• <tr id="yyy80"></tr>
  • <sup id="yyy80"></sup>
  • <tfoot id="yyy80"><noscript id="yyy80"></noscript></tfoot>
  • 99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

    鐵碳微電解系統(tǒng)對(duì)廢水中TP去除的效果及影響因素

    2019-03-29 08:11:42朱靜平
    關(guān)鍵詞:效果實(shí)驗(yàn)

    何 毅 朱靜平

    (1.西南科技大學(xué)環(huán)境與資源學(xué)院 四川綿陽 621010;2.西南科技大學(xué)低成本廢水處理技術(shù)四川省國(guó)際科技合作基地 四川綿陽 621010)

    目前常用的除磷方法有化學(xué)沉淀法和生物法[1-3]?;瘜W(xué)法處理系統(tǒng)操作簡(jiǎn)單,抗沖擊性強(qiáng),但由于人為投加了化學(xué)絮凝劑,產(chǎn)泥量較大且難于處理,易對(duì)環(huán)境造成二次污染[4]。生物法除磷工藝運(yùn)行穩(wěn)定性較差,運(yùn)行操作受廢水的溫度、酸堿度等影響,且磷含量超過10 mg/L時(shí),出水就很難滿足磷的相關(guān)排放標(biāo)準(zhǔn)要求[5]。利用鐵碳微電解法能有效去除廢水中的磷,該法投資少,運(yùn)行費(fèi)用低,達(dá)到以廢治廢的目標(biāo)。

    鐵碳微電解工藝,又稱為內(nèi)電解法、零價(jià)鐵法、鐵屑過濾法、鐵碳法,是近30年來被泛應(yīng)用于印染[6]、電鍍[7]、制藥[8]、造紙[9]、石油化工[10]廢水處理的一種新興的電化學(xué)方法,鐵碳微電解具有使用范圍廣、工藝簡(jiǎn)單、處理效果好等特點(diǎn),尤其對(duì)于高鹽度、高COD以及色度較高的工業(yè)廢水的處理較其他工藝具有明顯優(yōu)勢(shì)。難生物降解的廢水經(jīng)鐵碳微電解工藝處理后B/C比大大提高,有利于后續(xù)生物處理效果的提高。國(guó)內(nèi)一般將該工藝用于廢水的預(yù)處理,或者與其他工藝聯(lián)合以達(dá)到去除污染物的目的。雍文彬等[11]利用鐵屑微電解法處理農(nóng)藥生產(chǎn)廢水,得出有機(jī)磷和總磷的去除率分別可達(dá)82.7%和62.8%。采用鐵碳微電解系統(tǒng)處理含磷廢水,鮮有報(bào)道。

    本文以含磷廢水為處理對(duì)象,主要探討鐵碳微電解系統(tǒng)對(duì)廢水中TP的去除效果及其影響因素。

    1 材料與方法

    1.1 材料、試劑及儀器

    材料:鐵屑購于天津市科密歐化學(xué)試劑有限公司,其主要成分為鐵(Fe),質(zhì)量分?jǐn)?shù)≥99.0%;顆?;钚蕴抠徲谥貞c茂業(yè)化學(xué)試劑有限公司。

    試劑:磷酸二氫鉀、濃硫酸、氫氧化鈉、鉬酸銨、抗壞血酸、鹽酸,均為分析純。

    儀器設(shè)備:pHS-320型pH計(jì),成都世紀(jì)方舟科技有限公司;THZ-82A水浴恒溫振蕩器,常州潤(rùn)華電器有限公司;UV-1600型紫外分光光度計(jì),上海美譜達(dá)儀器有限公司;JJ-3六聯(lián)電動(dòng)攪拌器,常州國(guó)宇儀器制造有限公司;鎢燈絲掃描電鏡,日本電子株式會(huì)社。

    1.2 實(shí)驗(yàn)用水

    鑒于實(shí)際城鎮(zhèn)生活廢水的總磷濃度在5 mg/L左右,故實(shí)驗(yàn)用水采用磷酸二氫鉀和超純水模擬配制成含磷濃度為5 mg/L的廢水。

    1.3 實(shí)驗(yàn)方案

    1.3.1 活性炭對(duì)TP的吸附效能

    采用250 mL的錐形瓶作為實(shí)驗(yàn)容器,錐形瓶中模擬廢水的含磷濃度為5 mg/L,稱取3 g活性炭加入到含100 mL模擬廢水的錐形瓶中。采用1 mol/L的NaOH和1 mol/L的HCl溶液將模擬廢水的初始pH值調(diào)至3.0,攪拌強(qiáng)度設(shè)為110 r/min。在一定的吸附時(shí)間,通過測(cè)定各錐形瓶中活性炭吸附前后溶液中的TP含量,探討活性炭吸附對(duì)模擬廢水中TP的去除效果,并對(duì)吸附前后的活性炭進(jìn)行SEM電鏡觀察。

    1.3.2 pH值對(duì)鐵碳微電解系統(tǒng)除磷效果的影響

    實(shí)驗(yàn)設(shè)置8組,分別稱取鐵碳質(zhì)量比為1∶1.5共計(jì)3 g置于8個(gè)250 mL磨口錐形瓶中(其活性炭為飽和吸附過后的活性炭),分別加入100 mL濃度為5 mg/L的含磷模擬廢水,用1 mol/L 的NaOH和1 mol/L 的HCl溶液將各組廢水的初始pH值分別調(diào)至1.02,2.03,3.10,4.48,5.51,6.09,7.38,8.96,設(shè)定攪拌強(qiáng)度為110 r/min。

