性之間具有良好的相關(guān)性,利于Anammox活性的穩(wěn)定與提高.

    [1] Sliekers A O, Derwort N, Campos-Gomez J L, et al. Completely autotrophic nitrogen removal over nitrite in one single reactor [J]. Water Research, 2002,36(10):2475–2482.

    [2] Qiao S, Tian T, Duan X M, et al. Novel single-stage autotrophic nitrogen removal via co-immobilizing partial nitrifying and anammox biomass [J]. Chemical Engineering Journal, 2013,230:19–26.

    [3] Joss A, Salzgeber D, Eugster J, et al. Full-scale nitrogen removal from digester liquid with partial nitritation and anammox in one SBR [J]. Environmental Science & Technology, 2009,43(14):5301–5306.

    [4] van der Star W R L, Abma W R, Blommers D, et al. Startup of reactors for anoxic ammonium oxidation: experiences from the ?rst full-scale anammox reactor in Rotterdam [J]. Water Research, 2007,41(18): 4149–4163.

    [5] Lv Y T, Chen X, Wang L, et al. Micropro?les of activated sludge aggregates using microelectrodes in completely autotrophic nitrogen removal over nitrite (CANON) reactor [J]. Frontiers of Environmental Science & Engeering, 2016,10(2):390–398.

    [6] Abma W R., Driessen W, Haarhuis R, et al. Upgrading of sewage treatment plant by sustainable and cost-effective separate treatment of industrial wastewater [J]. Water Science and Technology, 2010,61(7): 1715-1722.

    [7] Ali M, Okabe S. Anammox-based technologies for nitrogen removal: Advances in process start-up and remaining issues [J]. Chemosphere, 2015,141:144-153.

    [8] Regmi P, Miller M W, Holgate B, et al. Control of aeration, aerobic SRT and COD input for mainstream nitritation/denitritation [J]. Water Research, 2014,57:162-171.

    [9] Ma B, Wang S Y, Cao S B, et al. Biological nitrogen removal from sewage via anammox: Recent advances [J]. Bioresource Technology, 2016,200:981-990.

    [10] Wang T, Zhang H, Gao D, et al. Enrichment of Anammox bacteria in seed sludges from different wastewater treating processes and start-up of Anammox process [J]. Desalination, 2011,271(1-3):193-198.

    [11] Cao Y S, van Loosdrecht M C, Daigger G T, Mainstream partial nitritation-anammox in municipal wastewater treatment: status, bottlenecks, and further studies [J]. Applied Microbiology and Biotechnology, 2017,101(4):1365–1383.

    [12] Ma B, Bao P, Wei Y, et al. Suppressing nitrite-oxidizing bacteria growth to achieve nitrogen removal from domestic wastewater via anammox using intermittent aeration with low dissolved oxygen [J]. Scientific Reports, 2015,5:13048.

    [13] Yang Q, Peng Y Z, Liu X H, et al. Nitrogen removal via nitrite from municipal wastewater at low temperatures using real-time control to optimize nitrifying communities [J]. Environmental Science & Technology, 2007,41(23):8159–8164.

    [14] Xu G J, Zhou Y, Yang Q, et al. The challenges of mainstream deammonification process for municipal used water treatment [J]. Applied Microbiology and Biotechnology, 2015,99(6):2485-2490.

    [15] Miao L, Wang S Y, Li B K, et al. Effect of carbon source type on intracellular stored polymers during endogenous denitritation (ED) treating landfill leachate [J]. Water research, 2016,100:405-412.

    [16] Miao Y Y, Zhang L, Yang Y D, et al. Start-up of single-stage partial nitrification-anammox process treating low-strength swage and its restoration from nitrate [J]. Bioresource Technology, 2016,218:771- 779.

    [17] Regmi P, Bunce R, Miller M W, et al. Ammonia-based intermittent aeration control optimized for efficient nitrogen removal [J]. Biotechnology and Bioengineering, 2015,112(10):2060-2067.

    [18] Wett B, Omari A, Podmirseg S M, et al. Going for mainstream deammonification from bench to full scale for maximized resource efficiency [J]. Water Science and Technology, 2013,68(2):283-289.

    [19] Perez J, Lotti T, Kleerebezem R, et al. Outcompeting nitrite-oxidizing bacteria in single-stage nitrogen removal in sewage treatment plants: a model-based study [J]. Water Research, 2014,66:208-218.

