液-液兩相液層間傳質(zhì)過程的Rayleigh-Bénard-Marangoni對流特性*

陳俊 沈超群 王賀 張程賓?

1) (東南大學(xué)能源與環(huán)境學(xué)院, 能源熱轉(zhuǎn)換及其過程測控教育部重點實驗室, 南京 210096)

2) (揚州大學(xué)水利與能源動力工程學(xué)院, 揚州 225127)

1 引 言

物質(zhì)傳遞存在于很多化工生產(chǎn)過程中, 如蒸餾、萃取、吸收和解吸等[1?3]. 物質(zhì)傳遞會改變兩相界面處的流體物化性質(zhì), 從而形成密度差和界面張力梯度, 并誘使界面附近產(chǎn)生Rayleigh?Bénard效應(yīng)[4]和Marangoni效應(yīng)[5,6], 進而促使界面處的流體產(chǎn)生對流. 這兩種效應(yīng)通常相互耦合、相互影響,被稱之為 Rayleigh?Bénard?Marangoni (RBM)效應(yīng)[7,8]. RBM效應(yīng)能改變流體流動狀態(tài)和界面對流演變行為, 導(dǎo)致傳質(zhì)界面形貌變化, 從而影響界面處表面張力分布. 而不均勻的表面張力能夠引起界面處流體的湍動, 促進流體界面的更新[9,10], 進而增強化工過程的傳質(zhì)效率[11,12]. 因此深入研究RBM效應(yīng)對化工非穩(wěn)態(tài)傳質(zhì)過程有重要的實際指導(dǎo)意義[13,14]. 此外RBM效應(yīng)是強非線性傳質(zhì)流動耦合現(xiàn)象, 是非線性理論良好的研究對象[15,16], 所以深入研究RBM效應(yīng)還能進一步完善傳質(zhì)與界面科學(xué)基礎(chǔ)理論, 有著重要的科學(xué)意義.

直觀的實驗觀測是研究RBM效應(yīng)的一種重要方法, 其中紋影法[17,18]、陰影法[19]以及干涉法[20]為非介入式可視化實驗觀測方法, 對實驗對象的流動及傳質(zhì)過程沒有影響, 因而被廣泛應(yīng)用于RBM效應(yīng)的實驗研究. Okhotsimskii和Hozawa[21]運用紋影技術(shù)在多種有機溶劑吸收CO2的過程中觀測到向液相主體發(fā)展的羽狀對流; 王勇和張澤廷[22]與Sun等[23]利用紋影法在平行于界面方向上觀察了有機溶劑在水平層流運動過程中吸收CO2的傳質(zhì)過程, 得到了滾筒狀和多邊形的Rayleigh對流結(jié)構(gòu); 沙勇等[24]利用陰影法研究丙酮?水溶液解吸CO2傳質(zhì)過程, 在垂直于界面方向上觀察到了羽狀對流結(jié)構(gòu). 物質(zhì)傳遞過程中RBM效應(yīng)的研究大多采用氣液傳質(zhì)體系, 相較之下, 液?液傳質(zhì)體系的研究還很欠缺. Orell和Westwater[25]利用紋影法研究了乙二醇?乙酸?乙酸乙酯3組分的液?液萃取過程, 觀察到了有序的多邊形和細胞狀對流結(jié)構(gòu); Zhang等[26]通過紋影法利用水?乙酸?甲苯液?液系統(tǒng)研究了雙組分擴散引發(fā)的界面湍動現(xiàn)象, 發(fā)現(xiàn)只有乙酸濃度高于某一值時才會引發(fā)界面湍動;Guzun?Stoica等[27]提出了一種實時動態(tài)全息干涉法, 能夠直接觀察液?液過程中的界面湍動現(xiàn)象, 在研究水?乙酸?乙酸丁酯體系時發(fā)現(xiàn)了細胞狀對流結(jié)構(gòu); Kostarev等[28]利用干涉法研究異丙醇水溶液中的氯苯液滴, 觀察到細胞狀對流結(jié)構(gòu). 可是這些液?液體系的RBM效應(yīng)研究都局限于定性地觀測界面處的湍動現(xiàn)象, 缺乏對界面湍動的定量化研究, 并且所觀察到的現(xiàn)象都是界面對流充分發(fā)展后的形態(tài)[29,30], 而對于RBM對流由界面向主流發(fā)展過程的研究十分匱乏, 對其演化規(guī)律也缺乏深入認識.