    1.3.3 鐵碳質(zhì)量比對(duì)除磷效果的影響

    實(shí)驗(yàn)設(shè)置7組,依次稱取鐵碳質(zhì)量比為1∶2.5,1∶2,1∶1.5,1∶1,1.5∶1,2∶1,2.5∶1的鐵碳各3 g置于7個(gè)250 mL磨口錐形瓶中(其活性炭為飽和吸附過后的活性炭),而后各組依次加入100 mL濃度為5 mg/L 的含磷模擬廢水,用1 mol/L的NaOH和1 mol/L 的HCl溶液將各組廢水的初始pH值調(diào)至3.0,設(shè)定攪拌強(qiáng)度為110 r/min。

    1.3.4 攪拌強(qiáng)度對(duì)除磷效果的影響

    前述步驟同1.3.2,用1 mol/L的NaOH和1 mol/L的HCl溶液將各組廢水的初始pH值調(diào)至3.0,設(shè)定各組的攪拌強(qiáng)度依次為50,80,110,140,170,200,240,300 r/min。

    通過前期預(yù)實(shí)驗(yàn)并考慮多種因素,各組實(shí)驗(yàn)選擇反應(yīng)時(shí)間為60 min。通過測(cè)定反應(yīng)前后各組廢水中的TP含量,探討不同pH值對(duì)鐵碳微電解系統(tǒng)除磷效果的影響。

    1.4 正交實(shí)驗(yàn)

    1.4.1 正交實(shí)驗(yàn)優(yōu)化

    根據(jù)前述單因素實(shí)驗(yàn)結(jié)果,處理含磷廢水的正交實(shí)驗(yàn)考察對(duì)象共包括4個(gè),分別為鐵碳質(zhì)量比(A)、攪拌強(qiáng)度(B)、初始pH值(C)和反應(yīng)時(shí)間(D)。設(shè)計(jì)一個(gè)4因素、3水平的正交實(shí)驗(yàn),以TP去除率為評(píng)價(jià)指標(biāo),研究鐵碳微電解系統(tǒng)中各因素對(duì)模擬廢水中TP去除效果的影響,并初步確定對(duì)廢水中TP去除效果影響較大的參數(shù)及其組合。

    1.4.2 各因素優(yōu)化組合的驗(yàn)證

    根據(jù)單因素實(shí)驗(yàn)中得出的最佳單因素取值,并將各因素進(jìn)行組合實(shí)驗(yàn),采用250 mL的錐形瓶作為實(shí)驗(yàn)容器,模擬廢水的含磷濃度為5 mg/L,反應(yīng)時(shí)間設(shè)定為60 min,探討鐵碳微電解系統(tǒng)對(duì)廢水中TP的去除效果。

    根據(jù)正交實(shí)驗(yàn)結(jié)果,選取最佳因素組合,采用250 mL的錐形瓶作為實(shí)驗(yàn)容器,模擬廢水的含磷濃度為5 mg/L,反應(yīng)時(shí)間設(shè)定為60 min,探討鐵碳微電解系統(tǒng)對(duì)廢水中TP的去除效果。

    1.5 分析測(cè)試方法

    廢水pH值的測(cè)定采用成都世紀(jì)方舟科技有限公司的pHS-320型pH計(jì);采用鉬酸銨分光光度法測(cè)定廢水中TP的質(zhì)量濃度[12]。

    2 結(jié)果與討論

    2.1 活性炭對(duì)TP的吸附效能

    不同吸附時(shí)間條件下,活性炭對(duì)模擬廢水中TP的吸附效果如圖1所示。

    圖1 活性炭對(duì)TP的吸附效果Fig.1 The adsorption effect of activated carbon on TP

    由圖1可知,在40 min的吸附時(shí)間內(nèi),當(dāng)吸附時(shí)間在5~25 min時(shí),活性炭對(duì)TP的吸附去除率隨吸附時(shí)間的增加而增大;當(dāng)吸附時(shí)間在25~40 min時(shí),活性炭對(duì)TP的吸附去除率維持在19.8%左右,即當(dāng)吸附至25 min時(shí),活性炭對(duì)模擬廢水中TP的吸附基本達(dá)到飽和。由于在吸附開始階段活性炭能夠提供充足的吸附位點(diǎn)、活性基團(tuán),表現(xiàn)為活性炭對(duì)TP的吸附去除率隨吸附時(shí)間的增加而增加,但隨著吸附時(shí)間的不斷增加,活性炭的吸附位點(diǎn)和活性基團(tuán)漸趨減少,活性炭對(duì)TP的吸附逐漸達(dá)到飽和[13]。通過電鏡掃描可觀察活性炭的表面形態(tài)?;钚蕴课絋P前后的SEM照片分別如圖2和如圖3所示。

    圖2 活性炭吸附TP前的SEM照片(×5 000)Fig.2 SEM photograph of activated carbon before adsorption of TP(×5 000)

    圖3 活性炭吸附TP后的SEM照片(×5 000)Fig.3 SEM photograph of activated carbon after adsorption of TP(×5 000)

    由圖2可知,活性炭在吸附磷前,表面較粗糙、凹凸不平、存在凹坑,整體結(jié)構(gòu)松散、多孔,這種結(jié)構(gòu)使其具有相對(duì)較大的比表面積,有利于吸附。從圖3可以看出,當(dāng)活性炭吸附磷后,其表面較光滑,且基本連成一體,無明顯的凹坑,可能是表面基本被吸附質(zhì)覆蓋所致。