    [20] Lotti T, Kleerebezem R, Hu Z, et al. Pilot-scale evaluation of anammox-based mainstream nitrogen removal from municipal wastewater [J]. Environmental Technology, 2015,36(9-12):1167- 1177.

    [21] Cema G, Plaza E, Trela J, et al. Dissolved oxygen as a factor influencing nitrogen removal rates in a one-stage system with partial nitritation and Anammox process [J]. Water Science and Technology, 2011,64(5):1009-1015.

    [22] Trojanowicz K, Plaza E, Trela J. Pilot scale studies on nitritation- anammox process for mainstream wastewater at low temperature [J]. Water Science and Technology, 2016,73(4):761-768.

    [23] 唐曉雪.生活污水厭氧氨氧化組合處理工藝及過程控制 [D]. 北京: 北京工業(yè)大學(xué), 2014. Tang X X, Autotrophic nitrogen removal process treating domestic wastewater based on real-time control [D]. Beijing:Beijing University of Technology, 2014.

    [24] Schmid M C, Maas B, Dapena A, et al. Biomarkers for in situ detection of anaerobic ammonium-oxidizing (anammox) bacteria. Applied and Environmental Microbiology, 2005,71(4):1677–1684.

    [25] Geets J, de Cooman M, Wittebolle L, et al. Real-time PCR assay for the simultaneous quanti?cation of nitrifying and denitrifying bacteria in activated sludge [J]. Applied Microbiology and Biotechnology, 2007,75(1):211–221.

    [26] Degrange V, Bardin R, Detection and counting of nitrobacter populations in soil by PCR [J]. Applied and Environmental Microbiology, 1995,61(6):2093–2098.

    [27] Wang S Y, Wang Y, Feng X J, et al. Quantitative analyses of ammonia-oxidizing Archaea and bacteria in the sediments of four nitrogen-rich wetlands in China [J]. Applied Microbiology and Biotechnology, 2011,90(2):779–787.

    [28] Miao Y Y, Zhang L, Li B K, et al. Enhancing ammonium oxidizing bacteria activity was key to single-stage partial nitrification-anammox system treating low-strength sewage under intermittent aeration condition [J]. Bioresource Technology, 2017,231:36-44.

    [29] 王亞娥,馮娟娟,李杰,等.不同F(xiàn)e(III)對(duì)活性污泥異化鐵還原耦合脫氮的影響及機(jī)理初探 [J]. 環(huán)境科學(xué)學(xué)報(bào), 2014,34(2):377-384 Wang Y E, Feng J J, Li J, et al. Effect and mechanism of nitrogen removal by dissimilatory reduction of different Fe(Ⅲ) in activated sludge [J]. Acta Scientiae Circumstantiae, 2014,34(2):377-384.

    [30] 張宇坤,王淑瑩,董怡君,等.NaCl鹽度對(duì)氨氧化細(xì)菌活性的影響及動(dòng)力學(xué)特性 [J]. 中國環(huán)境科學(xué), 2014,35(2):465-470 Zhang Y K, Wang S Y, Dong Y J, et al. Effect of NaCl salinity on activity of ammonia-oxidizing bacteria and kinetic characterization [J]. China Environmental Science, 2015,35(2):465-470.

    [31] 楊 慶,楊玉兵,楊忠啟,等.溶解氧對(duì)短程硝化穩(wěn)定性及功能菌群的影響 [J]. 中國環(huán)境科學(xué), 2018,38(9):3328-3334. Yang Q, Yang Y B, Yang Z Q, et al. Effect of dissolved oxygen on the stability and functional microbial communities of the partial nitrification [J]. China Environmental Science, 2018,38(9):3328-3334.

    [32] 張功良,李 冬,張肖靜,等.低溫低氨氮SBR短程硝化穩(wěn)定性試驗(yàn)研究 [J]. 中國環(huán)境科學(xué), 2014,34(3):610-616. Zhang G L, Li D, Zhang X J, et al. Stability for shortcut nitrification in SBR under low ammonia atlow temperature [J]. China Environmental Science, 2014,34(3):610-616.