為此, 本文以水?甲苯?丙酮(溶質(zhì))三元體系為研究對象, 基于陰影法建立豎直狹縫內(nèi)液?液兩相液層間傳質(zhì)過程的RBM對流可視化實驗平臺, 實驗觀測RBM對流向下層主流區(qū)發(fā)展過程中出現(xiàn)的典型對流結(jié)構(gòu), 探索RBM對流向主流區(qū)演變發(fā)展的規(guī)律, 并通過量化主流區(qū)流場速度分布、投影圖像特征及液?液界面粗糙度, 研究水相、甲苯相丙酮初始濃度以及甲苯液層厚度對RBM對流強度和液?液界面形貌的影響規(guī)律.

2 實驗系統(tǒng)與實驗方法

本文利用陰影法觀測豎直玻璃狹縫內(nèi)液?液兩相液層間傳質(zhì)過程中的RBM對流, 實驗系統(tǒng)如圖1(a)所示, 主要包括點光源、玻璃狹縫、投影屏幕以及高速顯微成像系統(tǒng)四部分. 傳質(zhì)過程的不均勻?qū)⒁皙M縫內(nèi)工質(zhì)濃度分布的差異, 進而造成非均勻折射率分布. 因此, 光透過玻璃狹縫內(nèi)的流體介質(zhì)后, 會發(fā)生不同角度的偏轉(zhuǎn), 從而在屏幕上形成明暗不均的投影圖像. 實驗使用顯微鏡(型號：AT?X M100 PRO)觀測投影圖像的演變過程, 并采用與顯微鏡配套安裝的高速CCD(型號：FASTCAM SA1.1)實時記錄及保存. 本文實驗采用激光點光源發(fā)出的發(fā)散光成像, 在屏幕上得到的是實驗觀測區(qū)域的放大圖像, 能夠清晰地觀察和記錄實驗出現(xiàn)的微小流動結(jié)構(gòu).

圖1 RBM對流的實驗系統(tǒng)圖 (a) 陰影法實驗系統(tǒng)圖;(b) 示蹤粒子法實驗系統(tǒng)圖; (c) 玻璃狹縫尺寸圖Fig. 1. Schematic diagram of the experimental system for RBM convection： (a) Schematic diagram of the experiment?al system based on shadowgraph method; (b) schematic dia?gram of the experimental system based on particle tracer method; (c) size of the glass slit.

此外, 實驗中采用粒子示蹤法[31]獲取詳細的流場信息, 實驗系統(tǒng)如圖1(b)所示. 為此, 下層丙酮水溶液中預(yù)先均勻分散質(zhì)量濃度為0.01%的PSP微球(直徑, 密度,不溶于丙酮、甲苯等有機溶劑), 當其被激光照射時,借助CCD高速顯微系統(tǒng)(顯微鏡型號： NAVITAR 1?50487A), 可實時觀測并記錄粒子運動圖像, 再結(jié)合PIV技術(shù)便可定量分析該片區(qū)域的流場信息.