    2.2 pH值對(duì)鐵碳微電解系統(tǒng)除磷效果的影響

    由于pH值能改變物質(zhì)的表面電荷,因此pH值是影響鐵碳微電解系統(tǒng)除磷效果的主要因素之一。廢水初始pH值對(duì)鐵碳微電解系統(tǒng)除磷效果的影響如圖4所示。

    圖4 pH值對(duì)鐵碳微電解系統(tǒng)除磷效果的影響Fig.4 Effect of pH on phosphorus removal by iron-carbon micro-electrolysis system

    從圖4可以看出,兩條曲線呈現(xiàn)相同的變化趨勢(shì)。鐵碳微電解系統(tǒng)對(duì)模擬廢水中TP的去除率隨初始pH值的增加呈先增大后減小的趨勢(shì)。當(dāng)模擬廢水初始pH值為3.0時(shí),鐵和飽和碳及鐵和不飽和碳微電解系統(tǒng)對(duì)模擬廢水中TP的去除率達(dá)到最大,分別為20.79%和41.42%,而后隨模擬廢水初始pH值的增大,鐵碳微電解系統(tǒng)對(duì)模擬廢水中TP的去除率呈減小趨勢(shì),當(dāng)模擬廢水初始pH值為8.96時(shí),鐵和飽和碳及鐵和不飽和碳微電解系統(tǒng)對(duì)模擬廢水中TP的去除率達(dá)到最小,分別為13.69%和27.38%。

    基于上述分析,提出了一種復(fù)雜情境感知下用戶聚類協(xié)同推薦算法(Collaborative Filtering Recommendation Algorithm of User Clustering based on Complex Circumstance Awareness,UCCA-CF)。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,該算法在降低推薦計(jì)算量的同時(shí),提升了推薦質(zhì)量。

    綜上所述,當(dāng)模擬廢水的初始pH值為3.0左右時(shí),鐵碳微電解系統(tǒng)對(duì)模擬廢水中TP的去除效果較好。

    2.3 鐵碳比對(duì)鐵碳微電解系統(tǒng)除磷效果的影響

    不同鐵碳比對(duì)鐵碳微電解系統(tǒng)除磷效果的影響如圖5所示。

    圖5 mFe∶mC值對(duì)鐵碳微電解系統(tǒng)除磷效果的影響Fig.5 Effect of mFe∶mC on phosphorus removal by iron-carbon micro-electrolysis system

    從圖5可以看出,兩條曲線呈現(xiàn)相同的變化趨勢(shì)。當(dāng)mFe∶mC﹤1∶1.5時(shí),鐵碳微電解系統(tǒng)對(duì)廢水中TP的去除率隨mFe∶mC的增大而逐漸升高,其原因在于酸性廢水中(pH值3.0),鐵屑中的純鐵和碳之間存在電極電位差:

    陽極(Fe): Fe-2e-=Fe2+,E(Fe/Fe2+)=0.44 V

    陰極(C): O2+4H++4e-=2H2O,E=1.23 V

    從而使廢水中形成無數(shù)的微型腐蝕電池(微觀電池),隨著mFe∶mC的增大,微型腐蝕電池也逐漸增多,同時(shí),鐵和投加的碳顆粒又構(gòu)成了無數(shù)的微型電解電極(宏觀電池),使腐蝕電池與電解電極在酸性溶液中構(gòu)成無數(shù)的微型電解回路,因而隨著mFe∶mC的增大,鐵和活性炭的有效接觸面積增大,微原電池?cái)?shù)量和宏觀原電池?cái)?shù)量同時(shí)增多,電極反應(yīng)致使鐵碳微電解系統(tǒng)對(duì)廢水中TP的去除率不斷升高[14]。

    當(dāng)mFe∶mC為1∶1.5時(shí),鐵和飽和碳及鐵和不飽和碳微電解系統(tǒng)對(duì)廢水中TP的去除率分別為20.88%和41.37%,達(dá)到最高值,表明此時(shí)廢水中mFe∶mC較適宜,其中不飽和的活性炭對(duì)TP的吸附貢獻(xiàn)很大。當(dāng)mFe∶mC﹥1∶1.5時(shí),隨著mFe∶mC的增大,鐵碳微電解系統(tǒng)對(duì)廢水中TP的去除率呈現(xiàn)下降趨勢(shì),這是由于隨著鐵碳質(zhì)量比的增大,廢水中過剩的Fe量也逐漸增多,在酸性條件下(pH值3.0),過剩的鐵與溶液中的H+發(fā)生置換反應(yīng)(Fe+2H+=H2)而不用于發(fā)生微電解的電極反應(yīng),同時(shí),溶液中的碳數(shù)量相對(duì)減少,使宏觀電池?cái)?shù)量相對(duì)減少,不利于電極反應(yīng)的進(jìn)行。以上因素可能致使鐵碳微電解系統(tǒng)對(duì)廢水中TP的去除率隨mFe∶mC的增大呈下降趨勢(shì)。

    由以上分析可知,當(dāng)mFe∶mC控制在1∶1.5時(shí),鐵碳微電解系統(tǒng)對(duì)廢水中TP的去除效果最好。

    2.4 攪拌強(qiáng)度對(duì)鐵碳微電解系統(tǒng)除磷效果的影響

    不同攪拌強(qiáng)度對(duì)鐵碳微電解系統(tǒng)除磷效果的影響如圖6所示。

    圖6 攪拌強(qiáng)度對(duì)鐵碳微電解系統(tǒng)除磷效果的影響Fig.6 Effect of stirring intensity on phosphorus removal by iron-carbon micro-electrolysis system