    [33] 趙昕燕,卞 偉,侯愛月,等.季節(jié)性溫度對(duì)短程硝化系統(tǒng)微生物群落的影響 [J]. 中國環(huán)境科學(xué), 2017,37(4):1366-1374. Zhao X Y, Bian W, Hou A Y, et al. Characteristics of microbial community structure in the stable operation of the partial cut nitrification system with seasonal temperature [J]. China Environmental Science, 2017,37(4):1366-1374.

    Operation characteristics of the SPN/A process for municipal wastewater under low temperature shortcut nitrification sludge.

    WANG Si-meng, MIAO Yuan-yuan, PENG Yong-zhen*

    (1.Key Laboratory of Beijing for Water Quality Science and Water Environment Recovery Engineering, National Engineering Laboratory for Advanced Municipal Wastewater Treatment and Reuse Technology, Beijing University of Technology, Beijing 100124, China)., 2019,39(4):1456~1463

    In this study, feasibility of enhancing ammonia-oxidizing bacteria (AOB) activity by biological addition under the condition of temperature fluctuation and further improving the denitrification effect of Single-stage Partial Nitrification and Anammox (SPN/A) process in municipal wastewater treatment was investigated. Two sequencing batch reactors (SBR) SBR1 and SBR2 were operated in intermittent aeration. The controlled temperature was reduced from 30℃ gradient to 15℃ (30, 27, 24, 21, 18, 15℃), and then gradually increased to 30℃.Shortcut nitri?cation sludge was regularly added to SBR2 to enhance AOB activity during the cooling and heatingprocess, and SBR1was used as the control process. The results showed that SBR1 and SBR2 started successfully and run stably without shortcut nitri?cation sludge, and the nitrogen removal efficiency of SBR1 and SBR2 was good at 30℃. When the temperature was dropped to 15℃, the concentration of the ammonia nitrogen in effluents of of SBR1 and SBR2 were 36.38mg/L and 33.10mg/L, and the total nitrogen removal efficiency was 30.72% and 35.76%, respectively. Both rectors’ efficiency become worse in low temperature settings, SBR2 shown a better cold resistance performance. When temperature were increased gradient back to 30℃,the total nitrogen removal rates of SBR1 and SBR2 increased back to 52.43% and 63.60% respectively. The activity of bacteria in SBR1 and SBR2 decreased with the decrease of temperature, but the AOB activity of SBR2 was higher than that of SBR1. During the temperature rising stage, the activity of bacteria in SBR1 and SBR2 both increased, and the inhibition of nitrite-oxidizing bacteria (NOB) activity in SBR2 was continuously decreasing. The better denitrification performance of SBR2 was suspected because when the AOB activity of SBR2 was enhanced, more nitrite was produced, and the substrate of Anammox was increased, which resulted in the higher activity abundance of Anammox. Therefore, it was conclude that the AOB activity in SPN/A system can be enhanced by biological addition at low temperature, which can improve the resistance performance of the system to the temperature shocks and facilitate the recovery of denitrification capacity.

    single-stage partial nitrification and anammox;municipal wastewater;biological addition;temperature;AOB activity

    X703

    A

    1000-6923(2019)04-1456-08

    2018-09-28

    北京市科技計(jì)劃(D171100001017001);水體污染控制與治理科技重大專項(xiàng)(2017ZX07102-003)

    *責(zé)任作者, 教授, pyz@bjut.edu.cn

    王思萌(1993-),女,北京人,北京工業(yè)大學(xué)碩士研究生,主要從事城市污水短程硝化-厭氧氨氧化一體化自養(yǎng)脫氮的應(yīng)用研究.發(fā)表論文2篇

