• <tr id="yyy80"></tr>
  • <sup id="yyy80"></sup>
  • <tfoot id="yyy80"><noscript id="yyy80"></noscript></tfoot>
  • 99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

    三元共摻雜對(duì)YSZ熱障涂層熱物理性能的影響

    2019-04-15 01:04:06牟仁德王開軍
    航空材料學(xué)報(bào) 2019年2期
    關(guān)鍵詞:亞穩(wěn)態(tài)單斜陶瓷材料

    吳 煦,牟仁德,王開軍

    (1.昆明理工大學(xué) 材料科學(xué)與工程學(xué)院,昆明 650093;2.中國(guó)航發(fā)北京航空材料研究院,北京 100095)

    隨著航空航天技術(shù)的發(fā)展,提高發(fā)動(dòng)機(jī)的推力十分重要[1-3]。航空發(fā)動(dòng)機(jī)渦輪葉片長(zhǎng)期在高溫下工作,傳統(tǒng)的高溫合金材料已無法滿足需求,而在葉片金屬基體上沉積一種陶瓷涂層即熱障涂層(thermal barrier coatings,TBCs)可以有效地滿足服役要求[4-6]。

    傳統(tǒng)的熱障涂層材料為6~8YSZ,由于其具有低熱導(dǎo)率以及與金屬基體匹配的熱膨脹系數(shù)等優(yōu)點(diǎn),因此得到了廣泛的使用[7],但是隨著航空發(fā)動(dòng)機(jī)的推重比不斷提高,葉片需要承受的溫度也在不斷提高,當(dāng)推重比高于12時(shí),渦輪前進(jìn)口溫度將達(dá)到2000 K,傳統(tǒng)的8YSZ在高于1373 K時(shí)顯微結(jié)構(gòu)會(huì)發(fā)生明顯變化,相對(duì)穩(wěn)定的亞穩(wěn)態(tài)四方相t′會(huì)部分轉(zhuǎn)變?yōu)閱涡毕鄊和立方相c,在冷卻過程中四方相t轉(zhuǎn)變?yōu)閱涡毕鄊,相變導(dǎo)致晶格膨脹使涂層開裂剝落,葉片的壽命急劇下降,100 h后涂層逐漸開始剝落至失效[8-10]。根據(jù)史蒂芬波爾茲曼定律,隨著溫度的提高,熱輻射增加,當(dāng)溫度高于1473 K時(shí),熱輻射呈4倍增長(zhǎng),熱導(dǎo)率急劇增大,熱輻射的比例高達(dá)30%,并且YSZ在1073 K呈半透明狀態(tài),在高于1273 K溫度下完全透明,對(duì)熱輻射幾乎不起任何的遮擋作用[11-12]。為了改善YSZ材料的高溫穩(wěn)定性,進(jìn)一步降低熱導(dǎo)率,從而提高渦輪發(fā)動(dòng)機(jī)的工作溫度和在高溫環(huán)境下的使用壽命,近些年來,部分學(xué)者開展了新型熱障涂層的研究,但對(duì)NiO-Er2O3-Yb2O3-YSZ體系熱物理性能的研究報(bào)道很少[13]。

    本工作針對(duì)NiO-Er2O3-Yb2O3-YSZ體系陶瓷材料熱物理性能進(jìn)行研究。將稀土氧化物和二價(jià)過渡金屬氧化物結(jié)合,采用Er2O3、Yb2O3和NiO等材料,用固相合成法制備NiO-Er2O3-Yb2O3-YSZ陶瓷材料,研究NiO、Er2O3、Yb2O3摻雜對(duì)YSZ熱擴(kuò)散系數(shù)、比熱、熱導(dǎo)率等熱物理性能的影響,對(duì)其相結(jié)構(gòu)和高溫相穩(wěn)定性也進(jìn)行研究,并與傳統(tǒng)8YSZ熱障涂層材料進(jìn)行對(duì)比。

    1 實(shí)驗(yàn)材料及方法

    1.1 原材料及試樣

    1.1.1 原材料及配比

    選取ZrO2(99.99%)、Y2O3(99.99%)、NiO(99.9%)、Er2O3(99.9%)、Yb2O3(99.99%)粉末作為材料,各粉末配比見表1。

    1.1.2 粉末固相合成

    首先將各種原料在1000 ℃下煅燒2 h以除去氧化物原料中吸附的水分和CO2,按照化學(xué)計(jì)量比分別快速稱取各氧化物原料后裝入聚氨酯球磨罐中,并加入一定量的無水乙醇和大小不同的氧化鋯球,將球磨罐固定在行星式球磨機(jī)(QM-3SP4)上,球磨6 h,將球磨好的漿料用旋蒸儀在水浴溫度為70 ℃下干燥后,將塊體轉(zhuǎn)移至蒸發(fā)皿,將蒸發(fā)皿放入烘箱,在100 ℃下加熱烘干24 h,粉末稍加研磨,置于二硅化鉬爐中1500 ℃下燒結(jié)5 h,注意升溫速率不能高于5 ℃/min,此步為固相合成。

    表1 材料的配比(摩爾分?jǐn)?shù)/%)Table 1 Composition of material (mole fraction/%)

    1.1.3 試樣制備

    根據(jù)測(cè)試的需求,將粉末放入壓坯中預(yù)壓成型至不同形狀,再經(jīng)過 200 MPa冷等靜壓 10 min成型。最后將樣塊放入電阻爐中,在1500 ℃下煅燒5 h(空氣氣氛),隨爐冷卻至室溫,得到最終試樣。