玻璃狹縫由兩塊光學(xué)玻璃構(gòu)成, 玻璃兩側(cè)和底部用U型硅膠墊片密封, 具體尺寸如圖1(c)所示.玻璃狹縫被豎直安裝在三維可移動平臺上, 置于點光源與屏幕之間, 調(diào)節(jié)三者相對距離在屏幕上形成清晰放大的投影圖像. 實驗時先用注射器向玻璃狹縫中注入一定量的丙酮水溶液, 靜置一段時間, 待其界面平穩(wěn)后, 再用兩臺LSP01?1BH型注射泵從狹縫兩側(cè)同時注入甲苯, 并實時拍攝記錄投影屏上的投影圖像. 拍攝記錄時, CCD拍攝速率設(shè)為50幀. 除溶質(zhì)初始濃度外, 保證其他實驗參數(shù)一致. 實驗環(huán)境溫度T = 20 ℃, 丙酮水溶液注入量為1.6 mL, 甲苯注液速率均設(shè)為0.54 mL/min. 實驗前將甲苯與去離子水進行預(yù)飽和, 以排除實驗過程中這兩者之間的傳質(zhì)對溶質(zhì)擴散傳質(zhì)的影響. 實驗中所使用的玻璃狹縫為上部開口結(jié)構(gòu), 從而使擴散至甲苯中的丙酮可以繼續(xù)向外界大空間環(huán)境中不斷揮發(fā), 以保證本實驗觀測的時間范圍內(nèi)丙酮持續(xù)由水向甲苯中擴散傳質(zhì). 本文將注液開始時刻作為起始時刻. 實驗所用分析純(純度 ≥ 99.7%)甲苯、分析純(純度 ≥ 99.7%)丙酮以及去離子水(純度 ≥ 99.99%)的具體物性參數(shù)見表1. 水?甲苯兩相界面張力系數(shù)和水相溶液密度隨丙酮體積濃度的變化關(guān)系如圖2和圖3所示.

表1 實驗試劑的物性參數(shù)(T = 20 ℃, P = 0.1 MPa)Table 1. The physical parameters of experimental reagents (T = 20 ℃, P = 0.1 MPa).

3 結(jié)果與討論

圖2 T = 20 ℃時不同水相丙酮濃度下水?甲苯兩相間的界面張力系數(shù)Fig. 2. Interfacial tension coefficient between water and toluene phases under different acetone concentrations of aqueous phase with T = 20 ℃.

圖3 T = 20 ℃時不同丙酮濃度的水相溶液的密度Fig. 3. Density of aqueous solution with different acetone concentrations with T = 20 ℃.

由上述實驗原理以及圖2和圖3可知, 由于下層水相中的丙酮向上層甲苯相的不斷擴散傳質(zhì)[32]以及該過程存在著不可避免的非均勻性[33,34], 下部水相液層和界面處分別會產(chǎn)生密度和界面張力差異,進而分別誘發(fā)Rayleigh?Bénard效應(yīng)和Marangoni效應(yīng). 這兩種效應(yīng)相互耦合、相互影響, 促使水相內(nèi)部產(chǎn)生RBM效應(yīng), 而由RBM效應(yīng)產(chǎn)生的水相液層內(nèi)的RBM對流過程會使其內(nèi)部各種組分濃度重新分布, 從而使其在光源照射下產(chǎn)生折射率差異, 并反映在投影屏上明暗交替的圖像之中. 因此,通過考察投影圖像特征和發(fā)展規(guī)律即可對RBM對流特性加以研究.

3.1 RBM對流結(jié)構(gòu)分析

考慮到實驗中注液帶來的擾動以及液層厚度的不斷變化將不利于上部液層RBM對流結(jié)構(gòu)的實驗觀測與定量化分析. 因此, 本文集中對丙酮組分跨界面?zhèn)髻|(zhì)時下層水相溶液中的RBM對流特性進行研究.

如圖4所示, 隨著丙酮向上層甲苯液層擴散傳質(zhì), 靠近界面處的水相丙酮濃度減小, 并且, 由于擴散過程緩慢, 該處近界面處水相中因擴散傳質(zhì)而損失的丙酮組分得不到來自于下部水相的及時補充. 因此, 傳質(zhì)過程初期水相溶液上部出現(xiàn)了濃度分層的現(xiàn)象, 并且由于丙酮濃度不同造成的折射率差異使得投影圖像上近界面處水相上下兩層之間產(chǎn)生了一條水相內(nèi)部“界面”. 而由圖3可知, 水相中丙酮濃度的分層必然使其內(nèi)部產(chǎn)生低密度流體支撐高密度流體的(密度)重力分層現(xiàn)象. 此外, 界面處丙酮傳質(zhì)存在著不可避免的非均勻性, 導(dǎo)致水相內(nèi)部“界面”處產(chǎn)生不規(guī)則的擾動, 如圖4(b)所示.