    從圖6可以看出,兩條曲線呈現(xiàn)相同的變化趨勢(shì)。當(dāng)攪拌強(qiáng)度﹤110 r/min時(shí),鐵碳微電解系統(tǒng)對(duì)廢水中TP的去除率隨攪拌強(qiáng)度的增強(qiáng)而增大;當(dāng)攪拌強(qiáng)度=110 r/min時(shí),鐵和飽和碳及鐵和不飽和碳微電解系統(tǒng)對(duì)廢水中TP的去除率分別為20.91%和41.95%,達(dá)到最大值;當(dāng)攪拌強(qiáng)度﹥110 r/min時(shí),鐵碳微電解系統(tǒng)對(duì)TP的去除率隨攪拌強(qiáng)度的增強(qiáng)而減小。

    由此可以看出,活性炭對(duì)TP的吸附起到一個(gè)協(xié)同作用,攪拌強(qiáng)度對(duì)TP的去除率有一定的影響。槳的攪拌與廢水的摩擦作用可以有效去除鐵和活性炭表面的鈍化膜和附著的污染物,且可以防止鐵碳板結(jié)現(xiàn)象的發(fā)生,使得廢水和鐵碳電極充分接觸,進(jìn)而增強(qiáng)微電解效果。同時(shí),攪拌作用可以增加水中溶解氧,酸性溶液中氧氣的存在可以提高微型原電池兩級(jí)的電勢(shì)差,從而進(jìn)一步增強(qiáng)微電解的作用效果,致使鐵碳微電解系統(tǒng)對(duì)廢水中TP的去除率提高[15]。然而,當(dāng)攪拌強(qiáng)度超過一定程度后,水中溶解氧過量,新生態(tài)的[H]聚集生成H2釋放到空氣中,從而使新生的[H]的數(shù)量大大減少,進(jìn)而減弱了[H]的還原作用,使微電解的效果變?nèi)?,表現(xiàn)為鐵碳微電解系統(tǒng)對(duì)廢水中TP去除率降低[16]。

    綜合考慮,確定最佳攪拌強(qiáng)度為110 r/min。

    2.5 正交實(shí)驗(yàn)

    2.5.1 正交試驗(yàn)結(jié)果

    為探討鐵碳微電解中各因素對(duì)模擬廢水中TP去除效果的影響,本正交實(shí)驗(yàn)設(shè)計(jì)為4因素、3水平,正交實(shí)驗(yàn)的各因素水平如表1所示、正交實(shí)驗(yàn)結(jié)果如表2所示、正交實(shí)驗(yàn)結(jié)果分析如表3所示。

    表1 正交實(shí)驗(yàn)水平Table 1 The level of orthogonal experiment

    表2 正交實(shí)驗(yàn)結(jié)果Table 2 The results of orthogonal experiment

    表3 正交實(shí)驗(yàn)結(jié)果分析Table 3 The result analysis of orthogonal experiment

    表3中,K1,K2,K3均代表各個(gè)因素在各自相同的水平條件下所對(duì)應(yīng)的TP去除率之和。R(Range,極差,又稱全距)則表示同一個(gè)因素條件下TP去除率的最大值與TP去除率的最小值之差??梢?,極差大的表示對(duì)TP去除率的影響較大,反之則較小。通常影響大的作為主要影響因素,反之,作為次要因素。

    根據(jù)表3得知,各個(gè)要素對(duì)TP去除效果的大小為:初始pH值>鐵碳質(zhì)量比>反應(yīng)時(shí)間>攪拌強(qiáng)度。另外,從表中還可以得知,KA3

    2.5.2 各因素優(yōu)化組合的驗(yàn)證

    根據(jù)正交實(shí)驗(yàn)結(jié)果,得出的最佳參數(shù)組合亦和單因素實(shí)驗(yàn)中得出的最佳單因素組合值一樣。采用最佳參數(shù)組合,即在廢水初始pH值為3.0,mFe∶mC為1∶1.5、攪拌強(qiáng)度為110 r/min的情況下,反應(yīng)至60 min時(shí)進(jìn)行實(shí)驗(yàn),結(jié)果表明該鐵碳微電解系統(tǒng)對(duì)廢水中TP的去除率為20.91%。

    3 結(jié)論

    鐵碳微電解系統(tǒng)對(duì)廢水中TP有一定的去除作用。鐵碳微電解系統(tǒng)對(duì)廢水中TP的去除效果影響因素大小分別為初始pH值、鐵碳質(zhì)量比、反應(yīng)時(shí)間、攪拌強(qiáng)度。采用最佳參數(shù)組合的鐵碳微電解系統(tǒng)(pH值3.0、鐵碳質(zhì)量比1∶1.5,反應(yīng)時(shí)間60 min,攪拌強(qiáng)度110 r/min)對(duì)廢水中TP的去除率為20.91%。