    1.2 性能表征及測(cè)試

    1.2.1 物相組成

    利用 Regaku D/Max 2200PC型 X射線衍射儀分析各陶瓷材料的晶體結(jié)構(gòu)及物相組成,CuKα1射線,λ = 15.418 nm,掃描速率為 6(°)/min,步長(zhǎng)為0.02°;根據(jù)衍射峰的強(qiáng)度[14]計(jì)算樣品中單斜相m相對(duì)于四方相t和立方相c的量比:

    式中:M為物質(zhì)的量;I為衍射峰強(qiáng)度;下標(biāo)m、t、t′、c 分別代表 ZrO2中的 m 相、t相、非相變的 t′相和c相。

    1.2.2 熱導(dǎo)率和熱擴(kuò)散系數(shù)

    熱導(dǎo)率為:

    式中:α為熱擴(kuò)散系數(shù);Cp為比熱容;ρ為密度。

    利用LFA427激光導(dǎo)熱儀測(cè)試陶瓷材料的熱擴(kuò)散系數(shù)α,參照標(biāo)準(zhǔn)為ASTME—1461閃光法。試樣的尺寸均為 ?12.7 mm × 2 mm,測(cè)試之前在陶瓷試樣的兩面均勻地涂覆一層石墨,以增大樣品表面對(duì)光能的吸收比與紅外發(fā)射率。激光電壓500 V,脈沖寬度 0.6 m/s,氬氣氣氛,流量為 150 mL/min。測(cè)試溫度范圍為30~1400 ℃,每隔200 ℃測(cè)試1次,每個(gè)溫度點(diǎn)測(cè)量3次求平均值,誤差小于1.5。

    利用Neumann-Kopp定律[15]來計(jì)算復(fù)雜化合物的熱容。復(fù)雜化合物的比熱由組成該化合物的各個(gè)簡(jiǎn)單化合物的比熱與其所占摩爾比乘積求和得到。各個(gè)簡(jiǎn)單化合物在特定溫度下的比熱可從材料熱力學(xué)手冊(cè)中查到,

    在不同溫度下的比熱可以通過公式計(jì)算:

    式中:Cp為比熱容;A、B、C為物質(zhì)的特性常數(shù)。

    將各種氧化物的比熱按照其摩爾比熱平均得到所需要的復(fù)雜氧化物及其復(fù)合材料的熱容。復(fù)雜氧化物比熱的計(jì)算公式如下:

    式中:m、n、l、q、j為各氧化物的摩爾比。

    用阿基米德排水法測(cè)定試樣密度,根據(jù)ρ =m/v計(jì)算試樣密度。

    由于燒結(jié)后的陶瓷試樣不可能是完全致密的,所以熱導(dǎo)率的計(jì)算值λ需要用完全致密的陶瓷材料的熱導(dǎo)率值λ0來修正,修正公式[16]:

    式中:?為孔隙率,孔隙率?可由以下公式計(jì)算:

    式中:ρ為材料表觀密度,ρt材料密度。

    2 結(jié)果與分析

    2.1 物相分析

    圖1 陶瓷材料的 XRD 衍射圖譜Fig.1 XRD spectrum of ceramic material

    圖1 為采用固相合成法制備的YSZ、NYSZ、EYYSZ、1EYNYSZ、2EYNYSZ 經(jīng)過 1500 ℃ 下 5 h高溫?zé)Y(jié)后的陶瓷試樣XRD譜圖。由圖1看出,譜圖中全部為ZrO2的相,沒有出現(xiàn)NiO、Er2O3和Yb2O3的衍射峰,說明氧化物已經(jīng)完全固溶進(jìn)ZrO2晶格中。8YSZ、NYSZ、EYYSZ、1EYNYSZ均由單斜相m、亞穩(wěn)態(tài)四方相t′和立方相c構(gòu)成,在衍射角2θ≈28 °處為單斜相m的()晶面,在衍射角 2θ≈32 °處為單斜相 m 的(111)晶面。該實(shí)驗(yàn)條件下8YSZ出現(xiàn)了少量的單斜相m是由冷卻過程中的四方相t轉(zhuǎn)變而來的,除非冷卻速率特別快,不會(huì)出現(xiàn)m相[17]。2EYNYSZ由亞穩(wěn)態(tài)四方相t′和立方相c構(gòu)成,沒有觀察到單斜相m。各試樣的相含量如表2所示。

    表2 各試樣的相含量(摩爾分?jǐn)?shù)/%)Table 2 Phase composition of samples (mole fraction/%)

    利用式(1)可以計(jì)算單斜相m含量[18]。亞穩(wěn)態(tài)四方相t′是穩(wěn)定的四方相,不會(huì)發(fā)生直接向單斜相m的轉(zhuǎn)變,所以亞穩(wěn)態(tài)四方相t′越多越有利于相穩(wěn)定;加熱時(shí)YSZ中的單斜相m會(huì)變成四方相t,冷卻時(shí)亞穩(wěn)態(tài)四方相t′變成單斜相m,并且伴隨3.5%的體積變化[19]。體積變化會(huì)導(dǎo)致裂紋萌生,最終導(dǎo)致涂層剝落。所以,在TBCs材料中應(yīng)控制單斜相m的含量。YSZ、NYSZ、EYYSZ、1EYNYSZ、2EYNYSZ體系中的單斜相m含量分別為35.37%、41.46%、11.15%、3.5%、0%。與8YSZ相比,單獨(dú)摻雜NiO,單斜相m含量有所升高,摻雜Er2O3和Yb2O3的試樣單斜相m有所降低,NiO、Er2O3、Yb2O3共摻Y(jié)SZ的試樣出現(xiàn)少量單斜相m或完全消失,可以說明,NiO、Er2O3、Yb2O3共摻Y(jié)SZ可以減少單斜相m含量;與8YSZ作對(duì)比,NiO、Er2O3、Yb2O3三元共摻雜可以完全消除單斜相m,但是與各氧化物的添加量有關(guān),當(dāng)1EYNYSZ 中Er2O3的摻雜量為1%(摩爾分?jǐn)?shù),下同),Yb2O3為2%時(shí),還存在少量單斜相m,但是當(dāng)2EYNYSZ 中Er2O3的摻雜量為2%,Yb2O3為4%時(shí),試樣中的單斜相m完全消失,因此可以推斷,為了完全消除單斜相m,Er2O3和Yb2O3的最低摻雜量分別為2%和4%。