圖4 傳質(zhì)過程引起的密度分層示意圖與實驗結(jié)果 (a) 密度分層示意圖; (b) 實驗圖像Fig. 4. Schematic diagram and experimental result of dens?ity stratification caused by mass transfer： (a) Schematic diagram of density stratification; (b) experimental image.

在這樣的條件下, 水溶液內(nèi)部“界面”上便誘發(fā)產(chǎn)生了 Rayleigh?Taylor不穩(wěn)定性[35], “界面”上的擾動單元會造成界面上的密度(重力)梯度與靜壓梯度失調(diào)(界面彎曲造成密度梯度和壓力梯度不作用在同一水平線上), 導(dǎo)致上層液體克服流體黏性阻力不均勻地侵入下層液體, 并在界面各處產(chǎn)生斜壓轉(zhuǎn)矩而產(chǎn)生渦流[36], 如圖5所示. 渦流會使擾動“界面”的凹凸程度不斷擴大, 從而使擾動“界面”在下降的過程中呈現(xiàn)出向下凸出的非均勻波浪形丘狀“界面”, 如圖6所示.

隨著丘狀“界面”結(jié)構(gòu)的不斷下移, “界面”處密度梯度與壓力梯度失調(diào)進一步加劇, “界面”各處渦流強度不斷提升, 進而使擾動界面不穩(wěn)定性進一步加劇, 部分丘狀 “界面”下端的前凸幅度進一步增大. 隨著時間的推移, 當丘狀 “界面”下端前凸處從山丘狀演變成柱狀時, 羽狀流形成(如圖7所示).

圖5 密度分層引起的Rayleigh?Taylor不穩(wěn)定性示意圖是渦流, P是壓力, 是密度, u是速度, g是重力加速度;粗的環(huán)形箭頭表示渦旋產(chǎn)生的速度場Fig. 5. Schematic diagram of Rayleigh?Taylor instability caused by density stratification. is vorticity, P is pres?sure, is density, u is velocity and g is acceleration of gravity; the thick circular arrows represent the velocity field created by the vortex.

圖6 丘狀“界面”的形成過程(水相丙酮初始體積濃度, 甲苯相丙酮初始體積濃度 ) (a) t =13 s; (b) t = 30 s; (c) t = 36 s; (d) t = 42 sFig. 6. The forming process of the mound “interface” (the initial volume concentration of acetone in aqueous phase, the initial volume concentration of acetone in the toluene phase )： (a) t = 13 s; (b) t = 30 s; (c) t =36 s; (d) t = 42 s.

實驗中, 在不同初始丙酮濃度下, 由于密度梯度不同引起的Rayleigh?Taylor不穩(wěn)定性強度不同, 使得羽狀流呈現(xiàn)出弱羽狀流和強羽狀流兩種典型形態(tài). 弱羽狀流出現(xiàn)在水相溶液中丙酮濃度比較低的情況(如圖8(a), t = 348 s時). 由于此時水相與甲苯相內(nèi)的丙酮濃度梯度較小, 傳質(zhì)較弱, 其產(chǎn)生的水相液層內(nèi)豎直密度差較小, 造成Rayleigh?Taylor不穩(wěn)定性強度較弱, 羽狀流向下延伸較慢.另外, 起初羽狀流內(nèi)外流體的丙酮濃度差異也較小. 因此, 在羽狀流緩慢的下降行程中, 羽流區(qū)下端流體可與其四周的大空間流體實現(xiàn)充分的傳質(zhì),使羽狀流下端流體濃度逐漸增大, 直至與其周圍主流區(qū)流體的丙酮濃度一致. 由于濃度差異消失, 這樣由濃度差異導(dǎo)致的液體折射率差異也消失, 這部分羽狀流結(jié)構(gòu)會從屏幕上逐漸變淺并最終消失, 從而呈現(xiàn)出顏色由根部向下端逐漸變淺的羽毛狀結(jié)構(gòu), 即弱羽狀流, 如圖8(d)所示.