    猜你喜歡
    效果實(shí)驗(yàn)
    記一次有趣的實(shí)驗(yàn)
    微型實(shí)驗(yàn)里看“燃燒”
    按摩效果確有理論依據(jù)
    做個(gè)怪怪長(zhǎng)實(shí)驗(yàn)
    迅速制造慢門虛化效果
    抓住“瞬間性”效果
    中華詩詞(2018年11期)2018-03-26 06:41:34
    模擬百種唇妝效果
    Coco薇(2016年8期)2016-10-09 02:11:50
    NO與NO2相互轉(zhuǎn)化實(shí)驗(yàn)的改進(jìn)
    實(shí)踐十號(hào)上的19項(xiàng)實(shí)驗(yàn)
    太空探索(2016年5期)2016-07-12 15:17:55
    3D—DSA與3D—CTA成像在顱內(nèi)動(dòng)脈瘤早期診斷中的應(yīng)用效果比較
    黄色 视频免费看| 欧美亚洲日本最大视频资源| 交换朋友夫妻互换小说| 亚洲欧美日韩高清在线视频 | 国产精品久久久久久精品古装| 亚洲精品成人av观看孕妇| 在线观看免费高清a一片| 黑人猛操日本美女一级片| 18在线观看网站| 少妇 在线观看| av一本久久久久| 一区二区av电影网| 日韩欧美免费精品| 91麻豆精品激情在线观看国产 | 一区二区日韩欧美中文字幕| 国产在线一区二区三区精| 午夜免费成人在线视频| 人人妻,人人澡人人爽秒播| 日韩制服丝袜自拍偷拍| 飞空精品影院首页| 国产成人欧美| 乱人伦中国视频| 亚洲精品中文字幕在线视频| 久久午夜综合久久蜜桃| 久久这里只有精品19| 亚洲人成电影观看| 日韩人妻精品一区2区三区| 满18在线观看网站| 中文字幕另类日韩欧美亚洲嫩草| 在线看a的网站| 中国美女看黄片| 大型av网站在线播放| 国产精品偷伦视频观看了| 国产欧美日韩综合在线一区二区| 中文字幕人妻熟女乱码| 欧美日韩视频精品一区| 国产一卡二卡三卡精品| 一本大道久久a久久精品| 精品少妇久久久久久888优播| 久久青草综合色| 黄片播放在线免费| 欧美中文综合在线视频| 久久午夜综合久久蜜桃| 99国产精品99久久久久| 欧美日韩国产mv在线观看视频| 久久精品亚洲熟妇少妇任你| 色老头精品视频在线观看| 黄色 视频免费看| 欧美+亚洲+日韩+国产| 亚洲中文字幕日韩| 免费久久久久久久精品成人欧美视频| 十八禁人妻一区二区| 十八禁网站免费在线| 新久久久久国产一级毛片| 亚洲全国av大片| 午夜免费成人在线视频| 亚洲第一av免费看| 国产一卡二卡三卡精品| 成人免费观看视频高清| 啪啪无遮挡十八禁网站| 色精品久久人妻99蜜桃| 高清视频免费观看一区二区| 久久久久久人人人人人| 亚洲欧美日韩另类电影网站| 亚洲av成人一区二区三| 高潮久久久久久久久久久不卡| 久久99热这里只频精品6学生| 一级毛片精品| 久久精品亚洲熟妇少妇任你| 欧美日韩黄片免| 韩国精品一区二区三区| 丝袜在线中文字幕| 国产成人免费无遮挡视频| 成人影院久久| 日韩一卡2卡3卡4卡2021年| 69精品国产乱码久久久| a级毛片黄视频| 9热在线视频观看99| 精品一区二区三区视频在线观看免费 | 精品一品国产午夜福利视频| 久久久久久久国产电影| 亚洲国产毛片av蜜桃av| 国产日韩欧美亚洲二区| 香蕉久久夜色| 99精品在免费线老司机午夜| svipshipincom国产片| 精品久久蜜臀av无| 亚洲成国产人片在线观看| av天堂久久9| 亚洲国产欧美网| 757午夜福利合集在线观看| 黑人欧美特级aaaaaa片| av片东京热男人的天堂| 国产成人影院久久av| a在线观看视频网站| 中文字幕人妻熟女乱码| 亚洲avbb在线观看| 国产精品电影一区二区三区 | 丰满少妇做爰视频| 午夜精品国产一区二区电影| 他把我摸到了高潮在线观看 | 丰满少妇做爰视频| 久久国产精品影院| 999精品在线视频| 日韩 欧美 亚洲 中文字幕| 国产不卡av网站在线观看| 99国产精品免费福利视频| 99在线人妻在线中文字幕 | 伊人久久大香线蕉亚洲五| 成人av一区二区三区在线看| 国产成人欧美| 日韩制服丝袜自拍偷拍| 久热这里只有精品99| 午夜福利在线免费观看网站| 国产精品亚洲av一区麻豆| av不卡在线播放| 国产高清激情床上av| 亚洲人成电影观看| 精品国内亚洲2022精品成人 | 少妇精品久久久久久久| 99国产精品一区二区蜜桃av | 亚洲成a人片在线一区二区| 欧美日韩视频精品一区| 午夜福利在线观看吧| 午夜福利在线观看吧| 青草久久国产| 国产成人av教育| 久久影院123| 国产在线精品亚洲第一网站| 