    2.2 高溫相穩(wěn)定性

    為了調(diào)查階段的穩(wěn)定性,將各陶瓷樣塊置于坩堝中于 1500 ℃ 的電阻爐中分別燒結(jié) 20 h、50 h、80 h和100 h,利用水作為淬火介質(zhì),將試樣取出后迅速淬火,使高溫相能夠完整保存下來。圖2和圖3分別為試樣經(jīng)過50 h、100 h燒結(jié)后的X射線衍射圖??梢钥吹皆嚇咏?jīng)過 50 h燒結(jié)后,YSZ、NYSZ、EYYSZ單斜相m含量基本保持不變,1EYNYSZ、2EYNYSZ兩個(gè)試樣仍沒有出現(xiàn)單斜相m;經(jīng)過1500 ℃、100 h燒結(jié)后,每個(gè)樣品的相組成熱處理后無變化,但NYSZ、EYYSZ樣品的單斜相m含量較50 h時(shí)均有不同程度的增加,1EYNYSZ、2EYNYSZ兩個(gè)試樣未出現(xiàn)單斜相m,說明這兩個(gè)體系的陶瓷材料在1500 ℃下100 h內(nèi)能夠穩(wěn)定存在而不發(fā)生相變。

    圖2 陶瓷材料 1500 ℃ 燒結(jié) 50 h 后的 XRD 衍射圖譜Fig.2 XRD spectrum of ceramic material after heat treatment at 1500 ℃ for 50 h

    圖3 陶瓷材料 1500 ℃ 燒結(jié) 100 h 后的 XRD 衍射圖譜Fig.3 XRD spectrum of ceramic material after heat treatment at 1500 ℃ for 100 h

    根據(jù)YSZ相圖,亞穩(wěn)態(tài)四方相t′在高溫下分解為立方相c和四方相t,熱處理前后單斜相m含量變化不大,因此可以利用立方相c含量的變化來考察相穩(wěn)定性。利用 t′(004)、t′(400)衍射峰的分峰擬合等手段,分峰后的譜圖如圖4所示,并結(jié)合式(1)可以直接計(jì)算出立方相c含量,結(jié)果如圖5所示。從圖5中可以看到,經(jīng)過1500 ℃熱處理100 h后,1EYNYSZ、2EYNYSZ兩個(gè)試樣的立方相c含量較熱處理前未發(fā)生明顯變化,說明并未發(fā)生亞穩(wěn)態(tài)四方相t′到t + c相變,該成分的試樣具有良好的高溫相穩(wěn)定性。研究表明:亞穩(wěn)態(tài)四方相t′的劃分是擴(kuò)散控制的,因此基于動(dòng)力學(xué)考慮,亞穩(wěn)態(tài)四方相t′的分解需要較大的陽離子擴(kuò)散能量,陽離子越大,擴(kuò)散能量需求越大。因此,摻雜離子的半徑和摻雜量都會(huì)對(duì)擴(kuò)散產(chǎn)生影響。較大半徑的陽離子摻雜YSZ具有較好的亞穩(wěn)態(tài)四方相t′穩(wěn)定性,并且摻雜量對(duì)亞穩(wěn)態(tài)四方相t′也會(huì)產(chǎn)生影響,摻雜量越高,立方相c越多,自然提供可供相變的亞穩(wěn)態(tài)四方相t′含量較低。Yb3+和Er3+的離子半徑均為0.174 nm,遠(yuǎn)大于Zr4+的離子半徑0.084 nm,Ni2+的離子半徑為 0.069 nm,比 Zr4+的離子半徑 0.084 nm 稍小,因此容易發(fā)生相變的順序依次為NYSZ、EYYSZ、1EYNYSZ、 2EYNYSZ, 1EYNYSZ、 2EYNYSZ 由于加入了大半徑的Yb3+和Er3+離子,并且總摻雜量超過10 mol,因此穩(wěn)定性良好。

    2.3 熱物理性能

    圖4 2EYNYSZ 試樣 1500 ℃ 下 100 h 熱處理后分峰相圖Fig.4 Splitting of overlapping peaks of 2EYNYSZ sample after heat treatment at 1500 ℃ for 100 h

    圖5 1500 ℃ 下 100 h 熱處理前后立方相 c 含量對(duì)比Fig.5 c phase mole fraction before and after heat treatment at 1500 ℃ for 100 h

    各陶瓷氧化物在不同溫度下的比熱根據(jù)Neumann-Kopp定律計(jì)算得到,對(duì)于復(fù)雜氧化物,比熱可由組成其氧化物按照比例加和得到。根據(jù)式(4)計(jì)算得到 YSZ、NYSZ、EYYSZ、1EYNYSZ、2EYNYSZ等陶瓷試樣的比熱,結(jié)果如圖6所示。各個(gè)體系陶瓷材料比熱曲線的形狀與YSZ大致保持一致。