圖7 羽狀流的演變過程 ( , ) (a) t =0 s; (b) t = 18 s; (c) t = 20 s; (d) t = 22 sFig. 7. The evolution of the plume flow ( ,)： (a) t = 0 s; (b) t = 18 s; (c) t = 20 s; (d) t = 22 s.

圖8 弱羽狀流的演變過程( , ) (a) t =348 s; (b) t = 356 s; (c) t = 363 s; (d) t = 370 sFig. 8. The evolution of the weak plume flow ( ,)： (a) t = 348 s; (b) t = 356 s; (c) t = 363 s; (d) t =370 s.

為進一步認識羽狀流的產(chǎn)生機理, 采用粒子示蹤法獲取羽狀流區(qū)域的詳細流場信息, 如圖9所示. 羽狀流區(qū)域的流場可劃分為羽流區(qū)和渦流區(qū)兩部分. 其中, 渦流區(qū)分布在羽流區(qū)兩側(cè), 羽流區(qū)內(nèi)流體自上而下運動, 兩個渦流區(qū)內(nèi)的流體做渦旋運動且方向相反, 漩渦區(qū)內(nèi)渦量絕對值高于其他區(qū)域. 與羽狀流的下降速度相比, 渦流區(qū)流體流速明顯較小, 導(dǎo)致渦流區(qū)產(chǎn)生高靜壓, 羽流區(qū)產(chǎn)生低靜壓, 兩者間的壓差產(chǎn)生擠壓力, 將羽狀流頸部壓細,并將流體壓向末端. 受到下層相對靜止流體的阻礙作用, 快速流向下端的流體流速明顯減緩. 這樣,在頸部兩側(cè)壓差、下層流體阻礙的耦合作用下, 羽狀流末端出現(xiàn)體積增大和扁平化的趨勢. 特別是(如圖10所示), 當水相中丙酮濃度較高時, 羽狀流下降快, 導(dǎo)致上述兩種效應(yīng)的耦合作用增強, 使羽狀流末端發(fā)展成寬扁的弧形帽狀, 從而使羽流區(qū)整體投影圖像呈現(xiàn)出倒蘑菇狀(如圖10(c), t = 26 s時), 此時, 強羽狀流形成.

圖9 羽狀流的速度矢量及渦量云圖( ,)Fig. 9. The velocity vector and vorticity contours of the plume flow ( , ).

圖10 強羽狀流的演變過程( , ) (a) t =22 s; (b) t = 23 s; (c) t = 26 sFig. 10. The evolution of the strong plume flow ( ,)： (a) t = 22 s; (b) t = 23 s; (c) t = 26 s.

強羽狀流在向下發(fā)展過程中, 周邊水相內(nèi)的丙酮組分不斷向羽流區(qū)進行傳質(zhì), 導(dǎo)致其內(nèi)部丙酮組分濃度升高. 因此, 在強羽狀流產(chǎn)生的后期, 由于靠近帽狀頭部的下半部分沉降時間較長, 上述傳質(zhì)過程進行得比較充分, 頭部丙酮濃度率先與周邊水相內(nèi)的丙酮濃度趨于一致(折射率趨于一致), 在投影上逐漸消失. 此時, 對流結(jié)構(gòu)從蘑菇云狀 變成了羽毛狀, 即強羽狀流演變?yōu)槿跤馉盍? 如圖11所示.

隨著傳質(zhì)過程的進行, 水相與甲苯相丙酮濃度梯度逐漸降低, 傳質(zhì)過程減弱, Rayleigh?Taylor不穩(wěn)定性減弱, 導(dǎo)致界面處產(chǎn)生的對流結(jié)構(gòu)數(shù)量減少、間距增大、相互疊加現(xiàn)象逐漸減弱. 這時, 如圖13所示, 卷吸對流團的混亂程度降低, 且其體積逐漸變小直到消失, 最終形成獨立的羽狀流結(jié)構(gòu)(如圖13(d), t = 350 s時), 即強羽狀流.