亚洲一区中文字幕在线| 99精品欧美一区二区三区四区| 99热国产这里只有精品6| 欧美日韩国产mv在线观看视频| 日本欧美视频一区| 91国产中文字幕| 成人精品一区二区免费| h视频一区二区三区| 啪啪无遮挡十八禁网站| 一本—道久久a久久精品蜜桃钙片| 国产片内射在线| 久久精品国产99精品国产亚洲性色 | 一边摸一边抽搐一进一出视频| 99国产精品一区二区三区| 在线观看www视频免费| 成年动漫av网址| 中国美女看黄片| 脱女人内裤的视频| 色在线成人网| 在线观看免费日韩欧美大片| 老司机深夜福利视频在线观看| 久久精品国产亚洲av香蕉五月 | 国产亚洲欧美精品永久| 午夜福利视频精品| 又黄又粗又硬又大视频| 精品国内亚洲2022精品成人 | 亚洲精品中文字幕一二三四区 | 午夜日韩欧美国产| 欧美日韩av久久| 亚洲第一青青草原| aaaaa片日本免费| 色婷婷久久久亚洲欧美| 美女高潮到喷水免费观看| 亚洲人成电影免费在线| 久久影院123| 少妇 在线观看| 婷婷成人精品国产| 丝袜在线中文字幕| 新久久久久国产一级毛片| 成年动漫av网址| 91成年电影在线观看| av超薄肉色丝袜交足视频| 免费av中文字幕在线| 成人av一区二区三区在线看| 亚洲国产欧美一区二区综合| 国产精品电影一区二区三区 | 老熟妇仑乱视频hdxx| 欧美av亚洲av综合av国产av| 久久人人爽av亚洲精品天堂| 美女扒开内裤让男人捅视频| 9色porny在线观看| 手机成人av网站| 久久婷婷成人综合色麻豆| 精品乱码久久久久久99久播| 极品人妻少妇av视频| 亚洲一区中文字幕在线| 午夜福利免费观看在线| 黑人欧美特级aaaaaa片| 女人高潮潮喷娇喘18禁视频| 亚洲av电影在线进入| 麻豆国产av国片精品| 最新美女视频免费是黄的| 人妻久久中文字幕网| 我的亚洲天堂| 久热爱精品视频在线9| 欧美精品高潮呻吟av久久| 免费观看av网站的网址| 母亲3免费完整高清在线观看| 亚洲视频免费观看视频| 国产av精品麻豆| 丝袜人妻中文字幕| 免费av中文字幕在线| 中亚洲国语对白在线视频| 欧美日韩成人在线一区二区| 国产激情久久老熟女| 色婷婷久久久亚洲欧美| 久久久久久久国产电影| 国产精品国产av在线观看| 久久精品国产亚洲av香蕉五月 | 侵犯人妻中文字幕一二三四区| 国产视频一区二区在线看| 中文字幕制服av| 亚洲成av片中文字幕在线观看| 欧美亚洲 丝袜 人妻 在线| 国产高清国产精品国产三级| 一级黄色大片毛片| 极品少妇高潮喷水抽搐| 丝袜美腿诱惑在线| 99热国产这里只有精品6| 岛国毛片在线播放| 亚洲一区二区三区欧美精品| 欧美成人免费av一区二区三区 | 少妇 在线观看| 亚洲精品国产区一区二| 国产淫语在线视频| 国产成人精品在线电影| 国产黄频视频在线观看| 日韩中文字幕视频在线看片| 香蕉久久夜色| 国产欧美日韩一区二区三区在线| 国产一卡二卡三卡精品| 亚洲国产欧美一区二区综合| 国产1区2区3区精品| 一个人免费看片子| 亚洲av日韩在线播放| 狂野欧美激情性xxxx| 久久国产亚洲av麻豆专区| 老司机亚洲免费影院| 欧美日韩av久久| 婷婷成人精品国产| 91麻豆精品激情在线观看国产 | 国产成人av激情在线播放| 在线观看免费视频日本深夜| 99在线人妻在线中文字幕 | 欧美精品亚洲一区二区| 男女之事视频高清在线观看| 亚洲国产欧美网| 午夜福利欧美成人| cao死你这个sao货| 精品久久蜜臀av无| 国产人伦9x9x在线观看| 91精品国产国语对白视频| a级毛片黄视频| 日韩成人在线观看一区二区三区| 亚洲av日韩在线播放| 色综合欧美亚洲国产小说| 岛国在线观看网站| 亚洲精品久久成人aⅴ小说| 久久久久国内视频| 大码成人一级视频| 久久性视频一级片| 欧美成人免费av一区二区三区 | 亚洲精品国产一区二区精华液| 国产精品久久久久久精品古装| 国产精品一区二区在线观看99| 成人三级做爰电影| 在线亚洲精品国产二区图片欧美| 日韩视频一区二区在线观看| 亚洲人成伊人成综合网2020| 国产精品久久久久久精品电影小说| 久久精品aⅴ一区二区三区四区| 嫁个100分男人电影在线观看| 亚洲欧美一区二区三区久久| 日韩欧美一区视频在线观看| 亚洲人成电影免费在线| 免费在线观看视频国产中文字幕亚洲| 亚洲,欧美精品.