    圖6 陶瓷材料的比熱Fig.6 Specific heat capacity of ceramic material

    幾種陶瓷材料的熱擴(kuò)散系數(shù)α的測(cè)試結(jié)果如圖7所示。從圖7可以看出,各個(gè)體系陶瓷材料的熱擴(kuò)散系數(shù)均隨著溫度的升高而降低。YSZ從室溫至1500 ℃范圍內(nèi)的熱擴(kuò)散系數(shù)為0.45~0.75 mm2/s,單摻雜NiO不但不會(huì)使熱擴(kuò)散系數(shù)降低,反而升高,室溫至1500 ℃范圍內(nèi)的熱擴(kuò)散系數(shù)為0.47~0.86 mm2/s,同時(shí)摻雜NiO、Er2O3和Yb2O3后從室溫至1500 ℃范圍內(nèi)的熱擴(kuò)散系數(shù)為0.36~0.56 mm2/s,與8YSZ相比,降低了約20%,表明NiO、Er2O3和Yb2O3共摻導(dǎo)致YSZ的熱擴(kuò)散系數(shù)降低。熱擴(kuò)散系數(shù)在1000 ℃之前下降速度很快,這與無機(jī)非金屬導(dǎo)熱機(jī)制一致,當(dāng)高于1000 ℃時(shí),速度減慢甚至有所升高,因?yàn)樵诟邷丨h(huán)境下,紅外輻射增加[20]。

    圖7 陶瓷材料的熱擴(kuò)散系數(shù)Fig.7 Thermal diffusivity of ceramic material

    各陶瓷材料的熱導(dǎo)率按式(3)計(jì)算,完全致密的陶瓷材料的熱導(dǎo)率用式(6)修正,修正后的計(jì)算結(jié)果如圖8所示。熱導(dǎo)率隨著溫度的升高而降低。除了NYSZ之外,其他體系陶瓷材料的熱導(dǎo)率從室溫至1500 ℃的各個(gè)溫度點(diǎn)均低于YSZ,這是由于向YSZ中單獨(dú)添加導(dǎo)熱系數(shù)較高的金屬氧化物NiO,導(dǎo)致YSZ熱導(dǎo)率升高。

    圖8 陶瓷材料的熱導(dǎo)率Fig.8 Thermal conductivity of ceramic material

    NiO、Er2O3、Yb2O3三元氧化物摻雜后的熱導(dǎo)率均有所降低,從室溫至1500 ℃,1EYNYSZ的熱導(dǎo)率(1.5~1.62 W/(m?K))均低于 YSZ 的熱導(dǎo)率(1.68~2.08 W/(m ?K) ) ;2EYNYSZ的 熱 導(dǎo) 率(1.45~1.55 W/(m?K))同樣均低于 8YSZ 的熱導(dǎo)率(1.68~2.08 W/(m?K)),與 8YSZ 相比,降低了18%左右。2EYNYSZ比1EYNYSZ的熱導(dǎo)率稍低是因?yàn)檠趸飺诫s量有所增加。YSZ的熱導(dǎo)率從室溫至 800 ℃ 急劇下降,1EYNYSZ 和 2EYNYSZ的熱導(dǎo)率從室溫至800 ℃變化不大,是由于熱導(dǎo)率和聲子散射相關(guān),強(qiáng)烈的聲子散射會(huì)降低聲子平均自由程,導(dǎo)致熱導(dǎo)率降低。在絕緣材料中,聲子平均自由程主要決定于聲子-聲子散射、缺陷散射和晶界散射[21]。對(duì)于ZrO2基陶瓷,聲子平均自由程遠(yuǎn)小于晶界散射距離,可以將晶界散射忽略,聲子-聲子散射的作用也很小,影響聲子平均自由程的主要因素為缺陷散射。Ni2+、Er3+、Yb3+對(duì) Zr4+的取代引入了多余的氧空位,降低了聲子平均自由程,從而降低了熱導(dǎo)率。800 ℃之后熱導(dǎo)率1EYNYSZ和2EYNYSZ比EYYSZ低8%左右,是因?yàn)閾饺肓薔i2+,NiO的加入能夠有效阻止光子傳熱,阻擋一部分高溫下的紅外輻射,降低高溫?zé)釋?dǎo)率。

    晶格導(dǎo)熱系數(shù)與聲子平均自由程是成正比的,聲子平均自由程和溶質(zhì)與主陽離子的原子量差的平方成反比。與Y和Zr相比,溶質(zhì)Ni2+、Er3+、Yb3+和宿主Zr4+之間的相對(duì)原子質(zhì)量差異更大,有助于降低陶瓷材料的導(dǎo)熱系數(shù)。

    3 結(jié)論

    (1)與YSZ相比,單獨(dú)摻雜NiO,單斜相m含量有所升高,摻雜Er2O3和Yb2O3試樣的單斜相m有所降低,NiO、Er2O3、Yb2O3共摻8YSZ的試樣出現(xiàn)少量單斜相m,當(dāng)摻雜量達(dá)到一定程度時(shí)可以完全消除單斜相m,并且經(jīng)過長(zhǎng)時(shí)間高溫保溫立方相c并未增加,100 h后還可以維持單一的相結(jié)構(gòu),保證相結(jié)構(gòu)的穩(wěn)定性。

    (2)YSZ同時(shí)摻雜NiO、Er2O3和Yb2O3后從室溫至1500 ℃范圍內(nèi)的熱擴(kuò)散系數(shù)為0.36~0.56 mm2/s,與未摻雜YSZ相比,降低了約20%。

    (3)NiO、Er2O3、Yb2O3三 元 摻 雜 YSZ的2EYNYSZ 陶瓷材料熱導(dǎo)率為 1.45~1.55 W/(m?K),比YSZ降低了約18%。