    猜你喜歡
    城市污水硝化反應(yīng)器
    聚丙烯環(huán)管反應(yīng)器升密操作與控制
    云南化工(2021年11期)2022-01-12 06:06:36
    城市污水處理中相關(guān)微生物技術(shù)的應(yīng)用
    云南化工(2021年6期)2021-12-21 07:31:10
    城市污水處理廠占地研究
    智能城市(2018年8期)2018-07-06 01:11:10
    基于城市污水處理的人工濕地規(guī)劃設(shè)計(jì)初探
    EGSB反應(yīng)器處理阿維菌素廢水
    MBBR中進(jìn)水有機(jī)負(fù)荷對(duì)短程硝化反硝化的影響
    基于環(huán)境保護(hù)的城市污水處理
    上旋流厭氧反應(yīng)器在造紙廢水處理中的應(yīng)用
    厭氧氨氧化與反硝化耦合脫氮除碳研究Ⅰ:
    費(fèi)托合成微反應(yīng)器研究進(jìn)展
    巨乳人妻的诱惑在线观看| 日本wwww免费看| 国产单亲对白刺激| 91老司机精品| 色老头精品视频在线观看| 黄色 视频免费看| 亚洲国产毛片av蜜桃av| 男女床上黄色一级片免费看| 在线观看免费视频网站a站| 女人久久www免费人成看片| av网站免费在线观看视频| 三级毛片av免费| 国产精品欧美亚洲77777| 欧美乱码精品一区二区三区| 久久久久久久国产电影| 十八禁网站网址无遮挡| 欧美亚洲 丝袜 人妻 在线| 自拍欧美九色日韩亚洲蝌蚪91| 黄片播放在线免费| 日韩一区二区三区影片| 男女午夜视频在线观看| 亚洲av日韩精品久久久久久密| 一级,二级,三级黄色视频| 在线av久久热| 成人永久免费在线观看视频 | 欧美激情久久久久久爽电影 | 91字幕亚洲| 蜜桃在线观看..| 男女免费视频国产| 亚洲第一欧美日韩一区二区三区 | 成人av一区二区三区在线看| 免费在线观看完整版高清| 男女免费视频国产| 桃花免费在线播放| 99国产精品99久久久久| 伊人久久大香线蕉亚洲五| 日韩三级视频一区二区三区| av福利片在线| 99久久99久久久精品蜜桃| 91字幕亚洲| 五月开心婷婷网| av福利片在线| 一区二区三区乱码不卡18| 乱人伦中国视频| 老汉色av国产亚洲站长工具| 亚洲精品中文字幕一二三四区 | 欧美精品啪啪一区二区三区| 乱人伦中国视频| 啦啦啦 在线观看视频| 十八禁人妻一区二区| 熟女少妇亚洲综合色aaa.| 国产亚洲精品一区二区www | 国产精品影院久久| 亚洲av日韩精品久久久久久密| 中文欧美无线码| av网站在线播放免费| 高清欧美精品videossex| 999久久久国产精品视频| tube8黄色片| 女性生殖器流出的白浆| av福利片在线| 久久国产亚洲av麻豆专区| 久久久精品区二区三区| 91麻豆精品激情在线观看国产 | 午夜免费成人在线视频| 视频区欧美日本亚洲| 久9热在线精品视频| 成人影院久久| 建设人人有责人人尽责人人享有的| 久久狼人影院| 久久久久久久精品吃奶| 亚洲国产中文字幕在线视频| 亚洲欧美日韩另类电影网站| 考比视频在线观看| a在线观看视频网站| 欧美国产精品一级二级三级| 久久国产精品影院| 日韩欧美一区二区三区在线观看 | 黄片小视频在线播放| 久久久久久久久久久久大奶| 午夜激情久久久久久久| 一本大道久久a久久精品| 国产精品影院久久| 少妇裸体淫交视频免费看高清 | 日本黄色视频三级网站网址 | 国产精品麻豆人妻色哟哟久久| 国产午夜精品久久久久久| 久久香蕉激情| 窝窝影院91人妻| 国产亚洲一区二区精品| 精品国产一区二区三区四区第35| 色精品久久人妻99蜜桃| 久久人妻av系列| 欧美成人午夜精品| 久久亚洲精品不卡| 亚洲av国产av综合av卡| 