| 日本wwww免费看| 国产精品亚洲一级av第二区| 国产午夜精品久久久久久| 精品久久蜜臀av无| 精品一区二区三区视频在线观看免费 | 免费女性裸体啪啪无遮挡网站| 国产成人欧美在线观看 | av天堂在线播放| 久久 成人 亚洲| 国产精品久久久av美女十八| 18禁美女被吸乳视频| 成人18禁在线播放| 久久久国产一区二区| 欧美久久黑人一区二区| 欧美人与性动交α欧美软件| 一区福利在线观看| 中文字幕另类日韩欧美亚洲嫩草| 久久九九热精品免费| 久久精品国产99精品国产亚洲性色 | 菩萨蛮人人尽说江南好唐韦庄| 青青草视频在线视频观看| 女人被躁到高潮嗷嗷叫费观| 99在线人妻在线中文字幕 | 成人国语在线视频| 欧美日韩精品网址| 在线观看一区二区三区激情| 露出奶头的视频| 亚洲精品中文字幕一二三四区 | 水蜜桃什么品种好| 免费看a级黄色片| 国产精品九九99| 国产麻豆69| 一级毛片精品| 国产亚洲精品第一综合不卡| 俄罗斯特黄特色一大片| 一夜夜www| 免费在线观看黄色视频的| 日日摸夜夜添夜夜添小说| 欧美av亚洲av综合av国产av| 高清黄色对白视频在线免费看| 一级,二级,三级黄色视频| 大码成人一级视频| 精品卡一卡二卡四卡免费| 亚洲色图av天堂| 久久毛片免费看一区二区三区| 国产av又大| 黑人猛操日本美女一级片| 12—13女人毛片做爰片一| 日韩视频一区二区在线观看| 菩萨蛮人人尽说江南好唐韦庄| 色播在线永久视频| 成人特级黄色片久久久久久久 | 亚洲第一青青草原| 日韩大码丰满熟妇| 我的亚洲天堂| 亚洲精品在线观看二区| 亚洲精品美女久久久久99蜜臀| 欧美日韩福利视频一区二区| 大片免费播放器 马上看| 亚洲熟妇熟女久久| 看免费av毛片| 日本黄色日本黄色录像| 怎么达到女性高潮| 19禁男女啪啪无遮挡网站| 我的亚洲天堂| 欧美日本中文国产一区发布| 免费久久久久久久精品成人欧美视频| 悠悠久久av| 亚洲中文av在线| 99久久国产精品久久久| 色播在线永久视频| 国产在线一区二区三区精| 国产成人精品在线电影| 日韩大码丰满熟妇| 亚洲精品av麻豆狂野| 国产不卡一卡二| 欧美日韩福利视频一区二区| 午夜免费鲁丝| 国产一区有黄有色的免费视频| 麻豆av在线久日| 中文字幕高清在线视频| 黄色视频不卡| 美女福利国产在线| 国产精品一区二区在线观看99| 国产成人免费无遮挡视频| 岛国毛片在线播放| 亚洲国产欧美网| 国产免费现黄频在线看| 精品卡一卡二卡四卡免费| 色94色欧美一区二区| 久久国产亚洲av麻豆专区| 美女高潮喷水抽搐中文字幕| 桃花免费在线播放| 久热爱精品视频在线9| 国产在线免费精品| 熟女少妇亚洲综合色aaa.| 亚洲成人手机| 999久久久国产精品视频| 日韩熟女老妇一区二区性免费视频| 制服诱惑二区| 窝窝影院91人妻| 不卡一级毛片| 国产一区二区三区在线臀色熟女 | 国产精品 国内视频| 中文字幕av电影在线播放| 成年动漫av网址| 久久精品亚洲av国产电影网| 午夜免费鲁丝| 国产精品98久久久久久宅男小说| 精品亚洲乱码少妇综合久久| 欧美黄色片欧美黄色片| 精品一区二区三区四区五区乱码| 一本综合久久免费| 久久 成人 亚洲| 十八禁网站免费在线| √禁漫天堂资源中文www| 啦啦啦免费观看视频1| 麻豆av在线久日| 成人18禁在线播放| 一二三四在线观看免费中文在| 宅男免费午夜| 免费看十八禁软件| 免费av中文字幕在线| 麻豆乱淫一区二区| 高清视频免费观看一区二区| 国产麻豆69| 麻豆乱淫一区二区| 香蕉丝袜av| 欧美国产精品一级二级三级| 国产av一区二区精品久久| 最黄视频免费看| 老司机在亚洲福利影院| 精品人妻在线不人妻| 欧美成狂野欧美在线观看| 成人18禁在线播放| 国产成人欧美| 99精品欧美一区二区三区四区| 法律面前人人平等表现在哪些方面| 又紧又爽又黄一区二区| 日韩视频一区二区在线观看| 午夜免费鲁丝| 少妇被粗大的猛进出69影院| 亚洲国产av影院在线观看| 欧美日韩国产mv在线观看视频| 国产一卡二卡三卡精品| 欧美乱妇无乱码| 窝窝影院91人妻| 亚洲精品久久成人aⅴ小说| 成年人黄色毛片网站| 美国免费a级毛片| 十八禁网站网址无遮挡| 美女主播在线视频| 欧美精品av麻豆av| 999久久久国产精品视频| 国产日韩欧美亚洲二区| 亚洲av日韩在线播放| 一级毛片女人18水好多| 日韩欧美一区二区三区在线观看 | 色综合欧美亚洲国产小说| av视频免费观看在线观看| 成人18禁高潮啪啪吃奶动态图| 啦啦啦免费观看视频1| 午夜老司机福利片| 热re99久久精品国产66热6| 国产成人精品在线电影| 亚洲av国产av综合av卡| 中文字幕高清在线视频| www.