    猜你喜歡
    亞穩(wěn)態(tài)單斜陶瓷材料
    CeO2穩(wěn)定ZrO2陶瓷材料的研究進(jìn)展
    B4C-TiB2復(fù)相陶瓷材料研究進(jìn)展
    高熵陶瓷材料研究進(jìn)展與展望
    2016年門源MS6.4地震前跨斷層短水準(zhǔn)短期異常的機(jī)理探討
    地震研究(2020年4期)2020-09-26 10:08:11
    FPGA設(shè)計(jì)中跨時(shí)鐘域的問題與方法
    低溫單斜相BiPO4∶Tb3+納米晶的合成及其發(fā)光性能
    10位高速分級(jí)比較型單斜模數(shù)轉(zhuǎn)換器
    南海新生代玄武巖中單斜輝石地球化學(xué)特征及其地質(zhì)意義
    非對(duì)稱反饋神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)中亞穩(wěn)態(tài)的位置與穩(wěn)定性
    新型陶瓷材料的連接
    可以在线观看毛片的网站| 国产精品美女特级片免费视频播放器| 免费看a级黄色片| 18+在线观看网站| 免费搜索国产男女视频| АⅤ资源中文在线天堂| 国产午夜精品论理片| 91在线精品国自产拍蜜月| 精品一区二区三区人妻视频| 国产大屁股一区二区在线视频| 噜噜噜噜噜久久久久久91| 中国美白少妇内射xxxbb| 少妇猛男粗大的猛烈进出视频 | 精品99又大又爽又粗少妇毛片| 国产成人精品久久久久久| 男人和女人高潮做爰伦理| 只有这里有精品99| 亚洲久久久久久中文字幕| 国产一区二区亚洲精品在线观看| 成人特级黄色片久久久久久久| 老熟妇乱子伦视频在线观看| 男人狂女人下面高潮的视频| 免费看a级黄色片| 精品久久国产蜜桃| 变态另类成人亚洲欧美熟女| 国产高清三级在线| 少妇人妻精品综合一区二区 | 亚洲av熟女| 国国产精品蜜臀av免费| 蜜臀久久99精品久久宅男| 色综合色国产| 看片在线看免费视频| 亚洲成人久久爱视频| 69人妻影院| eeuss影院久久| 人妻夜夜爽99麻豆av| 午夜精品一区二区三区免费看| 欧美xxxx性猛交bbbb| 天天躁日日操中文字幕| 精品午夜福利在线看| 美女大奶头视频| 亚洲国产高清在线一区二区三| 精品久久久久久久人妻蜜臀av| 亚洲欧美精品综合久久99| 国产片特级美女逼逼视频| 深爱激情五月婷婷| 国产不卡一卡二| 国产极品精品免费视频能看的| 国产成人午夜福利电影在线观看| 别揉我奶头 嗯啊视频| 在现免费观看毛片| 乱人视频在线观看| 亚洲欧美成人综合另类久久久 | 一本精品99久久精品77| 亚洲最大成人手机在线| 男女边吃奶边做爰视频| 成人三级黄色视频| 国内精品美女久久久久久| 在线国产一区二区在线| 国产色爽女视频免费观看| 人妻系列 视频| 午夜免费激情av| 天美传媒精品一区二区| 久久中文看片网| 久久久精品欧美日韩精品| 黄色一级大片看看| 成人综合一区亚洲| 老司机福利观看| 国产精品嫩草影院av在线观看| 乱人视频在线观看| 又粗又硬又长又爽又黄的视频 | 亚洲真实伦在线观看| 亚洲中文字幕日韩| 大香蕉久久网| 国产av麻豆久久久久久久| 极品教师在线视频| 99热6这里只有精品| 秋霞在线观看毛片| 欧美性猛交╳xxx乱大交人| 男女做爰动态图高潮gif福利片| 久久欧美精品欧美久久欧美| 国产熟女欧美一区二区| 美女被艹到高潮喷水动态| 久久精品国产鲁丝片午夜精品| 亚洲精品456在线播放app| 亚洲欧美日韩高清专用| 99久久无色码亚洲精品果冻| 国产一区二区亚洲精品在线观看| 久久婷婷人人爽人人干人人爱| 欧美+亚洲+日韩+国产| 大香蕉久久网| 两性午夜刺激爽爽歪歪视频在线观看| 久久久精品大字幕| 一本精品99久久精品77| 免费看av在线观看网站| 最近2019中文字幕mv第一页| 国模一区二区三区四区视频| 久久精品影院6| 久久亚洲精品不卡| 欧美日韩在线观看h| 日本-黄色视频高清免费观看| 看免费成人av毛片| 精品久久久久久久人妻蜜臀av| 日本在线视频免费播放| 99热这里只有是精品在线观看| 男插女下体视频免费在线播放| 日韩成人av中文字幕在线观看| 亚洲精品国产成人久久av| 色吧在线观看| 婷婷色综合大香蕉| 亚洲精品日韩在线中文字幕 | 久久精品国产清高在天天线| 久久99精品国语久久久| 久久热精品热| 亚洲国产高清在线一区二区三| 久久鲁丝午夜福利片| 日韩欧美在线乱码| 亚洲三级黄色毛片| 国产综合懂色| 欧美成人精品欧美一级黄| 麻豆精品久久久久久蜜桃| 国产精品一区www在线观看| 啦啦啦啦在线视频资源| 午夜久久久久精精品| 