精品第一国产精品| 老汉色∧v一级毛片| 免费在线观看完整版高清| 亚洲一区二区三区欧美精品| 9色porny在线观看| 精品国产亚洲在线| 在线观看一区二区三区激情| 男女下面插进去视频免费观看| 久久精品国产99精品国产亚洲性色 | 欧美中文综合在线视频| 久久国产精品影院| 一二三四社区在线视频社区8| 十八禁人妻一区二区| 久久ye,这里只有精品| 亚洲色图av天堂| 一区二区日韩欧美中文字幕| 中国美女看黄片| 欧美精品av麻豆av| 欧美日韩黄片免| 捣出白浆h1v1| 亚洲国产av影院在线观看| 一区二区三区国产精品乱码| 在线观看人妻少妇| 国产成人精品久久二区二区91| 国产一区二区在线观看av| 9色porny在线观看| 大型黄色视频在线免费观看| 国产精品九九99| 这个男人来自地球电影免费观看| 黑人欧美特级aaaaaa片| 每晚都被弄得嗷嗷叫到高潮| 免费高清在线观看日韩| 一级片'在线观看视频| av免费在线观看网站| 久久av网站| 这个男人来自地球电影免费观看| 丰满迷人的少妇在线观看| 一边摸一边做爽爽视频免费| 成人免费观看视频高清| 国产成人一区二区三区免费视频网站| 亚洲专区字幕在线| 国产xxxxx性猛交| 男女免费视频国产| 最新美女视频免费是黄的| 一区二区三区激情视频| 大香蕉久久网| 成年女人毛片免费观看观看9 | 欧美黄色淫秽网站| 9热在线视频观看99| 两个人免费观看高清视频| 51午夜福利影视在线观看| 一本色道久久久久久精品综合| 日韩免费高清中文字幕av| 国产真人三级小视频在线观看| 亚洲人成77777在线视频| 狠狠狠狠99中文字幕| 亚洲国产成人一精品久久久| 久久婷婷成人综合色麻豆| 超碰97精品在线观看| 亚洲成人国产一区在线观看| 亚洲一卡2卡3卡4卡5卡精品中文| 久久久久精品国产欧美久久久| 国产亚洲av高清不卡| 久久毛片免费看一区二区三区| 这个男人来自地球电影免费观看| 黄色毛片三级朝国网站| 午夜福利视频在线观看免费| 纵有疾风起免费观看全集完整版| 亚洲国产中文字幕在线视频| 动漫黄色视频在线观看| 黄频高清免费视频| 久久久精品94久久精品| 国产精品影院久久| 桃红色精品国产亚洲av| 搡老熟女国产l中国老女人| 久久精品熟女亚洲av麻豆精品| 超色免费av| 成人精品一区二区免费| 久久毛片免费看一区二区三区| 欧美日韩福利视频一区二区| 黄色成人免费大全| 国产精品九九99| 久久久国产成人免费| 精品欧美一区二区三区在线| 久久久欧美国产精品| 人成视频在线观看免费观看| 操出白浆在线播放| 少妇的丰满在线观看| 欧美精品啪啪一区二区三区| 精品国产一区二区三区四区第35| 又大又爽又粗| 久久久久精品国产欧美久久久| 国产精品国产高清国产av | 亚洲国产中文字幕在线视频| 成人特级黄色片久久久久久久 | 电影成人av| 亚洲精品国产一区二区精华液| 一区二区三区乱码不卡18| videos熟女内射| 国产成人精品无人区| 婷婷丁香在线五月| 成人精品一区二区免费| 老熟妇仑乱视频hdxx| 极品少妇高潮喷水抽搐| 国产成人精品久久二区二区91| 一区在线观看完整版| 色视频在线一区二区三区| 欧美 日韩 精品 国产| 黄片小视频在线播放| 最近最新中文字幕大全免费视频| 国产成人av教育| 搡老乐熟女国产| 一边摸一边抽搐一进一出视频| 久久久国产欧美日韩av| av有码第一页| 69精品国产乱码久久久| 我的亚洲天堂| 久久久久久免费高清国产稀缺| 18禁国产床啪视频网站| 大型av网站在线播放| 亚洲精品乱久久久久久| 一区二区三区乱码不卡18| 国产野战对白在线观看| 老司机影院毛片| 国产国语露脸激情在线看| 午夜免费鲁丝| 欧美日韩亚洲高清精品| 国产精品国产av在线观看| 免费看十八禁软件| 午夜免费鲁丝| 