由此可知, 上述各種RBM對流結(jié)構(gòu)主要是由界面處傳質(zhì)導(dǎo)致的界面張力和密度差異引起的, 同時可隨著界面處傳質(zhì)特性的時空變化而呈現(xiàn)出不同的形態(tài)并產(chǎn)生相互演化.

圖12 傳質(zhì)初期對流結(jié)構(gòu)的聚并過程( ,) (a) t = 15 s; (b) t = 20 s; (c) t = 24 s; (d) t =30 sFig. 12. Convergence process of convective structure at the beginning of the mass transfer ( , )： (a) t =15 s; (b) t = 20 s; (c) t = 24 s; (d) t = 30 s.

圖13 對流團的消失以及強羽狀流的出現(xiàn)( ,) (a) t = 101 s; (b) t = 196 s; (c) t = 259 s; (d) t =350 sFig. 13. The disappearance of convective cloud and the ap?pearance of the strong plume ( , )： (a) t =101 s; (b) t = 196 s; (c) t = 259 s; (d) t = 350 s.

3.2 水相丙酮初始濃度對RBM對流特性影響

為了探討溶質(zhì)初始濃度對RBM對流強度的影響, 本研究借助圖像處理手段, 采用對流結(jié)構(gòu)延伸速度v以及羽狀流個數(shù)n對RBM對流特征進行定量表征. 其中, v定義為第一個RBM對流結(jié)構(gòu)向下延伸的速度, 表征了其向下層主流區(qū)發(fā)展的快慢; n定義為羽狀流的羽流區(qū)“枝杈”個數(shù).

圖14給出了水相丙酮初始濃度對對流結(jié)構(gòu)延伸速度的影響. 如圖14所示, 隨著水相丙酮初始濃度的增大, 水相與甲苯相丙酮濃度梯度增大, 界面處丙酮傳質(zhì)強度增強, 造成如圖4所示的水相近界面處的密度分層現(xiàn)象加劇, 且高、低密度層間“界面”處的擾動增強, 從而誘發(fā)了更強的Rayleigh?Taylor不穩(wěn)定性, 導(dǎo)致水相近界面處上層高密度液體更快地侵入下層低密度液體, 因此, 對流結(jié)構(gòu)向下延伸的速度加快.

圖14 水相丙酮初始濃度對第一個RBM對流結(jié)構(gòu)向下延伸速度的影響Fig. 14. The influence of initial concentration of acetone in aqueous phase on the elongation velocity of the first RBM convective structure.

圖15 給出了水相丙酮初始濃度對羽狀流數(shù)量的影響. 由圖可知, 隨著水相丙酮初始濃度的增加,初始階段界面處的傳質(zhì)更為劇烈, 造成水相內(nèi)近界面處的擾動頻率升高[37], 使得羽狀流產(chǎn)生的“種子”數(shù)量增加, 羽狀流數(shù)目隨之升高; 隨著時間的推移, 不同強度的羽狀流先后消失?再生?消失, 如此循環(huán)便造成羽流區(qū)“枝杈”個數(shù)出現(xiàn)波動, 并且,隨著丙酮初始濃度的增加, 羽狀流消失?再生?消失的演變周期縮短, 使其羽流區(qū)“枝杈”數(shù)量波動不斷增大. 另一方面, 隨著羽流區(qū)“枝杈”數(shù)量的增多,其相對間距減小, 造成彼此間聚并增強[38]. 因此,羽流區(qū)“枝杈”數(shù)量的增幅會隨著初始濃度的增大而減小(). 特別是, 當羽狀流聚并速度大于其生成速度時, 羽流區(qū)“枝杈”總數(shù)甚至?xí)兩?如和相比).

圖15 水相丙酮初始濃度對羽狀流數(shù)量的影響Fig. 15. The influence of initial concentration of acetone in aqueous phase on the number of the plumes.