精品久久久久久久久久久久久| 一进一出抽搐动态| 秋霞在线观看毛片| 久99久视频精品免费| 日本一二三区视频观看| 免费搜索国产男女视频| 一个人免费在线观看电影| 日韩成人av中文字幕在线观看| 久久综合国产亚洲精品| 成人漫画全彩无遮挡| a级毛片免费高清观看在线播放| 丰满人妻一区二区三区视频av| avwww免费| 久久久久久伊人网av| 久久精品国产清高在天天线| 国产精品一及| 色噜噜av男人的天堂激情| 看非洲黑人一级黄片| 亚洲精品久久久久久婷婷小说 | 免费看日本二区| 亚洲成人久久爱视频| 国内精品宾馆在线| 免费观看的影片在线观看| 一边摸一边抽搐一进一小说| 精品久久久久久久末码| 一边摸一边抽搐一进一小说| 91久久精品国产一区二区成人| 欧美日韩乱码在线| 国产视频首页在线观看| 美女xxoo啪啪120秒动态图| 高清毛片免费观看视频网站| 久久人人爽人人爽人人片va| 97人妻精品一区二区三区麻豆| 国产一区二区三区av在线 | 91久久精品国产一区二区三区| 亚洲国产欧美人成| 天堂√8在线中文| 国产国拍精品亚洲av在线观看| 91麻豆精品激情在线观看国产| avwww免费| 精华霜和精华液先用哪个| 97人妻精品一区二区三区麻豆| 人人妻人人澡欧美一区二区| 日产精品乱码卡一卡2卡三| 免费看a级黄色片| www日本黄色视频网| 亚洲欧美成人综合另类久久久 | 女同久久另类99精品国产91| 看免费成人av毛片| 欧美+日韩+精品| 少妇熟女aⅴ在线视频| 欧美激情国产日韩精品一区| 人妻制服诱惑在线中文字幕| 成人高潮视频无遮挡免费网站| 成人高潮视频无遮挡免费网站| 人人妻人人澡人人爽人人夜夜 | 亚洲精品亚洲一区二区| 中文字幕av成人在线电影| 亚洲激情五月婷婷啪啪| 亚洲精品亚洲一区二区| 久久人人精品亚洲av| 少妇人妻一区二区三区视频| 亚洲乱码一区二区免费版| 免费观看a级毛片全部| 精品人妻视频免费看| 搡女人真爽免费视频火全软件| 国产高清激情床上av| 亚洲精品国产成人久久av| 在现免费观看毛片| 国产精品伦人一区二区| 国产精品久久久久久久久免| 别揉我奶头 嗯啊视频| 国产 一区 欧美 日韩| 成人欧美大片| 国产精品99久久久久久久久| 日本熟妇午夜| 人体艺术视频欧美日本| 成人特级黄色片久久久久久久| 两个人的视频大全免费| 亚洲av中文av极速乱| 在线观看一区二区三区| 九九久久精品国产亚洲av麻豆| 美女国产视频在线观看| 国产国拍精品亚洲av在线观看| 九九热线精品视视频播放| 一个人免费在线观看电影| 国产亚洲精品久久久com| 可以在线观看的亚洲视频| 欧美色欧美亚洲另类二区| 日本三级黄在线观看| 啦啦啦韩国在线观看视频| 久久精品国产亚洲av涩爱 | 搡老妇女老女人老熟妇| 国内精品宾馆在线| 免费看av在线观看网站| 久久久久久久亚洲中文字幕| 欧美日本视频| 插逼视频在线观看| 91午夜精品亚洲一区二区三区| 亚洲国产精品sss在线观看| 深夜精品福利| 日本爱情动作片www.在线观看| 国产亚洲av嫩草精品影院| 晚上一个人看的免费电影| 两性午夜刺激爽爽歪歪视频在线观看| 自拍偷自拍亚洲精品老妇| 我要搜黄色片| 人妻少妇偷人精品九色| 亚洲国产精品久久男人天堂| 午夜精品一区二区三区免费看| 久久鲁丝午夜福利片| 亚洲成人久久性| 久久婷婷人人爽人人干人人爱| 最近视频中文字幕2019在线8| 日韩高清综合在线| 狂野欧美白嫩少妇大欣赏| 国产在视频线在精品| 91狼人影院| 国产亚洲精品久久久久久毛片| 国产三级中文精品| 日日撸夜夜添| 日本av手机在线免费观看| 人妻少妇偷人精品九色| 麻豆av噜噜一区二区三区| 成人av在线播放网站| 国产极品精品免费视频能看的| 悠悠久久av| 国产伦精品一区二区三区四那| 亚洲欧美中文字幕日韩二区| 亚洲欧美清纯卡通| 国产精品一二三区在线看| 亚洲精品国产av成人精品| 亚洲不卡免费看| 国产伦精品一区二区三区四那| 日韩,欧美,国产一区二区三区 | 赤兔流量卡办理| 久久亚洲国产成人精品v| 国产老妇女一区| 亚洲成人精品中文字幕电影| 丰满人妻一区二区三区视频av| a级毛片a级免费在线| 最后的刺客免费高清国语| 99热全是精品| 色尼玛亚洲综合影院| 成人午夜精彩视频在线观看| 国产精品99久久久久久久久| 国产午夜福利久久久久久| 亚洲18禁久久av| 亚洲aⅴ乱码一区二区在线播放| 卡戴珊不雅视频在线播放| 在线免费观看不下载黄p国产| 亚洲不卡免费看| 欧美高清成人免费视频www| 九九在线视频观看精品| 2022亚洲国产成人精品| 国产精品国产三级国产av玫瑰| 亚洲欧美日韩卡通动漫| 久久精品夜色国产| 老女人水多毛片| 特级一级黄色大片| 