两个人免费观看高清视频| 三级毛片av免费| 手机成人av网站| 五月开心婷婷网| av一本久久久久| 精品亚洲乱码少妇综合久久| 亚洲人成电影免费在线| 午夜两性在线视频| 69av精品久久久久久 | 大香蕉久久成人网| 又黄又粗又硬又大视频| 女性生殖器流出的白浆| 亚洲欧美日韩高清在线视频 | 国产成人av激情在线播放| 日本欧美视频一区| 日本vs欧美在线观看视频| 动漫黄色视频在线观看| 一边摸一边抽搐一进一小说 | 亚洲国产毛片av蜜桃av| 国产精品秋霞免费鲁丝片| 少妇 在线观看| 成人亚洲精品一区在线观看| 脱女人内裤的视频| 亚洲男人天堂网一区| 亚洲国产欧美在线一区| 色在线成人网| 热99re8久久精品国产| 又紧又爽又黄一区二区| 久久99一区二区三区| 亚洲色图综合在线观看| 午夜福利,免费看| av网站在线播放免费| 大型黄色视频在线免费观看| 制服诱惑二区| 侵犯人妻中文字幕一二三四区| 亚洲性夜色夜夜综合| 高潮久久久久久久久久久不卡| 在线观看免费视频网站a站| 亚洲伊人久久精品综合| 大型黄色视频在线免费观看| 免费观看a级毛片全部| 水蜜桃什么品种好| 纵有疾风起免费观看全集完整版| 不卡av一区二区三区| 国产三级黄色录像| 人人澡人人妻人| 日韩精品免费视频一区二区三区| 精品午夜福利视频在线观看一区 | 成人手机av| 老司机亚洲免费影院| 一本一本久久a久久精品综合妖精| bbb黄色大片| 男女下面插进去视频免费观看| 99riav亚洲国产免费| 国产aⅴ精品一区二区三区波| 五月天丁香电影| 国产又色又爽无遮挡免费看| 1024视频免费在线观看| 国产精品电影一区二区三区 | 亚洲欧美精品综合一区二区三区| 精品人妻熟女毛片av久久网站| 国产极品粉嫩免费观看在线| 午夜日韩欧美国产| 亚洲伊人色综图| 国产伦人伦偷精品视频| 99热网站在线观看| 亚洲av成人一区二区三| 男女午夜视频在线观看| 极品教师在线免费播放| 亚洲人成伊人成综合网2020| 色综合婷婷激情| 99国产极品粉嫩在线观看| 欧美激情极品国产一区二区三区| 日本vs欧美在线观看视频| 国产在视频线精品| 午夜福利欧美成人| 男女边摸边吃奶| 人人澡人人妻人| 精品国产一区二区三区四区第35| 少妇的丰满在线观看| 99久久人妻综合| 欧美人与性动交α欧美精品济南到| 女同久久另类99精品国产91| 18在线观看网站| 下体分泌物呈黄色| 99国产精品一区二区蜜桃av | 久久久国产欧美日韩av| e午夜精品久久久久久久| 男人舔女人的私密视频| 操出白浆在线播放| 午夜精品国产一区二区电影| 别揉我奶头~嗯~啊~动态视频| 日本黄色视频三级网站网址 | 国产日韩一区二区三区精品不卡| 国产91精品成人一区二区三区 | 19禁男女啪啪无遮挡网站| 国产在线精品亚洲第一网站| 国产伦理片在线播放av一区| 亚洲精品国产色婷婷电影| 一区福利在线观看| 黑人猛操日本美女一级片| 精品一区二区三卡| 熟女少妇亚洲综合色aaa.| 天天影视国产精品| 大片电影免费在线观看免费| 国产又色又爽无遮挡免费看| 午夜成年电影在线免费观看| 国产精品国产av在线观看| 国产精品欧美亚洲77777| 久久狼人影院| 国产精品欧美亚洲77777| av在线播放免费不卡| 久久久久视频综合| 亚洲国产看品久久| 亚洲国产中文字幕在线视频| 在线永久观看黄色视频| 在线播放国产精品三级| 亚洲第一青青草原| 淫妇啪啪啪对白视频| 久久中文看片网| 久久午夜综合久久蜜桃| 99精品欧美一区二区三区四区| 在线播放国产精品三级| 国产伦理片在线播放av一区| 怎么达到女性高潮| 国产在线免费精品| 国产成人精品久久二区二区免费| 免费高清在线观看日韩| 一本综合久久免费| 精品国产乱码久久久久久男人| 一区二区三区乱码不卡18| 成在线人永久免费视频| 