此外, RBM對流結(jié)構(gòu)的形成和演變都會造成近界面流場的變化, 從而導(dǎo)致液?液界面形貌產(chǎn)生變化. 因此, 采用界面粗糙度RC[39]定量表征液?液界面形貌

式中, N1為界面投影下邊界的像素點數(shù), yi和分別是各像素點的縱坐標值以及縱坐標平均值. 此外, 采用傳質(zhì)開始后某一時間段內(nèi)不同時刻相界面粗糙度的標準差(RC )表征該時間段內(nèi)粗糙度的波動程度：

其中, N2為某一時間段內(nèi)取樣時刻數(shù)(本文取樣時間段為0–400 s, 取樣時刻數(shù)為21, 取樣時刻間的時間步長為20 s), RCi和分別是各個時刻下粗糙度值以及取樣時間段內(nèi)所有時刻粗糙度的算數(shù)平均值.

由上述討論可知, 水相丙酮初始濃度增大時,由于對流結(jié)構(gòu)數(shù)量變多且發(fā)展速度加快, 近界面處流場擾動增強, 從而導(dǎo)致不同時刻下的液?液界面變得更加粗糙, 如圖16(a)所示. 此外, 同一工況下, 隨著時間推移, 對流結(jié)構(gòu)類型和強度不斷變化,導(dǎo)致界面粗糙度也在不斷地變化, 從而引起界面波動. 而隨著丙酮初始濃度增大, 同一時間段內(nèi)(如0–400 s)RBM對流結(jié)構(gòu)的種類愈加豐富, 且不同種類之間相互演化行為更為頻繁, 造成對流結(jié)構(gòu)形態(tài)更為復(fù)雜且數(shù)量波動變大, 導(dǎo)致界面粗糙度的數(shù)值波動會變大, 如圖16(b)所示.

圖16 水相丙酮初始濃度對水?甲苯界面形貌的影響(a)界面粗糙度; (b)界面波動程度Fig. 16. The influence of initial concentration of acetone in aqueous phase on water?toluene interface morphology： (a)Interfacial roughness; (b) the degree of interface fluctuation.

3.3 甲苯相丙酮初始濃度對RBM對流特性影響

圖17 不同甲苯相丙酮初始濃度下的投影圖像(t = 35 s,) (a) ; (b) ; (c) ;(d)Fig. 17. Schlieren images under different initial concentra?tions of acetone in the toluene phase (t = 35 s, )：(a) (b) ; (c) ; (d) .

圖18 甲苯相丙酮初始濃度對第一個RBM對流結(jié)構(gòu)向下延伸速度的影響Fig. 18. The influence of initial concentration of acetone in the toluene phase on the elongation velocity of the first RBM convective structure.

為進一步展示甲苯相丙酮初始濃度對RBM對流特性的影響, 圖18– 圖20分別給出了時不同甲苯相丙酮初始濃度下RBM對流結(jié)構(gòu)延伸速度、羽狀流數(shù)量和水?甲苯界面形貌的變化. 如上所述, 甲苯相丙酮初始濃度提高引發(fā)界面處丙酮傳質(zhì)強度降低, 造成水相近界面處的密度分層現(xiàn)象減弱, 高、低密度層間“界面”處的擾動頻率減小.因此, RBM對流結(jié)構(gòu)延伸速度降低(見圖18), 羽狀流數(shù)目減少(見圖19). 再者, 界面處丙酮傳質(zhì)強度的降低造成RBM對流紊亂程度變小, 近界面處流場擾動減弱, 從而使得液?液界面粗糙度降低且粗糙度數(shù)值的波動減小, 如圖20所示.

圖19 甲苯相丙酮初始濃度對羽狀流數(shù)量的影響Fig. 19. The influence of initial concentration of acetone in the toluene phase on the number of the plumes.

圖20 甲苯相丙酮初始濃度對水?甲苯界面形貌的影響(a)界面粗糙度; (b)界面波動程度Fig. 20. The influence of initial concentration of acetone in the toluene phase on water?toluene interface morphology：(a) Interfacial roughness; (b) the degree of interface fluctu?ation.