亚洲成人久久性| 亚洲欧洲国产日韩| 国产一区二区在线av高清观看| 国产精品久久视频播放| 国产视频内射| 欧美高清成人免费视频www| 一个人看的www免费观看视频| 人人妻人人澡欧美一区二区| 久久精品影院6| av在线播放精品| 国产片特级美女逼逼视频| 欧美丝袜亚洲另类| 免费观看精品视频网站| 一个人看的www免费观看视频| 国产乱人视频| 99久久中文字幕三级久久日本| 欧美在线一区亚洲| 一级黄片播放器| 国产综合懂色| 欧美激情久久久久久爽电影| 自拍偷自拍亚洲精品老妇| 99在线人妻在线中文字幕| 岛国在线免费视频观看| 99热这里只有是精品在线观看| 久久久精品大字幕| 久久久久久久久久久免费av| 国产真实伦视频高清在线观看| a级毛片a级免费在线| 亚洲欧美日韩高清专用| 精品久久久久久久久久久久久| 日本熟妇午夜| 久久99精品国语久久久| 九色成人免费人妻av| 男插女下体视频免费在线播放| 干丝袜人妻中文字幕| 中文字幕av在线有码专区| 1000部很黄的大片| 亚洲综合色惰| 天天躁日日操中文字幕| 久久精品夜色国产| 国产精品野战在线观看| 99视频精品全部免费 在线| 少妇丰满av| 日本av手机在线免费观看| 日本撒尿小便嘘嘘汇集6| 亚洲丝袜综合中文字幕| av在线蜜桃| av又黄又爽大尺度在线免费看 | 久久亚洲精品不卡| 我要搜黄色片| 麻豆av噜噜一区二区三区| 国产激情偷乱视频一区二区| 精品一区二区三区人妻视频| 日韩欧美三级三区| 插阴视频在线观看视频| 中文在线观看免费www的网站| 国产高清不卡午夜福利| 九九久久精品国产亚洲av麻豆| 一个人观看的视频www高清免费观看| 美女高潮的动态| 久久久久久久久中文| 欧美+亚洲+日韩+国产| 亚洲欧美日韩卡通动漫| 国产精品麻豆人妻色哟哟久久 | 天美传媒精品一区二区| 热99re8久久精品国产| 中文字幕人妻熟人妻熟丝袜美| 国语自产精品视频在线第100页| 日韩欧美精品v在线| 偷拍熟女少妇极品色| 99热全是精品| 久久亚洲国产成人精品v| 亚洲精品自拍成人| 成人特级av手机在线观看| 简卡轻食公司| 美女被艹到高潮喷水动态| 久久久午夜欧美精品| 欧美性猛交黑人性爽| 精品欧美国产一区二区三| 久久久a久久爽久久v久久| 女同久久另类99精品国产91| 国产精品av视频在线免费观看| 夜夜爽天天搞| 别揉我奶头 嗯啊视频| 在线观看66精品国产| 亚洲av男天堂| 亚洲最大成人手机在线| 99热这里只有是精品50| 日本黄大片高清| 亚洲一区高清亚洲精品| 欧美日韩国产亚洲二区| 国产精品久久久久久亚洲av鲁大| or卡值多少钱| 99热这里只有是精品在线观看| 中国美白少妇内射xxxbb| 国产精品福利在线免费观看| 乱人视频在线观看| 免费看日本二区| 色综合色国产| 亚洲av男天堂| 亚洲欧美清纯卡通| 真实男女啪啪啪动态图| 国产精品1区2区在线观看.| 国产极品精品免费视频能看的| 国产成年人精品一区二区| 毛片女人毛片| 男女那种视频在线观看| 午夜免费男女啪啪视频观看| 悠悠久久av| 最新中文字幕久久久久| 观看美女的网站| 别揉我奶头 嗯啊视频| 国产白丝娇喘喷水9色精品| 精华霜和精华液先用哪个| 夜夜爽天天搞| 久久久a久久爽久久v久久| 国产精品久久久久久久电影| 波多野结衣高清作品| 午夜激情欧美在线| 亚洲成av人片在线播放无| 日韩欧美精品v在线| 国产精品女同一区二区软件| 欧美3d第一页| 看十八女毛片水多多多| 97超视频在线观看视频| 亚洲国产色片| 欧美日本视频| 男女下面进入的视频免费午夜| 亚洲精品久久国产高清桃花| 精品久久久噜噜| 又粗又爽又猛毛片免费看| 我要搜黄色片| 国产91av在线免费观看| 免费av不卡在线播放| 中文精品一卡2卡3卡4更新| 国产黄色视频一区二区在线观看 | 天堂影院成人在线观看| av.在线天堂| 亚洲自偷自拍三级| 欧美色视频一区免费| 国内精品久久久久精免费| 亚洲激情五月婷婷啪啪| 搡老妇女老女人老熟妇| 精品久久久久久久久久久久久| 12—13女人毛片做爰片一| 欧美性猛交╳xxx乱大交人| 蜜桃久久精品国产亚洲av| 夜夜看夜夜爽夜夜摸| 欧美性猛交黑人性爽| 又爽又黄无遮挡网站| 波野结衣二区三区在线| 日韩三级伦理在线观看| 美女 人体艺术 gogo| 少妇熟女aⅴ在线视频| 久久久久久伊人网av| 日韩 亚洲 欧美在线| 人妻制服诱惑在线中文字幕| 精品午夜福利在线看| 人妻系列 视频| 国产精品1区2区在线观看.