一本综合久久免费| 最近最新中文字幕大全免费视频| 精品福利观看| 汤姆久久久久久久影院中文字幕| 国产亚洲一区二区精品| 69精品国产乱码久久久| 亚洲av成人不卡在线观看播放网| 99久久精品国产亚洲精品| 国产精品影院久久| 狂野欧美激情性xxxx| 亚洲国产毛片av蜜桃av| 国产精品免费大片| 18禁国产床啪视频网站| 一级毛片女人18水好多| 女人久久www免费人成看片| 在线观看免费高清a一片| 女人久久www免费人成看片| 99国产精品99久久久久| 国产有黄有色有爽视频| 老司机亚洲免费影院| 在线看a的网站| 激情在线观看视频在线高清 | www.熟女人妻精品国产| 免费在线观看完整版高清| 青青草视频在线视频观看| 人人妻人人爽人人添夜夜欢视频| 国精品久久久久久国模美| 日本黄色日本黄色录像| 男男h啪啪无遮挡| 视频区欧美日本亚洲| 亚洲av成人一区二区三| 一夜夜www| 国产精品熟女久久久久浪| 国产免费福利视频在线观看| 亚洲专区国产一区二区| 欧美成狂野欧美在线观看| 婷婷成人精品国产| 国产麻豆69| 男女午夜视频在线观看| 欧美日韩亚洲国产一区二区在线观看 | 亚洲精品国产区一区二| 操出白浆在线播放| 国产野战对白在线观看| 美女扒开内裤让男人捅视频| 国产不卡av网站在线观看| 久久国产精品人妻蜜桃| 在线观看一区二区三区激情| 大片电影免费在线观看免费| 91麻豆精品激情在线观看国产 | 国产精品欧美亚洲77777| 久久天堂一区二区三区四区| 人人妻人人添人人爽欧美一区卜| av有码第一页| 国产精品久久久久成人av| 男女免费视频国产| 国产视频一区二区在线看| 久久精品亚洲av国产电影网| 午夜视频精品福利| aaaaa片日本免费| 久久久国产欧美日韩av| 多毛熟女@视频| 宅男免费午夜| 真人做人爱边吃奶动态| 一夜夜www| 九色亚洲精品在线播放| 久久性视频一级片| 老熟女久久久| 色综合欧美亚洲国产小说| 亚洲精品久久成人aⅴ小说| av一本久久久久| 日本精品一区二区三区蜜桃| 一区二区三区国产精品乱码| 亚洲七黄色美女视频| 亚洲专区国产一区二区| 99精品久久久久人妻精品| 乱人伦中国视频| av又黄又爽大尺度在线免费看| 久久精品国产亚洲av香蕉五月 | 黄色 视频免费看| 久久这里只有精品19| 国产成人系列免费观看| 久久久久精品国产欧美久久久| 亚洲久久久国产精品| 久久 成人 亚洲| 中文字幕另类日韩欧美亚洲嫩草| 精品福利观看| 欧美人与性动交α欧美精品济南到| 19禁男女啪啪无遮挡网站| 丰满迷人的少妇在线观看| 亚洲精品国产精品久久久不卡| 在线观看舔阴道视频| 亚洲国产精品一区二区三区在线| 女同久久另类99精品国产91| 日本一区二区免费在线视频| 久久国产精品男人的天堂亚洲| 丰满人妻熟妇乱又伦精品不卡| 中文字幕人妻丝袜一区二区| 搡老熟女国产l中国老女人| cao死你这个sao货| 老汉色∧v一级毛片| 老司机午夜十八禁免费视频| 国产又色又爽无遮挡免费看| 我的亚洲天堂| 视频区欧美日本亚洲| 中文字幕高清在线视频| 亚洲精品国产精品久久久不卡| 一级毛片女人18水好多| 天堂动漫精品| 亚洲av第一区精品v没综合| 亚洲精品av麻豆狂野| 欧美老熟妇乱子伦牲交| 久久国产精品人妻蜜桃| www.999成人在线观看| 日日夜夜操网爽| 国产精品九九99| 免费一级毛片在线播放高清视频 | 亚洲精华国产精华精| 在线观看66精品国产| 母亲3免费完整高清在线观看| 五月天丁香电影| 欧美在线一区亚洲| 手机成人av网站| 色精品久久人妻99蜜桃| 黑人巨大精品欧美一区二区mp4| 亚洲国产欧美一区二区综合| 欧美精品啪啪一区二区三区| 中文字幕人妻丝袜制服| 高清欧美精品videossex| 啪啪无遮挡十八禁网站| 成人av一区二区三区在线看| 