自偷自拍.com| 久久亚洲真实| 国产1区2区3区精品| 亚洲成av片中文字幕在线观看| 高清在线国产一区| 亚洲成人免费av在线播放| 久久亚洲真实| 亚洲午夜理论影院| 久久亚洲精品不卡| 1024视频免费在线观看| 多毛熟女@视频| 一边摸一边做爽爽视频免费| 国产男女超爽视频在线观看| 另类亚洲欧美激情| 日本vs欧美在线观看视频| 日韩一区二区三区影片| 亚洲av欧美aⅴ国产| 黑人操中国人逼视频| 亚洲第一青青草原| 国产精品 欧美亚洲| 丝瓜视频免费看黄片| 男人操女人黄网站| 国产精品99久久99久久久不卡| 99在线人妻在线中文字幕 | 久久精品国产亚洲av高清一级| 99国产精品一区二区三区| 亚洲国产欧美一区二区综合| 欧美日韩亚洲高清精品| av又黄又爽大尺度在线免费看| 在线永久观看黄色视频| 脱女人内裤的视频| 国产欧美日韩精品亚洲av| 9色porny在线观看| 久久天堂一区二区三区四区| 色综合欧美亚洲国产小说| 少妇精品久久久久久久| 日本一区二区免费在线视频| 一二三四在线观看免费中文在| 少妇裸体淫交视频免费看高清 | 黄片大片在线免费观看| 亚洲午夜精品一区,二区,三区| 日韩欧美免费精品| 9191精品国产免费久久| 交换朋友夫妻互换小说| 悠悠久久av| 亚洲av国产av综合av卡| 国产深夜福利视频在线观看| 精品国产一区二区久久| 久久久精品免费免费高清| 99精品在免费线老司机午夜| 天堂中文最新版在线下载| 一边摸一边做爽爽视频免费| 一区二区av电影网| 久久精品aⅴ一区二区三区四区| 在线播放国产精品三级| 久久久精品免费免费高清| 亚洲国产中文字幕在线视频| 在线观看人妻少妇| 日本vs欧美在线观看视频| 12—13女人毛片做爰片一| 男女边摸边吃奶| 女人爽到高潮嗷嗷叫在线视频| 人妻一区二区av| 亚洲精品国产一区二区精华液| 欧美av亚洲av综合av国产av| 热99re8久久精品国产| 在线观看免费视频日本深夜| 男女边摸边吃奶| 九色亚洲精品在线播放| 亚洲熟女精品中文字幕| 久久国产精品男人的天堂亚洲| 国产在线精品亚洲第一网站| 欧美激情高清一区二区三区| 国产老妇伦熟女老妇高清| 久久精品国产亚洲av高清一级| 757午夜福利合集在线观看| 亚洲国产精品一区二区三区在线| 国产成+人综合+亚洲专区| 国产精品九九99| 国产精品一区二区免费欧美| 一区二区日韩欧美中文字幕| 欧美黄色淫秽网站| 女人高潮潮喷娇喘18禁视频| 精品熟女少妇八av免费久了| 亚洲精品国产区一区二| 大香蕉久久成人网| 久久久久久免费高清国产稀缺| 丝袜美腿诱惑在线| 国产亚洲精品一区二区www | 免费观看av网站的网址| 不卡一级毛片| 色综合欧美亚洲国产小说| 国产一区二区三区综合在线观看| 国产老妇伦熟女老妇高清| 久久香蕉激情| h视频一区二区三区| 国产免费视频播放在线视频| 一级,二级,三级黄色视频| 老熟女久久久| 国产aⅴ精品一区二区三区波| 一个人免费在线观看的高清视频| 在线观看免费视频日本深夜| 亚洲免费av在线视频| 亚洲国产看品久久| 久久午夜综合久久蜜桃| 国产在线视频一区二区| 亚洲精品av麻豆狂野| 中文字幕人妻丝袜一区二区| 亚洲欧洲日产国产| 国产高清激情床上av| 色综合欧美亚洲国产小说| 国产日韩欧美亚洲二区| bbb黄色大片| 久久久久久久国产电影| av超薄肉色丝袜交足视频| 夜夜骑夜夜射夜夜干| 男女免费视频国产| 国产精品亚洲一级av第二区| 99热国产这里只有精品6| videos熟女内射| av又黄又爽大尺度在线免费看| 日韩 欧美 亚洲 中文字幕| 国产激情久久老熟女| 国产欧美日韩一区二区三| 国产人伦9x9x在线观看| 亚洲精品美女久久av网站| 99国产精品99久久久久| 午夜福利在线观看吧| videos熟女内射| svipshipincom国产片| 午夜福利欧美成人| 欧美一级毛片孕妇| 欧美变态另类bdsm刘玥| 午夜免费鲁丝| 欧美黄色片欧美黄色片| 日日夜夜操网爽| 视频区欧美日本亚洲| 黄色毛片三级朝国网站| 欧美日韩中文字幕国产精品一区二区三区 | 无遮挡黄片免费观看| 在线av久久热| 国产不卡av网站在线观看| 久久精品亚洲精品国产色婷小说| 男人操女人黄网站| 国产高清激情床上av| 久久精品国产综合久久久| 亚洲人成电影观看| 国产精品久久久av美女十八| 国产av国产精品国产| 亚洲国产精品一区二区三区在线| 亚洲欧美日韩另类电影网站| 99香蕉大伊视频| 久久精品国产a三级三级三级| 最新在线观看一区二区三区| 欧美+亚洲+日韩+国产| 国产区一区二久久| 99久久人妻综合| 一本—道久久a久久精品蜜桃钙片| 啦啦啦免费观看视频1| 亚洲精品国产色婷婷电影| 亚洲精品粉嫩美女一区| 天天躁日日躁夜夜躁夜夜| 男女下面插进去视频免费观看| 亚洲熟女毛片儿| 中文字幕人妻熟女乱码| 狠狠精品人妻久久久久久综合| 在线观看免费午夜福利视频| 国产一区有黄有色的免费视频| av天堂久久9| 国产精品一区二区在线观看99| 在线 av 中文字幕| 超色免费av|