| 又粗又硬又长又爽又黄的视频 | 国产精品麻豆人妻色哟哟久久 | 欧美人与善性xxx| 黄色一级大片看看| 久久久久久久久大av| 国产美女午夜福利| 岛国毛片在线播放| 国产精品人妻久久久影院| 日韩一区二区三区影片| 少妇高潮的动态图| 久久久久久久久大av| 午夜激情欧美在线| 免费无遮挡裸体视频| 国产亚洲91精品色在线| 免费看av在线观看网站| 在线a可以看的网站| 丰满乱子伦码专区| 中文字幕免费在线视频6| 两个人的视频大全免费| 欧美性猛交╳xxx乱大交人| 亚洲国产精品久久男人天堂| 一进一出抽搐gif免费好疼| 亚洲av熟女| 国产成人午夜福利电影在线观看| 热99在线观看视频| 51国产日韩欧美| 黄色日韩在线| 最近视频中文字幕2019在线8| av黄色大香蕉| 日本五十路高清| 亚洲五月天丁香| 小蜜桃在线观看免费完整版高清| 九九久久精品国产亚洲av麻豆| 久久精品夜色国产| 成人亚洲欧美一区二区av| 久久久精品欧美日韩精品| 国产乱人偷精品视频| 蜜臀久久99精品久久宅男| 男人的好看免费观看在线视频| 国产午夜精品论理片| 国产成年人精品一区二区| 极品教师在线视频| 国产精品综合久久久久久久免费| 卡戴珊不雅视频在线播放| 看黄色毛片网站| 色吧在线观看| 亚洲av不卡在线观看| 国产女主播在线喷水免费视频网站 | 国产一区二区在线观看日韩| 国产人妻一区二区三区在| av天堂中文字幕网| 听说在线观看完整版免费高清| 国产在线精品亚洲第一网站| 免费观看a级毛片全部| 久久精品久久久久久噜噜老黄 | 国产精品嫩草影院av在线观看| 午夜免费男女啪啪视频观看| 日韩欧美三级三区| 亚洲av不卡在线观看| 男人舔奶头视频| 日本欧美国产在线视频| www.av在线官网国产| 美女xxoo啪啪120秒动态图| 18+在线观看网站| 欧美一区二区国产精品久久精品| 别揉我奶头 嗯啊视频| 亚洲精品日韩av片在线观看| 可以在线观看的亚洲视频| 中文亚洲av片在线观看爽| 成人午夜高清在线视频| 久久亚洲国产成人精品v| 精品久久久久久久久av| 久久精品国产鲁丝片午夜精品| 美女大奶头视频| 午夜激情欧美在线| 亚洲第一区二区三区不卡| 日日干狠狠操夜夜爽| 看黄色毛片网站| 中文精品一卡2卡3卡4更新| 亚洲图色成人| 欧美日本亚洲视频在线播放| 亚洲国产色片| 22中文网久久字幕| 男人和女人高潮做爰伦理| .国产精品久久| 偷拍熟女少妇极品色| 日韩视频在线欧美| 美女国产视频在线观看| 欧美成人免费av一区二区三区| 日产精品乱码卡一卡2卡三| 成人av在线播放网站| 熟女电影av网| 亚洲精品影视一区二区三区av| 伊人久久精品亚洲午夜| 久久久精品94久久精品| 久久人妻av系列| 男女做爰动态图高潮gif福利片| 久久精品久久久久久久性| 久久热精品热| 麻豆成人午夜福利视频| 小说图片视频综合网站| 欧美zozozo另类| 天天一区二区日本电影三级| 一级毛片电影观看 | 嫩草影院新地址| 日韩欧美在线乱码| 亚洲国产欧美人成| 亚洲在线自拍视频| 亚洲av.av天堂| 亚洲第一电影网av| 最新中文字幕久久久久| 欧美成人精品欧美一级黄| 免费看a级黄色片| 午夜爱爱视频在线播放| 成人特级黄色片久久久久久久| 18禁在线无遮挡免费观看视频| 亚洲国产精品合色在线| 天美传媒精品一区二区| 色5月婷婷丁香| 最近视频中文字幕2019在线8| 大又大粗又爽又黄少妇毛片口| 日韩欧美三级三区| 精品人妻一区二区三区麻豆| 久久人人精品亚洲av| 日韩欧美精品免费久久| 久久久精品大字幕| 日本免费一区二区三区高清不卡| 免费观看人在逋| 欧美高清性xxxxhd video| 身体一侧抽搐| 九九热线精品视视频播放| 成人二区视频| 亚洲av二区三区四区| 日日摸夜夜添夜夜爱| 欧美激情国产日韩精品一区| 搡老妇女老女人老熟妇| 伦精品一区二区三区| 午夜亚洲福利在线播放| 免费看光身美女| 在线观看美女被高潮喷水网站| 精品少妇黑人巨大在线播放 | 色综合站精品国产| 亚洲丝袜综合中文字幕| 床上黄色一级片| 日韩一区二区视频免费看| 国产精品日韩av在线免费观看| 亚洲无线观看免费| 国产黄片视频在线免费观看| 国产精品一区二区在线观看99 | 午夜精品国产一区二区电影 | 婷婷精品国产亚洲av| 一区二区三区免费毛片| 国产黄片美女视频| 中国美女看黄片| 亚洲人成网站在线播放欧美日韩| 性色avwww在线观看| 在线天堂最新版资源| 亚洲最大成人手机在线| 99久久久亚洲精品蜜臀av| 成人性生交大片免费视频hd| 日韩人妻高清精品专区| 国产精品美女特级片免费视频播放器| 在线观看av片永久免费下载| 少妇熟女欧美另类| 人人妻人人澡欧美一区二区| 久久精品国产99精品国产亚洲性色| 国产真实伦视频高清在线观看| 晚上一个人看的免费电影| 草草在线视频免费看| 国产 一区 欧美 日韩| 亚洲18禁久久av|