亚洲第一欧美日韩一区二区三区 | 美女扒开内裤让男人捅视频| www.999成人在线观看| 午夜福利影视在线免费观看| 高清毛片免费观看视频网站 | 美国免费a级毛片| 国产精品 国内视频| 国产高清视频在线播放一区| 国产单亲对白刺激| 高清视频免费观看一区二区| 国产在视频线精品| 一区二区三区精品91| 成人国产一区最新在线观看| 国产男女内射视频| 欧美激情极品国产一区二区三区| 女性被躁到高潮视频| 青草久久国产| 涩涩av久久男人的天堂| 黄色丝袜av网址大全| videosex国产| 国产精品99久久99久久久不卡| 精品熟女少妇八av免费久了| 国产淫语在线视频| 99精品在免费线老司机午夜| 大型av网站在线播放| 国产成人欧美| 成年女人毛片免费观看观看9 | 日韩欧美免费精品| 成人特级黄色片久久久久久久 | 午夜精品国产一区二区电影| 免费久久久久久久精品成人欧美视频| 亚洲精品粉嫩美女一区| 成年人午夜在线观看视频| 如日韩欧美国产精品一区二区三区| 国产男靠女视频免费网站| 国产人伦9x9x在线观看| 亚洲av电影在线进入| 少妇 在线观看| 亚洲国产av影院在线观看| av视频免费观看在线观看| 国产1区2区3区精品| 亚洲av欧美aⅴ国产| 亚洲全国av大片| 成年女人毛片免费观看观看9 | 中文字幕精品免费在线观看视频| 无遮挡黄片免费观看| 最新在线观看一区二区三区| 巨乳人妻的诱惑在线观看| 2018国产大陆天天弄谢| av欧美777| 高清在线国产一区| 亚洲成av片中文字幕在线观看| 在线观看免费高清a一片| 叶爱在线成人免费视频播放| 国产精品久久久久成人av| 亚洲精品中文字幕一二三四区 | 欧美在线黄色| 亚洲欧洲日产国产| av欧美777| 黑人猛操日本美女一级片| 欧美午夜高清在线| 91大片在线观看| 91精品三级在线观看| 亚洲精品av麻豆狂野| 国产精品一区二区在线观看99| 99九九在线精品视频| 亚洲av第一区精品v没综合| 激情在线观看视频在线高清 | 欧美人与性动交α欧美精品济南到| 91字幕亚洲| 可以免费在线观看a视频的电影网站| 精品一区二区三卡| 在线播放国产精品三级| 欧美黑人欧美精品刺激| 亚洲 欧美一区二区三区| 久久久国产精品麻豆| 又黄又粗又硬又大视频| 纵有疾风起免费观看全集完整版| 久久国产精品影院| 如日韩欧美国产精品一区二区三区| 在线亚洲精品国产二区图片欧美| 女警被强在线播放| 亚洲美女黄片视频| 2018国产大陆天天弄谢| 久热这里只有精品99| 久久青草综合色| 啪啪无遮挡十八禁网站| 精品人妻1区二区| 久久人人爽av亚洲精品天堂| 亚洲七黄色美女视频| 狠狠精品人妻久久久久久综合| 丰满人妻熟妇乱又伦精品不卡| 久久中文字幕人妻熟女| 999久久久精品免费观看国产| 大片电影免费在线观看免费| 国产精品一区二区在线观看99| 黄网站色视频无遮挡免费观看| 国产一区二区在线观看av| 亚洲av美国av| a级毛片黄视频| 精品一区二区三区四区五区乱码| 久久av网站| 美女国产高潮福利片在线看| 国产成人一区二区三区免费视频网站| a级片在线免费高清观看视频| 两性午夜刺激爽爽歪歪视频在线观看 | 国产精品免费一区二区三区在线 | 一进一出抽搐动态| 欧美午夜高清在线| 两性午夜刺激爽爽歪歪视频在线观看 | 亚洲精品粉嫩美女一区| 精品少妇一区二区三区视频日本电影| 久久精品国产99精品国产亚洲性色 | 国产精品久久久久久人妻精品电影 | 国产真人三级小视频在线观看| 国产精品欧美亚洲77777| 天堂动漫精品| 香蕉久久夜色| 中国美女看黄片| 亚洲国产成人一精品久久久| 最新在线观看一区二区三区| 亚洲成人国产一区在线观看| 91精品国产国语对白视频| 大型av网站在线播放| 黄色 视频免费看| 久久久久视频综合| 日韩欧美一区二区三区在线观看 |