3.4 甲苯相液層厚度對RBM對流特性影響

值得注意的是, 由于本實驗中上部甲苯液層的體積有限, 因此丙酮向甲苯相的擴散傳質(zhì)將使得甲苯相中的丙酮濃度(分壓力)升高, 從而降低水相與甲苯相間的丙酮濃度梯度, 進而影響到RBM對流特性. 為此, 圖21和圖22分別給出了時甲苯液層厚度d對RBM對流特性的影響.

由圖可知, 在同樣的丙酮跨界面擴散傳質(zhì)強度下, 液層厚度大(體積大)的甲苯相中丙酮濃度的上升幅度要小于液層厚度小(體積小)時的上升幅度. 因此, 較厚的甲苯液層能夠維持界面內(nèi)外較大的丙酮濃度差異, 丙酮向上傳質(zhì)的強度更大, 其引發(fā)的Rayleigh?Taylor不穩(wěn)定性和RBM對流現(xiàn)象更加明顯. 因此, 當甲苯液膜較厚時, RBM對流羽狀流數(shù)目較多(見圖21), 水?甲苯界面粗糙度較大且其數(shù)值波動更為明顯(見圖22).

圖21 甲苯層厚度對羽狀流數(shù)量的影響Fig. 21. The influence of thickness of toluene layer on the number of the plumes.

圖22 甲苯層厚度對水?甲苯界面形貌的影響Fig. 22. The influence of thickness of toluene layer on wa?ter ? toluene interface morphology.

4 結(jié) 論

本文基于陰影法設(shè)計搭建了豎直狹縫內(nèi)液?液兩相液層間傳質(zhì)過程的RBM對流特性可視化實驗平臺, 著重研究了水?甲苯?丙酮三元體系中丙酮組分擴散傳質(zhì)時出現(xiàn)的RBM對流結(jié)構(gòu)及其向下層水相主體的發(fā)展演變過程, 通過改變水相、甲苯相中丙酮初始濃度和甲苯液層厚度, 探討了其對RBM對流特性以及液?液界面形貌的影響, 獲得以下主要結(jié)論.

1) 丙酮跨液?液界面?zhèn)髻|(zhì)引起近界面處水相流體內(nèi)的密度(重力)分層和擾動, 造成密度(重力)分層“界面”上產(chǎn)生Rayleigh?Taylor不穩(wěn)定性,進而促使密度(重力)分層“界面”下凸沉降形成丘狀“界面”, 隨著丘狀“界面”處密度與壓力失調(diào)的加劇而演變成羽狀流;

2) 因中心羽流區(qū)與兩側(cè)渦流區(qū)所產(chǎn)生的壓差擠壓作用和下層相對靜止流體的阻礙作用, 羽流區(qū)由柱狀發(fā)展成倒蘑菇狀, 從而形成強羽狀流, 并且隨著羽流區(qū)與主流區(qū)傳質(zhì)過程的進行, 而進一步演化成羽毛狀, 形成弱羽狀流; 當丙酮濃度梯度增大到一定程度后, 近界面處短時間內(nèi)產(chǎn)生大量RBM對流結(jié)構(gòu), 且結(jié)構(gòu)間相互影響增強而聚并成對流團, 并隨著傳質(zhì)過程的進行, 逐漸演變成獨立的強羽狀流;

3) RBM對流強度與上下液層丙酮濃度梯度大小呈正相關(guān)關(guān)系： 隨著界面處丙酮濃度梯度的增大, RMB對流結(jié)構(gòu)延伸速度逐漸加快; 羽狀流枝杈數(shù)量增多且傳質(zhì)過程中其數(shù)值波動變大, 由此近界面處流場擾動增強, 導(dǎo)致不同時刻液?液界面粗糙度相對增大, 且界面粗糙度的數(shù)值波動變大.

衷心感謝東南大學(xué)能源與環(huán)境學(xué)院鄧梓龍博士在實驗系統(tǒng)設(shè)計、搭建方面的指導(dǎo)和有益建議.